洞庭湖表層沉積物中重金屬污染特征、來源與生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)

張光貴

湖南省洞庭湖生態(tài)環(huán)境監(jiān)測中心，湖南 岳陽 414000

近年來湖泊重金屬污染問題日益嚴(yán)重，成為國內(nèi)外十分關(guān)注的環(huán)境問題之一。一般情況下，湖泊沉積物是各種污染物質(zhì)的“匯”，但在一定條件下沉積物中的重金屬又會(huì)釋放到上覆水中，沉積物轉(zhuǎn)成水體污染的“源”［1-3］，嚴(yán)重影響湖泊上覆水體的質(zhì)量，造成水環(huán)境的二次污染和生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)［4-9］，因此，沉積物可以反映出水體受重金屬污染的情況［10-12］，研究沉積物中重金屬的含量分布和潛在生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)對防控湖泊水體重金屬污染有重要指導(dǎo)意義。湖泊沉積物重金屬污染已成為目前環(huán)境研究的熱點(diǎn)［13-16］。

洞庭湖是目前長江中游荊江段唯一與長江干流直接相通的湖泊，具有調(diào)蓄、飲用、漁業(yè)、灌溉、航運(yùn)、調(diào)節(jié)湖區(qū)氣候、旅游和生物多樣性保護(hù)等重要生態(tài)功能。相關(guān)研究表明，洞庭湖水系已受到不同程度的污染［17］，重金屬健康風(fēng)險(xiǎn)不斷增加［18］，水質(zhì)呈總體下降趨勢［19-20］。盡管近年來有學(xué)者針對洞庭湖沉積物重金屬開展了相關(guān)研究，如姚志剛等［21］對洞庭湖各水系入湖口和湖區(qū)沉積物的重金屬環(huán)境地球化學(xué)特征進(jìn)行了研究。祝云龍等［22］對洞庭湖不同湖區(qū)沉積物中重金屬含量及其空間分布、污染狀況與來源進(jìn)行了研究。萬群等［23］對東洞庭湖沉積物中重金屬的分布特征、污染程度與來源進(jìn)行了研究。李飛等［24］采用基于梯形模糊數(shù)的沉積物重金屬污染風(fēng)險(xiǎn)評價(jià)模型對洞庭湖表層沉積物的污染風(fēng)險(xiǎn)現(xiàn)狀進(jìn)行了評價(jià)。左蘭蘭等［25］利用 Hakanson 指數(shù)法［26］對洞庭湖沉積物中重金屬生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)進(jìn)行了評價(jià)。?；勰鹊龋?7］在Hakanson指數(shù)法的基礎(chǔ)上，引入?yún)^(qū)間排序法對洞庭湖沉積物中重金屬生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)進(jìn)行了分析，但用沉積物質(zhì)量基準(zhǔn)法［28］評價(jià)洞庭湖沉積物中重金屬生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)尚未見報(bào)道。本研究通過對洞庭湖表層沉積物中鎘(Cd)、汞(Hg)、砷(As)、銅(Cu)、鉛(Pb)、鉻(Cr)等重金屬含量的測定，分析重金屬的空間分布特征，利用相關(guān)分析、主成分分析法對其來源進(jìn)行分析，并采用沉積物質(zhì)量基準(zhǔn)法對其潛在生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)進(jìn)行評價(jià)，以期為了解和掌握洞庭湖沉積物中重金屬污染狀況、防控洞庭湖水體重金屬污染提供參考和依據(jù)。

1 材料與方法

1.1 研究區(qū)概況

洞庭湖位于湖南省北部、長江中游荊江南岸，北接長江松滋、太平、藕池三口，南納湘、資、沅、澧四水，經(jīng)城陵磯匯入長江，湖體呈近似“U”字形，總流域面積為 25.72萬 km2，集水面積104萬km2，水位33.50 m(岳陽站，黃?；?，湖長143 km，最大湖寬30 km，平均湖寬17.01 km，湖泊面積2 625 km2，最大水深23.5 m，平均水深6.39 m，相應(yīng)蓄水量167億m3，是中國第二大淡水湖。受泥沙淤積、筑堤建垸等自然條件和人類活動(dòng)的影響，洞庭湖現(xiàn)已明顯地化分為西、南、東3個(gè)不同的湖泊水域，屬典型過水性洪道型湖泊［29］，兼具河流與湖泊雙重屬性，其水流方向大致為西洞庭湖→南洞庭湖→東洞庭湖→長江［30］。

1.2 樣品采集

分別于2012年2月、2013年4月，采用抓斗式采泥器采集洞庭湖表層沉積物樣品，每個(gè)采樣點(diǎn)采集3個(gè)平行樣品現(xiàn)場混勻，裝入封口袋，于4℃保存。采樣點(diǎn)的布設(shè)參考了洞庭湖水質(zhì)常規(guī)監(jiān)測斷面，共設(shè)置9個(gè)采樣點(diǎn)，其中西洞庭湖區(qū)3個(gè)，分別為南嘴(S1)、蔣家嘴(S2)、小河嘴(S3);南洞庭湖區(qū)3個(gè)，分別為萬子湖(S4)、橫嶺湖(S5)、虞公廟(S6);東洞庭湖區(qū)3個(gè)，分別為鹿角(S7)、東洞庭湖(S8)、洞庭湖出口(S9)。所有采樣點(diǎn)采用便攜式GPS定位，見圖1。

圖1 洞庭湖采樣點(diǎn)分布

1.3 樣品處理及分析

采集的沉積物樣品經(jīng)冷凍干燥后去除各種雜質(zhì)，經(jīng)瑪瑙研缽研磨處理后過0.149 mm尼龍篩，分裝于塑料袋中密封待測。

Cd采用石墨爐原子吸收分光光度法測定，Hg采用冷原子吸收分光光度法測定，As采用原子熒光法測定，Cu、Pb、Cr采用火焰原子吸收分光光度法測定。為保證分析的準(zhǔn)確性，實(shí)驗(yàn)的每個(gè)樣品設(shè)置2個(gè)平行樣，平行分析誤差小于5%，結(jié)果取平均值。

1.4 數(shù)據(jù)分析與統(tǒng)計(jì)

數(shù)據(jù)經(jīng)檢查、剔除特異值等預(yù)處理后，采用Microsoft Office Excel 2003和IBM SPSS 19.0對數(shù)據(jù)進(jìn)行統(tǒng)計(jì)處理和分析。

2 結(jié)果與討論

2.1 沉積物中重金屬的含量與空間分布

洞庭湖表層沉積物中重金屬的監(jiān)測結(jié)果見表1。洞庭湖表層沉積物中Cd的監(jiān)測結(jié)果范圍為0.60～20.70 mg/kg，平均值為5.77 mg/kg;Hg為0.090～0.640 mg/kg，平均值為0.225 mg/kg;As為10.4～83.7 mg/kg，平均值為26.2 mg/kg;Cu為17.9～70.9 mg/kg，平均值為39.1 mg/kg;Pb為16.9～95.8 mg/kg，平均值為53.7 mg/kg;Cr為59.0 ～199.0 mg/kg，平均值為 103.2 mg/kg。同一重金屬在不同樣點(diǎn)間的變異程度不同，其中Cd 的變異系數(shù)最大，As、Hg、Pb、Cr次之，Cu 的變異系數(shù)最小。因表層沉積物中重金屬在不同樣點(diǎn)的含量差異大，由此說明提示來源可能不同［31］。

表1 洞庭湖表層沉積物重金屬監(jiān)測結(jié)果統(tǒng)計(jì)

根據(jù)《土壤環(huán)境質(zhì)量標(biāo)準(zhǔn)》(GB 15618—1995)，洞庭湖表層沉積物中 Hg、Cu、Pb、Cr均在土壤環(huán)境質(zhì)量三級標(biāo)準(zhǔn)以內(nèi)，Cd、As出現(xiàn)超標(biāo)現(xiàn)象，其中Cd的平均值超標(biāo)4.77倍?？梢?，Cd、As是洞庭湖表層沉積物中主要重金屬污染物。

洞庭湖表層沉積物中重金屬的空間分布見圖2。

圖2 洞庭湖表層沉積物中重金屬的空間分布

由圖2可知，洞庭湖表層沉積物中Cd含量的最大值出現(xiàn)在南洞庭湖區(qū)的虞公廟(S6)，最小值位于西洞庭湖區(qū)的南嘴(S1)，最大值與最小值的比值為5.31，空間分布差異較大。西洞庭湖區(qū)、南洞庭湖區(qū)、東洞庭湖區(qū)沉積物中Cd的平均值均超過土壤環(huán)境質(zhì)量三級標(biāo)準(zhǔn)，分別為3.57、11.43、3.31 mg/kg，表現(xiàn)為南洞庭湖區(qū)＞西洞庭湖區(qū)＞東洞庭湖區(qū)。Hg含量的最大值出現(xiàn)在南洞庭湖區(qū)的橫嶺湖(S5)，最小值位于西洞庭湖區(qū)的南嘴(S1)，最大值與最小值的比值為5.75，空間分布差異較大。西洞庭湖區(qū)、南洞庭湖區(qū)、東洞庭湖區(qū)沉積物中 Hg的平均值分別為0.217、0.304、0.153 mg/kg，表現(xiàn)為南洞庭湖區(qū)＞西洞庭湖區(qū)＞東洞庭湖區(qū)。As含量的最大值出現(xiàn)在南洞庭湖區(qū)的橫嶺湖(S5)，最小值位于西洞庭湖區(qū)的南嘴(S1)，最大值與最小值的比值為5.64，空間分布差異較大。西洞庭湖區(qū)、南洞庭湖區(qū)、東洞庭湖區(qū)沉積物中As的平均值分別為14.2、42.7、21.9 mg/kg，其中南洞庭湖區(qū)沉積物中As的平均值超過土壤環(huán)境質(zhì)量三級標(biāo)準(zhǔn)，表現(xiàn)為南洞庭湖區(qū)＞東洞庭湖區(qū)＞西洞庭湖區(qū)，與祝云龍等的研究結(jié)果一致［22］。Cu含量的最大值出現(xiàn)在南洞庭湖區(qū)的橫嶺湖(S5)，最小值位于西洞庭湖區(qū)的小河嘴(S3)，最大值與最小值的比值為2.65，空間分布差異較小，西洞庭湖區(qū)、南洞庭湖區(qū)、東洞庭湖區(qū)沉積物中 Cu的平均值分別為31.7、47.4、38.0 mg/kg，表現(xiàn)為南洞庭湖區(qū)＞東洞庭湖區(qū)＞西洞庭湖區(qū)。Pb含量的最大值出現(xiàn)在南洞庭湖區(qū)的橫嶺湖(S5)，最小值位于西洞庭湖區(qū)的(S3)，最大值與最小值的比值為4.61，空間分布差異較小。西洞庭湖區(qū)、南洞庭湖區(qū)、東洞庭湖區(qū)沉積物中 Pb的平均值分別為26.4、69.0、66.5 mg/kg，表現(xiàn)為南洞庭湖區(qū)＞東洞庭湖區(qū)＞西洞庭湖區(qū)，與祝云龍等的研究結(jié)果一致［22］。Cr含量的最大值出現(xiàn)在南洞庭湖區(qū)的虞公廟(S6)，最小值位于南洞庭湖區(qū)的萬子嘴(S4)，最大值與最小值的比值為1.95，空間分布差異較小，西洞庭湖區(qū)、南洞庭湖區(qū)、東洞庭湖區(qū)沉積物中Cr的平均值分別為 95.4、107.4、106.7 mg/kg，表現(xiàn)為南洞庭湖區(qū)＞東洞庭湖區(qū)＞西洞庭湖區(qū)。

南洞庭湖區(qū)特別是橫嶺湖(S5)、虞公廟(S6)表層沉積物中重金屬含量較高，主要受入湖河流湘江和資水的影響，有研究表明，南洞庭湖區(qū)湘江和資水入湖的河口三角洲上沉積物重金屬含量最高［22，32］。西洞庭湖區(qū)的蔣家嘴(S2)表層沉積物中Hg、Cd含量較高，可能與沅江河口沉積物中Hg、Cd 含量較高有關(guān)［21］。

2.2 沉積物中重金屬的來源分析

2.2.1 相關(guān)分析

洞庭湖表層沉積物中重金屬之間的相關(guān)分析見表2。

表2 洞庭湖表層沉積物中重金屬之間的相關(guān)性

由表2 可知，沉積物中 As、Cd、Hg、Cu、Pb 之間呈顯著正相關(guān)，說明洞庭湖沉積物中As、Cd、Hg、Cu、Pb的地球化學(xué)性質(zhì)相似，具有相同的來源或產(chǎn)生了復(fù)合污染。Cr與其他重金屬之間沒有顯著的相關(guān)性。據(jù)此可以將洞庭湖沉積物中的重金屬初步分為兩類，第一類為相關(guān)性顯著的As、Cd、Hg、Cu、Pb，第二類為 Cr。

2.2.2 主成分分析

主成分分析法是設(shè)法將原來多個(gè)具有一定相關(guān)性的指標(biāo)，通過線性變換選出較少重要變量的一種多元統(tǒng)計(jì)方法，也是目前在重金屬來源分析中廣泛使用的方法。為解釋洞庭湖沉積物中重金屬的組成特征與其來源的內(nèi)在關(guān)系，對9個(gè)監(jiān)測點(diǎn)位沉積物樣品中 Cd、Hg、As、Cu、Pb、Cr的特征值進(jìn)行了主成分分析，詳見表3、圖3。

表3 沉積物中重金屬數(shù)據(jù)的主成分分析的總變量

圖3 各重金屬元素的二維因子載荷圖

由表3、圖3可知，洞庭湖第一主成分的貢獻(xiàn)率為40.286%，表現(xiàn)為因子變量在Hg、As、Cd的含量上有較高的正載荷，反映了Hg、As、Cd的富集程度。第二主成分的貢獻(xiàn)率為39.779%，表現(xiàn)為因子變量在Cr、Pb、Cu的含量上有較高的正載荷，反映了 Cr、Pb、Cu 的富集程度。同時(shí)，As、Cu、Pb在第一主成分、第二主成分上都有較高的正載荷，說明As、Cu、Pb受第一主成分、第二主成分因子的共同支配。第一主成分、第二主成分的累積貢獻(xiàn)率為80.065%，已經(jīng)能反映出全部數(shù)據(jù)的大部分信息。

Hg、As、Cd作為第一主成分，其相應(yīng)含量的較高點(diǎn)基本集中在S5、S6、S2上，其含量在各采樣點(diǎn)之間變幅較大，說明Hg、As、Cd主要來源于湘江、資水、沅江等入湖河流。湖南素有“有色金屬之鄉(xiāng)”之稱，礦產(chǎn)資源豐富，特別是湘江流域衡陽水口山的鉛鋅礦、郴州的鎢礦、湘潭的錳礦、資水流域錫礦山的銻礦更是蜚聲中外，然而隨著礦產(chǎn)資源的開發(fā)和洞庭湖流域工業(yè)生產(chǎn)的迅速發(fā)展，洞庭湖水系水質(zhì)已受到不同程度的重金屬污染，尤以湘江、資水污染較為嚴(yán)重［18］。因此，第一主成分主要受工業(yè)廢水排放和有色礦業(yè)采冶支配。

作為第二主成分的Cr、Pb、Cu，盡管其相應(yīng)含量的較高點(diǎn)基本集中在S5、S6，但其含量在各采樣點(diǎn)之間變幅較小，說明他們受洞庭湖入湖河流來水的影響較小。由于洞庭湖大量接納周邊城鎮(zhèn)生活污水、農(nóng)田排水，且湖區(qū)存在眾多畜禽養(yǎng)殖廢水排放口，部分污水未經(jīng)處理便排放［33］，結(jié)合湖南沉積物地球化學(xué)背景值的基礎(chǔ)研究，綜合判斷Cr、Pb、Cu主要與生活污水排放、農(nóng)業(yè)生產(chǎn)有關(guān)。

同時(shí)，As、Pb、Cu受工業(yè)廢水排放、有色礦業(yè)采冶以及生活污水排放、農(nóng)業(yè)生產(chǎn)的共同支配。此外，洞庭湖區(qū)是中國主要的血吸蟲病疫區(qū)，多年來，為消滅血吸蟲的中間寄主釘螺，向湖區(qū)投放了大量的鉻渣等化學(xué)藥劑［33］，這可能也是洞庭湖沉積物中Cr的來源之一。

2.3 沉積物中重金屬的生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)

沉積物質(zhì)量基準(zhǔn)法是目前常用且具代表性的沉積物重金屬生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)評價(jià)方法之一［34］。沉積物質(zhì)量基準(zhǔn)是指特定化學(xué)物質(zhì)在沉積物中實(shí)際允許數(shù)值，是底棲生物免受特定化學(xué)物質(zhì)致害的保護(hù)性臨時(shí)水平，是底棲生物劑量－效應(yīng)關(guān)系的反映［28］。目前國內(nèi)尚無系統(tǒng)的針對湖泊沉積物中重金屬生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)的質(zhì)量基準(zhǔn)。本研究以加拿大安大略省為保護(hù)和管理淡水水生環(huán)境沉積物質(zhì)量指導(dǎo)值［35］為基準(zhǔn)進(jìn)行潛在生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)評價(jià)，詳見表4。

表4 沉積物中重金屬生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)評價(jià)基準(zhǔn) mg/kg

其中LEL為最低效應(yīng)水平，該水平是大多數(shù)底棲生物的耐受含量，SEL為嚴(yán)重影響水平，在此含量下，污染物可能對底棲生物產(chǎn)生不利影響。當(dāng)污染物含量低于LEL時(shí)，則認(rèn)為其無生態(tài)風(fēng)險(xiǎn);當(dāng)污染物含量高于SEL時(shí)，則認(rèn)為其具有較高生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)。當(dāng)污染物含量在LEL與SEL之間時(shí)，則認(rèn)為其具有較低生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)。

洞庭湖表層沉積物中重金屬生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)評價(jià)結(jié)果見表5。

表5 洞庭湖表層沉積物中重金屬生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)評價(jià)結(jié)果

由表5可知，分別為22.2%、22.2%、33.3%的點(diǎn)位Cd、As、Cr含量均高于SEL，分布于南洞庭湖區(qū)的S5、S6以及東洞庭湖區(qū)的S9，以上說明這些點(diǎn)位Cd、As、Cr的含量具有造成較高生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)的可能性。Hg、Cu、Pb的含量均低于SEL，表明其生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)較低。受Cd、As含量較高的影響，南洞庭湖區(qū)具有較高的生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)。

3 結(jié)論

1)洞庭湖表層沉積物中 Cd為0.60～20.70 mg/kg，平 均 值 為 5.77mg/kg;Hg為0.090～0.640 mg/kg，平均值為0.225 mg/kg;As為10.4～83.7 mg/kg，平均值為26.2 mg/kg;Cu，為17.9～70.9 mg/kg，平均值為39.1 mg/kg;Pb為16.9～95.8 mg/kg，平均值為53.7 mg/kg;Cr為59.0 ～199.0 mg/kg，平均值為 103.2 mg/kg。根據(jù)《土壤環(huán)境質(zhì)量標(biāo)準(zhǔn)》(GB 15618—1995)，Cd、As出現(xiàn)超過土壤環(huán)境質(zhì)量三級標(biāo)準(zhǔn)的現(xiàn)象，是洞庭湖表層沉積物中主要的重金屬污染物。

2)洞庭湖表層沉積物中Cd、Hg的空間分布相似，表現(xiàn)為南洞庭湖區(qū)＞西洞庭湖區(qū)＞東洞庭湖區(qū);As、Cu、Pb、Cr的空間分布相似，表現(xiàn)為南洞庭湖區(qū)＞東洞庭湖區(qū)＞西洞庭湖區(qū)。

3)相關(guān)分析結(jié)果顯示，As、Cd、Hg、Cu、Pb 之間具有相似的地球化學(xué)性質(zhì)，Cr與其他重金屬之間沒有顯著的相關(guān)性。主成分分析結(jié)果表明，第一主成分的Hg、As、Cd主要受工礦業(yè)采冶支配，第二主成分的Cr、Pb、Cu主要與生活污水排放和農(nóng)業(yè)生產(chǎn)有關(guān)。

4)沉積物質(zhì)量基準(zhǔn)法評價(jià)結(jié)果表明，洞庭湖表層沉積物中 Cd、Hg、As、Cu、Pb、Cr等重金屬均具有引起較低生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)的可能性，部分點(diǎn)位Cd、As、Cr具有引起較高生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)的可能性。洞庭湖表層沉積物中重金屬的生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)表現(xiàn)為南洞庭湖區(qū)＞東洞庭湖區(qū)和西洞庭湖區(qū)，受Cd、As含量較高的影響，南洞庭湖區(qū)具有較高的生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)。

5)在洞庭湖表層沉積物重金屬生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)評價(jià)過程中，以加拿大安大略省為保護(hù)和管理淡水水生環(huán)境沉積物質(zhì)量指導(dǎo)值為基準(zhǔn)，未考慮不同區(qū)域沉積物中重金屬背景值的差異等，這本身就存在一些不確定性。因此，所得生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)評價(jià)結(jié)論僅是初步結(jié)果。

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