康普頓γ光源SLEGS對(duì)長(zhǎng)壽命裂變產(chǎn)物126Sn的嬗變潛力

譚楨干,李卓成,羅 文,2*,王曉冬

(1.南華大學(xué)核科學(xué)技術(shù)學(xué)院,湖南衡陽 421001; 2.中國科學(xué)院上海應(yīng)用物理研究所,上海 201800)

康普頓γ光源SLEGS對(duì)長(zhǎng)壽命裂變產(chǎn)物126Sn的嬗變潛力

譚楨干1,李卓成1,羅 文1,2*,王曉冬1

(1.南華大學(xué)核科學(xué)技術(shù)學(xué)院,湖南衡陽 421001; 2.中國科學(xué)院上海應(yīng)用物理研究所,上海 201800)

結(jié)合激光康普頓散射模擬程序4D-MCLCSS和Geant4軟件包,模擬上海激光電子γ源(SLEGS)的γ光產(chǎn)生及其對(duì)長(zhǎng)壽命裂變產(chǎn)物126Sn的光核嬗變過程,研究嬗變率與嬗變靶幾何參數(shù)的依賴關(guān)系,并初步診斷基于SLEGS的光核嬗變產(chǎn)物分布,獲得126Sn嬗變靶的最佳靶厚和半徑分別為16 cm和0.4 cm,對(duì)應(yīng)的嬗變率為1.89×106/s。研究結(jié)果表明：基于SLEGS的光核嬗變率比強(qiáng)激光驅(qū)動(dòng)的軔致輻射法要高2倍,而且升級(jí)潛力巨大。

光核嬗變;SLEGS;126Sn;Geant4

1 引 言

核能的生產(chǎn)過程會(huì)產(chǎn)生高毒性、長(zhǎng)半衰期的長(zhǎng)壽命裂變產(chǎn)物(LLFPS),如何處理這些長(zhǎng)壽命裂變產(chǎn)物是人類面對(duì)的一大挑戰(zhàn)。目前對(duì)LLFPS采取的長(zhǎng)期儲(chǔ)存或固化深埋處理方法,然而,這些LLFPS需要上百萬年才能使其衰變到天然的放射性毒性水平,遠(yuǎn)超人類壽期。在這么長(zhǎng)的時(shí)間里,一旦核廢物地質(zhì)貯存場(chǎng)保護(hù)屏障超過有效期、受到地下水的侵蝕、周圍地質(zhì)條件發(fā)生變化或發(fā)生其他突發(fā)狀況,都會(huì)導(dǎo)致放射性核素遷移并擴(kuò)散到生物圈[1-2]。人們迫切需要一種新技術(shù)來處理LLFPS。126Sn是一種典型的長(zhǎng)壽命裂變產(chǎn)物,具有半衰期長(zhǎng)(105a)、生物毒性大(自身放射毒性達(dá)6.306 Sv/g[2],而且其子體126Sb會(huì)釋放高能γ射線)的特點(diǎn),對(duì)生物毒害作用非常大,屬于放射性廢物處理中的關(guān)鍵核素。同時(shí),126Sn的中子吸收截面僅為10 mb,現(xiàn)有的中子嬗變技術(shù)還不能將其有效嬗變[2]。

光核嬗變法為126Sn的處理處置提供了一條新的途徑。126Sn的光核反應(yīng)截面可以達(dá)到257 mb左右[3],與中子嬗變相比,光核嬗變具有顯著優(yōu)勢(shì)。目前,世界上對(duì)光核嬗變的研究已經(jīng)取得一些初步的成果,長(zhǎng)壽命裂變產(chǎn)物129I的光核嬗變實(shí)驗(yàn)已經(jīng)完成[4],對(duì)其他核素的理論研究也頻頻出現(xiàn)在國際權(quán)威期刊上[5-7]。我國對(duì)光核嬗變的研究起步較晚,當(dāng)前還鮮有這方面的研究。隨著國家大科學(xué)裝置——上海激光電子伽瑪源(SLEGS)的建設(shè),我國迎來了光核嬗變研究的春天。SLEGS強(qiáng)度高,低能區(qū)能量恰好覆蓋了光核反應(yīng)所在的巨共振能區(qū),是光核嬗變研究的理想平臺(tái)。2008年,陳金根等就進(jìn)行了基于該裝置嬗變129I、107Pd和135Cs等7種LLFPS的理論計(jì)算,證實(shí)SLEGS在光核嬗變方面存在顯著優(yōu)勢(shì)[8]。目前光核嬗變的研究尚處于實(shí)驗(yàn)驗(yàn)證和理論階段,很多方面需要細(xì)致的研究。如現(xiàn)在國內(nèi)外關(guān)于光核反應(yīng)的研究均只涉及(γ,n)一種反應(yīng)道,但實(shí)際過程中往往涉及多種反應(yīng)道,生成多種嬗變產(chǎn)物。以137Cs為例,嬗變反應(yīng)不僅會(huì)通過(γ,n)生成短壽命的136Cs還會(huì)通過(γ,2n)反應(yīng)生成同樣為L(zhǎng)LFPS的135Cs。而且當(dāng)前的研究采用的嬗變靶核厚均為1 cm厚的薄靶,而研究結(jié)果表明在厚靶條件下,嬗變率將會(huì)大幅提升。因此,結(jié)合理論計(jì)算開展大量且細(xì)致的蒙特卡羅模擬工作是十分重要的。

本文結(jié)合自主開發(fā)的激光康普頓散射模擬程序4D-MCLCSS和Geant4蒙特卡洛軟件包,盡可能全面地考慮伽瑪光與靶物質(zhì)的相互作用過程,包括考慮伽瑪光在目標(biāo)靶中的輸運(yùn)和衰減、可能與靶核發(fā)生的各種核反應(yīng)、次級(jí)粒子的輸運(yùn)和再嬗變效應(yīng)等,得到從模擬γ光子的產(chǎn)生到嬗變反應(yīng)完成的完整蒙特卡洛模擬程序。以126Sn為例,求得SLEGS在最新參數(shù)下的最佳嬗變率,探究SLEGS的嬗變潛力,為在SLEGS上進(jìn)行嬗變實(shí)驗(yàn)和將來的技術(shù)升級(jí)提供指導(dǎo),也為其他LLFPS的嬗變研究做準(zhǔn)備。

2 光核嬗變?cè)?/h2>

康普頓背散射γ光-核嬗變處理長(zhǎng)壽命裂變產(chǎn)物的主要物理思路是利用GeV量級(jí)的電子束與激光光子發(fā)生康普頓背散射產(chǎn)生具有較高通量、能量連續(xù)可調(diào)以及方向性好的γ光束,再利用γ光束輻照長(zhǎng)壽命裂變產(chǎn)物靶,進(jìn)而誘發(fā)核反應(yīng)將其轉(zhuǎn)變?yōu)榉€(wěn)定或短壽命的核素,其原理見圖1。高能γ光轟擊嬗變靶核并與之相互作用的過程中光子將與靶核發(fā)生光電效應(yīng)、康普頓散射、電子對(duì)效應(yīng)和光核反應(yīng)等物理過程,其中只有光核反應(yīng)對(duì)目標(biāo)靶有嬗變作用,光核反應(yīng)包含(γ,n)、(γ,2n)、(γ,α)、等反應(yīng)道[9],釋放出中子、α粒子等次級(jí)粒子。這些次級(jí)粒子也有可能通過核反應(yīng)將126Sn嬗變成其他核素。

圖1 康普頓背散射γ光-核嬗變處理長(zhǎng)壽命裂變產(chǎn)物的原理示意圖Fig.1 Schematic of long-lived fission product transmutation triggered by Compton backscatteringγ-ray source

我們采用嬗變率P來評(píng)估嬗變效果。P定義為單位時(shí)間內(nèi)被嬗變掉的原子核數(shù)目。嬗變率與嬗變靶的密度、光核反應(yīng)閾值、γ光子的最大能量、光源流強(qiáng)分布以及光核反應(yīng)截面值等因素相關(guān),其表達(dá)式如下：

其中Emax和Eth分別為γ光的最大能量和原子核巨共振能量下閾值,L是沿γ光傳播方向的靶厚, ρ是嬗變靶的密度(g/cm3),NA是阿伏伽德羅常數(shù),σ(Eγ)是光子能量為Eγ時(shí)嬗變靶的光核反應(yīng)截面,nγ(Eγ)為γ光的強(qiáng)度分布,M是靶核的摩爾質(zhì)量(g/mol),μ為線性衰減系數(shù)(質(zhì)量衰減系數(shù)與靶核密度的乘積)。

3 SLEGS的模擬

SLEGS是我國首個(gè)高通量的能量連續(xù)可調(diào)的γ光束站[10],它以國家大科學(xué)工程——上海同步輻射裝置(SSRF)為平臺(tái),利用SSRF儲(chǔ)存環(huán)中3.5 GeV電子束和10.62μm波長(zhǎng)的CO2激光(或355 nm波長(zhǎng)的固態(tài)Paladin激光)進(jìn)行康普頓(背)散射得到0.4～22 MeV(低能區(qū))(或330～550 MeV(高能區(qū)))的準(zhǔn)單色、高強(qiáng)度、高極化度(線極化或圓極化)的γ束[11],其低能區(qū)恰好覆蓋了絕大部分核素的光核反應(yīng)巨共振能區(qū),是光核嬗變研究的理想平臺(tái)。

采用自主開發(fā)的蒙特卡洛模擬程序,4DMCLCSS模擬基于SLEGS低能區(qū)γ光的產(chǎn)生。4D-MCLCSS是一套基于C++的四維蒙特卡洛激光康普頓散射模擬程序,可用于模擬激光-電子的線性和非線性康普頓(或湯姆遜)散射過程,以及散射X/γ光子的輸運(yùn)和準(zhǔn)直等過程[12-13]。SLEGS低能端擬采用的上海光源儲(chǔ)存環(huán)電子束的主要參數(shù)如下：能量：3.5 GeV;束團(tuán)長(zhǎng)度：3 mm;總電荷(多束團(tuán)模式)：1.44 nC;束斑尺寸(σx/σy)：276.9/12.2μm;發(fā)射度(εx/εy)：2.59/0.025 9 nm·rad;能散(r.m.s)：0.094 4%;束團(tuán)數(shù)：500。Diamond GEM-100L激光器(低能區(qū))的主要參數(shù)如下：波長(zhǎng)：10.6μm;功率：100 W;光斑尺寸(σx/σy)：70/70μm;品質(zhì)參數(shù)：1.2。

圖2 SLEGS產(chǎn)生的γ光能譜分布和126 Sn光核反應(yīng)截面Fig.2 SLEGS spectral and angular distributions

利用4D-MCLCSS程序模擬獲得不同散射角下的SLEGSγ光能譜,結(jié)果如圖2所示。由圖可見,SLEGS能譜對(duì)散射角θL的依賴性非常強(qiáng)。當(dāng)θL增大時(shí),光子的最大能量增大,能譜曲線整體上移,嬗變率隨之提高。顯然,嬗變率在散射角θL=180°時(shí)達(dá)到最大,此時(shí)SLEGS產(chǎn)生的γ光能區(qū)為0～22 MeV,覆蓋了126Sn光核反應(yīng)截面共振峰能區(qū)。即使在流強(qiáng)最低的中能區(qū),光子流強(qiáng)仍有兩端流強(qiáng)的1/2,有利于驅(qū)動(dòng)原子核的嬗變反應(yīng)。在接下來的模擬中,散射角均取180°。對(duì)整個(gè)能區(qū)的γ光譜進(jìn)行積分,獲得SLEGS的γ光流強(qiáng)為1.86×108/s,與SLEGS當(dāng)前的設(shè)計(jì)參數(shù)相符。

考慮SLEGS光束線站的實(shí)際布局,將126Sn嬗變靶放置在SLEGS碰撞點(diǎn)靶室下游20 m處。此時(shí)模擬獲得γ光到達(dá)嬗變靶表面時(shí)的光斑半徑約為1.28 cm。圖3顯示了SLEGS產(chǎn)生的γ光到達(dá)嬗變靶表面時(shí)的束流強(qiáng)度分布以及γ光能量的空間分布(用γ光子橫向位置與光斑中心的相對(duì)距離來表示)。SLEGS康普頓背散射γ光束的光子密度隨半徑的增加而不斷減小(圖3(a))。同時(shí),隨著距離的增加,γ光的能量將不斷減小。在偏離光斑中心距離0.375 cm處,γ光的能量為8.19 MeV,對(duì)應(yīng)于126Sn光核反應(yīng)共振峰的下閾值(圖3(b))。模擬研究表明,SLEGS的準(zhǔn)直器孔徑為0.19 mrad,可達(dá)到屏蔽能量低于光核反應(yīng)能量閾值的γ光的目的,這將避免因不必要的低能伽瑪光繼續(xù)與靶相互作用而導(dǎo)致的靶加熱和輻射屏蔽等問題。

圖3 (a)嬗變靶表面處的γ光束流強(qiáng)度分布;(b)嬗變靶表面處的γ光能量與橫向位置的關(guān)系。Fig.3 (a)Photon position distribution on the surface of target.(b)Photon energy as a function of distance by photon beam axis.

4 基于SLEGS的126 Sn嬗變模擬

以4D-MCLCSS程序輸出的γ束流參數(shù)作為輸入。SLEGS產(chǎn)生的γ光束將從碰撞點(diǎn)靶室產(chǎn)生,穿過前端區(qū)以及準(zhǔn)直器(孔徑0.19 mrad)后與下游20 m處密度為7.32 g/cm3的圓柱型嬗變靶相互作用。考慮到模擬的統(tǒng)計(jì)精度,模擬時(shí)采用107個(gè)康普頓背散射γ光子。

4.1 嬗變效果與靶厚

將嬗變靶半徑固定為2 cm(略大于到達(dá)嬗變靶表面的γ光束半徑),靶厚為0.5～60 cm可調(diào),探究靶厚對(duì)嬗變率的影響。嬗變率與靶厚的關(guān)系可由公式(1)給出。求解公式(1)中對(duì)d x的積分項(xiàng)可得：

圖4 嬗變率與嬗變靶厚度的關(guān)系Fig.4 Transmutation rate as a function of target thickness

4.2 嬗變靶的半徑與γ束斑半徑的關(guān)系

在最佳靶厚下,模擬研究嬗變率與半徑的關(guān)系。如圖5所示,嬗變率在半徑0.38 cm以前隨半徑的增大而迅速增加,在大于0.38 cm之后基本不變。如前所述,0.38 cm對(duì)應(yīng)的能量恰好是126Sn光核反應(yīng)激發(fā)曲線共振峰的下閾值,再增加時(shí)由于光子密度和能量的下降,嬗變率提升不再明顯。考慮到γ光束的準(zhǔn)直及位置晃動(dòng)等誤差來源,建議半徑選取不小于0.38 cm。同時(shí)為盡可能利用γ光束,建議126Sn的最佳嬗變靶半徑選取為0.4 cm。此時(shí),SLEGS對(duì)126Sn的嬗變率為1.89×106/s。通常情況下,強(qiáng)激光(峰值功率1021W/cm2、重復(fù)頻率10 Hz)誘發(fā)的光核嬗變率大約為8×105/s[3]。因此,SLEGS的嬗變率要比強(qiáng)激光驅(qū)動(dòng)的軔致輻射γ源嬗變率高2倍。

圖5 嬗變率與嬗變靶半徑的依賴關(guān)系Fig.5 Relationship between transmutation rate and target radius

表1 嬗變產(chǎn)物分布Table 1 Distribution of transmutation products

4.3 嬗變產(chǎn)物分析

原子核吸收γ光子后,會(huì)釋放出不同的次級(jí)粒子,對(duì)應(yīng)于不同的反應(yīng)道。入射γ光子的能量不同,釋放不同粒子的概率也不同,因此,光源的流強(qiáng)分布對(duì)嬗變產(chǎn)物的比例有較大影響。126Sn的光核反應(yīng)截面包含(γ,n)、(γ,2n)和(γ,α)等分截面。在SLEGS能區(qū)內(nèi),主要發(fā)生(γ,n)和(γ, 2n)兩種反應(yīng),其他截面值太小,基本可以忽略,因此,嬗變產(chǎn)物將以125Sn和124Sn為主。當(dāng)散射角角取180°、厚度取16 cm、半徑為0.4 cm時(shí),嬗變的產(chǎn)物分布如表1所示,其中125Sn和124Sn占到了產(chǎn)物中的99.96%。此外,還有122Cd、127Sn、126In、125In 4種核素生成,這些元素占總生成元素的0.14%。生成產(chǎn)物的最長(zhǎng)半衰期為9.64 a,比126Sn少了5個(gè)量級(jí),只需短時(shí)間的衰變即可達(dá)到安全水平,危害大大減小。

5 SLEGS的嬗變潛力

前面幾節(jié)的模擬采用的光源參數(shù)均為SLEGS當(dāng)前的設(shè)計(jì)值。如果對(duì)SLEGS進(jìn)行升級(jí),將有望獲得更高的嬗變率。下面將探究激光功率和電子束流強(qiáng)這兩個(gè)主要參數(shù)變化對(duì)嬗變率的影響,評(píng)估SLEGS的嬗變潛力。

5.1 嬗變反應(yīng)次數(shù)與激光功率的關(guān)系

當(dāng)激光功率提高時(shí),與電子發(fā)生康普頓散射的激光光子數(shù)目增加,導(dǎo)致SLEGS的通量提高,嬗變反應(yīng)的次數(shù)也就隨之增加。因此,激光功率對(duì)嬗變反應(yīng)的發(fā)生次數(shù)有較大影響。圖6展示了在不同激光功率下嬗變掉的126Sn原子數(shù)目與照射時(shí)間的關(guān)系。嬗變反應(yīng)發(fā)生次數(shù)對(duì)激光功率的依賴性非常強(qiáng),例如當(dāng)照射時(shí)間為30 min時(shí),在SLEGS采用現(xiàn)有激光器功率(102W)條件下,被嬗變掉的126Sn原子數(shù)為3.41×109個(gè);如果將CO2激光器的功率提升至104W,嬗變數(shù)目將達(dá)3.41× 1011?？梢?提高激光功率將大幅提高嬗變率。

5.2 嬗變反應(yīng)次數(shù)與電子束電流的關(guān)系

與激光功率對(duì)嬗變效率的影響類似,電子束流強(qiáng)也影響嬗變率。圖7展示了嬗變率與電子流強(qiáng)的關(guān)系。在激光功率足夠大的情況下,電子束的電流增強(qiáng)則光源的能譜將隨之改變,嬗變率會(huì)顯著提升。

圖6 不同CO2激光器功率條件下的嬗變反應(yīng)次數(shù)與照射時(shí)間的關(guān)系Fig.6 Number of transmutation reaction as a function of irradiation time for different average power of CO2 laser

圖7 嬗變率與電子束流強(qiáng)的關(guān)系Fig.7 Relationship between transmutation rate and election beam current

6 結(jié) 論

利用激光康普頓散射模擬程序4D-MCLCSS和Geant4軟件包,模擬了SLEGSγ光的產(chǎn)生以及光核嬗變兩個(gè)物理過程。以長(zhǎng)壽命裂變產(chǎn)物126Sn作為嬗變靶材,研究了基于SLEGS的126Sn核嬗變率隨靶參數(shù)的依賴關(guān)系,優(yōu)化獲得嬗變靶的最佳靶厚和半徑分別為16 cm和0.4 cm,相應(yīng)的光核嬗變率為1.89×106/s。126Sn的嬗變產(chǎn)物皆為穩(wěn)定或短壽命核素。研究結(jié)果表明：SLEGS有望為核電站產(chǎn)生的部分長(zhǎng)壽命裂變產(chǎn)物的嬗變處理提供良好的平臺(tái),而且升級(jí)潛力巨大。

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譚楨干(1992-),男,湖南衡陽人,碩士研究生,2013年于南華大學(xué)獲得學(xué)士學(xué)位,主要從事光核嬗變和快中子照相等相關(guān)核技術(shù)應(yīng)用方面的研究。

E-mail：306233431@qq.com

羅文(1985-)男,湖南邵陽人,副教授,2011年于中科院上海應(yīng)用物理所獲得博士學(xué)位,主要從事強(qiáng)激光驅(qū)動(dòng)的新型輻射源和正電子源、核廢物嬗變處理處置、醫(yī)用放射性同位素產(chǎn)生等相關(guān)核技術(shù)應(yīng)用方面的研究。

E-mail：wenluook@163.com

Transmutation Potential of Com ptonγSource SLEGS to Long-lived Fission Product126Sn

TAN Zhen-gan1,LIZhuo-cheng1,LUOWen1,2*,WANG Xiao-dong1

(1.School ofNuclear Science and Technology,University of South China,Hengyang 421001,China; 2.Shanghai Institute ofApplied Physics,Chinese Academy ofSciences,Shanghai201800,China) *Corresponding Author,E-mail:wenluook@163.com

By combining the simulation program 4D-MCLCSS of laser Compton scattering and the package of Geant4,the gamma rays generation of Shanghai laser-electron gamma source(SLEGS) and its impacton the photo-transmutation process of the long-lived fission products126Sn was simulated.The dependency of transmutation ratio and the geometry parameters of transmutation targetwas researched,and the transmutation product distribution based on SLEGSwas initially diagnosed.It is shown that the best target thickness and the best radius to obtain the transmutation targetof126Sn are respectively 16 cm and 0.4 cm,and the corresponding transmutation rate is 1.89×106/s.The research results show that the light photo-transmutation rate based on SLEGS is twice higher than the laser-driven bremsstrahlung,and its upgrade potential is huge.

photo-transmutation;SLEGS;126Sn;Geant4

TL24

A

10.3788/fgxb20153609.1082

1000-7032(2015)09-1082-06

2015-06-28;

2015-07-28