基于SEM原位拉伸的HTPB推進(jìn)劑/襯層粘接界面破壞過程分析

楊 明， 李高春， 邱 欣，姜愛民

(1. 海軍航空工程學(xué)院 研究生管理大隊(duì)， 山東 煙臺(tái) 264001； 2. 海軍航空工程學(xué)院 飛行器工程系， 山東 煙臺(tái) 264001)

1 引 言

粘接界面具有不同于兩側(cè)固體介質(zhì)的力學(xué)性質(zhì),一般來說位錯(cuò)或微裂紋等微缺陷很容易在界面處形成[1]。研究顯示，對(duì)于固體火箭發(fā)動(dòng)機(jī)，其粘接界面的失效是決定其壽命的關(guān)鍵因素之一[2]。

當(dāng)前，國內(nèi)外學(xué)者對(duì)于推進(jìn)劑/襯層粘接界面的研究主要集中于宏觀力學(xué)性能測試。隨著對(duì)粘接界面問題研究的不斷深入，學(xué)者們的研究領(lǐng)域已從宏觀深入到細(xì)觀層次，吳豐軍[3]探索了粘接界面細(xì)觀力學(xué)性能、結(jié)構(gòu)與破壞方式的內(nèi)在關(guān)聯(lián)，初步提出了推進(jìn)劑/襯層粘接界面失效模式。文獻(xiàn)[4]引入數(shù)字圖像處理方法對(duì)粘接界面細(xì)觀破壞進(jìn)行分析，獲得界面位移場。文獻(xiàn)[5]利用掃描電鏡，發(fā)現(xiàn)三元乙丙橡膠絕熱層與進(jìn)劑基體間細(xì)小缺陷是導(dǎo)致界面力學(xué)性能下降的原因。文獻(xiàn)[6]運(yùn)用X射線光電子能譜-XPS(X-ray Photoelectron Spectroscopy)對(duì)推進(jìn)劑/襯層粘接界面的化學(xué)組成和老化歷程進(jìn)行表征，證明N活性基團(tuán)的含量降低以及硝基分解是粘接界面失效的主要原因。姜愛民[7]采用二維粘彈性有限元方法發(fā)現(xiàn)中間相模量大、厚度小會(huì)引起明顯的應(yīng)力集中。邱欣[8]利用CCD(Charge Coupled Device)光學(xué)顯微鏡觀察端羥基聚丁二烯(HTPB)推進(jìn)劑拉伸斷裂過程，證明靠近襯層附近的高氯酸銨顆粒與襯層脫濕是影響該推進(jìn)劑粘接性能的主要因素，受試驗(yàn)手段的限制，對(duì)于推進(jìn)劑/襯層粘接界面拉伸過程的細(xì)觀破壞過程沒有詳盡的描述，特別是粘接界面拉伸的宏觀力學(xué)性能與其細(xì)觀變形破壞過程關(guān)系的相關(guān)報(bào)道較少。

本研究應(yīng)用掃描電鏡(SEM)原位拉伸試驗(yàn)系統(tǒng)，對(duì)HTPB推進(jìn)劑小試件的推進(jìn)劑/襯層粘接界面試件進(jìn)行拉伸試驗(yàn)，通過拉伸應(yīng)力-應(yīng)變曲線與不同應(yīng)變條件下試件拉伸過程的高倍放大圖片，分析其拉伸過程宏觀力學(xué)變化下粘接界面的細(xì)觀破壞形式，以及顆粒脫濕尺寸的變化規(guī)律。

2 試驗(yàn)方案的設(shè)計(jì)

2.1 試件的制備

SEM原位拉伸試驗(yàn)系統(tǒng)如圖1所示。

試驗(yàn)試件采用HTPB推進(jìn)劑/襯層粘接界面。由于掃描電鏡觀察試驗(yàn)不可能采用標(biāo)準(zhǔn)粘接界面試件，因此需要設(shè)計(jì)小型非標(biāo)準(zhǔn)試件?？紤]到掃描電鏡的夾持方式，小型試件的尺寸如圖2所示，厚度為3.0 mm。本次試驗(yàn)主要目的是研究推進(jìn)劑/襯層粘接界面的拉伸性能。由于絕熱層硬度大于推進(jìn)劑，先切絕熱層能使界面在切割過程中受到的拉力最小，為了減少切割過程中對(duì)界面造成損傷，要從絕熱層部分開始切割。

圖1 SEM原位拉伸試驗(yàn)系統(tǒng)

Fig.1 SEM in-situ tensile testing system

圖2 試件尺寸圖(單位： mm)

Fig. 2 Dimensional drawing of test-specimen(unit: mm)

制作上述粘接界面試件難度較大，為了能將粘接界面觀察區(qū)移至試件中心，將小型試件兩端采用有機(jī)玻璃加工，中間平行段10 mm為微形粘接界面試件。切取好微形推進(jìn)劑/襯層粘接界面試件后，采用環(huán)氧膠將兩端與有機(jī)玻璃板粘接，制作好的微型粘接界面試件如圖3所示。裝好試件的拉伸夾具圖片見圖4。

圖3 微型粘接界面試件

Fig.3 Micro adhesive interface specimen

圖4 裝載好試件的拉伸夾具

Fig. 4 Tensile fixture with the specimen

2.2 試驗(yàn)過程

將加載試件推入電鏡真空室并抽真空，加5 kV電壓，并通過粗調(diào)和細(xì)調(diào)使電鏡能清晰觀察試件表面，分別對(duì)其進(jìn)行拉伸試驗(yàn)。

由于試驗(yàn)儀器量程較大(>1000 MPa)，而推進(jìn)劑拉伸所加載的力較小(1 MPa左右)，無法使用定應(yīng)力的加載方式。故本次試驗(yàn)采用勻速加載方式。加載的速度為0.12 mm·min-1。

3 試驗(yàn)結(jié)果及分析

3.1 拉伸應(yīng)力-應(yīng)變曲線分析

處理試驗(yàn)得到的拉伸數(shù)據(jù)，得到拉伸應(yīng)力-應(yīng)變曲線，如圖5所示。

圖5 試件拉伸應(yīng)力-應(yīng)變曲線

Fig.5 Stretching stress-strain curve of specimen

由圖5 可以看出，其拉伸應(yīng)力-應(yīng)變曲線大致分為四個(gè)階段。在第一階段(斜率較大的線性段)，拉伸應(yīng)變(以下簡稱應(yīng)變)由0%變化到5%，應(yīng)力值隨變形的增大而迅速增大到0.2 MPa，這一階段應(yīng)力應(yīng)變基本呈線性變化，斜率較大；在第二階段(斜率較小)，應(yīng)變由5%變化到25%，應(yīng)力由0.2 MPa增大到0.72 MPa，也基本呈線性變化，斜率較第一階段小，變化較平緩；在第三階段(非線性段)，應(yīng)變由25%變化到29%，應(yīng)力由0.72 MPa緩慢上升到最大值0.79 MPa，此時(shí)曲線呈非線性，應(yīng)力變化較為緩慢；在第四階段(破壞段)，應(yīng)變由29%變化到35%，隨著應(yīng)變的增加，應(yīng)力減小到0.6 MPa，應(yīng)力-應(yīng)變曲線表現(xiàn)出明顯的軟化特征。由于應(yīng)力在應(yīng)變達(dá)到29%左右時(shí)達(dá)到最大抗拉強(qiáng)度，故近似認(rèn)為試件在此時(shí)失效。

3.2 粘接界面細(xì)觀破壞過程分析

當(dāng)粘接試件的應(yīng)變分別達(dá)到0、5%、10%、15%、20%、25%、29%和35%時(shí)，由掃描電鏡50倍放大后的細(xì)觀破壞圖像如圖6所示。

a. 0b. 5%c. 10%d. 15%

e. 20%f. 25%g. 30%h. 35%

圖6 粘接試件不同應(yīng)變下細(xì)觀破壞圖

Fig.6 Micro damage images of adhesive specimen under different strain

3.2.1 定性分析

由圖6a可知，粘接試件是由推進(jìn)劑相、襯層和絕熱層組成。其中中間位置顏色較深、僅有約200 μm厚度部分的為襯層。在左側(cè)的推進(jìn)劑相中，有許多大小不一、分布不均勻的填充顆粒。在未進(jìn)行拉伸的時(shí)候，其填充顆粒周圍就存在一定的脫濕現(xiàn)象(圖6a)，這是在制作試件的過程中產(chǎn)生的，無法完全避免。

結(jié)合圖5和圖6可知：

(1)應(yīng)變由0變化到5%，試件宏觀應(yīng)力應(yīng)變曲線處于斜率較大的線性段，此時(shí)試件內(nèi)部完整性較好，試件整體力學(xué)性能表現(xiàn)為彈性(圖6b)；

(2)應(yīng)變由10%變化到25%，試件宏觀應(yīng)力應(yīng)變曲線處于斜率較小的線性段，推進(jìn)劑/襯層粘接界面附近顆粒出現(xiàn)脫濕現(xiàn)象，并且變化明顯，脫濕尺寸隨應(yīng)變的增加而逐漸增大； 而推進(jìn)劑相的顆粒附近仍未見新增的脫濕現(xiàn)象，襯層與推進(jìn)劑相繼續(xù)被拉長(圖6c～圖6f)，由此可見是顆粒的脫濕導(dǎo)致了試件的彈性模量變小，此時(shí)試件整體力學(xué)性能仍表現(xiàn)為彈性；

(3)在應(yīng)變?yōu)?9%時(shí)，試件宏觀應(yīng)力應(yīng)變曲線處于明顯的非線性段，由于試件的進(jìn)一步拉伸，推進(jìn)劑基體被拉伸，基體內(nèi)部產(chǎn)生應(yīng)力集中，導(dǎo)致推進(jìn)劑相顆粒出現(xiàn)明顯脫濕，其附近區(qū)域產(chǎn)生微裂紋(圖6g)，推進(jìn)劑/襯層界面附近顆粒脫濕處承受的載荷不再增加，此時(shí)試件整體力學(xué)性能表現(xiàn)為復(fù)雜的物理性質(zhì)；

(4)在應(yīng)變?yōu)?5%時(shí)，試件宏觀應(yīng)力應(yīng)變曲線處

于破壞段，推進(jìn)劑相的顆粒與基體出現(xiàn)脫粘，隨載荷進(jìn)一步增加，推進(jìn)劑內(nèi)部微裂紋出現(xiàn)匯合，導(dǎo)致宏觀裂紋的形成，進(jìn)而發(fā)生破壞(圖6h)。粘接結(jié)構(gòu)的破壞過程從推進(jìn)劑/襯層粘接界面處起始，并向推進(jìn)劑相拓展，在拉伸過程中推進(jìn)劑內(nèi)部脫濕和粘接脫粘相互作用最終發(fā)生推進(jìn)劑的內(nèi)聚破壞，裂紋的擴(kuò)展方向與拉伸方向近乎垂直。

粘接試件不同應(yīng)變下的細(xì)觀破壞圖(圖6)能夠較好地反映其宏觀拉伸應(yīng)力-應(yīng)變曲線(圖5)，并解釋各個(gè)階段曲線產(chǎn)生變化的原因： 顆粒脫濕與基體脫粘是導(dǎo)致試件的力學(xué)性能改變及試件破壞的主要原因 。

3.2.2 脫濕尺寸分析

測量圖6中不同應(yīng)變大小下5個(gè)顆粒的脫濕尺寸(測量方式如圖6g所示)，得到脫濕尺寸隨應(yīng)變變化的曲線，如圖7所示。

圖7 脫濕尺寸隨應(yīng)變變化的曲線

Fig.7 Curves of dehumidification size changing with strain

由圖7可知，在試件失效前，隨著試件應(yīng)變的增加，顆粒的脫濕尺寸也在逐漸變大，1、2、5為界面附近的顆粒，它們脫濕尺寸的大小接近，近似和應(yīng)變呈正比線性關(guān)系。當(dāng)應(yīng)變達(dá)到29%左右之后，由于試件的損傷破壞，其內(nèi)聚力縮小，4、5號(hào)顆粒的脫濕尺寸也相應(yīng)迅速減小，1、2號(hào)顆粒的脫濕尺寸增大的速率變小，而3號(hào)顆粒處于斷裂位置，故其脫濕尺寸迅速上升。對(duì)比圖5和圖7，不難發(fā)現(xiàn)曲線均在應(yīng)變達(dá)到29%左右發(fā)生轉(zhuǎn)折，兩圖的曲線走勢近似相同：在應(yīng)變達(dá)到29%之前，除去斷裂位置的顆粒(3號(hào))，其應(yīng)力-應(yīng)變曲線和脫濕尺寸近似呈正比關(guān)系； 在應(yīng)變達(dá)到29%之后，應(yīng)力隨應(yīng)變減小，顆粒脫濕尺寸不再明顯增大，甚至減小，且變化均呈非線性。這說明脫濕尺寸的變化規(guī)律能夠反映出應(yīng)力-應(yīng)變曲線的變化，也能夠有效的表現(xiàn)出粘接界面變形破壞的細(xì)觀過程。

3.3 同類型試驗(yàn)對(duì)比

為了驗(yàn)證試驗(yàn)對(duì)試件拉伸特性的分析，另取編號(hào)為a、b的兩個(gè)試件進(jìn)行勻速(0.12 mm·min-1)拉伸試驗(yàn)，得到如圖8所示的35倍放大和100倍放大下的細(xì)觀拉伸破壞圖。

由圖8可知，a、b兩個(gè)粘接試件的細(xì)觀破壞過程幾乎一致： 顆粒與基體的脫濕以及推進(jìn)劑相相互作用導(dǎo)致其破壞，其破壞過程均可以歸納為3.2.1節(jié)的四個(gè)階段。

圖9為a、b兩個(gè)試件的拉伸應(yīng)力-應(yīng)變曲線：

a. 35 times

b. 100 times

圖8 放大不同倍數(shù)的細(xì)觀破壞圖

Fig.8 Micro damage images with different magnifications

圖9 拉伸應(yīng)力-應(yīng)變曲線

Fig.9 Stretching stress-strain curves

由圖9可以看出，不同放大倍數(shù)下，a、b兩個(gè)試件的應(yīng)力-應(yīng)變曲線均顯示出明顯的非線性，且在應(yīng)變達(dá)到25%和30%(試件個(gè)體差異導(dǎo)致)時(shí)，應(yīng)力分別達(dá)到最大抗拉強(qiáng)度。

4 結(jié) 論

(1)粘接界面在外界載荷作用下，應(yīng)力先隨應(yīng)變的增加而增加，在應(yīng)變達(dá)到25%之前，基本呈線性關(guān)系，達(dá)到極限應(yīng)力時(shí)(應(yīng)變?yōu)?9%)試件失效，應(yīng)力-應(yīng)變曲線整體表現(xiàn)為非線性；

(2)應(yīng)力-應(yīng)變曲線的非線性與細(xì)觀破壞密切相關(guān)，粘接界面在拉伸過程中會(huì)發(fā)生推進(jìn)劑內(nèi)部脫濕和推進(jìn)劑與襯層界面脫粘，其相互作用導(dǎo)致推進(jìn)劑/襯層粘接界面力學(xué)性能的變化并最終發(fā)生破壞；

(3)推進(jìn)劑相顆粒脫濕尺寸的變化規(guī)律能有效地表現(xiàn)粘接界面的細(xì)觀破壞過程：推進(jìn)劑相顆粒脫濕尺寸隨應(yīng)變線性增大表示粘接界面還未破壞，當(dāng)脫濕尺寸增大速率減小或不增大時(shí)，表示粘接界面已經(jīng)破壞。

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