• <tr id="yyy80"></tr>
  • <sup id="yyy80"></sup>
  • <tfoot id="yyy80"><noscript id="yyy80"></noscript></tfoot>
  • 99热精品在线国产_美女午夜性视频免费_国产精品国产高清国产av_av欧美777_自拍偷自拍亚洲精品老妇_亚洲熟女精品中文字幕_www日本黄色视频网_国产精品野战在线观看 ?

    NiO - ZnFe2O4復(fù)合薄膜光波導(dǎo)傳感元件的氣敏性研究

    2015-06-10 10:47:45麥迪納阿曼古麗圖爾貢阿布力孜伊米提
    儀表技術(shù)與傳感器 2015年5期
    關(guān)鍵詞:對二甲苯二甲苯波導(dǎo)

    麥迪納,阿曼古麗·圖爾貢,阿布力孜·伊米提

    (新疆大學(xué)化學(xué)化工學(xué)院,新疆烏魯木齊 830046)

    ?

    NiO - ZnFe2O4復(fù)合薄膜光波導(dǎo)傳感元件的氣敏性研究

    麥迪納,阿曼古麗·圖爾貢,阿布力孜·伊米提

    (新疆大學(xué)化學(xué)化工學(xué)院,新疆烏魯木齊 830046)

    用溶膠凝膠法制成了NiO摻雜的ZnFe2O4溶膠并用浸漬提拉法將其固定在錫參雜玻璃光波導(dǎo)表面,研制了NiO - ZnFe2O4復(fù)合薄膜/錫摻雜玻璃光波導(dǎo)氣敏元件,并對揮發(fā)性有機(jī)氣體進(jìn)行了檢測。實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明,該傳感元件對二甲苯氣體具有較好的響應(yīng),并能夠檢測到體積比濃度為1.0×10-7mg/m3的二甲苯氣體。該元件具有靈敏度高,響應(yīng)-恢復(fù)快、重復(fù)性好、在室溫下便于操作等特點(diǎn)。

    光波導(dǎo)氣敏元件;NiO-ZnFe2O4復(fù)合薄膜;二甲苯;揮發(fā)性有機(jī)氣體;溶膠凝膠法

    0 引言

    二甲苯(C6H4(CH3)2)是一種無色,帶特殊芳香味的易揮發(fā)液體,具有毒性,長期接觸可使神經(jīng)功能系統(tǒng)紊亂[1]。大氣中二甲苯主要來源于有機(jī)原料合成、石油煉制及儲運(yùn)、溶劑使用與儲運(yùn)、建筑裝飾等和垃圾、污水、廢料池等場所[2]。排放二甲苯廢氣的重點(diǎn)行業(yè)為皮鞋制造、煉油、有機(jī)化學(xué)原料制造、合成纖維、初級塑料和合成樹脂、化學(xué)藥品制造、染料生產(chǎn)、化學(xué)藥品制劑制造、建筑裝飾業(yè)以及滌綸纖維制造等[3]。二甲苯可通過呼吸道、皮膚及消化道吸收。機(jī)體吸收的二甲苯在體內(nèi)的分布以脂肪組織和腎上腺中最多[4]。二甲苯對眼及上呼吸道有刺激作用,高濃度時會對中樞神經(jīng)系統(tǒng)有麻醉作用,而且二甲苯能影響造血機(jī)能,可引起血液系統(tǒng)疾病,是白血病誘病因子,它被世界衛(wèi)生組織 (WHO)確認(rèn)為有毒致癌物質(zhì)[5]。因此,對空氣中的二甲苯進(jìn)行檢測和治理是十分有必要的。通常是用氣相色譜法對二甲苯進(jìn)行檢測[6]。雖然此方法的準(zhǔn)確度和靈敏度都比較高,但具有儀器設(shè)備昂貴,操作復(fù)雜等缺點(diǎn)。而光波導(dǎo)化學(xué)傳感器具有體積小、便于攜帶、靈敏度高、響應(yīng)快、抗電磁干擾、可以在常溫下操作等特點(diǎn),已經(jīng)被廣泛應(yīng)用于污染氣體的檢測。本課題組在以往的研究過程當(dāng)中用不同的敏感材料制備光波導(dǎo)傳感元件對二甲苯等有機(jī)揮發(fā)性氣體進(jìn)行了檢測[7-11]。

    鐵酸鹽是一類以Fe(Ⅲ)氧化物為主要成分的復(fù)合氧化物。從本世紀(jì)30年代以來,人們便開始對其進(jìn)行系統(tǒng)的研究[12]。尖晶石型ZnFe2O4是一種具有較高光催化活性且對可見光敏感的n型半導(dǎo)體鐵酸鹽。鐵酸鋅是重要的軟磁材料,也是一種重要的催化劑,可用在丁烯氧化脫氫的催化,是具有很高光催化活性及對可見光敏感的半導(dǎo)體催化劑。特別是近年來,研究者們發(fā)現(xiàn)氧缺位的尖晶石結(jié)構(gòu)的納米鐵酸鋅在治理大氣污染物方面有良好的應(yīng)用前景[13]。通過摻雜改性和調(diào)整制備工藝,可使ZnFe2O4對目標(biāo)氣體具有更好的選擇性和較高的靈敏度。

    因此,本文利用浸漬提拉法將NiO摻雜的ZnFe2O4敏感試劑固定在錫摻雜光波導(dǎo)載玻片表面,通過熱處理,研制NiO-ZnFe2O4復(fù)合薄膜/錫摻雜玻璃光波導(dǎo)傳感元件,并對各類揮發(fā)性有機(jī)氣體進(jìn)行檢測。

    1 實(shí)驗(yàn)部分

    1.1 實(shí)驗(yàn)儀器和試劑

    硝酸鋅(Zn(NO3)3·9 H2O),分析純;硝酸鐵(Fe (NO3)3·x H2O),分析純;檸檬酸(C6H8O7·H2O),分析純;硝酸鎳(Ni(NO3)2·6H2O),苯、甲苯、二甲苯、苯乙烯等揮發(fā)性有機(jī)物質(zhì),分析純;無水乙醇(C2H5OH),分析純;二碘甲烷(CH2I2),分析純;電子天平;紫外分光光度計(jì);真空干燥箱;X—射線衍射儀;浸漬-提拉機(jī);錫摻雜玻璃光波導(dǎo)載玻片;光波導(dǎo)傳感元件檢測系統(tǒng),自組裝。

    1.2 光波導(dǎo)傳感元件的制備

    取一定量的檸檬酸和無水乙醇混合后磁力攪拌,待完全溶解,就可以得到無色溶液A。取一定量的硝酸鐵、硝酸鋅和無水乙醇混合后在水浴中磁力攪拌從室溫加熱到70 ℃,就可以得到棕紅色溶液B。把A溶液加入到B溶液當(dāng)中,繼續(xù)在70 ℃下磁力攪拌30 min就可以得到血紅色鐵酸鋅溶膠。取一定量的氧化鎳粉末與無水乙醇混合后磁力攪拌,待完全溶解后加入到上面得到的鐵酸鋅溶膠中,并在常溫下磁力攪拌一段時間,常壓過濾,把所得到的溶膠利用浸漬—提拉法將固定在錫摻雜玻璃光波導(dǎo)載玻片表面。載玻片反面的薄膜擦掉,正面保留中間1cm左右薄膜,其余部分全部擦掉后把制備好的薄膜放入到烘箱中70 ℃下預(yù)熱10 min,然后放入馬弗爐中從室溫加熱到500 ℃保持1 h就可以得到NiO-ZnFe2O4復(fù)合薄膜/錫摻雜玻璃光波導(dǎo)傳感元件。

    1.3 氣體的制備

    取一定體積(微量)的揮發(fā)性有機(jī)化合物溶液注入標(biāo)準(zhǔn)體積的容器(600 mL)中自然揮發(fā)(在室溫下放置3 h),在選擇性實(shí)驗(yàn)中,待測氣體均按1×10-3(體積比)來配置,而在單個氣體的響應(yīng)實(shí)驗(yàn)中,用稀釋法得到不同濃度的待測氣體。用氣體檢測管確認(rèn)各氣體濃度與計(jì)算值基本一致。

    1.4 檢測系統(tǒng)

    研制的NiO-ZnFe2O4復(fù)合薄膜/錫摻雜玻璃光波導(dǎo)傳感元件安裝在如圖1所示的光波導(dǎo)化學(xué)傳感器檢測系統(tǒng)中,對待測氣體進(jìn)行檢測。

    圖1 光波導(dǎo)檢測系統(tǒng)

    平面光波導(dǎo)由基板,導(dǎo)波層和包層(一般為空氣) 組成,且導(dǎo)波層的折射率高于基板和包層(nf>ns>nc) ,這樣便可以將光波束縛在光波長數(shù)量級尺寸的導(dǎo)波層介質(zhì)中傳播。從激光光源激發(fā)出來的光(波長為630~680 nm)通過棱鏡耦合法輸入導(dǎo)波層內(nèi)。光在導(dǎo)波層內(nèi)傳播過程中以倏逝波的形式進(jìn)入敏感薄膜中,通過光電倍增管檢出輸出光并用電腦(記錄儀)記錄光強(qiáng)度隨時間的變化數(shù)據(jù)。

    為了使待測氣體與敏感層充分接觸,采用體積為2 cm×1 cm×1 cm的流動池,干燥空氣流入流動池的速度設(shè)定為30 mL /min。為了能使棱鏡緊貼于玻璃光波導(dǎo),其交界面滴入折射率為1.74的二碘甲烷液體。整個檢測過程都是在常溫下進(jìn)行的。

    2 結(jié)果與討論

    2.1 NiO摻雜的ZnFe2O4粉末的表征

    圖2為用溶膠凝膠法合成,在500 ℃下熱處理1h的ZnFe2O4及摻雜NiO的ZnFe2O4粉體X-射線衍射譜圖。將此圖與JCPDS標(biāo)準(zhǔn)衍射卡(No.70-3382)中的數(shù)據(jù)相比對,衍射峰的位置和相對強(qiáng)度與標(biāo)準(zhǔn)譜完全吻合[14]。由圖可知,摻雜NiO后的樣品X-射線衍射譜中沒有生成新峰,表明少量NiO的摻雜對ZnFe2O4的基本晶體結(jié)構(gòu)沒有明顯的影響,摻雜后的粉體依然保持著ZnFe2O4的正尖晶石結(jié)構(gòu),但有些峰的強(qiáng)度有所減弱。

    圖2 合成的ZnFe2O4和NiO-ZnFe2O4X-射線衍射譜

    NiO- ZnFe2O4粉末的電子能譜結(jié)果如圖3所示。由圖可知,在500 ℃下熱處理的該敏感材料中除了ZnFe2O4的相關(guān)元素峰外,明顯出現(xiàn)了Ni元素峰,證明了Ni元素的存在。通過電子能譜圖計(jì)算出來的實(shí)驗(yàn)值表明在復(fù)合薄膜中NiO的摻雜量為(1.74%),與實(shí)際摻雜量(2%)接近。

    圖3 NiO-ZnFe2O4的電子能譜圖(EDS)

    2.2 傳感元件的檢測原理

    敏感薄膜與被測氣體作用時,敏感薄膜的折射率n、厚度、光吸收系數(shù)α等特征參數(shù)會發(fā)生變化。這些參數(shù)的變化會直接影響到薄膜對倏逝波的吸收,使得導(dǎo)波光強(qiáng)度發(fā)生變化,并會引起輸出光強(qiáng)度的變化。

    光波導(dǎo)傳感器中出射光強(qiáng)度(信號)I[15]為

    I=I0(1-αNde)

    (1)

    式中:I0為入射光強(qiáng)度;N為光波在長度為L的波導(dǎo)上從每個表面反射的次數(shù),de為光線在敏感膜內(nèi)的實(shí)際路徑長度。

    (2)

    (3)

    式中:D為波導(dǎo)的厚度;df是敏感膜的實(shí)際厚度。

    由此可知,光波導(dǎo)傳感元件對導(dǎo)波層表面的折射率n、透光率α及厚度df等的變化非常敏感,因此在光波導(dǎo)傳感元件中敏感膜與被測氣體作用時發(fā)生的敏感膜透光率的微小變化都會引起輸出光強(qiáng)度的很大變化。

    2.3 復(fù)合薄膜的透光率變化

    通過紫外-可見分光光度計(jì)測定了NiO-ZnFe2O4復(fù)合薄膜接觸飽和二甲苯蒸氣氣氛前后的透光率變化,檢測結(jié)果如圖4所示。

    圖4 薄膜的透光率變化圖

    透光率變化與傳感元件輸出光強(qiáng)度的變化有關(guān),平面玻璃光波導(dǎo)原理基于敏感層與待測物相互作用時的敏感層表面的光學(xué)特性的變化。本實(shí)驗(yàn)中,NiO-ZnFe2O4復(fù)合薄膜與二甲苯氣體接觸時,其透光率減小,透射率與折射率之間存在以下關(guān)系式[16]

    T=4n/(n+1)2

    (4)

    從上式可以知道復(fù)合薄膜透光率和折射率是成反比的,透光率減小,折射率會增大,這導(dǎo)致薄膜表面的光損失的增大[17],從而引起輸出光強(qiáng)度的減弱。

    2.4 NiO摻雜量的選擇

    在NiO-ZnFe2O4復(fù)合薄膜光波導(dǎo)傳感元件的氣敏性研究,摻雜劑NiO摻雜量的不同會影響到敏感元件的靈敏度,因此,選擇出最佳的摻雜量是很重要的。用不同摻雜量的NiO-ZnFe2O4復(fù)合薄膜光波導(dǎo)傳感元件對體積比濃度為1.0×10-3mg/m3的被測揮發(fā)性有機(jī)氣體進(jìn)行檢測,并做出圖5,圖中縱坐標(biāo)為輸出光強(qiáng)度的變化值。由圖可知,NiO的摻雜量為2%時NiO - ZnFe2O4復(fù)合薄膜/錫摻雜玻璃光波導(dǎo)傳感元件輸出光強(qiáng)度的變化值大于其它百分含量(1%,3%),并且此傳感元件對二甲苯的響應(yīng)最大。因此,選擇2%為最佳摻雜百分含量。

    圖5 不同摻NiO傳感元件對濃度為1×10-3的不同氣體的響應(yīng)圖

    2.5 傳感元件的選擇性

    把NiO-ZnFe2O4復(fù)合薄膜/錫摻雜玻璃光波導(dǎo)傳感元件固定在光波導(dǎo)傳感器檢測系統(tǒng)(如圖1)中,對相同濃度(體積比濃度為1×10-3) 的揮發(fā)性有機(jī)氣體進(jìn)行檢測,結(jié)果如圖6所示,圖中橫坐標(biāo)為時間,縱坐標(biāo)為輸出光強(qiáng)度的變化值。

    圖6 傳感元件對濃度為1×10-3的不同氣體的響應(yīng)圖

    當(dāng)載氣(空氣)流入到檢測系統(tǒng)流動池中時,輸出光強(qiáng)度不發(fā)生變化,當(dāng)一定濃度的待測氣體流入后,這些氣體會吸附到復(fù)合薄膜表面從而引起輸出光強(qiáng)度的變化。當(dāng)氣體脫離薄膜表面后,輸出光強(qiáng)度基本恢復(fù)到原來的位置。

    由圖可知,該傳感元件對二甲苯氣體的響應(yīng)較大,其次是苯乙烯和氯苯氣體。對其它有機(jī)氣體響應(yīng)較小。極化率越大的被測物對敏感介質(zhì)的消光系數(shù)變化的影響也大,摩爾折射度與極化率有直接的正比關(guān)系式[18]

    a=3ε0R/NA

    (5)

    式中:α為極化率;R為摩爾折射度;NA為Avogadro常數(shù);ε0為真空介電常數(shù)

    當(dāng)二甲苯氣體吸附到復(fù)合薄膜表面時,薄膜表面的覆蓋層從空氣變?yōu)槎妆綒怏w,因?yàn)槎妆降哪栒凵涠缺绕渌麣怏w大(二甲苯>苯乙烯>氯苯),極化率也大,因此,二甲苯所對應(yīng)的輸出光強(qiáng)度變化比摩爾折射度小的其它有機(jī)氣體大,其次是苯乙烯和氯苯氣體。所得到的實(shí)驗(yàn)結(jié)果與理論分析基本吻合。

    2.6 傳感元件對二甲苯氣體的響應(yīng)

    傳感元件對二甲苯氣體具有一定的選擇性響應(yīng),所以對不同濃度的二甲苯氣體進(jìn)行檢測(如圖7)。輸出光強(qiáng)度變化值A(chǔ)定義為

    A=Iair-Igas

    (6)

    式中:Iair為空氣流入到流動池時的初始光強(qiáng)度;Igas為待測氣體流入到流動池時最低點(diǎn)的光強(qiáng)度。

    輸出光強(qiáng)度的變化由被測氣體的濃度大小來決定。由圖可見,二甲苯氣體濃度大時,輸出光強(qiáng)度的變化也大。當(dāng)二甲苯氣體濃度減少至1.0×10-7時,仍有明顯的響應(yīng),且檢測過程中的響應(yīng)和恢復(fù)時間分別為8 s和25 s.當(dāng)重復(fù)檢測相同濃度(體積比濃度為1.0×10-6)的氣體時,該傳感器的輸出光強(qiáng)度的變化基本相同,表明該傳感器對二甲苯氣體具有良好的重復(fù)性。

    圖7 不同濃度的二甲苯

    圖8是光波導(dǎo)傳感元件的輸出光強(qiáng)度變化A與濃度C之間的線性關(guān)系圖,由圖可知,當(dāng)二甲苯氣體體積比濃度在(1.0×10-3~1.0×10-7)mg/m3范圍之內(nèi)A與C有較好的線性關(guān)系,R2=0.98209,線性方程式為:

    y=(0.25565±0.01541)x+(47.42585±7.21503)

    表明該傳感器對二甲苯氣體具有較好的靈敏度,可逆性和重復(fù)性響應(yīng)。

    3 結(jié)論

    本文通過研制NiO-ZnFe2O4復(fù)合薄膜/錫摻雜玻璃光波導(dǎo)傳感元件對揮發(fā)性有機(jī)氣體進(jìn)行了檢測。實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明,在室溫下,該傳感元件對二甲苯氣體具有一定的選擇性響應(yīng),而對相同濃度的其它有機(jī)氣體的響應(yīng)相對較小,對濃度在(1.0×10-3~1.0×10-7)mg/m3的二甲苯氣體具有良好的線性響應(yīng),當(dāng)體積比濃度為1.0×10-7mg/m3時其響應(yīng)和回復(fù)時間分別是8 s和25 s。該元件具有靈敏度高,響應(yīng)-恢復(fù)快、可逆性和重復(fù)性好、容易制備,在室溫下便于操作等特點(diǎn)。在檢測揮發(fā)性有機(jī)氣體方面具有良好的應(yīng)用前景。

    [1] 夏然強(qiáng),孔祥和,袁家鵬.激光電離離子遷移譜儀的進(jìn)一步優(yōu)化和二甲苯的檢測.激光雜志,2008,29(5):37-38.

    [2] 陳志星,顏幼平,鄒勇斌,等.二甲苯廢棄凈化處理技術(shù)的研究.廣東化工,2013,40(3):111-112.

    [3] 徐奕菲,何磊,劉冬梅,等.二甲苯等VOCs類有毒空氣污染物重點(diǎn)防控行業(yè)分析與優(yōu)先控制政策.北方環(huán)境,2013,25(9):98-101.

    [4] 王秀玲,金錫鵬.二甲苯毒理學(xué)研究進(jìn)展.國外醫(yī)學(xué):衛(wèi)生學(xué)分冊,1997,24(2):77-80.

    [5] 顏士勇,郭豐濤,竺青,等.二甲苯對原代培養(yǎng)神經(jīng)細(xì)胞毒性的實(shí)驗(yàn)研究.海軍醫(yī)學(xué)雜志,2002,23(3):200-202.

    [6] 呂鴻,張文申,許峰,等.氣相色譜法快速同時測定室內(nèi)裝飾裝修材料膠黏劑中的苯、甲苯、二甲苯的含量.化學(xué)分析計(jì)量,2011,20(1):59-61.

    [7] ABLAT H,YIMIT A,MAHMUT M,et al. Nation film/K-exchanged glass optical waveguide sensor for BTX detection. Analitical Chemistry,2008,80(20):7678-7683.

    [8] KADIR R,YIMIT A,ABLAT H,et al. Optical waveguide BTX gas sensor based on polyacrylate resin thin film. Environ. Sci. Technol,2009,43(13):5113-5116

    [9] 帕提曼·亞森,阿達(dá)來提·阿不都熱合曼,阿布力孜·伊米提.釔摻雜對磷酸亞鐵鋰薄膜光波導(dǎo)傳感元件氣敏特性的影響.分析化學(xué),2011,39(12):1871-1876.

    [10] YIMIT A,ITOH K,MURABAYASHI M. Detection of Ammonia in the ppt Range Based on a Composite Optical Waveguide pH Sensor . Sens. Actuators B,2003,88 (3):239-245.

    [11] 熱娜古麗·阿不都熱合曼,阿布力孜·伊米提.光波導(dǎo)傳感元件及其對二甲苯的氣敏性.儀表技術(shù)與傳感器,2010(3):6-8.

    [12] 肖旭賢,劉揚(yáng),翁少煌,等.納米級鐵酸鋅的制備研究.邵陽學(xué)院學(xué)報(bào),2004,1(4):93-95.

    [13] 張密林,劉順隆,彭艷兵. 尖晶石結(jié)構(gòu)鐵氧體的制備及其分解CO2的研究. 哈爾濱工程大學(xué)學(xué)報(bào),1999,20(6) :52-56.

    [14] 張榮俊,黃戒介,趙建濤. 硬脂酸前驅(qū)體法制鐵酸鋅脫硫劑及其在中溫下的應(yīng)用.燃料化學(xué)學(xué)報(bào),2007,35(2):217-221.

    [15] 張貴德,李學(xué)金.光波導(dǎo)氣體傳感器. 儀表技術(shù)與傳感器,1990(5):17-19.

    [16] 陳凱,吳文鵬,鄭順鏇,等.ZnO/TiO2多層薄膜氨氣敏光學(xué)特性研究.激光技術(shù),2001,6(3):209-213.

    [17] BRADSHAW J T,MENDES S B,SAAVEDRA S S. Planar integrated optical waveguide spectroscopy . Anal.Chem,2005,77(1):28-36.

    [18] 周公度,段連運(yùn). 結(jié)構(gòu)化學(xué)基礎(chǔ). 北京:北京大學(xué)出版社,2002.

    歡迎訂閱 郵發(fā)代號:8-145 雙月刊 8元/期

    《管道技術(shù)與設(shè)備》雜志

    刊載內(nèi)容:

    設(shè)計(jì)與研究 控制與測量 管件與設(shè)備

    施工與焊接 清洗技術(shù) 分析與探索

    訂閱:沈陽市大東區(qū)北海街242號(110043)

    Tel:024-88718619

    網(wǎng)址:www.52gdw.com E-mail:info@52gdw.com

    Gas Sensitivity Study of NiO-ZnFe2O4CompositeFilm Optical Waveguide Sensor Element

    MADINA,AMANGUL Turhun,ABLIZ Yimit

    (College of Chemistry and Chemical Engineering,Xinjiang University,Urumqi 830046,China)

    The NiO doped ZnFe2O4sol was synthesized by sol-gel method and the sensor was fabricated by coating a tin-doped glass optical waveguide with a NiO-ZnFe2O4composite film. The optical waveguide sensor was fixed on the gas sensor system to detect VOCs gases. The experimental results showed that the sensor has strong response to the xylene gas compared to other organic gases which have same concentration. The minimum concentration of detection to xylene was 1.0×10-7mg/m3. The sensor also has many advantages such as high sensitivity,fast response and recovery speed,good repeatability and can be operated at room temperature.

    optical waveguide gas sensor;NiO-ZnFe2O4composite film;xylene;volatile organic compounds;sol-gel method

    國家自然科學(xué)基金資助項(xiàng)目(21265020)

    2014-06-20 收修改稿日期:2015-03-05

    TP212

    A

    1002-1841(2015)05-0004-03

    麥迪納,碩士,主要從事光波導(dǎo)化學(xué)傳感器及電化學(xué)傳感器的研究。E-mail:353072881@ qq com.

    猜你喜歡
    對二甲苯二甲苯波導(dǎo)
    UOP公開一種生產(chǎn)高純度甲苯和對二甲苯的方法
    一種新型波導(dǎo)圓極化天線
    芳烴抽提二甲苯白土塔活化流程改進(jìn)技術(shù)分析
    化工管理(2020年11期)2020-04-23 20:23:50
    2014—2019年我國對二甲苯回顧與展望
    和利時海南60萬噸/年對二甲苯(PX)項(xiàng)目
    自動化博覽(2017年2期)2017-06-05 11:40:39
    經(jīng)溶劑回收儀再生的二甲苯在快速冷凍病理中的染色效果研究
    硬脂酸替代二甲苯透明應(yīng)注意的常見問題分析
    一種脊波導(dǎo)超寬帶濾波器
    電子制作(2016年11期)2016-11-07 08:43:34
    對二甲苯依賴進(jìn)口與擴(kuò)產(chǎn)困難之間的矛盾
    一種帶寬展寬的毫米波波導(dǎo)縫隙陣列單脈沖天線
    国产99白浆流出| 精品国产亚洲在线| 亚洲七黄色美女视频| 久久婷婷成人综合色麻豆| 久久草成人影院| 国产三级黄色录像| 久久久久久人人人人人| 久久久久精品国产欧美久久久| 日本a在线网址| 亚洲 国产 在线| 黄色丝袜av网址大全| 久久人妻熟女aⅴ| 精品人妻1区二区| 韩国av一区二区三区四区| 99久久国产精品久久久| 国产私拍福利视频在线观看| 两性午夜刺激爽爽歪歪视频在线观看 | 日韩av在线大香蕉| 精品卡一卡二卡四卡免费| 久久精品成人免费网站| 国产在线观看jvid| 女人爽到高潮嗷嗷叫在线视频| 欧美中文日本在线观看视频| 一夜夜www| 久久久久亚洲av毛片大全| 黄色a级毛片大全视频| cao死你这个sao货| 免费看a级黄色片| 国产精品乱码一区二三区的特点 | 国产精品99久久99久久久不卡| 50天的宝宝边吃奶边哭怎么回事| 青草久久国产| 欧美黑人精品巨大| 欧美 亚洲 国产 日韩一| 美女 人体艺术 gogo| 黄频高清免费视频| 婷婷六月久久综合丁香| 欧美乱色亚洲激情| 日韩一卡2卡3卡4卡2021年| 欧美激情 高清一区二区三区| 亚洲欧美精品综合一区二区三区| 最新美女视频免费是黄的| 大香蕉久久成人网| 1024香蕉在线观看| 国产精品一区二区精品视频观看| 精品午夜福利视频在线观看一区| 欧美成人一区二区免费高清观看 | av天堂在线播放| 熟妇人妻久久中文字幕3abv| 亚洲一区高清亚洲精品| 亚洲无线在线观看| 亚洲全国av大片| 波多野结衣巨乳人妻| 欧美色欧美亚洲另类二区 | 免费观看精品视频网站| x7x7x7水蜜桃| 久久精品人人爽人人爽视色| 国产欧美日韩一区二区三区在线| 中文字幕久久专区| 中文字幕色久视频| 1024视频免费在线观看| 色综合亚洲欧美另类图片| 国产精品99久久99久久久不卡| 精品久久久久久成人av| av福利片在线| 成人亚洲精品一区在线观看| 亚洲全国av大片| 欧美日本视频| 国产精品 欧美亚洲| 午夜精品在线福利| 人人妻人人爽人人添夜夜欢视频| 又紧又爽又黄一区二区| 久久人人爽av亚洲精品天堂| 99精品在免费线老司机午夜| 国内久久婷婷六月综合欲色啪| 国内久久婷婷六月综合欲色啪| 久久午夜综合久久蜜桃| 中文字幕最新亚洲高清| 亚洲国产精品久久男人天堂| 午夜久久久在线观看| 午夜福利成人在线免费观看| 老司机午夜福利在线观看视频| 精品日产1卡2卡| 亚洲免费av在线视频| 国产精品秋霞免费鲁丝片| 老鸭窝网址在线观看| 丝袜美腿诱惑在线| 亚洲视频免费观看视频| 亚洲三区欧美一区| 国产亚洲精品av在线| 黄色丝袜av网址大全| 性欧美人与动物交配| 99香蕉大伊视频| 欧美成人一区二区免费高清观看 | av在线天堂中文字幕| 琪琪午夜伦伦电影理论片6080| 欧美老熟妇乱子伦牲交| 99热只有精品国产| 人人妻人人爽人人添夜夜欢视频| or卡值多少钱| 亚洲精品久久国产高清桃花| 男人操女人黄网站| 日本vs欧美在线观看视频| 老司机午夜十八禁免费视频| 成年女人毛片免费观看观看9| 欧美一级毛片孕妇| 极品人妻少妇av视频| 亚洲成a人片在线一区二区| 亚洲免费av在线视频| 校园春色视频在线观看| e午夜精品久久久久久久| 热99re8久久精品国产| 成人国语在线视频| 亚洲avbb在线观看| 国产精品久久电影中文字幕| √禁漫天堂资源中文www| 人人澡人人妻人| 中文字幕av电影在线播放| 亚洲中文日韩欧美视频| 久久 成人 亚洲| 欧美大码av| 法律面前人人平等表现在哪些方面| 亚洲成av人片免费观看| 夜夜爽天天搞| 亚洲av日韩精品久久久久久密| 日韩三级视频一区二区三区| 91精品三级在线观看| 久久久久久久午夜电影| 免费观看人在逋| 亚洲五月婷婷丁香| av超薄肉色丝袜交足视频| 久久精品人人爽人人爽视色| 成人亚洲精品一区在线观看| 国产精品自产拍在线观看55亚洲| 黄色视频,在线免费观看| а√天堂www在线а√下载| 国产伦人伦偷精品视频| 夜夜爽天天搞| 精品欧美国产一区二区三| 国产精品秋霞免费鲁丝片| 少妇的丰满在线观看| 多毛熟女@视频| 欧美久久黑人一区二区| 国产成人免费无遮挡视频| av电影中文网址| 多毛熟女@视频| 午夜老司机福利片| 成年人黄色毛片网站| 嫩草影院精品99| 国产精品久久久人人做人人爽| 丁香欧美五月| 国产精品综合久久久久久久免费 | 国产乱人伦免费视频| 91九色精品人成在线观看| 自拍欧美九色日韩亚洲蝌蚪91| 精品熟女少妇八av免费久了| 男人操女人黄网站| 欧美成人性av电影在线观看| 亚洲久久久国产精品| 1024香蕉在线观看| 国产野战对白在线观看| 亚洲 欧美 日韩 在线 免费| 美国免费a级毛片| 亚洲午夜理论影院| 国产日韩一区二区三区精品不卡| 亚洲欧美激情综合另类| 精品熟女少妇八av免费久了| 久久久久久久精品吃奶| 亚洲中文av在线| 美女高潮到喷水免费观看| 午夜福利视频1000在线观看 | 成人特级黄色片久久久久久久| 欧美激情久久久久久爽电影 | 国产午夜精品久久久久久| 国产精品香港三级国产av潘金莲| 伊人久久大香线蕉亚洲五| 免费在线观看影片大全网站| 日韩精品中文字幕看吧| 一级毛片精品| 亚洲在线自拍视频| 久久午夜综合久久蜜桃| 少妇的丰满在线观看| 日韩一卡2卡3卡4卡2021年| 免费在线观看黄色视频的| 久久天躁狠狠躁夜夜2o2o| 国产精品av久久久久免费| 俄罗斯特黄特色一大片| 国产精品免费一区二区三区在线| 精品国产一区二区三区四区第35| 日韩 欧美 亚洲 中文字幕| 久久人人97超碰香蕉20202| 精品国产超薄肉色丝袜足j| 亚洲 欧美 日韩 在线 免费| 久久精品国产亚洲av香蕉五月| 亚洲美女黄片视频| 亚洲伊人色综图| 999久久久精品免费观看国产| av免费在线观看网站| 九色亚洲精品在线播放| 亚洲一区二区三区不卡视频| 老司机深夜福利视频在线观看| 热re99久久国产66热| 精品国产乱子伦一区二区三区| 淫妇啪啪啪对白视频| 国产片内射在线| 成人亚洲精品av一区二区| 国产区一区二久久| 老司机午夜十八禁免费视频| 久久久国产成人免费| 亚洲一卡2卡3卡4卡5卡精品中文| 一区二区三区精品91| 国产精品 国内视频| 1024视频免费在线观看| а√天堂www在线а√下载| 国内毛片毛片毛片毛片毛片| 亚洲七黄色美女视频| 俄罗斯特黄特色一大片| 免费看美女性在线毛片视频| 久久精品国产亚洲av高清一级| 天天添夜夜摸| 日韩视频一区二区在线观看| 99国产综合亚洲精品| 黄色视频不卡| 亚洲精品美女久久av网站| 在线天堂中文资源库| 中文字幕人妻丝袜一区二区| 视频区欧美日本亚洲| 国产精品九九99| 女生性感内裤真人,穿戴方法视频| 视频区欧美日本亚洲| 19禁男女啪啪无遮挡网站| 亚洲熟妇中文字幕五十中出| 久久久久久大精品| 亚洲中文av在线| 久久久国产精品麻豆| 嫩草影院精品99| 黄色视频,在线免费观看| 国产欧美日韩综合在线一区二区| 欧洲精品卡2卡3卡4卡5卡区| 午夜日韩欧美国产| 亚洲电影在线观看av| 无遮挡黄片免费观看| 天堂√8在线中文| 亚洲国产精品成人综合色| 精品无人区乱码1区二区| 久久久久精品国产欧美久久久| 国产精品国产高清国产av| 国产亚洲精品第一综合不卡| 亚洲精品国产精品久久久不卡| 男人操女人黄网站| 久久热在线av| 男男h啪啪无遮挡| 亚洲欧美日韩另类电影网站| 麻豆成人av在线观看| ponron亚洲| 涩涩av久久男人的天堂| 国产欧美日韩精品亚洲av| 成人免费观看视频高清| 18禁裸乳无遮挡免费网站照片 | 久久亚洲精品不卡| 国产一区二区激情短视频| 男女下面插进去视频免费观看| 欧美日韩福利视频一区二区| 丰满人妻熟妇乱又伦精品不卡| 搞女人的毛片| 波多野结衣高清无吗| 精品国产美女av久久久久小说| 日日干狠狠操夜夜爽| 老司机午夜十八禁免费视频| 一级毛片精品| 亚洲成人免费电影在线观看| 国产不卡一卡二| 日韩大码丰满熟妇| 午夜免费鲁丝| 欧美一区二区精品小视频在线| 欧美黑人欧美精品刺激| 一个人观看的视频www高清免费观看 | 色播在线永久视频| 女人被躁到高潮嗷嗷叫费观| 久久婷婷人人爽人人干人人爱 | 国产精品电影一区二区三区| 亚洲五月色婷婷综合| 亚洲国产看品久久| 久久香蕉国产精品| 久久性视频一级片| 日韩欧美国产在线观看| 亚洲五月色婷婷综合| 国产精品久久久久久精品电影 | 人人妻人人爽人人添夜夜欢视频| 国产成人精品久久二区二区91| 两人在一起打扑克的视频| 99精品在免费线老司机午夜| 国产亚洲精品久久久久久毛片| 日韩精品免费视频一区二区三区| 久久久久久国产a免费观看| 99riav亚洲国产免费| 老司机福利观看| 一本大道久久a久久精品| 亚洲精品在线观看二区| 高清毛片免费观看视频网站| 天堂影院成人在线观看| 美女国产高潮福利片在线看| 97碰自拍视频| 免费高清视频大片| 一个人观看的视频www高清免费观看 | 国产精品98久久久久久宅男小说| 久久国产乱子伦精品免费另类| 午夜福利免费观看在线| 精品熟女少妇八av免费久了| 国产99久久九九免费精品| 999久久久精品免费观看国产| 黄片小视频在线播放| 丝袜人妻中文字幕| www.熟女人妻精品国产| 激情在线观看视频在线高清| 成人三级黄色视频| 两个人视频免费观看高清| 欧美成狂野欧美在线观看| 国产区一区二久久| 久久人妻av系列| 免费在线观看视频国产中文字幕亚洲| 国产亚洲精品久久久久久毛片| 精品一品国产午夜福利视频| 亚洲精品美女久久久久99蜜臀| 欧美乱妇无乱码| 亚洲成a人片在线一区二区| 久久精品亚洲精品国产色婷小说| 曰老女人黄片| 免费av毛片视频| 国产精品av久久久久免费| 无人区码免费观看不卡| 免费久久久久久久精品成人欧美视频| 色老头精品视频在线观看| 欧美亚洲日本最大视频资源| 十八禁网站免费在线| 久久人妻熟女aⅴ| 99久久精品国产亚洲精品| 国产高清videossex| av电影中文网址| 精品一区二区三区视频在线观看免费| 久久久国产欧美日韩av| 免费av毛片视频| 精品国产乱码久久久久久男人| 国产欧美日韩一区二区精品| 自拍欧美九色日韩亚洲蝌蚪91| 国产成+人综合+亚洲专区| 久久久久久免费高清国产稀缺| 亚洲精品久久成人aⅴ小说| 国产精品日韩av在线免费观看 | 黄色毛片三级朝国网站| 在线观看www视频免费| 色在线成人网| 国产三级黄色录像| 一级,二级,三级黄色视频| 97超级碰碰碰精品色视频在线观看| 黄色丝袜av网址大全| 精品久久久精品久久久| 欧美+亚洲+日韩+国产| 精品国产美女av久久久久小说| 最近最新免费中文字幕在线| 精品一区二区三区四区五区乱码| 色综合婷婷激情| 精品国产亚洲在线| 91精品三级在线观看| 啪啪无遮挡十八禁网站| svipshipincom国产片| 咕卡用的链子| 涩涩av久久男人的天堂| 十八禁网站免费在线| 国产麻豆69| 久久人人爽av亚洲精品天堂| 国产高清视频在线播放一区| av视频免费观看在线观看| 一个人观看的视频www高清免费观看 | 午夜福利影视在线免费观看| 亚洲国产欧美日韩在线播放| 免费av毛片视频| 高清黄色对白视频在线免费看| 很黄的视频免费| 看免费av毛片| 亚洲欧美激情在线| 亚洲精品久久成人aⅴ小说| 男人操女人黄网站| 欧美乱色亚洲激情| 88av欧美| 一本久久中文字幕| 成人亚洲精品av一区二区| 国产亚洲精品一区二区www| 纯流量卡能插随身wifi吗| 日韩欧美三级三区| 久久久久国内视频| 欧美成人免费av一区二区三区| 国产成人免费无遮挡视频| 动漫黄色视频在线观看| 欧美黑人欧美精品刺激| 午夜福利在线观看吧| 欧美大码av| 欧美精品亚洲一区二区| 久久婷婷人人爽人人干人人爱 | 日日夜夜操网爽| 激情视频va一区二区三区| 久热这里只有精品99| 国产成人精品久久二区二区91| 女人精品久久久久毛片| 99国产精品99久久久久| 老熟妇仑乱视频hdxx| 国产欧美日韩精品亚洲av| 在线观看免费日韩欧美大片| 亚洲第一电影网av| 国产精品99久久99久久久不卡| 啦啦啦免费观看视频1| 91av网站免费观看| e午夜精品久久久久久久| 亚洲av成人一区二区三| 亚洲 国产 在线| 热re99久久国产66热| 999精品在线视频| 国产成年人精品一区二区| 男人的好看免费观看在线视频 | 最好的美女福利视频网| 日韩视频一区二区在线观看| 久久久精品国产亚洲av高清涩受| 黄色毛片三级朝国网站| 国产欧美日韩一区二区三区在线| 久久久水蜜桃国产精品网| 久久久国产成人免费| 99精品在免费线老司机午夜| 悠悠久久av| 亚洲中文av在线| bbb黄色大片| 亚洲午夜理论影院| 最好的美女福利视频网| 男女之事视频高清在线观看| 亚洲av电影不卡..在线观看| 色播在线永久视频| 亚洲伊人色综图| 国产伦人伦偷精品视频| 夜夜躁狠狠躁天天躁| 亚洲成人精品中文字幕电影| 桃红色精品国产亚洲av| 韩国av一区二区三区四区| 久久精品国产亚洲av香蕉五月| 黄色片一级片一级黄色片| 国产伦一二天堂av在线观看| 久久精品aⅴ一区二区三区四区| 69精品国产乱码久久久| 无限看片的www在线观看| 男女做爰动态图高潮gif福利片 | 中文字幕色久视频| 久久香蕉精品热| 亚洲无线在线观看| 亚洲男人的天堂狠狠| 老汉色∧v一级毛片| 俄罗斯特黄特色一大片| 日本在线视频免费播放| 午夜视频精品福利| 18禁美女被吸乳视频| 两个人看的免费小视频| 女人高潮潮喷娇喘18禁视频| 一级片免费观看大全| 免费观看精品视频网站| 亚洲国产精品999在线| 久久性视频一级片| 无限看片的www在线观看| 亚洲熟妇中文字幕五十中出| 91麻豆av在线| 亚洲中文字幕一区二区三区有码在线看 | 老汉色∧v一级毛片| 日韩欧美免费精品| 精品久久久久久久久久免费视频| 欧美日本亚洲视频在线播放| 午夜精品在线福利| 亚洲一区中文字幕在线| 亚洲久久久国产精品| 色av中文字幕| www.自偷自拍.com| 禁无遮挡网站| 色老头精品视频在线观看| 久久久久久大精品| 91大片在线观看| av欧美777| 国产极品粉嫩免费观看在线| 亚洲av五月六月丁香网| 美女高潮到喷水免费观看| 亚洲国产精品久久男人天堂| 黑人巨大精品欧美一区二区蜜桃| 一本久久中文字幕| 国产成+人综合+亚洲专区| 一二三四社区在线视频社区8| 成人亚洲精品av一区二区| 波多野结衣高清无吗| 1024视频免费在线观看| 午夜福利影视在线免费观看| 免费高清视频大片| 日韩欧美在线二视频| 精品人妻1区二区| 给我免费播放毛片高清在线观看| 在线十欧美十亚洲十日本专区| 变态另类丝袜制服| 国产片内射在线| 美女大奶头视频| 一进一出抽搐动态| 亚洲成人免费电影在线观看| 免费女性裸体啪啪无遮挡网站| 国产精品电影一区二区三区| 91麻豆精品激情在线观看国产| 婷婷丁香在线五月| 亚洲电影在线观看av| 丝袜美腿诱惑在线| 黑人欧美特级aaaaaa片| 久久久久亚洲av毛片大全| 国产av又大| 香蕉久久夜色| 亚洲av美国av| 欧洲精品卡2卡3卡4卡5卡区| 99re在线观看精品视频| 亚洲成国产人片在线观看| 久久久久亚洲av毛片大全| 欧美成人一区二区免费高清观看 | 精品一区二区三区av网在线观看| 女人高潮潮喷娇喘18禁视频| 又大又爽又粗| 女性被躁到高潮视频| 久久精品影院6| 免费久久久久久久精品成人欧美视频| 一进一出抽搐gif免费好疼| 色播亚洲综合网| 女性被躁到高潮视频| 19禁男女啪啪无遮挡网站| 国产精品久久电影中文字幕| 涩涩av久久男人的天堂| 给我免费播放毛片高清在线观看| 搞女人的毛片| 女生性感内裤真人,穿戴方法视频| 国产成人啪精品午夜网站| 午夜福利18| 69精品国产乱码久久久| 老熟妇乱子伦视频在线观看| 亚洲无线在线观看| 最新美女视频免费是黄的| 国产在线观看jvid| 日本一区二区免费在线视频| 一级黄色大片毛片| av网站免费在线观看视频| 国产亚洲精品综合一区在线观看 | 婷婷丁香在线五月| 欧美+亚洲+日韩+国产| 又大又爽又粗| 久久精品亚洲熟妇少妇任你| 国产三级黄色录像| 最新美女视频免费是黄的| 国产av一区二区精品久久| 桃色一区二区三区在线观看| 久久这里只有精品19| 亚洲成人免费电影在线观看| 亚洲国产精品成人综合色| 黑人操中国人逼视频| 亚洲av成人av| 高潮久久久久久久久久久不卡| av在线播放免费不卡| 午夜老司机福利片| 午夜福利高清视频| 桃红色精品国产亚洲av| 亚洲午夜精品一区,二区,三区| 国产亚洲精品久久久久5区| 91精品国产国语对白视频| 午夜福利,免费看| 午夜成年电影在线免费观看| 亚洲国产精品sss在线观看| 久久久精品国产亚洲av高清涩受| 动漫黄色视频在线观看| 母亲3免费完整高清在线观看| 国产精品国产高清国产av| 亚洲性夜色夜夜综合| 免费一级毛片在线播放高清视频 | 亚洲avbb在线观看| 久久久国产欧美日韩av| 狂野欧美激情性xxxx| 神马国产精品三级电影在线观看 | 国产精品98久久久久久宅男小说| 国产成人精品无人区| 国产伦一二天堂av在线观看| 视频区欧美日本亚洲| 一级毛片精品| 免费高清视频大片| 亚洲情色 制服丝袜| 日韩欧美一区二区三区在线观看| 成熟少妇高潮喷水视频| 日韩成人在线观看一区二区三区| 日韩一卡2卡3卡4卡2021年| 日韩免费av在线播放| 久久久国产成人免费| 12—13女人毛片做爰片一| 午夜福利视频1000在线观看 | 男女之事视频高清在线观看| 亚洲av片天天在线观看| 美女高潮到喷水免费观看| 久久青草综合色| 91精品三级在线观看| 国产精品一区二区免费欧美| 亚洲第一青青草原| 国产片内射在线| 少妇被粗大的猛进出69影院| www.熟女人妻精品国产| 日韩欧美一区视频在线观看| 精品久久久久久成人av| 久久亚洲精品不卡| 多毛熟女@视频| 丰满的人妻完整版| 黑人欧美特级aaaaaa片| 99热只有精品国产| 91老司机精品| 欧美日韩中文字幕国产精品一区二区三区 | 97超级碰碰碰精品色视频在线观看| 97碰自拍视频|