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    疊氮基HNC(N3)2合成設(shè)計(jì)與穩(wěn)定性研究

    2015-06-09 19:50:23張國華張影李晶劉芳
    科學(xué)中國人 2015年14期
    關(guān)鍵詞:疊氮鍵長基團(tuán)

    張國華,張影,李晶,劉芳

    哈爾濱理工大學(xué)應(yīng)用科學(xué)學(xué)院

    疊氮基HNC(N3)2合成設(shè)計(jì)與穩(wěn)定性研究

    張國華,張影,李晶,劉芳

    哈爾濱理工大學(xué)應(yīng)用科學(xué)學(xué)院

    利用密度泛函(DFT-B3LYP)系統(tǒng)研究HNC(N3)2體系的幾何結(jié)構(gòu)和振動(dòng)頻率,設(shè)計(jì)合成反應(yīng)的路徑,通過對(duì)分解反應(yīng)勢能曲面的研究得出其具有較高的動(dòng)力學(xué)穩(wěn)定性,該雙疊氮基化合物是極有可能在試驗(yàn)中合成的物。

    該項(xiàng)目是由黑龍江省教育廳科技項(xiàng)目(No.12541172)資助

    1 、簡介

    高能量的含氮分子因其具有較多的N-N單鍵和雙鍵,從而具有較高的能量儲(chǔ)備,因此,在實(shí)驗(yàn)中合成由較大數(shù)量的氮原子組成的多氮分子成為實(shí)驗(yàn)化學(xué)家關(guān)注的熱點(diǎn)之一。于是人們將目光投到其他能夠使多氮分子穩(wěn)定的方法上。疊氮基化合物就是其中的一種。通過對(duì)含氟或含氯分子進(jìn)行N3取代,就能夠形成疊氮基化合物。

    2 、計(jì)算方法

    本章利用密度泛函(DFT-B3LYP)對(duì)HNC(N3)2分子結(jié)構(gòu)優(yōu)化和振動(dòng)頻率的計(jì)算。諧振頻率的計(jì)算用來確定穩(wěn)定結(jié)構(gòu)(全正頻)以及過渡結(jié)構(gòu)(有一個(gè)負(fù)頻),并且提供零點(diǎn)振動(dòng)能修正(0.9806修正)。對(duì)勢能面的分子內(nèi)稟反應(yīng)路徑(IRC)計(jì)算能夠確定合成與分解反應(yīng)的反應(yīng)路徑和反應(yīng)產(chǎn)物。所有計(jì)算結(jié)果都是利用Gaussian 03軟件包得到的。

    3 、結(jié)果與討論

    (1)、HNC(N3)2的合成

    HNC(N3)2的合成是通過用HN3中的N3基團(tuán)取代HNCCl2中的Cl原子來實(shí)現(xiàn)的,我們對(duì)該合成路徑所涉及的物質(zhì)進(jìn)行結(jié)構(gòu)優(yōu)化,各物質(zhì)的對(duì)稱性、能量以及相對(duì)能列于表1,幾何結(jié)構(gòu)列于圖1。

    HNCCl2是Cs對(duì)稱性分子,與HN3反應(yīng)時(shí)N3基團(tuán)與H原子分離,N3基團(tuán)取代其中一個(gè)Cl原子,生成一個(gè)HNCClN3分子,同時(shí)產(chǎn)生一個(gè)氣態(tài)的HCl分子。HNCClN3分子中疊氮基N3基團(tuán)的N-N鍵長為1.178和1.244?,介于雙鍵和三鍵之間,當(dāng)期N-N鍵斷裂釋放氮?dú)膺^程中將會(huì)放出巨大能量。HNCClN3分子與HN3進(jìn)一步反應(yīng),另一個(gè)Cl原子也將被取代,生成一個(gè)HNC(N3)2分子和一個(gè)氣態(tài)HCl分子。

    圖1 .HNC(N3)2分子路徑上所涉及物質(zhì)的幾何結(jié)構(gòu)及相對(duì)能

    (2)、HNC(N3)2的穩(wěn)定性分析

    為了確定HNC(N3)2分子的動(dòng)力學(xué)穩(wěn)定性,我們對(duì)其勢能曲面進(jìn)行系統(tǒng)計(jì)算,確定其分解路徑,找到其分解過渡態(tài)結(jié)構(gòu),如圖1。HNC(N3)2中的一個(gè)N3基團(tuán)的一個(gè)N-N鍵長由1.243?增加到1.928?(如圖1中的HNC(N3)2-TS過渡結(jié)構(gòu)),接下來將會(huì)釋放一個(gè)N2分子。該分解反應(yīng)勢壘為34.0kcal∕mol,說明HNC(N3)2具有較高的動(dòng)力學(xué)穩(wěn)定性,在試驗(yàn)中一旦合成,將不易分解。

    HNCN3N分子的N3基團(tuán)將進(jìn)一步釋放氮?dú)?,N-N鍵長由1.245?增加到2.065?釋放一個(gè)N2分子后的HNCN3N分子將變成HNCN2分子。HNCN3N分子的分解勢壘為34.0 kcal∕mol,說明HNCN3N的動(dòng)力學(xué)穩(wěn)定性也很高,不易放生分解反應(yīng)。

    結(jié)論

    1、HNC(N3)2分子可以由HNCCl2分子和2個(gè)HN3分子的取代反應(yīng)來合成。

    2、HNC(N3)2分子可以通過增加N-N鍵長來釋放氮?dú)鈴亩懦鼍薮竽芰?,分解勢壘分別為31.8 kcal∕mol和34.0 kcal∕mol,說明該疊氮基分子具有較高的動(dòng)力學(xué)穩(wěn)定性,在實(shí)驗(yàn)室中合成穩(wěn)定性較高,不易分解,具有較高的應(yīng)用價(jià)值。

    [1]王廣厚.物理學(xué)的新進(jìn)展[M].物理學(xué)進(jìn)展,1994,14(2):121~172

    [2]馮端,金國鈞.凝聚態(tài)物理學(xué)新論.上海科學(xué)技術(shù)出版社. 1992:286~292

    [3]S.Herler,P.Mayer,H.N?th,A.Schulz,M.Suter,M.Vogt. S2N3+:An Aromatic SN Cation with an N3 Unit.Angew.Chem.Int. Ed.2001,40:3173~3175

    [4]【美】J.A.波普爾,D.L.貝弗里奇,江元生譯《分子軌道近似方法理論》.科學(xué)出版社.1978

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