高頻強激光場中H- 電離特性理論研究

高婉琴，王加祥，魏 啟

(華東師范大學(xué)精密光譜科學(xué)與技術(shù)國家重點實驗室，上海200062)

1 引 言

在許多生化過程的催化反應(yīng)中，由As，S，P，Se 等元素構(gòu)成的高價負(fù)離子起著極其重要的作用，比如，，，等等.通過對這些負(fù)離子的研究，人們進一步發(fā)現(xiàn)，自然界中的高價負(fù)離子一般總是存在于溶液和固體中，象硫酸銅溶液中，而在氣相則只能以帶負(fù)電荷的分子形式存在，比如在離地球表面20 到120 公里的大氣層可以發(fā)現(xiàn)如下處于氣相的負(fù)離子:，OH-，，. 為了探究處于氣相的單原子最多能束縛幾個電子，早在上世紀(jì)60、70 年代，人們就開展了大量的相關(guān)實驗工作.Stuckey、Kiser、Baumann 等人都曾宣稱發(fā)現(xiàn)如下的高價負(fù)離子:P2-，O2-，F(xiàn)2-，Cl2-，As2-，Sb2-，Te2-，Bi2-，Br2-［2，3］但后來的實驗都推翻了這些發(fā)現(xiàn). 到現(xiàn)在為止，所有的實驗都表明只有負(fù)一價的單原子離子或負(fù)二價的分子可能在氣相存在［4-6］. 這些結(jié)論也得到大量的理論分析和數(shù)值計算的驗證［7-10］.

近年來隨著強場物理的快速發(fā)展，人們發(fā)現(xiàn)，如果提高激光場強度或增加激光頻率，處于光場中的原子可能變得更加穩(wěn)定. 這種穩(wěn)定性可以分為兩種，一種是動力學(xué)穩(wěn)定性，即在激光場強度達(dá)到一定閾值時，原子的電離率會逐步下降［11］.另一種是絕熱穩(wěn)定性，即在高頻強場下，利用Krammers-Henneberger (KH)變換，可以把原子看成一個穩(wěn)態(tài)而不再電離［12］. 后一種穩(wěn)定性很容易讓人想到是不是可以讓這種更加穩(wěn)定的原子束縛更多的電子，從而形成高價態(tài)負(fù)離子. 近年來，人們開始把目光瞄準(zhǔn)了高頻強場中高價負(fù)離子的穩(wěn)定性問題. van Duijn 等人首先利用HFFT 理論(high frequency Floqeut theory)證明了負(fù)二價的氫離子在線偏振及圓偏振激光場下的穩(wěn)定性［13］. 之后Kais 小組用類似的方法證明了Li2-，He-，He2-等在強場下也具有穩(wěn)定的束縛態(tài)［14，15］.

盡管在理論上，高頻強場中高價負(fù)離子的發(fā)現(xiàn)和研究已經(jīng)有十幾年了，但是至今為止這種現(xiàn)象還沒在實驗中被直接發(fā)現(xiàn)，因為它所需要的穩(wěn)態(tài)高頻強激光場在實驗上實現(xiàn)有較高難度.

那么，如何從實驗上驗證此類高價負(fù)離子態(tài)在強激光場中穩(wěn)定存在成為大家非常關(guān)心的一個重要課題. 本文將以穩(wěn)態(tài)H-為例，利用它在外加激光場下電離后光電子的特性來為將來的實驗探索提供理論依據(jù). 在我們的工作中，將采用研究電離經(jīng)常使用的相空間平均法來探討H-的光電離情況，重點探究外加激光場強度、激光的頻率對于電離情況的影響.

2 模型和方法

圖1 展示了高頻強場中負(fù)一價氫離子H-與外加強激光場相互作用的示意圖. 高頻場的偏振方向為z 方向. 為了研究該H-的電離情況，我們沿z 軸方向入射一束線極化的強激光.

圖1 穩(wěn)定于高頻強場中的H -與外加強激光場相互作用示意圖Fig.1 Schematic diagram of the interaction between H -in the KH frame and the incident strong laser field

本文采用原子單位，高頻場的場強固定為α0=200a. u. . 數(shù)值研究表明，在此高頻場作用下，負(fù)一價氫離子可以穩(wěn)定存在，相應(yīng)的基態(tài)波函數(shù)可以通過Hartree-Fock (HF)方法獲得，詳細(xì)的計算見文獻［14］，這里只給出相關(guān)的結(jié)果，作為我們電離計算的出發(fā)點. 圖2 給出了H-波函數(shù)所對應(yīng)的電子概率分布圖，其中兩個電子中心距離約為400a. u. . 從圖中可以看出兩個電子分別束縛在有效勢阱的兩個最低點，它們的間距正比于高頻場的激光場強，遠(yuǎn)大于單電子波函數(shù)的空間尺寸，因此電子間初始關(guān)聯(lián)很弱，單電子的基態(tài)束縛能為E= -1.6354 ×10-2a. u.［14］.

圖2 高頻強場中H -對應(yīng)的電子概率分布圖. 電場強度為α0 =200a.u.Fig.2 Probability distribution of the electrons from H -in the high - frequency laser fields with intensity α0 =200a.u.

有了H-的基態(tài)波函數(shù)后，我們將利用相空間平均法來計算其電離特性. 相空間平均法是由Leopold等人引入用來描述高激發(fā)態(tài)原子、分子在低頻激光或者微波輻射場中動力學(xué)的一種數(shù)值計算方法［16］.其核心是在經(jīng)典相空間利用統(tǒng)計抽樣的方法來獲得所對應(yīng)量子態(tài)要求的粒子概率密度分布.

3 結(jié)果分析

本文采用的外加激光為高斯包絡(luò)脈沖，其表達(dá)形式為，

其中Ex，Ey，Ez，Bx，By，Bz分別是外加激光場在x，y，z 方向上電場和磁場分量，E0是入射激光脈沖的場振幅，σ 用以表征脈沖長度.

3.1 電離率

圖3 穩(wěn)定于高頻場中的H - 電離率隨外加激光場強度［(a)］和頻率［(b)］的變化. (a)ω =0.0433a.u.，τ=8fs. (b)I=1016W/cm2，τ=8fsFig.3 Dependence of the ionization rate of H -in the highfrequency laser fields upon the intensity. (a)(where ω = 0.0433a.u.，τ = 8fs)and frequency.(b)(where I=1016 W/cm2，τ =8fs)of the incident intense laser field

圖3 (a)給出了H-在外加激光場作用下至少有一個電子電離的電離率隨激光場強度的變化.從圖中可以看出電離率隨著激光場強度的增加而增加，在I=1016W/cm2左右增幅較為明顯，直到完全電離，這是由于H-的束縛能較低，比較容易失去一個電子. 圖3 (b)為電離率隨激光頻率的變化，可以看出當(dāng)頻率小于0.0433 時，隨著頻率的增加，H-的電離率有小幅度的降低. 當(dāng)頻率大于0.0433，頻率的變化對電離率的影響很小，這表明電離率對激光場頻率的增加有飽和效應(yīng). 原因在于，當(dāng)激光頻率較高時，電子還沒來得及遠(yuǎn)離勢阱中心時，就會被反向的電場拉回來，因此更加不容易電離. 考慮到H-的電子基態(tài)能量為E= -0.01635，一般而言，當(dāng)外加激光場的頻率增加到和電子的束縛能一個數(shù)量級時，電離率對頻率的依賴開始變小.

圖4 在不同激光頻率下氫原子的電離率隨激光場強度的變化Fig.4 Dependence of the ionization rate of hydrogen atom upon the laser field for different laser frequencies

作為對比研究，我們還計算了氫原子在線性偏振的單色激光脈沖下的電離情況. 由于氫原子中的電子軌道半徑遠(yuǎn)小于激光波長，所以可以應(yīng)用偶極近似. 取激光場電場分量為E(t)= E0f( )t sin(ωt)，其中f(t)=sin(πt/TD)(0 ≤t ≤TD).這里的脈沖形狀因子取為正弦形式，主要是為了便于和已有文獻上計算結(jié)果的比較［17］. 圖4 是氫原子的電離率隨激光強度的變化. 這里的計算結(jié)果和文獻［17］的基本相同，這從一個側(cè)面也驗證了我們計算程序和算法的可靠性. 從圖中我們可以看到隨著激光強度的增強和脈沖頻率的降低，氫原子的電離率也是有所增加，不過整體上的電離率比對應(yīng)的H-的電離率低，這很容易理解，因為H-的束縛能比H 的低很多. 當(dāng)光強增加到一定的數(shù)值之后，氫原子的電離出現(xiàn)了抑制的現(xiàn)象，并且這種抑制現(xiàn)象對激光頻率有明顯的依賴. 當(dāng)ω=0.5 時，氫原子的電離率隨著激光強度的增加上升到0.85 左右之后并沒有明顯的抑制現(xiàn)象. 當(dāng)ω=1 時，在5 ×1016W/cm2＜I ＜3 ×1017W/cm2的情況下，電離率出現(xiàn)了下降的現(xiàn)象，然后隨著場強的進一步增強，電離率又再次增加. 當(dāng)ω =2 時，氫原子的電離抑制現(xiàn)象則極為明顯，在I ＞1 ×1017W/cm2情況下，電離率出現(xiàn)了明顯的下降的現(xiàn)象.這些計算結(jié)果表明，激光頻率的增加對氫原子的穩(wěn)定性增強有很大作用. 而我們從圖3 與圖4 的對比中可以看出H-的電離并不存在H 電離時的抑制現(xiàn)象.

3.2 光電子角分布

從實驗角度看，光電子的角分布更直接反映了H-的電離特征，下面我們著重探究了激光場強度及脈沖頻率對光電子角分布的影響. 首先，作為對比，我們把高頻場直接卸載. 由于沒了高頻場對H-的穩(wěn)定作用，其中的電子將會直接電離掉，相應(yīng)的電子角分布如圖5 所示. 本文中所有的電子將分布圖都是以x 軸為的極坐標(biāo)的極軸. 從圖中可以看出，光電子在與x 軸夾角為90°和270°的方向上分布最多，這正是高頻場的極化方向.

圖5 使H -穩(wěn)定存在的高頻場直接卸載后光電子角分布Fig.5 Angular distribution of the ionized electrons when the high-frequency laser field is switched off abruptly

接下去，我們再來計算外加激光場的強度和頻率對H-電離后光電子角分布的影響. 圖6 給出是角分布隨激光強度的變化情況. 激光頻率ω =0.0433，脈沖持續(xù)時間約為8fs. 激光場強度則分別取為I=1013W/cm2，I =1016W/cm2，I =1017W/cm2，I=1018W/cm2. 從圖中可以看到當(dāng)I =1013W/cm2時，此時的光電子角分布與H-在高頻場直接卸載后電子角分布幾乎無差別，而隨著激光場強度的增加，這種差別越來越大，當(dāng)I =1018W/cm2時，光電子的分布基本在同一個方向上. 這主要是由于外加激光場的極化方向沿著x 軸，所以隨著激光強度的提高，電離后的電子越來越傾向于沿著x 軸的方向出射.

圖6 不同激光場強度下H -電離后的光電子角分布Fig.6 Angular distribution of ionized electrons fromH -for different laser field intensities

圖7 不同激光頻率下H -電離后的光電子角分布Fig.7 Angular distribution of the ionized electrons from H - for different laser frequencies

圖7 給出了激光頻率對光電子角分布的影響.所取激光場強度I =1016W/cm2，脈沖持續(xù)時間約為8fs，脈沖頻率ω 分別為0.02165、0.03031、0.0433、0.1299. 我們發(fā)現(xiàn)當(dāng)脈沖頻率大于0.1299 時，光電子角分布與H-在高頻場直接卸載后電子角分布差別不大，光電子在與x 軸夾角為90°和270°的方向上分布最多. 這表明外加高頻電場對電子電離的影響很小，這和前面電離率的計算結(jié)果保持一致. 而當(dāng)脈沖頻率低于0.1299時，電子角分布則出現(xiàn)左右“搖擺”的情況，這主要反映了在激光波長較長時，激光位相對電子電離的影響.

4 結(jié) 論

從本文數(shù)值模擬結(jié)果的討論與分析，我們可以得出下面幾個結(jié)論.

1)H-的電離率比氫原子的電離率高，具有較高的光電子產(chǎn)額.

2)當(dāng)激光強度增加時，H 會出現(xiàn)電離抑制現(xiàn)象，而H-由于電離能低很多，則沒有這種現(xiàn)象.

3)在激光頻率較低時，從H-電離后的電子基本沿著激光場的極化方向，即x 方向出射. 然而，隨著激光場頻率的增加，電子的角分布越來越傾向于沿z 方向出射，并且越來越接近把高頻場直接卸載后光電子的角分布.

以上這些H-光電離的特征可以為將來實驗驗證高頻強場條件下高價負(fù)離子的存在性提供有效的理論依據(jù). 對于更高價態(tài)負(fù)離子電離特性的研究將是我們下一步工作的重點.

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