不同能量加載條件下核材料放射性氣溶膠特征分析

袁偉，左莉，羅永鋒，陳顯波，劉海敏，張志龍

（1.第二炮兵裝備研究院，北京 100085；2.中國(guó)輻射防護(hù)研究院，太原 030006）

不同能量加載條件下核材料放射性氣溶膠特征分析

袁偉1，左莉1，羅永鋒1，陳顯波1，劉海敏1，張志龍2

（1.第二炮兵裝備研究院，北京 100085；2.中國(guó)輻射防護(hù)研究院，太原 030006）

通過(guò)開(kāi)展一系列不同爆炸能量加載條件下的核材料爆炸轉(zhuǎn)化實(shí)驗(yàn)，結(jié)合放射性分析和化學(xué)分析等方法，得到爆炸后放射性氣溶膠轉(zhuǎn)化份額和粒徑分布等重要信息。實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明，爆炸產(chǎn)生的氣溶膠粒子以中小粒徑為主且粒度分布范圍較廣，其放射中位空氣動(dòng)力學(xué)直徑主要集中在3.5～7.0 μm之間，幾何標(biāo)準(zhǔn)差介于3～4 μm之間；炸藥爆炸能量對(duì)核材料的氣溶膠產(chǎn)生份額有著十分重要的影響，爆炸能量越大，對(duì)應(yīng)氣溶膠轉(zhuǎn)化份額也越高。該項(xiàng)研究成果可為開(kāi)展重大核材料爆炸事故場(chǎng)景下的放射性污染分布和人員受輻照危害評(píng)估提供重要的技術(shù)依據(jù)。

核材料；氣溶膠；粒子特性

核材料發(fā)生爆炸事故，將會(huì)產(chǎn)生大量的放射性氣溶膠。放射性氣溶膠為懸浮在空氣或其他氣體中的細(xì)小顆粒，由于它們的輻射特性、運(yùn)動(dòng)不穩(wěn)定性以及作為重金屬污染物的不可降解性，因此其存在會(huì)對(duì)環(huán)境形成極大威脅，對(duì)人類健康造成嚴(yán)重危害。過(guò)去對(duì)重金屬顆粒物氣溶膠的研究往往側(cè)重于總量分析，近來(lái)有研究表明，重金屬對(duì)環(huán)境和人員危害首先取決于其反應(yīng)形態(tài)，其次才取決于含量。也就是說(shuō)，重金屬危害更大程度上由氣溶膠轉(zhuǎn)化份額、粒徑大小和分布等反應(yīng)形態(tài)所決定［1］。

作為全球首屈一指的核大國(guó)，美國(guó)曾經(jīng)在20世紀(jì)分別開(kāi)展了多次炸藥爆炸后钚氣溶膠反應(yīng)形態(tài)和擴(kuò)散分布的技術(shù)研究，實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)為核武器等重大事故的后果分析與危害評(píng)估提供了有力的依據(jù)。美國(guó)LNLL Roller Coaster研究工作組設(shè)計(jì)了4組不同形式的炸藥和钚材料的放置環(huán)境，探索了钚在不同條件下發(fā)生意外事故的源項(xiàng)參數(shù)和形態(tài)特征。此外，美國(guó)還在密閉腔室內(nèi)進(jìn)行過(guò)重金屬（如鎢、貧鈾）武器高速穿甲模擬實(shí)驗(yàn)，得到了高溫摩擦后產(chǎn)生氣溶膠的形態(tài)特點(diǎn)和粒徑分布。在國(guó)內(nèi)，如中國(guó)工程物理研究院等有關(guān)單位也曾開(kāi)展過(guò)金屬銀、銅和炸藥的密封爆炸實(shí)驗(yàn)研究，通過(guò)氣體取樣方法在粒子撞擊器上得到不同粒徑范圍的氣溶膠顆粒［2］。

筆者重點(diǎn)介紹了不同爆炸能量加載條件下貧鈾（以下簡(jiǎn)稱DU，Depleted Uranium）氣溶膠實(shí)驗(yàn)的設(shè)計(jì)思路和進(jìn)行過(guò)程，結(jié)合放射性分析和化學(xué)分析等研究手段，探索了爆炸環(huán)境下核材料氣溶膠特性分析的技術(shù)方法，并得到了核材料氣溶膠的轉(zhuǎn)化份額和粒徑分布等主要實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)。由于核材料和炸藥爆炸模擬實(shí)驗(yàn)在國(guó)內(nèi)幾乎未曾開(kāi)展過(guò)，因此該項(xiàng)研究具有一定的創(chuàng)新性，有關(guān)成果可為開(kāi)展重大涉核材料爆炸事故（如核武器化爆、臟彈恐怖襲擊以及IND粗糙核裝置爆炸）場(chǎng)景下的放射性污染分布和人員受輻照危害評(píng)估提供重要的技術(shù)依據(jù)。

1 實(shí)驗(yàn)基本概況

1.1 實(shí)驗(yàn)裝置設(shè)計(jì)

核材料在炸藥發(fā)生爆炸后，將獲得大量的爆炸能量，從而導(dǎo)致其內(nèi)能增加、密度增大、溫度升高。爆炸是一個(gè)劇烈的動(dòng)態(tài)過(guò)程，核材料受到炸藥的爆轟驅(qū)動(dòng)及結(jié)構(gòu)高速撞擊壓縮和加溫，在強(qiáng)動(dòng)載爆炸能量作用下產(chǎn)生氣化現(xiàn)象。相關(guān)研究表明，如果單位質(zhì)量核材料獲得的爆炸內(nèi)能超過(guò)其氣化熱閾值（例如，在一個(gè)標(biāo)準(zhǔn)大氣壓下，钚的氣化熱閾值為1.4 MJ·kg-1，鈾的氣化熱閾值為2.0 MJ·kg-1），則可以認(rèn)為核材料處于氣液熔融混合狀態(tài)，將有可能完全轉(zhuǎn)化為放射性氣溶膠［3］。

根據(jù)實(shí)驗(yàn)實(shí)際需要，通過(guò)理論分析，采用有限元計(jì)算方法，設(shè)計(jì)了低爆炸威力（約350 g TNT當(dāng)量）情況下，對(duì)DU球殼組件具有壓縮增能作用的爆炸裝置。該爆炸裝置為空腔構(gòu)形，內(nèi)層為DU球殼，外層為含鋁炸藥球殼。起爆方式采用炸藥外球面一點(diǎn)起爆。在炸藥殼厚度不變的情況下，改變貧鈾球殼的厚度，達(dá)到改變核材料吸收不同加載能量的目的。計(jì)算過(guò)程中，炸藥采用*MAT_HIGH_ EXPLOSIVE_BURN材料模型和JWL狀態(tài)方程來(lái)共同描述。爆轟過(guò)程中化學(xué)能釋放用燃燒反應(yīng)率乘以高能炸藥狀態(tài)方程來(lái)控制，其表達(dá)式如下：

式中：F—炸藥燃燒釋放反應(yīng)率；PEOS—來(lái)自于狀態(tài)方程的炸藥爆轟產(chǎn)物壓力；P—任意時(shí)刻炸藥單元所釋放的壓力；A、B、R1、R2—JWL狀態(tài)參數(shù)；E—炸藥的內(nèi)能；V—當(dāng)前相對(duì)體積。

炸藥爆炸后產(chǎn)生高壓，需要用高壓下的材料模型來(lái)模擬DU的動(dòng)態(tài)響應(yīng)。因此DU材料模型選用*MAT_STEINBERG，該模型給出材料在高壓下的剪切模量G和屈服強(qiáng)度σy的表達(dá)式為：

式中：G0—常壓下的材料剪切模量；σ0′—常壓下的材料屈服強(qiáng)度；p—壓力；V—相對(duì)體積；Ec—冷壓能；Em—熔化能；Ei—初始能；f、b、R′—JWL狀態(tài)參數(shù)。

圖1 爆炸實(shí)驗(yàn)裝置結(jié)構(gòu)Fig.1 Construction of explosive experiment device

圖1所示為設(shè)計(jì)的爆炸實(shí)驗(yàn)裝置結(jié)構(gòu)示意圖；圖2所示為爆炸裝置一點(diǎn)起爆1/2模型有限元計(jì)算圖；表1給出了設(shè)計(jì)的爆炸裝置具體結(jié)構(gòu)尺寸。

1.2 實(shí)驗(yàn)過(guò)程

按照前期理論分析，一共設(shè)計(jì)加工了9發(fā)如表1所示尺寸的爆炸裝置。爆炸實(shí)驗(yàn)在一個(gè)密閉的爆炸罐容器中進(jìn)行，容器體積約4 m3，容器結(jié)構(gòu)由壓力容器特種鋼材焊接而成，設(shè)計(jì)指標(biāo)為爆炸威力不大于500 g TNT當(dāng)量，瞬態(tài)載荷峰值不大于25 MPa。前期在該爆炸罐內(nèi)已進(jìn)行了不少于50發(fā)、TNT當(dāng)量不小于450 g的爆炸試驗(yàn)，罐體結(jié)構(gòu)抗爆能力強(qiáng)，安全性能良好。容器頂端上部位置設(shè)有壓力閥門，分別連接壓力閥門、空氣過(guò)濾器等裝置，在過(guò)濾器管道后側(cè)安裝大功率氣泵進(jìn)行抽氣。

同時(shí)，在整個(gè)接口管道上安置連接爆炸氣體瞬時(shí)流量采集的監(jiān)控設(shè)備，達(dá)到實(shí)時(shí)記錄抽氣流量的目的。圖3所示為核材料爆炸氣溶膠實(shí)驗(yàn)的具體裝置布局；圖4為爆炸實(shí)驗(yàn)裝置實(shí)物。

實(shí)驗(yàn)中，首先引爆預(yù)置于爆炸罐內(nèi)的實(shí)驗(yàn)裝置，爆炸后較短時(shí)間內(nèi)，待壓力表示數(shù)平穩(wěn)后進(jìn)行氣溶膠采樣。具體采樣方法：

圖2 爆炸裝置一點(diǎn)起爆1/2模型有限元計(jì)算圖Fig.2 Calculation diagram of finite element for 1/2 model under one point initiation of exploder

1）打開(kāi)接口，經(jīng)過(guò)濾采樣器放出一定數(shù)量的氣體進(jìn)行氣溶膠收集。待壓力表歸零后關(guān)閉接口閥門。

2）插入分級(jí)采樣器采樣頭進(jìn)行抽氣取樣，分級(jí)采樣器主要根據(jù)粒子質(zhì)量不同其慣性不同的原理，將懸浮在大氣中的氣溶膠顆粒按照不同的放射中位空氣動(dòng)力學(xué)直徑分別收集在各級(jí)濾膜上。本次實(shí)驗(yàn)采樣設(shè)備為中國(guó)輻射防護(hù)研究院生產(chǎn)的CXF-4B型粒度分級(jí)采樣，其粒徑分布范圍共分為6級(jí)，具體參數(shù)見(jiàn)表2。

表1 爆炸裝置的具體結(jié)構(gòu)尺寸Table 1Structure dimensions of explosive device

圖3 核材料爆炸氣溶膠實(shí)驗(yàn)的具體裝置布局Fig.3 Device layout of aerosol experiment under nuclear materials explosion

圖4 爆炸實(shí)驗(yàn)裝置實(shí)物Fig.4 Object of explosion experiment device

表2 氣溶膠粒徑分級(jí)數(shù)據(jù)Table 2Hierarchical data of aerosol particles diameter

3）最后對(duì)罐內(nèi)壁上、中、下各處進(jìn)行局部擦拭取樣，分析鈾在內(nèi)壁上的吸附效率，以修正放射性總活度值。圖5所示為顯微鏡下不同粒徑氣溶膠粒子樣品。

圖5 顯微鏡下不同粒徑氣溶膠粒子樣品Fig.5 Aerosol sample of different diameter particles under microscope

此外，在爆炸實(shí)驗(yàn)過(guò)程中還開(kāi)展了核材料動(dòng)態(tài)和響應(yīng)分析。通過(guò)理論計(jì)算可知，DU材料受到炸藥的爆轟驅(qū)動(dòng)和強(qiáng)烈的撞擊壓縮。爆炸瞬間爆心壓力達(dá)到約2.7×104MPa，爆心溫度也達(dá)到約3 000℃。

2 氣溶膠樣品分析

2.1 化學(xué)分析

采用化學(xué)方法，對(duì)濾膜采樣樣品上吸附的所有金屬氣溶膠顆粒進(jìn)行分析。將待測(cè)樣品轉(zhuǎn)移入微波消解罐中，加入硝酸消解并制成標(biāo)本溶液，用等離子體原子發(fā)射光譜儀對(duì)溶液進(jìn)行測(cè)量，分析給出各種金屬氣溶膠顆粒的含量。具體分析方法如下。

通過(guò)化學(xué)分析方法測(cè)量出接口濾膜上DU氣溶膠的質(zhì)量mDU。設(shè)定爆炸穩(wěn)定后容器內(nèi)金屬氣溶膠完全混合，根據(jù)接口處流量計(jì)得出從接口放出氣體體積V流，爆炸容器體積為V總，則容器內(nèi)懸浮貧鈾氣溶膠質(zhì)量m懸近似為：

同時(shí)擦拭容器內(nèi)壁面。設(shè)定容器內(nèi)壁表面積為S壁，單次擦拭內(nèi)壁面積為S擦，擦拭樣品里DU氣溶膠質(zhì)量為mDU；則容器內(nèi)壁沉積的DU氣溶膠質(zhì)量m沉為：

爆炸后的DU氣溶膠總質(zhì)量m總＝m懸＋m沉；則DU氣溶膠的轉(zhuǎn)化份額ηDU為：

式中：M—DU球殼質(zhì)量。

圖6為測(cè)量濾膜上金屬含量的等離子體原子發(fā)射光譜儀示意圖；圖7為金屬原子發(fā)射光譜測(cè)量結(jié)果示意圖。

圖6 等離子體原子發(fā)射光譜儀Fig.6 Plasma atomic emission spectrometer

圖7 被測(cè)金屬原子發(fā)射光譜數(shù)據(jù)Fig.7 Spectrum data of measured metal atomic emission

根據(jù)樣品濾膜上DU氣溶膠的含量，按照氣體收集體積與容器體積的比例關(guān)系，并結(jié)合爆炸氣體的采集效率，分析得出容器內(nèi)DU氣溶膠質(zhì)量和轉(zhuǎn)化份額如表3所示。根據(jù)分析結(jié)果，擬合了DU球殼加載能量與氣溶膠份額之間的函數(shù)擬合曲線如圖8所示。

表3 不同爆炸能量下DU氣溶膠質(zhì)量和轉(zhuǎn)化份額Table 3DU aerosol translation share under different explosive energy

圖8 DU吸收能與氣溶膠轉(zhuǎn)化份額關(guān)系的擬合曲線Fig.8 Fitted curve of DU absorbed energy and aerosol translation share

由上述圖表可見(jiàn)，DU材料的氣溶膠轉(zhuǎn)化份額隨著其金屬球殼厚度變薄，基本呈現(xiàn)單邊遞增的趨勢(shì)。這種現(xiàn)象表明，炸藥對(duì)核材料加載的爆炸能量越大，其氣溶膠轉(zhuǎn)化份額也就越高；當(dāng)爆炸能量超過(guò)某一特定閾值時(shí)，核材料有可能完全氣溶膠化，也就是說(shuō)其氣溶膠轉(zhuǎn)化份額將達(dá)到百分之百。

2.2 粒徑分析

依次測(cè)量各個(gè)DU濾膜樣品上的放射性α射線的計(jì)數(shù)N，獲得相應(yīng)的放射性活度。根據(jù)計(jì)數(shù)N在不同粒徑范圍內(nèi)的累積百分比，以及其與各個(gè)分離級(jí)切割直徑d（50）的相應(yīng)關(guān)系，計(jì)算推導(dǎo)放射中位空氣動(dòng)力學(xué)直徑和相應(yīng)的幾何標(biāo)準(zhǔn)差等各種表征參數(shù)，從而確定放射性氣溶膠的粒度分布特征［4］。

通過(guò)理論研究以及相關(guān)儀器設(shè)備分析結(jié)果可知，爆炸實(shí)驗(yàn)中產(chǎn)生的DU粒子是一種以中小粒徑為主且分布范圍較廣的氣溶膠顆粒，其放射中位空氣動(dòng)力學(xué)直徑主要集中在3.5～7.0 μm之間，幾何標(biāo)準(zhǔn)差介于3～4 μm之間。

3 結(jié)論

本次實(shí)驗(yàn)采用放射性分析和化學(xué)分析相結(jié)合的方法，開(kāi)展了爆炸環(huán)境下核材料放射性氣溶膠特性分析技術(shù)研究，驗(yàn)證了研究方法和技術(shù)方案的可行性，獲得了有效的實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)。實(shí)驗(yàn)結(jié)果綜合表明：

1）炸藥爆炸能量對(duì)核材料氣溶膠產(chǎn)生份額有著重要的影響，爆炸能量越大，相應(yīng)的氣溶膠轉(zhuǎn)化份額也越高。

2）氣溶膠粒子主要以中小粒徑為主且粒度分布范圍較廣，放射中位空氣動(dòng)力學(xué)直徑主要集中在3.5～7.0 μm之間，幾何標(biāo)準(zhǔn)差介于3～4 μm之間。

3）該項(xiàng)研究成果可為開(kāi)展重大核材料爆炸事故（如核武器化爆、臟彈以及IND粗糙核裝置爆炸）場(chǎng)景下的放射性污染分布和人員受輻照危害評(píng)估，提供重要的技術(shù)依據(jù)。

由于爆炸反應(yīng)過(guò)程十分復(fù)雜，粒子還存在凝并聚集等其他效應(yīng)。在后續(xù)研究過(guò)程中，將以上述分析方法為基礎(chǔ)，逐步深化研究核材料氣溶膠與爆轟氣氛其他產(chǎn)物（如NO、CH 和CO等團(tuán)簇）的反應(yīng)條件和過(guò)程，并進(jìn)一步完善氣溶膠測(cè)量和分析等手段。

致謝：感謝內(nèi)蒙古包頭市中核燃料元件有限公司馬文軍總經(jīng)理、張申處長(zhǎng)對(duì)本次實(shí)驗(yàn)的大力支持，提供了周到的場(chǎng)地條件和設(shè)備保障。同時(shí)，感謝中國(guó)輻射防護(hù)研究院盧正永研究員在氣溶膠樣品采樣、測(cè)量分析等方面提供的技術(shù)指導(dǎo)與幫助。

［1］張文仲，毛用澤，郝志勇，等.放射性布散裝置（RDD）襲擊后果評(píng)估［C］//全國(guó)第1屆核技術(shù)與公共安全學(xué)術(shù)研討會(huì)論文集.北京：中國(guó)核學(xué)會(huì)，2007:163-167.

［2］肖成建，羅陽(yáng)明，胡永波，等.密閉爆炸氣溶膠放化分析技術(shù)及粒徑分布規(guī)律初探［C］//全國(guó)核技術(shù)及應(yīng)用研究學(xué)術(shù)研討會(huì).北京:中國(guó)核學(xué)會(huì)，2008:63-68.

［3］Liolios T E.Broken Arrows：Radiological hazards from nuclear warhead accidents（the Minot USAF base nuclear weapons incident）［R］.Athena:Hellenic Arms Control Center，2008.

［4］盧正永.氣溶膠科學(xué)引論［M］.北京:原子能出版社，2000.

Analysis on characteristics of nuclear material radioactive aerosol under different energy load conditions

YUAN Wei1，ZUO Li1，LUO Yongfeng1，CHEN Xianbo1，LIU Haimin1，ZHANG Zhilong2
（1.The Institute of the Secondary Artillery Equipment，Beijing 100085，China；2.China Institute of Radiation Protection，Taiyuan 030006，China）

Objective：A series of nuclear material explosion experiments were carried out under different energy load，the radioactive and chemical analysis methods were used，so the radioactive aerosols conversion rate and particle distribution were obtained.The results proved that blast aerosol particle size was small and the range was very wide，and its AMAD was mainly between 3.5 and 7 μm，and the geometric deviation was between 3 and 4 μm.Explosive energy played an important influence to aerosol yield. The bigger the energy was，the higher corresponding transformed aerosols share was.The study results can be used as the important technical basis for the hazard assessment of pollution distribution and personnel exposure under major nuclear explosion.

nuclear material；aerosol；particle characteristics

TL93；R144

A

1672-0636（2015）04-0243-06

10.3969/j.issn.1672-0636.2015.04.009

2015-01-21

袁偉（1983—），男，江蘇南京人，助理研究員，碩士，主要從事核事故應(yīng)急和輻射防護(hù)工作。E-mail:yuanwei128@sohu.com