華北平原夜間對(duì)流天氣對(duì)地面O3混合比抬升效應(yīng)

賈詩(shī)卉 徐曉斌* 林偉立2) 王 瑛 何心河 張華龍

1)(中國(guó)氣象科學(xué)研究院大氣成分研究所，中國(guó)氣象局大氣化學(xué)重點(diǎn)開(kāi)放實(shí)驗(yàn)室，北京 100081)2)(中國(guó)氣象局氣象探測(cè)中心，北京 100081) 3)(廣東省氣象臺(tái)，廣州510080)

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華北平原夜間對(duì)流天氣對(duì)地面O3混合比抬升效應(yīng)

賈詩(shī)卉1)徐曉斌1)*林偉立1)2)王 瑛1)何心河1)張華龍3)

1)(中國(guó)氣象科學(xué)研究院大氣成分研究所，中國(guó)氣象局大氣化學(xué)重點(diǎn)開(kāi)放實(shí)驗(yàn)室，北京 100081)2)(中國(guó)氣象局氣象探測(cè)中心，北京 100081)3)(廣東省氣象臺(tái)，廣州510080)

2013年6—9月在河北省固城站觀測(cè)到多次夜間對(duì)流性天氣伴隨地面O3混合比快速抬升的過(guò)程，并引起次日清晨到中午O3混合比升高。大多數(shù)對(duì)流過(guò)程中，O3混合比在半小時(shí)內(nèi)升高至60×10-9～80×10-9，同時(shí)NOx等反應(yīng)性氣體混合比下降，θse值降低，說(shuō)明下沉氣流將高空氣團(tuán)帶到地面，造成了O3混合比的升高。通過(guò)再分析資料得到下沉氣團(tuán)基本來(lái)源于對(duì)流層中下層，這一結(jié)論與當(dāng)?shù)剡M(jìn)行的一次飛機(jī)觀測(cè)結(jié)果吻合。多數(shù)對(duì)流過(guò)程中固城站和北京城區(qū)地面O3混合比和θse值有相同的變化趨勢(shì)和程度。根據(jù)觀測(cè)結(jié)果，推測(cè)華北地區(qū)在夏季和初秋時(shí)，對(duì)流層中下層存在O3高值區(qū)，混合比約為60×10-9～80×10-9。對(duì)流性天氣對(duì)地面O3抬升的影響區(qū)域與對(duì)流系統(tǒng)的影響范圍有關(guān)，可達(dá)到中尺度范圍。華北地區(qū)光化學(xué)污染嚴(yán)重，對(duì)流性天氣引起的地面O3混合比抬升程度比較強(qiáng)，對(duì)環(huán)境的影響值得關(guān)注。

O3混合比抬升; 對(duì)流性天氣過(guò)程； 下沉氣流； 華北平原

引 言

對(duì)流層臭氧(O3)是反映和影響大氣氧化性的重要微量成分，主要來(lái)自對(duì)流層光化學(xué)反應(yīng)生成和平流層向下輸送。O3在自由大氣里的生命周期比近地面長(zhǎng)，因此，在對(duì)流層中高層可出現(xiàn)O3高值區(qū)。受光化學(xué)生成和消耗及干沉降的影響，邊界層內(nèi)O3的壽命相對(duì)較短，具有明顯的白天高、夜間低的日變化特征。日出后，夜間穩(wěn)定的邊界層被破壞，邊界層上空的O3通過(guò)垂直混合輸送到地面，光照增強(qiáng)也使O3通過(guò)光化學(xué)反應(yīng)迅速產(chǎn)生；夜間O3通過(guò)干沉降和與NO等的化學(xué)反應(yīng)逐漸被清除，其地面混合比逐漸下降到次日凌晨的最低點(diǎn)。

很多地區(qū)的觀測(cè)表明，鋒面過(guò)境和對(duì)流性天氣對(duì)地面O3混合比和對(duì)流層O3分布有顯著影響。近地面空氣含有較高混合比的反應(yīng)性氣體如氮氧化物(NOx)、一氧化碳(CO)、揮發(fā)性有機(jī)化合物(VOCs)以及氣溶膠等污染物，在通常氣象條件下不易進(jìn)入對(duì)流層中上層，而鋒面引起氣團(tuán)抬升或?qū)α飨到y(tǒng)中的上升氣流可將近地面的污染氣團(tuán)直接輸送至對(duì)流層中上層甚至平流層底，其中，NOx和VOCs等O3前體物被輸送到高空后，經(jīng)過(guò)光化學(xué)反應(yīng)可生成O3[1-5]。鋒后或?qū)α飨到y(tǒng)中的下沉氣流又會(huì)將高空富含O3的空氣輸送到對(duì)流層低層和地表。Kunz等[6]在觀測(cè)期間發(fā)現(xiàn)，約30%的冷鋒會(huì)伴隨地面O3混合比升高；位渦分析表明，一些鋒面引起的對(duì)流層頂折疊將對(duì)流層頂富含O3的空氣直接輸送到對(duì)流層低層甚至是近地面[7]。對(duì)流系統(tǒng)中由于降水拖曳和蒸發(fā)冷卻形成下沉氣流，外圍也會(huì)有補(bǔ)償性的下沉氣流，也經(jīng)常伴隨地面O3混合比的迅速升高[7-10]。由于O3在高空和地面的生命周期相差較大， 對(duì)流過(guò)程對(duì)于O3及其前體物垂直分布的影響會(huì)改變對(duì)流層中的O3總量，使其減少20%，但會(huì)使大氣氧化性升高10%～20%[11]。目前對(duì)相關(guān)問(wèn)題的研究主要集中在熱帶地區(qū)，對(duì)中高緯度地區(qū)該現(xiàn)象的研究還比較少。Weber等[10]在意大利北部觀測(cè)到沿阿爾卑斯山向下的氣流使地面O3混合比顯著升高。我國(guó)已有研究工作關(guān)注到了O3變化與下沉氣流的關(guān)系。劉小紅等[12]在北京氣象塔的觀測(cè)捕捉到冷鋒經(jīng)過(guò)時(shí)近地面O3混合比的升高。在持續(xù)的冷空氣影響下北京冬季會(huì)出現(xiàn)O3持續(xù)高值且日變化不明顯的特征[13]。在珠穆朗瑪峰絨布河谷地區(qū)出現(xiàn)雪雹天氣時(shí)，近地面溫度在短時(shí)間內(nèi)下降3℃，而O3混合比同時(shí)上升25×10-9[14]。中國(guó)香港在熱帶氣旋期間地面O3混合比也有顯著增加[15]。但受觀測(cè)時(shí)間和氣象條件的制約，還缺少系統(tǒng)深入的研究。此外，我國(guó)就污染物對(duì)流輸送也進(jìn)行了少量模擬研究[3,16]。

華北平原地區(qū)污染嚴(yán)重[17-18]，夏季地面O3污染通常較重，晝夜變化較大。該地區(qū)夏季經(jīng)常出現(xiàn)對(duì)流性天氣過(guò)程，其對(duì)地面O3的影響尚未系統(tǒng)研究。本文主要利用在河北省農(nóng)村地區(qū)取得的地面O3等相關(guān)污染氣體的觀測(cè)資料，并結(jié)合氣象分析，探討華北平原地區(qū)對(duì)流性天氣對(duì)地面O3的影響及潛在的環(huán)境效應(yīng)。

1 觀測(cè)與資料

1.1 觀測(cè)站點(diǎn)和儀器

2013年5月15日—9月25日在中國(guó)氣象科學(xué)研究院固城生態(tài)與農(nóng)業(yè)氣象試驗(yàn)站(39°08′57″N，115°44′02″E，以下簡(jiǎn)稱(chēng)固城站)對(duì)O3，NOx，CO等微量氣體進(jìn)行現(xiàn)場(chǎng)觀測(cè)。該觀測(cè)站位于北京西南約110 km的河北省定興縣固城鎮(zhèn)境內(nèi)，所處地勢(shì)平坦開(kāi)闊，測(cè)站周邊主要為農(nóng)田。有關(guān)站點(diǎn)周邊地理環(huán)境及氣候等信息詳見(jiàn)文獻(xiàn)[19-20]。

對(duì)O3等反應(yīng)性氣體的觀測(cè)采用美國(guó)Thermo Electron公司的自動(dòng)觀測(cè)儀，整個(gè)系統(tǒng)由在線(xiàn)測(cè)量設(shè)備、進(jìn)氣管路、動(dòng)態(tài)氣體校準(zhǔn)儀、零氣發(fā)生器、標(biāo)準(zhǔn)氣以及控制/數(shù)據(jù)采集計(jì)算機(jī)等構(gòu)成。系統(tǒng)連續(xù)實(shí)時(shí)測(cè)量氣體的混合比，時(shí)間分辨率為1 min。通過(guò)設(shè)定的測(cè)量/校準(zhǔn)時(shí)間程序自動(dòng)或手動(dòng)進(jìn)行儀器跨和零飄移的檢查。觀測(cè)設(shè)備的架設(shè)、日常運(yùn)行維護(hù)及標(biāo)校等與文獻(xiàn)[19]保持一致。

1.2 氣象資料

本文使用固城站自動(dòng)氣象站觀測(cè)的2013年6—9月的地面溫度、相對(duì)濕度、氣壓、風(fēng)速等實(shí)測(cè)氣象數(shù)據(jù)，使用以北京大興(39°48′32″N，116°28′19″E)為中心的雷達(dá)回波(基本反射率因子)圖，回波范圍為240 km，仰角為1.5°，同時(shí)使用來(lái)自歐洲中期天氣預(yù)報(bào)中心(ECMWF)地面及不同高度層的再分析資料，其空間分辨率為0.5°×0.5°，高度范圍為100～1000 hPa，共27層。

2 觀測(cè)結(jié)果與分析

2.1 O3混合比的平均日變化

夏季由于光化學(xué)生成和干沉降及化學(xué)消耗，地面O3混合比一般存在強(qiáng)烈的晝夜變化。夜間，通過(guò)干沉降及與NO的反應(yīng)，近地面O3混合比持續(xù)下降，日出前達(dá)到最低值，約為10×10-9；日出后，邊界層垂直混合和光化學(xué)生成逐漸增強(qiáng)，近地面O3混合比迅速升高，約15:00(北京時(shí)，下同)達(dá)到最大值。

當(dāng)出現(xiàn)強(qiáng)烈的動(dòng)力或化學(xué)擾動(dòng)時(shí)，地面O3混合比日變化會(huì)顯著偏離其平均態(tài)。觀測(cè)期間共出現(xiàn)10次傍晚到夜間的對(duì)流性天氣過(guò)程，主要集中于7月和8月(表1)。由圖1可以看出，夜間地面O3本應(yīng)處于低值，但發(fā)生對(duì)流過(guò)程時(shí)，O3混合比顯著升高，同時(shí)NOx和CO混合比下降。O3混合比小時(shí)平均值在夜間到凌晨明顯高于觀測(cè)期間平常日(無(wú)對(duì)流過(guò)程發(fā)生)的O3混合比平均值；日出后O3混合比上升速率近似或略低于平常日的平均上升速率。多數(shù)對(duì)流發(fā)生后，地面O3混合比自清晨到中午高于平常日該時(shí)段O3混合比平均值。由此可見(jiàn)，夜間對(duì)流性天氣不僅對(duì)地面O3混合比有顯著的抬升作用，還會(huì)引起次日白天O3混合比的升高。

表1 2013年6—9月固城站對(duì)流過(guò)程中O3混合比抬升時(shí)段與變化特征Table 1 List of convection processes over Gucheng during Jun-Sep in 2013 and respective changes of O3 level

續(xù)表1

2.2 對(duì)流性天氣過(guò)程中地面O3混合比的變化

表1列出2013年6—9月固城站出現(xiàn)的10次夜間的對(duì)流性天氣過(guò)程。大多數(shù)過(guò)程中，該站出現(xiàn)了陣性大風(fēng)，伴隨有暴雨、雷暴等。地面O3混合比在陣風(fēng)出現(xiàn)時(shí)迅速升高(圖1中陰影區(qū)域)，速率遠(yuǎn)大于日出后到正午之間O3升高的速率，尤其是6月25日傍晚，10 min內(nèi)地面O3混合比上升了49×10-9。不同過(guò)程中，雖然最大風(fēng)速存在差異，但O3混合比大部分升高至60×10-9以上，快速抬升過(guò)程均發(fā)生在1 h內(nèi)，多數(shù)甚至在30 min之內(nèi)。升高程度與風(fēng)速極大值之間并沒(méi)有明顯的相關(guān)性。對(duì)流天氣過(guò)后，O3混合比的波動(dòng)趨于平穩(wěn)，并逐漸下降。由于這些過(guò)程均發(fā)生在傍晚到夜間，沒(méi)有O3生成必須的光照條件，因而無(wú)法用局地光化學(xué)生成解釋?zhuān)荒軞w咎于快速的輸送過(guò)程。

固城站位于農(nóng)村地區(qū)，局地污染源少，如果迅速升高的O3來(lái)自于周邊污染地區(qū)的水平傳輸，O3的升高幅度在不同時(shí)間、不同風(fēng)速條件下應(yīng)當(dāng)存在差異，同時(shí)含有高O3混合比的污染氣團(tuán)中，也應(yīng)含有高混合比的NOx，CO等一次污染物。然而，污染物觀測(cè)數(shù)據(jù)顯示，近地面O3混合比升高的同時(shí)，NOx和CO混合比不僅未升高，反而在極短時(shí)間內(nèi)出現(xiàn)顯著降低(圖1)，一次污染物這種顯著降低的變化與地面O3混合比升高的變化過(guò)程具有很好的同步性，因此，可以排除水平傳輸造成O3混合比突然升高的可能性。

圖1 2013年6—9月固城站平常日O3混合比平均日變化(虛線(xiàn))及部分對(duì)流過(guò)程發(fā)生日O3，NOx和CO小時(shí)均值變化(圖中灰色陰影為每個(gè)對(duì)流過(guò)程的大致時(shí)段)Fig.1 Average diurnal variation of O3(dashed line) at Gucheng for normal days during Jun-Sep in 2013,and diurnal variations of O3, NOx and CO on the days with nighttime convection process(the grey indicates the period with convection process)

續(xù)圖1

2.3 對(duì)流性過(guò)程中下沉氣流的作用

2.3.1 O3混合比與假相當(dāng)位溫的變化

對(duì)流系統(tǒng)中通常包含上升氣流支和下沉氣流支。下沉氣流支的形成包括對(duì)流系統(tǒng)中降水質(zhì)粒的重力拖曳、水汽的蒸發(fā)或冰晶的融化冷卻，以及對(duì)上升氣流的補(bǔ)償[21]。在研究下沉氣流的垂直輸送時(shí)，常用到假相當(dāng)位溫[7-8, 22-23]。假相當(dāng)位溫是未飽和濕空氣塊上升到氣塊內(nèi)水汽全部凝結(jié)降落后，再沿干絕熱過(guò)程下沉到1000 hPa處的溫度，用θse表示[24]。大氣處于對(duì)流不穩(wěn)定時(shí)，θse隨高度升高而降低。在絕熱過(guò)程中，同一氣塊的θse值保守不變，這一特性常被用來(lái)鑒別氣團(tuán)的來(lái)源。

2013年6—9月每月在固城站都有對(duì)流性天氣過(guò)程發(fā)生。圖2為各月一次對(duì)流過(guò)程中O3混合比與風(fēng)速、θse的變化趨勢(shì)?？梢钥闯?，3個(gè)要素的變化呈現(xiàn)了明顯的同步性。在風(fēng)速增大的同時(shí)，O3混合比均隨θse的迅速下降而上升。圖2c為發(fā)生于8月4日夜間的對(duì)流過(guò)程，20:00雷達(dá)回波顯示一條長(zhǎng)度超過(guò)200 km的颮線(xiàn)[25]從西北向東南經(jīng)過(guò)華北地區(qū)，20:30左右經(jīng)過(guò)固城站(圖3a)。這是觀測(cè)期間最強(qiáng)烈的一次對(duì)流過(guò)程，伴有暴雨和雷暴出現(xiàn)，瞬時(shí)最大風(fēng)速超過(guò)了20 m·s-1，對(duì)流過(guò)程中地面氣溫從29.4℃下降至20.5℃，相對(duì)濕度從90%下降至60%。由20:00地面和850 hPaθse和風(fēng)場(chǎng)分布(圖4)可以看出，在西南暖濕氣流和北方冷空氣的作用下，在固城站西北，內(nèi)蒙古與河北交界處有切變線(xiàn)生成，固城站位于鋒前暖區(qū)，西南氣流帶來(lái)豐富的水汽和不穩(wěn)定能量，觸發(fā)了此次強(qiáng)烈的對(duì)流過(guò)程。從垂直速度(ω，單位：Pa·s-1，負(fù)值區(qū)域代表上升氣流)在115.5°E上的緯向垂直剖面(圖3b)也可以看出，固城站處于強(qiáng)烈的對(duì)流系統(tǒng)控制中，以上升氣流為主，對(duì)流系統(tǒng)外部的下沉氣流較弱(<0.2 Pa·s-1)。觀測(cè)數(shù)據(jù)顯示，20:30左右θse在10 min內(nèi)由372 K降至333 K，同時(shí)地面O3混合比由29.7×10-9升高至76.5×10-9，表明短時(shí)間固城站受到系統(tǒng)內(nèi)部下沉氣流支的強(qiáng)力影響。發(fā)生在6月25日(圖2a)和9月12日(圖2d)夜間的對(duì)流過(guò)程具有相似的天氣背景，O3和θse也呈現(xiàn)了同樣的變化趨勢(shì)。而7月2日凌晨的對(duì)流過(guò)程(圖2b)與其他過(guò)程不同，發(fā)生在冷鋒鋒面附近而不是鋒前暖區(qū)，對(duì)流系統(tǒng)發(fā)展得更高，但O3混合比抬升程度卻低于其他過(guò)程。

圖2 2013年6月25日(a)、7月2日(b)、8月4日(c)與9月12日(d)固城站對(duì)流過(guò)程中O3，θse和風(fēng)速時(shí)間變化Fig.2 Variations of O3, θse and wind speed before, during and after convection processes on 25 Jun(a), 2 Jul(b), 4 Aug(c) and 12 Sep(d) in 2013

圖3 2013年8月4日20:00北京大興雷達(dá)PPI回波圖(仰角：1.5°，距離：240 km)(a)以及ω沿115.5°E垂直剖面圖(單位：Pa·s-1)(b)Fig.3 Radar echoes received at Daxing, Beijing at 2000 BT 4 Aug 2013(elevation:1.5°,range:240 km)(a) and vertical profile of ω along 115.5°E(unit:Pa·s-1)(b)

圖4 2013年8月4日20:00地面(a)和850 hPa(b)高度θse(填色)和風(fēng)場(chǎng)(矢量)分布(圓圈為雷達(dá)回波大致范圍，三角形為固城站位置)Fig.4 θse(the shaded) and wind(vector) at surface(a) and 850 hPa(b) at 2000 BT 4 Aug 2013 (the circle indicates the range of radar echo, the filled triangle indicates the location of Gucheng)

雖然各個(gè)過(guò)程對(duì)流的強(qiáng)度不同，但O3混合比由夜間低值抬升至最高值所用時(shí)間都非常短(見(jiàn)表1)。O3混合比的突然升高都伴隨著風(fēng)速的增大和θse的迅速降低，以及其他一次污染氣體混合比的降低，這些變化的同步性表明地面空氣的性質(zhì)在短時(shí)間內(nèi)發(fā)生了改變，具有低θse、高O3的高空大氣特性。這些對(duì)流過(guò)程大多產(chǎn)生于切變線(xiàn)前方的暖區(qū)，是由西南氣流引發(fā)的位勢(shì)不穩(wěn)定產(chǎn)生的，因此，推測(cè)這樣的變化是由對(duì)流系統(tǒng)中的下沉氣流支將高空低θse、高O3的氣團(tuán)快速輸送到地面引起的[26]。由于時(shí)間很短，可以認(rèn)為氣團(tuán)在輸送過(guò)程中與周?chē)諝饨粨Q混合較少，θse基本守恒。O3混合比抬升后達(dá)到的高值在不同過(guò)程中基本維持在60×10-9～80×10-9之間(7月2日除外)，但對(duì)流發(fā)生前地面O3混合比較高的情況下，抬升后的最大值也會(huì)更高，如8月4日。這表明下沉氣團(tuán)與地面空氣存在一定程度的混合。O3在高空的生命周期較長(zhǎng)，濃度水平比地面穩(wěn)定，日變化較小。根據(jù)O3混合比抬升后的值大致估計(jì)該地區(qū)夏季高空O3混合比可能在60×10-9～80×10-9范圍內(nèi)，這與Ding等[27]對(duì)華北地區(qū)飛機(jī)觀測(cè)的分析結(jié)論一致。對(duì)流層中層O3混合比在夏季達(dá)到最大[28]，因此，相比于6—8月，9月的兩次強(qiáng)對(duì)流作用下，地面O3達(dá)到的混合比更低，分別為53.0×10-9和47.2×10-9。

2.3.2θse的垂直廓線(xiàn)和下沉氣團(tuán)來(lái)源高度

在熱帶地區(qū)，下沉氣流的來(lái)源高度通常在700～850 hPa[7,23]，中緯度地區(qū)云層發(fā)展較高，下沉氣流的來(lái)源也更高。由于缺少相應(yīng)時(shí)段的探空觀測(cè)，這里利用θse的守恒性來(lái)大致估計(jì)下沉氣流來(lái)源的高度。假設(shè)下沉氣流速度很快，下沉過(guò)程中與周?chē)諝饣旌喜粡?qiáng)，θse基本守恒。對(duì)流過(guò)程中地面θse的突然降低，表明高空空氣下沉到地面，此時(shí)的θse與下沉氣流來(lái)源高度上的近似相等，據(jù)此推測(cè)下沉氣流來(lái)源于該高度附近。因缺少當(dāng)時(shí)的氣象探空資料，在此利用ECMWF再分析資料計(jì)算得到的θse垂直廓線(xiàn)近似推測(cè)下沉氣流來(lái)源高度。圖5為再分析資料得到的上述4個(gè)對(duì)流過(guò)程附近的θse垂直廓線(xiàn)。

圖5 2013年6—9月固城站不同對(duì)流過(guò)程附近時(shí)刻θse垂直剖面圖(圓圈表示該對(duì)流過(guò)程后地面θse對(duì)應(yīng)的高度)Fig.5 Vertical profile of θse over Gucheng at times around four different convection processes during Jun-Sep in 2013(circles indicate the corresponding θse observed on the ground in processes)

由圖5可以看出，地面到對(duì)流層中層之間，θse隨高度下降，在對(duì)流層中層達(dá)到最低，形成位勢(shì)不穩(wěn)定層結(jié)。6月25日傍晚、8月4日夜間和9月12日夜間的對(duì)流過(guò)程中下沉氣流均來(lái)自600～700 hPa高度范圍(圖5中黑色圓圈所示位置)，而7月2日的對(duì)流過(guò)程中下沉氣流則來(lái)自500 hPa以上的高空，比其他3次過(guò)程來(lái)源更高。

利用θse守恒性對(duì)所有對(duì)流過(guò)程進(jìn)行分析(表2)，結(jié)果顯示：10次過(guò)程中，僅1次來(lái)自500 hPa以上(7月2日)，其余均來(lái)自對(duì)流層中下層(500～800 hPa)。不同對(duì)流過(guò)程中，O3混合比抬升的程度維持在一定范圍內(nèi)(60×10-9～80×10-9)，與下沉氣流來(lái)源高度相關(guān)性不明顯，說(shuō)明對(duì)流層中下層O3高值區(qū)的混合比較為穩(wěn)定，在一定高度范圍內(nèi)垂直變化較小。需要注意的是，由于再分析資料與單點(diǎn)觀測(cè)值存在差別，以上根據(jù)再分析資料推測(cè)出的下沉氣流來(lái)源高度精確度不高，只能大致判斷其基本位于對(duì)流層中下層。更準(zhǔn)確的判斷還需更多的探空觀測(cè)驗(yàn)證。

2.3.3 O3混合比垂直分布的觀測(cè)結(jié)果

2013年9月16日18:05—19:05在固城站附近的農(nóng)田上空進(jìn)行了一次無(wú)人機(jī)飛行試驗(yàn)，飛行高度達(dá)到2759 m。受副熱帶高壓和西南氣流的影響，當(dāng)時(shí)風(fēng)速較小，空氣相對(duì)濕度較大，達(dá)到80%以上，假相當(dāng)位溫垂直廓線(xiàn)與9月12日相似，在900 hPa以上隨高度升高而降低，形成不穩(wěn)定層結(jié)，但沒(méi)有對(duì)流過(guò)程發(fā)生。無(wú)人機(jī)上搭載的ECC型O3探空儀(美國(guó)EN-SCI)和RS92型氣象探空儀(芬蘭VAISALA)，測(cè)得上升和下降過(guò)程中的兩條O3混合比垂直廓線(xiàn)。由圖6可以看到，傍晚地面O3混合比較低，隨高度增加而升高，在1300 m(約865 hPa)左右達(dá)到極大值72×10-9，之后隨高度緩慢降低，2000 m(約796 hPa)處混合比降至60×10-9，在邊界層以上的2000 m到2759 m(約730 hPa)之間，O3混合比變化很小，基本為60×10-9。這與上述分析中下沉氣流的來(lái)源高度和這一高度上O3混合比的估計(jì)結(jié)果相一致。雖然這次觀測(cè)與上述發(fā)生對(duì)流過(guò)程的日期和時(shí)段均不對(duì)應(yīng)，但其基本特征支持上述分析和推測(cè)。

表2 2013年6—9月固城站對(duì)流過(guò)程中下沉氣流的特征和來(lái)源高度Table 2 Some features of airmasses from high altitudes descending to Gucheng during June-September in 2013

圖6 2013年9月16日飛機(jī)觀測(cè)到的O3混合比垂直廓線(xiàn)Fig.6 O3 profiles observed at Gucheng at dusk on 16 Jun 2013

2.4 對(duì)流性天氣過(guò)程對(duì)O3抬升效應(yīng)影響的范圍

華北地區(qū)夏季常受對(duì)流性天氣影響。當(dāng)對(duì)流系統(tǒng)影響范圍較廣時(shí)，可能出現(xiàn)區(qū)域性的O3混合比抬升現(xiàn)象。2013年8月4日和9月12日晚上均出現(xiàn)颮線(xiàn)由西北向東南經(jīng)過(guò)華北地區(qū)，影響范圍超過(guò)200 km，北京和固城站受其影響，均出現(xiàn)對(duì)流性天氣。與此形成對(duì)比的是，8月15日00:00在固城站出現(xiàn)的小尺度對(duì)流系統(tǒng)并未影響北京地區(qū)。為說(shuō)明不同范圍對(duì)流系統(tǒng)對(duì)華北地區(qū)O3分布的影響，圖7給出了3次過(guò)程中固城站和北京城區(qū)的地面O3混合比和θse的變化情況。北京城區(qū)的O3混合比來(lái)自中國(guó)氣象局(39°56′49″N，116°19′24″E)的觀測(cè)[13]，地面θse根據(jù)北京市觀象臺(tái)觀測(cè)資料計(jì)算?？梢钥吹?，3次對(duì)流過(guò)程發(fā)生前，兩地地面θse相近，固城站地面O3混合比均處于夜間低值(圖7)，而北京城區(qū)地面O3混合比在8月4日和8月15日夜間仍處于較高水平，9月12日夜間混合比較低，但仍高于固城站。8月4日19:00颮線(xiàn)先經(jīng)過(guò)北京城區(qū)，該站θse迅速降低，O3混合比由67×10-9左右升高至87×10-9，20:30颮線(xiàn)經(jīng)過(guò)固城站，該站出現(xiàn)相同的變化趨勢(shì)，O3混合比升高至77×10-9。9月12日22:00，颮線(xiàn)幾乎同時(shí)經(jīng)過(guò)兩地，兩站均出現(xiàn)θse降低、O3混合比迅速升高的現(xiàn)象，抬升達(dá)到的最大值比較接近，均在55×10-9左右。

相反，8月15日夜間影響固城站的小尺度對(duì)流系統(tǒng)對(duì)北京城區(qū)沒(méi)有影響。當(dāng)固城站受對(duì)流過(guò)程影響出現(xiàn)θse降低和O3抬升現(xiàn)象時(shí)，北京城區(qū)并沒(méi)有出現(xiàn)相同的變化趨勢(shì)。

圖7 2013年8月4日、8月15日與9月12日固城站與北京城區(qū)O3混合比和θse變化圖Fig.7 Maxing ratios of O3 and θse observed at Gucheng and in Beijing urban when convection processes occurred on 4 Aug,15 Aug and 12 Sep in 2013

上述變化趨勢(shì)反映了影響范圍不同的對(duì)流系統(tǒng)對(duì)華北區(qū)域地面O3抬升的作用范圍也不相同。當(dāng)對(duì)流系統(tǒng)較強(qiáng)，影響范圍較廣時(shí)，對(duì)地面O3混合比的抬升效應(yīng)不僅顯著，作用范圍也比較大，甚至能造成整個(gè)中尺度區(qū)域地面O3的升高。同一對(duì)流過(guò)程中，農(nóng)村地區(qū)(固城站)和城市地區(qū)在下沉氣流作用下O3混合比升高至相近水平，說(shuō)明華北平原地區(qū)對(duì)流層中下層的O3混合比高值區(qū)不僅時(shí)間上相對(duì)穩(wěn)定，空間分布上很可能也比較均勻，體現(xiàn)出污染的區(qū)域性。從衛(wèi)星觀測(cè)獲得的對(duì)流層O3資料的分布結(jié)果也可以證實(shí)這一點(diǎn)[19,27-28]。

3 結(jié)論與討論

本文通過(guò)對(duì)比2013年6—9月在河北省固城站觀測(cè)到的多次對(duì)流性天氣伴隨地面O3混合比抬升的過(guò)程，利用θse在絕熱過(guò)程中的守恒性進(jìn)行下沉氣流高度來(lái)源分析，并使用氣象和污染氣體資料配合分析，得到以下結(jié)論：

1) 華北平原地區(qū)的對(duì)流性天氣對(duì)地面O3混合比有強(qiáng)烈的抬升作用，使夜間到次日中午前O3混合比顯著增加。

2) 地面O3混合比的抬升來(lái)自對(duì)流系統(tǒng)中的下沉氣流支。下沉氣流將高空高O3和低θse的氣團(tuán)帶到地面，使地面O3混合比迅速升高。

3) 下沉氣流基本來(lái)自對(duì)流層中下層，多數(shù)過(guò)程中使地面O3混合比快速抬升至60×10-9～80×10-9范圍內(nèi)。當(dāng)對(duì)流發(fā)展高度較高時(shí)，下沉氣流來(lái)源會(huì)更高，但地面O3混合比抬升的程度不一定會(huì)增加，而是穩(wěn)定在一定范圍內(nèi)。說(shuō)明對(duì)流層中下層存在時(shí)間和垂直變化均相對(duì)穩(wěn)定的O3高值區(qū)，混合比為60×10-9～80×10-9，飛機(jī)觀測(cè)試驗(yàn)取得的O3垂直廓線(xiàn)也證實(shí)了這一點(diǎn)。

4) 當(dāng)對(duì)流系統(tǒng)同時(shí)影響北京地區(qū)和固城站時(shí)，兩地地面O3混合比呈相同的變化趨勢(shì)，說(shuō)明對(duì)流性天氣對(duì)地面O3混合比的抬升作用范圍與對(duì)流系統(tǒng)的影響范圍有關(guān)，當(dāng)對(duì)流系統(tǒng)影響范圍較廣時(shí)，抬升效應(yīng)可能發(fā)生于大部分受影響的華北平原地區(qū)。北京城區(qū)和固城站地面O3混合比抬升程度相近，說(shuō)明華北地區(qū)對(duì)流層中下層的O3混合比空間分布也比較均勻。

華北平原地區(qū)夏季對(duì)流性天氣較頻繁，對(duì)地面O3混合比的抬升效應(yīng)也較為常見(jiàn)。與文獻(xiàn)報(bào)道的其他地區(qū)相比，華北地區(qū)夏季對(duì)流天氣引起的地面O3抬升程度要高得多[7-9]，這對(duì)于人體健康和植物生長(zhǎng)有一定危害[29-30]。對(duì)流過(guò)程導(dǎo)致的污染物垂直分布的快速變化會(huì)影響對(duì)流層大氣化學(xué)[31]，其環(huán)境效應(yīng)的定量研究比較缺乏，需要開(kāi)展更多的垂直觀測(cè)和模式模擬研究。

致 謝：中國(guó)氣象科學(xué)研究院固城生態(tài)與農(nóng)業(yè)氣象試驗(yàn)站任三學(xué)、趙花榮等在觀測(cè)期間提供了后勤支持，北京市氣象局觀象臺(tái)張小兵、北京市氣象局城市氣象研究所馬志強(qiáng)提供了北京市氣象數(shù)據(jù)，中國(guó)氣象科學(xué)研究院張文華提供了華北地區(qū)雷達(dá)數(shù)據(jù)，中國(guó)氣象科學(xué)研究院研究生謝育林、彭偉、田宏民，廣西省氣象局馬瑞升、劉志平、孫明等參加了部分觀測(cè)工作，在此一并表示感謝。

Increased Mixing Ratio of Surface Ozone by Nighttime Convection Process over the North China Plain

Jia Shihui1)Xu Xiaobin1)Lin Weili1)2)Wang Ying1)He Xinhe1)Zhang Hualong3)

1)(KeyLaboratoryforAtmosphericChemistry,InstituteofAtmosphericComposition,ChineseAcademyofMeteorologicalSciences,Beijing100081)2)(CMAMeteorologicalObservationCenter,Beijing100081)3)(GuangdongMeteorologicalObservatory,Guangzhou510080)

Surface ozone and other reactive gases are observed at Gucheng (39°08′57″N , 115°44′02″E) in Hebei Province of China from June to September in 2013. There are 10 cases with rapid increases of the mixing ratio of surface ozone, and sharp decreases of the mixing ratios of nitric oxides and carbon monoxide when convection processes occurs at night. The mixing ratio of surface ozone mostly increases from less than 30×10-9to 60×10-9-80×10-9within less than 1 hour and stays at a higher level during the night and the next morning than that on undisturbed days. Such phenomenon cannot be explained by photochemical production. The increase rate of surface ozone level is not correlated with wind speed. Therefore, the change in ozone cannot be attributed to horizontal transport of polluted airmass.

To understand the phenomenon, meteorological data from Gucheng and from ECMWF reanalysis are analyzed. Surface pseudo-equivalent potential temperature (θse) for each case is calculated from the simultaneously measured meteorological data. In all nighttime cases of convection process, the surfaceθsevalues decrease dramatically within a short time, coinciding with the steep increases of the ozone level and the wind speed. This suggests that the mixing ratio of surface ozone is enhanced by descending air from aloft. The convective process occurs in the warm area ahead of the front in most cases except for once near the cold front. These clearly indicate that convective downdrafts transport air with higher ozone and lowerθsefrom upper atmosphere to the surface layer. With the vertical profiles ofθsevalues calculated from ECMWF reanalysis data, levels of origins of downdrafts are estimated as from around 500-800 hPa. Vertical profiles of ozone observed using an unmanned aircraft near the station show that ozone mixing ratio over the boundary layer at dusk is higher than 60×10-9, supporting the view that the increased mixing ratio of surface ozone during and after the nighttime convection process is caused by air descending from the lower to mid free-troposphere. The phenomena with ozone enhancement is also observed at an urban station in Bejiing. In most cases when Gucheng and Beijing urban are impacted by the same convective systems, and ozone andθseat both sites show similar trends. All above implies that ozone mixing ratio maintains around 60×10-9-80×10-9in the mid and lower free-troposphere over the North China Plain in summer and early autumn, and ozone increase by convective downdrafts is able to impact a large area of the North China Plain. Compared with other places, convection process causes larger ozone increase, which may exert stronger impact on the atmospheric environment.

enhanced ozone concentration; convection process; downdrafts; the North China Plain

10.11898/1001-7313.20150303

公益性行業(yè)(氣象)科研專(zhuān)項(xiàng)(GYHY201206015)，國(guó)家自然科學(xué)基金項(xiàng)目(41330422，41175114)，中國(guó)氣象科學(xué)研究院基本科研業(yè)務(wù)費(fèi)(2011Z003)

賈詩(shī)卉,徐曉斌,林偉立,等. 華北平原夜間對(duì)流天氣對(duì)地面O3混合比抬升效應(yīng). 應(yīng)用氣象學(xué)報(bào)，2015，26(3)：280-290.

2014-09-30收到， 2015-02-10收到再改稿。

* 通信作者， email： xuxb@cams.cma.gov.cn