華南花崗巖型鈾礦成礦元素運(yùn)移及沉淀機(jī)理研究綜述

許健俊，邵飛

（核工業(yè)270研究所，南昌 330200）

華南花崗巖型鈾礦成礦元素運(yùn)移及沉淀機(jī)理研究綜述

許健俊，邵飛

（核工業(yè)270研究所，南昌 330200）

對(duì)熱液成因脈型礦床為主的華南花崗巖型鈾礦床成礦地質(zhì)特征、含鈾熱液的流體來(lái)源、鈾的遷移及沉淀機(jī)理研究狀況進(jìn)行了綜述。含鈾熱液的大氣降水是主要來(lái)源，次為幔源流體；鈾的遷移形式和過(guò)程與鈾在自然界的賦存狀態(tài)有關(guān)，在含鈾熱液中鈾主要以碳酸鈾酰絡(luò)合物和氟化鈾酰絡(luò)合物形式遷移，在氧逸度低的幔源流體中，鈾可能以四價(jià)鹵素元素絡(luò)合物形式遷移；鈾的沉淀與含鈾熱液物理-化學(xué)條件的改變有關(guān)，主要沉淀機(jī)制包括：溫度和壓力的快速降低、含鈾熱液濃縮作用及流體混合作用、幔源物質(zhì)加入。對(duì)華南某一類型花崗巖型鈾礦而言，可能是某一種沉淀機(jī)制發(fā)揮了主導(dǎo)作用，但這種沉淀機(jī)制不是惟一的，往往是多種沉淀機(jī)制相互疊加作用的結(jié)果。

含鈾熱液；鈾的遷移；鈾的沉淀機(jī)制；花崗巖型鈾礦；華南

花崗巖型鈾礦是我國(guó)重要的鈾礦類型之一，主要集中分布于華南地區(qū)。我國(guó)花崗巖型鈾礦床主要是熱液成因的脈型礦床，在空間上和成因上與花崗巖類巖石密切相關(guān)，在時(shí)間尺度上，成巖事件和成礦事件是不連續(xù)的地質(zhì)事件。為此，成巖后成礦元素的運(yùn)移和沉淀機(jī)制，歷來(lái)是花崗巖型鈾礦研究的重要內(nèi)容。在大量閱讀、消化吸收前人文獻(xiàn)成果的基礎(chǔ)上，對(duì)其進(jìn)行研究綜述，這對(duì)花崗巖型鈾礦床成礦作用及成礦理論的深入研究和指導(dǎo)鈾礦找礦，無(wú)疑是有益的。

1 華南花崗巖型鈾礦基本地質(zhì)特征

華南花崗巖型鈾礦絕大多數(shù)分布在后加里東隆起帶內(nèi)，受鈾含量較高的花崗巖體控制，成礦作用是華南地區(qū)中生代110～80 Ma地殼伸展環(huán)境構(gòu)造-巖漿熱事件背景下的產(chǎn)物［1-2］。

華南產(chǎn)鈾花崗巖一般為自加里東期至燕山期的多期多階段侵入的復(fù)式巖體，燕山晚期酸性、中基性脈巖發(fā)育，與鈾成礦直接有關(guān)的花崗巖體以較晚的燕山期為主，次為印支期，其巖石屬高硅、高鉀、過(guò)鋁質(zhì)的鈣堿性巖，具陸內(nèi)S型花崗巖特征，花崗巖源區(qū)與極成熟-成熟的大陸地殼具親緣性［3-4］。產(chǎn)鈾花崗巖體鈾含量較高，一般＞10×10-6，巖體（近）外圍一般都分布有鈾含量高達(dá)16.53× 10-6～91.56×10-6的早寒武世地層，該地層為華南區(qū)域富鈾花崗巖提供了初始鈾源［5-6］。

花崗巖型鈾礦床的分布與巖體出露面積大小有一定關(guān)系，大多數(shù)花崗巖型鈾礦床都分布在大型花崗巖體內(nèi)部及其接觸帶近外圍。據(jù)鈾礦床與花崗巖體的空間位置關(guān)系，將其分為內(nèi)帶型和外帶型兩大類鈾礦床。前者可劃分為硅質(zhì)脈型、碎裂蝕變巖型、堿交代巖型、硅質(zhì)脈交切中基性巖墻的交點(diǎn)型4類，外帶型鈾礦床主要產(chǎn)于巖體外接觸帶富含黃鐵礦及有機(jī)質(zhì)的沉積變質(zhì)巖中切層斷裂、層間斷裂內(nèi)。構(gòu)造、地層、脈巖等對(duì)花崗巖型鈾礦具明顯控制作用。礦化類型主要為單鈾型，礦石礦物主要為瀝青鈾礦及少量金屬硫化物，脈石礦物主要是微晶石英、螢石及少量碳酸鹽類礦物。成礦期的圍巖蝕變主要有赤鐵礦化、水云母化、黏土化、綠泥石化、硅化等，圍巖蝕變與瀝青鈾礦的沉淀關(guān)系密切［7-11］。

華南花崗巖型鈾礦含鈾礦物的成礦年齡一般都小于100 Ma［12］，礦巖時(shí)差達(dá)數(shù)十至百余百萬(wàn)年。顯然，大規(guī)?；◢弾r漿期后熱液活動(dòng)并未發(fā)生鈾成礦，成礦是花崗巖成巖后的地質(zhì)事件。對(duì)華南主要產(chǎn)鈾巖體鈾成礦年齡統(tǒng)計(jì)，發(fā)現(xiàn)其與中基性、酸性脈巖年齡更為接近（表1），表明脈巖漿侵入活動(dòng)與鈾成礦具成因聯(lián)系。

表1 華南花崗巖型鈾礦成礦及脈巖年齡Table 1The ages of vein rock and uranium mineralization of granite type uranium deposits in South China

2 成礦熱液來(lái)源

目前各種熱液礦床可以識(shí)別的熱液來(lái)源，包括：巖漿熱液、變質(zhì)熱液、建造水、大氣降水及幔源流體［17］。盡管已發(fā)現(xiàn)有巖漿型鈾礦床，如美國(guó)新罕布什爾州的康韋花崗巖鈾礦床、納米比亞的羅辛礦床等［18-19］，但華南花崗巖型鈾礦床是成巖后熱液作用的產(chǎn)物。長(zhǎng)期以來(lái)，眾多學(xué)者基于對(duì)華南花崗巖型鈾礦成礦地質(zhì)特征認(rèn)識(shí)的不斷深化及對(duì)成礦流體包裹體的研究成果，認(rèn)為華南花崗巖型鈾礦成礦熱液主要來(lái)源于大氣降水［2，20-24］和幔源流體［25-28］，這兩種熱液及其混合產(chǎn)物對(duì)鈾的遷移富集起重要作用。

2.1 大氣降水

大氣降水作為地球流體中的一個(gè)重要組成部分，在華南與燕山期花崗巖強(qiáng)烈活動(dòng)有密切聯(lián)系的鈾及金、銻、汞、鉛、鋅、砷等中、低溫礦床中具重要作用［2，29-30］，即大氣降水為成礦熱液主要來(lái)源，其在燕山期統(tǒng)一熱場(chǎng)作用下的大范圍流體運(yùn)動(dòng)促成了大規(guī)模成礦作用。

前人對(duì)花崗巖型鈾礦床的成因觀點(diǎn)可歸納為：巖漿熱液說(shuō)、熱水浸出說(shuō)［31］和表生成因說(shuō)［32］。華南花崗巖型鈾礦巨大礦巖時(shí)差的客觀事實(shí)及礦床中流體包裹體成分研究、礦物中穩(wěn)定同位素組成測(cè)試數(shù)據(jù)的積累，為其成礦熱液源于大氣降水提供了支撐，因而可以接受熱水浸出說(shuō)和表生成因說(shuō)。盡管這兩種學(xué)說(shuō)，在成礦熱液來(lái)源上不存在爭(zhēng)議，但大氣降水成因熱液的運(yùn)移方向及其是否可以浸取或溶解固相中足夠的鈾而演化為成礦流體，仍有不同的認(rèn)識(shí)。此外，前人對(duì)成礦熱液中礦化劑及其作用的研究較為薄弱（圖1）。正因?yàn)槿绱?，華南花崗巖型鈾礦的加氣（∑CO2）去氣（∑CO2）成礦模式被提出［33-34］，該模式同樣認(rèn)為大氣降水是成礦熱液的主要來(lái)源，CO2作為礦化劑加入有利于成礦流體演化，去氣作用促使鈾發(fā)生沉淀。

圖1 前人提出的花崗巖鈾礦床成因示意圖［34］Fig.1Genesis diagram of granite type uranium deposit proposed by previous researchers［34］

2.2 幔源流體

地幔流體是指富含地球內(nèi)部原始成分，同時(shí)包含地殼再循環(huán)物質(zhì)的超臨界揮發(fā)份系統(tǒng)［35］。其特征是賦存于地球內(nèi)部以富堿（K、Na、Li）、富揮發(fā)份（CO2、S、H2O）及原始?xì)怏w（3He和36Ar）的超臨界流體，具獨(dú)特的溶解和輸運(yùn)力，極強(qiáng)的滲透能、化學(xué)反應(yīng)能及反應(yīng)速度極高的熱容、萃取能力和分相不混溶性［36］。

地幔流體參與成礦在國(guó)內(nèi)、外許多大型—超大型金屬、非金屬以及油氣礦床得到證實(shí)［37］?；趯?duì)華南花崗巖鈾礦礦石物質(zhì)成分、與中基性脈巖具時(shí)空關(guān)聯(lián)的“交點(diǎn)型”鈾礦化類型等客觀地質(zhì)事實(shí)，結(jié)合成礦流體C、He和Ar同位素證據(jù)，幔源物質(zhì)參與華南花崗巖型鈾成礦越來(lái)越被重視［1，38-41］。綜合前人研究成果，幔源物質(zhì)在成礦熱液組成中有3種觀點(diǎn)：1）成礦熱液全部或主要源自地幔流體；2）幔源CO2進(jìn)入以大氣降水為主的成礦熱液；3）成礦熱液為地幔流體與深部流體或大氣降水的混合（圖2）。

圖2 華南花崗巖型鈾礦床成礦模式圖［1］Fig.2The metallogenic model for granite type uranium deposit in South China［1］

3 鈾的遷移形式及其影響因素

3.1 鈾在大氣降水成因熱液中的遷移

鈾在自然界主要以六價(jià)鈾酰（［UO2］2＋）絡(luò)合物形式遷移。熱力學(xué)計(jì)算表明：在pH＞8的天然水中，鈾的主要遷移形式是UO2（CO3）34-；在pH＝8～5的天然水中，當(dāng)∑PO4＞0.01 mg·L-1時(shí)，主要是UO2（HPO4）22-，否則為UO2（CO3）22-和UO2CO3，而在似純水中鈾遷移形式以UO2（OH）n2-n為主；在pH＜5的酸性似純水中，以UO22＋為主；在F-、SO42-、∑PO4超出零態(tài)值的酸性水中，可形成UO2（SO4）n2-2n、UO2Fn2-n和磷酸鈾酰的形式?？梢?jiàn)，天然水的pH值、離子成分等對(duì)鈾的遷移形式有重要影響［42］。

金景福根據(jù)302礦床包裹體溶液成分，對(duì)成礦熱液中鈾的遷移形式進(jìn)行了計(jì)算，結(jié)果表明：從成礦前階段到成礦階段，熱液中鈾的遷移形式由UO2（CO3）34-向UO2F42-、UO2（CO3）22-和［UO2］2＋轉(zhuǎn)變，這種形式的轉(zhuǎn)變主要受熱液溫度和pH值下降、熱液中HCO3-和CO2含量的減少及鈾含量的大幅度增高所影響［43］。李學(xué)禮等對(duì)下莊花崗巖鈾礦田成礦熱液中鈾的遷移形式也進(jìn)行了計(jì)算，結(jié)果是成礦期熱液中鈾的遷移形式為UO2（CO3）22-和UO2F42-［21］。

據(jù)上所述，華南某些花崗巖型鈾礦大氣降水成因熱液中鈾的主要遷移形式是碳酸鈾酰和氟化鈾酰，這和鈾與碳酸鹽礦物、螢石共生的礦物推斷法相一致。

3.2 鈾在地幔流體中的遷移

限于花崗巖型鈾成礦過(guò)程中地幔流體認(rèn)識(shí)上的不統(tǒng)一，地幔流體中鈾遷移形式文獻(xiàn)報(bào)道較少。

有的學(xué)者［28］基于地幔流體富∑CO2特征及鈾與碳酸鹽礦物共生、鈾礦床中方解石為主要脈石礦物等客觀地質(zhì)事實(shí)，同時(shí)考慮到碳酸鈾酰是成礦流體中一種最穩(wěn)定和最主要的搬運(yùn)形式［44］，據(jù)此認(rèn)為地幔流體中的鈾以碳酸鈾酰形式遷移。凌洪飛［22］認(rèn)為地幔流體氧逸度低，除非其富含鹵素元素，否則將不具有大量浸取鈾的能力，或者只有當(dāng)?shù)蒯Ａ黧w溫度降低到一定程度時(shí)，才具有較強(qiáng)的與鈾酰結(jié)合為碳酸鈾酰的能力。李子穎等［45］認(rèn)為幔源流體中鈾主要以四價(jià)氟、氯等絡(luò)合物形式遷移。

目前，鈾在地幔流體中的遷移，傾向于六價(jià)鈾的碳酸鈾酰和四價(jià)鈾的鹵素元素絡(luò)合物形式。

4 鈾的沉淀機(jī)制

鈾與其他成礦元素一樣，從熱液流體中析出并沉淀與流體在成礦位置的物理化學(xué)環(huán)境的改變有關(guān)［17］。研究鈾在含鈾熱液中的沉淀機(jī)制，可以根據(jù)鈾在熱液中的溶解度來(lái)考慮。影響鈾溶解度的因素很多，主要有溫度和壓力的變化、熱液與圍巖反應(yīng)引起的pH和Eh變化、熱液中CO2的逸出［46］和熱液運(yùn)動(dòng)狀態(tài)的改變［9］等。這些因素對(duì)鈾溶解度的影響，往往表現(xiàn)為相互疊加作用。

4.1 溫度、壓力的改變

世界各國(guó)積累的大量關(guān)于鈾礦床礦物中氣液包裹體的測(cè)溫?cái)?shù)據(jù)表明，含鈾熱液的溫度在成礦過(guò)程中是逐漸降低的，即鈾和其他元素是在降溫背景下從含礦熱液中沉淀和形成礦石礦物的［47］。華南花崗巖型鈾礦，成礦前熱液溫度一般為350～250℃，成礦期含礦熱液溫度多為250～150℃［1］，這一溫度與晶質(zhì)鈾礦在水中較大溶解度的溫度區(qū)間相吻合（圖3）。降溫導(dǎo)致鈾沉淀，取決于鈾在熱液中的存在形式，溫度降低可以使鈾酰絡(luò)離子的穩(wěn)定常數(shù)減小、絡(luò)離子離解作用增強(qiáng)，有利于六價(jià)鈾被還原沉淀。

圖3 晶質(zhì)鈾礦在水中的溶解度與溫度的關(guān)系（p（H2O）＝7.5×10-7Pa）（據(jù)勒穆瓦納，1975）Fig.3Relationship of uraninite solubility to temperature in the water（p（H2O）＝7.5×10-7Pa）（After Lemoine，1975）

與溫度降低相比，單純的壓力變化對(duì)鈾溶解度的影響作用不大，壓力變化對(duì)金溶解度的影響也不是十分明顯［48］。減壓而發(fā)生的含鈾熱液沸騰和CO2等氣體的去氣作用，是促使鈾沉淀的關(guān)鍵。

溫、壓降低導(dǎo)致金屬沉淀和礦床定位需滿足2個(gè)條件，1）熱液中礦質(zhì)濃度較高；2）含礦熱液的溫、壓在較局部范圍和短距離內(nèi)大幅度下降，溫、壓的緩慢變化不具成礦意義［49-50］。華南受陡傾硅化破碎帶控制的花崗巖型鈾礦化，其鈾沉淀機(jī)制是含鈾熱液的快速降溫、減壓。整個(gè)過(guò)程化學(xué)反應(yīng)式如下：

4.2 含礦熱液濃縮作用及流體混合作用

人們?cè)缇驼J(rèn)識(shí)到，只有當(dāng)含礦熱液中礦質(zhì)濃度濃縮到飽和或接近飽和時(shí)，才會(huì)發(fā)生礦質(zhì)沉淀。成礦熱液系統(tǒng)礦質(zhì)濃縮的主要方式包括：水-巖反應(yīng)中的熱液蝕變帶的形成與水的濃縮；含礦熱液中C、S等組份促進(jìn)水的濃縮作用；含礦熱液的沸騰、酸堿分異及流體相的濃縮［51］。華南花崗巖型鈾礦圍巖蝕變發(fā)育，蝕變具多階段、多期次疊加特征，近礦圍巖蝕變往往是有效的找礦標(biāo)志，水-巖作用的產(chǎn)物——圍巖蝕變導(dǎo)致含鈾熱液濃縮及礦質(zhì)沉淀。此外產(chǎn)于花崗巖外帶富含黃鐵礦、有機(jī)質(zhì)的沉積變質(zhì)巖中的鈾礦化，其鈾沉淀一般被認(rèn)為是黃鐵礦、有機(jī)質(zhì)還原作用的結(jié)果，但鈾沉淀的本質(zhì)可能是水-巖作用促使S2-、Fe2＋、C等組份進(jìn)入含鈾熱液，繼而發(fā)生礦質(zhì)濃縮及沉淀［52］。

流體混合作用歷來(lái)被認(rèn)為是鈾沉淀的重要機(jī)制，混入的流體破壞了原含鈾熱液的化學(xué)平衡，促使鈾沉淀［17，53］。流體混合作用促成礦質(zhì)沉淀的機(jī)制有：稀釋作用、增大氧逸度和pH值、還原作用等，由于流體-流體間的反應(yīng)速度遠(yuǎn)比流體-固相間的反應(yīng)快，因而對(duì)礦質(zhì)的沉淀效果也更為顯著［54］。華南花崗巖型鈾礦主要是大氣降水成因的大規(guī)模流動(dòng)區(qū)域流體與含礦熱液混合導(dǎo)致礦質(zhì)沉淀的結(jié)果。

4.3 幔源物質(zhì)加入機(jī)制

熱液礦床形成過(guò)程中新物質(zhì)的加入是含礦熱液形成和礦質(zhì)卸載的重要機(jī)制，加入的新物質(zhì)可分為兩類，1）重要的礦化劑組份，如CO2、H2S等；2）氧化劑或還原劑［49］。幔源CO2在華南熱液鈾礦床成礦過(guò)程中的作用，已為眾多學(xué)者所認(rèn)識(shí)［1，9，12，20，25，28，33-34］。與基性脈巖有關(guān)的“交點(diǎn)型”鈾礦床的存在［55］，為華南花崗巖型鈾礦幔源物質(zhì)加入促成礦質(zhì)沉淀提供了事實(shí)支持（圖4）。

基性脈巖侵入在帶來(lái)熱量的同時(shí)，也帶來(lái)幔源CO2、H2S、CH4等礦化劑組份，它們有效并且快速促成含鈾熱液的形成，其在熱驅(qū)動(dòng)作用下運(yùn)移，硅化破碎帶是有利運(yùn)移通道，隨著溫、壓快速降低及氣體逸出，礦質(zhì)在脈巖與硅化破碎帶交點(diǎn)處或硅化破碎帶內(nèi)沉淀?；诤櫉嵋盒纬墒浅傻V作用基本前提的本質(zhì)認(rèn)識(shí)，可以充分理解幔源物質(zhì)的加入是華南交點(diǎn)型鈾礦化礦質(zhì)沉淀的重要機(jī)制。

圖4 小水鈾礦床地質(zhì)略圖［55］Fig.4Geological sketch of Xiaoshui uranium deposit［55］

5 結(jié)語(yǔ)

華南花崗巖型鈾礦成礦作用歷經(jīng)數(shù)十年研究，就礦床成因問(wèn)題，眾多學(xué)者提出了各種各樣的看法，主要包括：巖漿熱液說(shuō)和熱水浸出說(shuō)［31］、表生成因說(shuō)［32］、加氣（∑CO2）去氣（∑CO2）說(shuō)［33-34］、幔源成因說(shuō)［39-41，55］等。

各種成因?qū)︹櫝傻V流體來(lái)源、遷移形式及過(guò)程、沉淀機(jī)制都做了相應(yīng)闡述?？偠灾髿饨邓亲钪匾某傻V流體來(lái)源，其次為幔源流體。鈾的地球化學(xué)性質(zhì)及其在自然界的賦存形式?jīng)Q定了鈾的遷移形式和過(guò)程，在大氣降水成因的含鈾熱液中鈾主要以六價(jià)的碳酸鈾酰絡(luò)合物和氟化鈾酰絡(luò)合物形式遷移，在氧逸度低的幔源流體中不排除鈾以四價(jià)鹵素元素絡(luò)合物形式遷移。鈾的沉淀機(jī)制以往從外在的物理表現(xiàn)形式歸結(jié)為“降溫、減壓、排氣”，成礦作用是一種化學(xué)、動(dòng)力學(xué)過(guò)程，鈾的沉淀機(jī)制最重要的是：溫度和壓力的快速降低、含礦熱液濃縮作用及流體混合作用、幔源物質(zhì)的加入等。某一沉淀機(jī)制可能在華南某一類型花崗巖型鈾礦中占主導(dǎo)地位，但不是惟一的機(jī)制，在各種類型鈾礦化成礦作用過(guò)程中，往往是多種沉淀機(jī)制相互疊加作用的結(jié)果。

盡管華南花崗巖型鈾礦研究成果豐碩，特別是近年來(lái)研究進(jìn)展很大，但仍有許多問(wèn)題尚待解決。如：幔源流體作為成礦熱液來(lái)源，其組份由液體和氣體共同組成還是以氣體為主；理論上鈾可以四價(jià)態(tài)的鹵素元素絡(luò)合物形式在熱液中遷移，但這種遷移形式在華南花崗巖型鈾礦床成礦過(guò)程中是否廣泛存在還需要進(jìn)一步證實(shí)。溫壓的改變及流體混合作用是鈾沉淀的重要機(jī)制，這些作用是否會(huì)導(dǎo)致含鈾熱液運(yùn)動(dòng)狀態(tài)的改變并促使礦質(zhì)沉淀，也需要進(jìn)一步研究。燕山期華南地區(qū)經(jīng)歷了統(tǒng)一熱場(chǎng)作用下的區(qū)域流體運(yùn)動(dòng)和大規(guī)模中、低溫成礦作用，并形成了不同元素組合的成礦分帶［30］，這種區(qū)域流體運(yùn)動(dòng)在鈾成礦過(guò)程中的作用也有待進(jìn)一步研究。

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Review of study on transportation and deposition mechanisms of oreforming element for granite type uranium deposit in South China

XU Jianjun，SHAO Fei
（Research Institute No.270，CNNC，Nanchang 330200，China）

This paper reviewed the study on the uranium metallogenetic geological characteristics，source of uranium-bearing hydrothermal fluid，mechanisms of uranium transportation and deposition of granite type uranium deposits which are dominated by hydrothermal vein types in South China. Uranium-bearing hydrothermal is mainly originated from atmospheric precipitation，and the mantlederived fluids come to the second.The form of uranium transportation is related to the occurrence state of uranium in nature.In uranium-bearing hydrothermal solution，uranium is mainly transported as uranyl carbonate complex and uranyl fluoride complex.The deposition of uranium is related to the change of the physical and chemical conditions of uranium-bearing hydrotherm.The main deposition mechanisms include rapid fall of the temperature and pressure，inspissation of the uranium-bearing hydrothermal solution and fluid mixing，and joining of the mantle-derived material.For a certain granite type uranium deposit in South China，one kind of deposition mechanism may play a leading role.But it is not the only one，it is often the result of the mutual superimposition of multiple precipitation.

uranium-bearing hydrotherm；uranium transportation；mechanisms of uranium deposition；granite type uranium deposits；South China

P619.14；P595結(jié)果A

1672-0636（2015）03-0132-07

10.3969/j.issn.1672-0636.2015.03.002

2014-04-02

許健?。?989—），男，江西南昌人，助理工程師，主要從事鈾礦地質(zhì)勘查及科研工作。

E-mail：xjj270@163.com