紫金山銅金礦斑銅礦礦物學特征

黃珊珊，王翠芝，黃福龍，陳翔

（福州大學紫金礦業(yè)學院，福州350108）

紫金山銅金礦斑銅礦礦物學特征

黃珊珊，王翠芝，黃福龍，陳翔

（福州大學紫金礦業(yè)學院，福州350108）

紫金山銅金礦具有上金下銅的分布特征，金礦床賦存于潛水面之上的氧化帶中，銅礦床賦存于潛水面之下的還原帶中。銅礦石中有大量的斑銅礦。通過反光顯微鏡礦相學觀察、電子探針、粉晶衍射等手段，分析本區(qū)斑銅礦的礦物學特征，并結(jié)合硫同位素特征，闡明本礦的成礦特征。研究結(jié)果顯示，紫金山存在細脈狀及它形粒狀兩種不同賦存狀態(tài)的斑銅礦。電子探針結(jié)果顯示，斑銅礦富硫貧銅，且不同賦存狀態(tài)斑銅礦的主量元素隨離火山機構(gòu)的遠近有一定的變化規(guī)律。銅硫化物δ34S范圍為－5．9‰～3．5‰，具地幔硫特征。結(jié)合紫金山銅金礦的區(qū)域地質(zhì)特征、礦床地質(zhì)特點，從而提出本區(qū)斑銅礦具有原生的特征，對本區(qū)銅金礦的成因具有重要的指示意義。

礦物學；斑銅礦；原生；紫金山銅金礦

紫金山銅金礦為高硫化淺成低溫熱液型銅金礦床。盡管區(qū)域地質(zhì)、礦床地質(zhì)已有系統(tǒng)研究［1－11］，銅礦石的主要礦石礦物及脈石礦物（明礬石）已有專門研究，但有關本礦的形成機制還沒有形成統(tǒng)一的認識。近年來，研究發(fā)現(xiàn)銅礦石中具有兩種不同賦存狀態(tài)的斑銅礦。本文通過兩類斑銅礦的礦物學特征來進一步討論紫金山銅金礦的形成機制。

1 區(qū)域地質(zhì)背景

福建省的紫金山礦田位于中國東南沿?；鹕交顒訋鱾?cè)的亞帶，閩西南坳陷帶的西南側(cè)，上杭北西向火山—沉積盆地的東側(cè)。與云霄—上杭深斷裂帶及宣和復背斜密切相關。其成礦時代為燕山晚期，巖漿活動分燕山早期和晚期。早期巖漿活動形成中粗粒、中細粒、細粒花崗巖，成為主要的礦化圍巖；燕山晚期花崗閃長巖分布于礦區(qū)的東北部，成為紫金山地區(qū)銅多金屬成礦的主要控礦因素。

2 礦床地質(zhì)特征

紫金山金銅礦在紫金山燕山期的復式巖體中部，火山機構(gòu)旁，具有“上金下銅”的垂直分帶特征。礦體為北東傾向，傾角20°～60°，上部較陡，下部緩。金礦與強硅化相關，賦存于650m標高以上的氧化帶中；銅礦則與硅化－明礬石化相關，主要賦存于650m標高以下的原生帶中，過渡帶（600～700m）發(fā)現(xiàn)少量金銅礦體。礦區(qū)巖石強烈蝕變，且分帶明顯，是一套特征的次生石英巖交代建造。水平方向上由中心向外，剖面上由上而下，依次為硅化巖、明礬石、地開石、石英－絹云母四個交代巖相。銅礦體可劃分為4個礦化帶，是以英安玢巖、隱爆角礫巖密集帶為中心，由淺部到深部分別為Ⅱ號、Ⅰ號、0號及Ⅺ號礦化帶（圖1）。

礦床有一套獨特的明礬石、地開石高級蝕變及藍輝銅礦、銅藍等銅硫化物組合。銅礦石的種類復雜，礦石礦物以藍輝銅礦、銅藍、硫砷銅礦為主，呈網(wǎng)脈狀、脈狀、浸染狀構(gòu)造，其次還可見塊黃銅礦、斑銅礦、黃鉀鐵礬、赤鐵礦等。其他硫化物有黃鐵礦等。非金屬礦物以石英為主，其次可見明礬石、絹云母、地開石，偶見長石、重晶石、白云母等。礦石結(jié)構(gòu)多可見固溶體分離、交代殘余、半自形、包含結(jié)構(gòu)。礦物組合及礦石組構(gòu)顯示紫金山銅金礦為典型的高硫淺成低溫熱液型礦床。

圖1 紫金山銅金礦床3線礦化蝕變分帶示意圖Fig．1 Alteration－mineralization belts of No．3line of Zijinshan Cu－Au Deposit

3 斑銅礦的礦物學特征

3．1 斑銅礦的礦相學特征

紫金山銅金礦中的斑銅礦主要有兩種賦存狀態(tài)，一種是呈細脈狀分布于弱明礬石化的花崗巖中（圖2a，b），這部分礦石在近火山口的688平臺上的礦石中分布較廣，這種礦石中斑銅礦呈他形粒狀，顆粒較大，一般200～800μm；另一種是呈殘留狀分布于銅藍或藍輝銅礦中（圖2c，d），這類斑銅礦一般分布于紫金山銅金礦的西北礦帶的深部，這種斑銅銅礦呈殘余狀，他形粒狀，顆粒較小，100～200μm。

紫金山銅金礦西北礦段，從火山口向北西方向礦化增強，交代現(xiàn)象、固溶體結(jié)構(gòu)發(fā)育程度增加，到3線、7線礦化最好，交代現(xiàn)象、固溶體結(jié)構(gòu)最明顯，再往西北礦化減弱；垂向上礦化主要在（800～0m標高）從淺部到深部，礦化增強，交代現(xiàn)象、固溶體結(jié)構(gòu)發(fā)育程度增加。

現(xiàn)為藍輝銅礦、銅藍等沿斑銅礦邊緣或結(jié)晶方向進行交代，形成交代邊緣（見圖3a、c），為第二世代斑銅礦。688平臺的斑銅礦成分較純，呈團塊狀產(chǎn)出，斑銅礦常與黃銅礦形成格狀、片狀出溶結(jié)構(gòu)，斑銅礦為主晶，黃銅礦為客晶（見圖3b）。后期的黃鐵礦又交代斑銅礦（見圖3d）。單顆粒斑銅礦多表現(xiàn)為他形、半自形晶結(jié)構(gòu)，顆粒邊界不規(guī)則（見圖3e），粒徑0．01～0．30mm，同時交代了早期黃鐵。早期的黃鐵礦被黃銅礦交代，黃銅礦被斑銅礦交代，斑銅礦被銅藍交代，呈交代溶蝕結(jié)構(gòu)（見圖3f）?？傊?，礦區(qū)中的斑銅礦可見兩個世代，第一世代多于黃銅礦共生。第二世代的斑銅礦為它形粒狀，顆粒較大，后期被銅藍、藍輝銅礦交代。

3．2 斑銅礦的礦物成分

電子探針測試（測試儀器為日產(chǎn)JXA－8230型電子探針儀，測試條件：加速電壓20kV，電流10 nA，電子束直徑10μm）結(jié)果顯示不同賦存狀態(tài)的斑銅礦主元素的含量有所差異（見表1），其化學式為（Cu4．779Zn0．004Ag0．003）4．786（Fe0．945Co0．001）0．946S4．000。殘留狀的斑銅礦與理論值的差異大于脈狀、團塊狀的斑銅礦。殘余狀的斑銅礦比脈狀、團塊狀的斑銅礦更為富硫貧銅，類質(zhì)同象現(xiàn)象更為廣泛。不同賦存狀態(tài)的斑銅礦的主量元素隨離火山機構(gòu)的遠近有一定的變化規(guī)律。從火山口沿西北礦帶向外，w（S）、w（Fe）有逐漸增加的趨勢，w（Cu）有逐漸減少的趨勢。垂向上，w（S）、w（Fe）從淺往深呈增大趨勢，w（Cu）呈減小趨勢。斑銅礦微量元素含量顯示，含量較高的微量元素主要有Zn、Au、Ag、W、Sn等，據(jù)圖4可見，從火山口沿西北礦帶向外，微量元素的含量及種類逐漸下降，垂向上，從淺部到深部，微量元素的含量及種類逐漸上升。

圖2 紫金山銅金礦中斑銅礦不同賦存狀態(tài)Fig．2 Different occurrences of bornite in Zijinshan Cu－Au Deposit

斑銅礦的單礦物微量元素圖解顯示（見圖5），本區(qū)斑銅礦中微量元素具有一致的演化趨勢，虧損大部分微量元素，絕大多數(shù)元素遠低于原始地幔平均值，強烈虧損高場強元素（HFSE）和重稀土元素，顯示為Nb、Hf、Y等元素負異常。而大離子親石元素（LILE）則相對富集，如Th、U和Pb，具有明顯的正異常，Pb元素高度富集，達原始地幔平均值的2個數(shù)量級以上。

斑銅礦的單礦物稀有元素圖解顯示（見圖6），各樣品內(nèi)稀土元素整體呈虧損狀態(tài)，且變化范圍較大，稀土元素的分布很不均勻，部分樣品Sm、Eu、Er、Tm、Lu等稀土元素含量極低，其他元素含量為0．002～0．314，平均0．104。圖解整體呈右傾趨勢，LREE/HREE＝3．9～15．75，平均9．98，La/Yb＝3．58～35．33，平均17．95，Sm/Nd＝0．03～0．19，平均0．10，表明輕重稀土發(fā)生了分異作用，本區(qū)的稀土元素均虧損，輕稀土虧損程度較小，而重稀土虧損程度較大。

斑銅礦樣品的微量元素、稀土元素變化特征基本相同，皆虧損大部分微量元素，富集大離子親石元素（LILE）、虧損高場強元素（HFSE）和重稀土元素。稀土元素均虧損，輕稀土虧損程度較小，而重稀土虧損程度較大。

3．3 晶胞參數(shù)

為對研究區(qū)的斑銅礦晶體結(jié)構(gòu)進行了解，我們選取LC688－4和LC688－14兩個樣品在福州大學測試中心進行了斑銅礦的X射線粉晶衍射分析。測試儀器為荷蘭飛利浦的X射線粉末衍射儀，規(guī)格型號為X′Pert Pro MPD。靶為銅靶，管壓為30 kV，管流為30mA，掃描速度為4°/min，2θ測量范圍0°～90°。利用Jade5．0軟件對樣品進行了晶胞參數(shù)的計算。

本區(qū)斑銅礦的XRD數(shù)據(jù)顯示，其屬于四方晶系，其中（084）、（242）、（080）、（321）、（163）、（253）、（642）、（231）面網(wǎng)較為發(fā)育（圖7）。晶胞參數(shù)較斑銅礦標準值（Jade5中PDF＃＝14－0323，a＝b＝10．94，c＝21．88）偏大，LC688－4的樣品中a＝b＝10．923 49，c＝22．154 21，晶胞體積V＝2 643．5 A3，晶胞密度D＝5．043 5，Z＝16．0；LC688－14樣品中a＝b＝10．979 82，c＝21．785 5，晶胞體積V＝2 626．38A3，晶胞密度D＝5．0764，Z＝16．0。

圖3 紫金山銅金礦斑銅礦組構(gòu)特征Fig．3 Fabric characteristics of bornite in Zijinshan Cu－Au Deposit

3．4 硫同位素分析

本文側(cè)重采紫金山銅金礦區(qū)不同勘探線鉆孔巖體中的銅硫化物進行硫同位素分析。由于斑銅礦多與其它礦物共生，鏡下單礦物挑選難度大，所以樣品數(shù)量較少。硫同位素樣品送至中國地質(zhì)科學院礦產(chǎn)資源研究所分析，分析采用Cu2O氧化方法，測定其34S與32S的比值。該方法操作簡便，工作效率高，分析精密度在0．2‰以內(nèi)。

圖4 不同斑銅礦中的微量元素含量Fig．4 Micro－element content in different bornite

圖5 微量元素原始地幔標準化圖解Fig．5 Primitive mantle－normalized trace element patterns

圖6 斑銅礦的稀土配分模式圖Fig．6 REE patterns for bornite

圖7 斑銅礦的XRD圖譜Fig．7 XRD spectra of bornite

為了便于研究本區(qū)斑銅礦的硫同位素的特征，我們將斑銅礦的硫同位素與共生的其他金屬礦物的硫同位素進行了對比分析研究。2件斑銅礦樣品δ34S為－5．9‰～－3．9‰。10件黃鐵礦樣品δ34S為－3．0‰～2．6‰，平均值為－0．18‰；4件銅藍樣品的δ34S為－4．0‰～－1．2‰，平均值為－2．23‰；4件藍輝銅礦樣品δ34S為－3．7‰～－2．4‰，平均值為－3．33‰。

4 討論

在礦相顯微鏡下觀察時，可見斑銅礦常與黃銅礦形成格狀、片狀出溶結(jié)構(gòu)（圖2b），根據(jù)樊玉勤、吳厚澤等人［12］的實驗表明，黃銅礦在溫度300℃以下時，基本上是穩(wěn)定的，而在大于300℃的溫度下，特別是在400℃時，黃銅礦不穩(wěn)定，生成斑銅礦、輝銅礦、銅藍。類似結(jié)構(gòu)的斑銅礦－黃銅礦高溫固溶體形成溫度必須高于475℃（George Melvin Schwartz，1931）。出溶結(jié)構(gòu)的動力學實驗表明，在這種溫度條件下形成這種結(jié)構(gòu)需具備快速的冷卻速率（Brett，R，1964）。礦相學的觀察結(jié)果與前人對蝕變帶包裹體的研究結(jié)果吻合［13］，說明了早期的流體具有深源性和高溫性。且根據(jù)所觀察到的黃銅礦與斑銅礦共生，黃銅礦呈葉片狀出溶于斑銅礦，斑銅礦又被藍輝銅礦、銅藍交代，形成氧化次生邊緣結(jié)構(gòu)（圖2c、d），這些現(xiàn)象均與云南某礦床的原生斑銅礦［14］特征一致。從而論證了紫金山斑銅礦為原生的。并且，由礦相特征可以判斷紫金山金銅礦的金屬硫化物生成順序大致為黃鐵礦、黃銅礦、斑銅礦、銅藍、藍輝銅礦、黃鐵礦。

表1 紫金山銅金礦斑銅礦的電子探針分析數(shù)據(jù)Table 1 Electronic microprobe analytical data of bornite from Zijinshan Cu－Au Deposit/%

續(xù)表1

斑銅礦（bornite）作為銅鐵硫化物（Cu5FeS4），含銅量63．33%、含鐵量11．12%、含硫量25．55%，是主要的銅礦石礦物之一，也是提煉銅的重要原料之一［15］。黃仁生認為隨礦化深度及離火山口愈近，斑銅礦在逐漸增多［4］?？傮w上，本礦中斑銅礦的銅含量均小于理論值，說明本礦中斑銅礦中的銅有被其他陽離子類質(zhì)同象的代替的現(xiàn)象發(fā)生，且離火山口愈近愈明顯。主量元素鐵的含量在西北礦帶中表現(xiàn)為虧損，在隱爆角礫巖發(fā)育的688平臺上表現(xiàn)為與理論值相當，稍低一點，而在離火山口較近的較純的斑銅礦脈中則呈高于理論值的現(xiàn)象。前人研究中發(fā)現(xiàn)硫鎢錫銅礦主要出現(xiàn)在斑銅礦富集帶中（Donald C等，1974），本區(qū)也有類似的情況。

同時，我們在ZK12－13－3樣品中發(fā)現(xiàn)了一些富硫富鐵的斑銅礦變種。這類變種前人也曾提到過，多為低溫固溶體的分離結(jié)構(gòu)［16］。同時在西藏甲瑪?shù)V床硅化角巖中斑銅礦也出現(xiàn)此類變種（應文娟，2010），具體原因還有待進一步研究。

粉晶衍射數(shù)據(jù)分析，斑銅礦的晶胞參數(shù)與理論值［17］相比偏大。從電子探針分析結(jié)果表中可以看出本次研究中的斑銅礦除了主量元素外，還含有Zn、Mo、Se、Pb等微量元素。這些微量元素能以類質(zhì)同象的方式替代斑銅礦中的Cu［18］，使得晶胞參數(shù)發(fā)生變化，最終導致晶胞體積變化。同時含量較高的微量元素主要有Zn、Au、Ag、W、Sn等，從遠離火山口的西北礦帶到火山口，微量元素的含量及種類逐漸上升，垂向上，從淺部到深部，微量元素的含量及種類逐漸上升。說明了當熱液的溫度增高，其含有的微量成分種類及含量就會越多，越容易發(fā)生微量元素對斑銅礦中相關離子的類質(zhì)同象替代，這與前人的研究結(jié)果是一致的［19］。

前人曾將礦床中的硫來源分為初生硫、沉積硫、再生硫（Vinogradov，1994），一般而言，我們更多的將其劃分為地幔硫、地殼硫和混合來源硫［20］。根據(jù)前人的數(shù)據(jù)統(tǒng)計［21］，將－2．0‰～6．5‰的δ34S范圍劃分為典型的巖漿硫，而本文測試的紫金山硫化物樣品δ34S值處在該范圍內(nèi)，說明紫金山銅金礦床為巖漿源硫礦床。當硫化物－H2S平衡時，硫化物中富34S的順序大致是黃鐵礦、黃銅礦、斑銅礦、銅藍、輝銅礦［20，22－23］。根據(jù)本文的測試結(jié)果，紫金山金銅礦硫化物與平衡條件下的硫化物中富集34S的順序基本一致，表明紫金山金銅礦的金屬硫化物在沉淀過程中，硫同位素分配基本達到平衡。

在紫金山礦田北東側(cè)的五子騎龍銅礦床（陳好壽，1996）發(fā)現(xiàn)了大量的斑銅礦。斑巖到高硫的過渡型中地開石化—絹云母化—硅化蝕變帶（Di—Ms—Q）控制了黃銅礦＋斑銅礦組合類型（薛凱，2013）。紫金山礦田南西部的碧田礦床為絹云母—冰長石型淺成熱液銀—金—銅礦床（黃鐵心等，1996；那建國，1998），也存在大量斑銅礦。其礦石礦物主要為黃鐵礦、黃銅礦、斑銅礦，與絹英巖化的關系比較密切（張德全，2002）。碧田礦床中的斑銅礦多呈他形粒狀，與黃銅礦、黃鐵礦共生，粒徑約0．01～1mm，在成礦作用早期的黃銅礦—斑銅礦—黃鐵礦階段形成。陳殿芬［24］認為碧田礦床銅礦化階段中，大量的黃銅礦、斑銅礦是在中—高溫，硫逸度較高，流體鹽度高并處于沸騰的環(huán)境下形成。

斑銅礦有原生和次生兩種，以原生者占的比例為大，次生斑銅礦多于次生富集帶中，次生斑銅礦交替黃銅礦，形成黃銅礦的殘余結(jié)構(gòu)，這種結(jié)構(gòu)在紫金山中較少見到。本區(qū)斑銅礦的成分與其他類型的礦床中的斑銅礦的成分相比（表2，圖8），本區(qū)斑銅礦顯示微弱的富硫貧銅的特征，與烏奴格吐山斑巖銅鉬礦床、福建碧田銅金銀礦床較為相似，顯示其原生的特點。

表2 不同礦床斑銅礦的主量元素含量Table 2 Major element content of bornite in different deposits /%

圖8 不同礦床斑銅礦主量元素含量 /%Fig．8 Major elements content of bornite in different deposits

對于紫金山的礦床成因，前人認為潛水面上由于氧化淋濾作用形成了厚幾百米的富金氧化鐵礦體，然而下部為原生銅礦體帶，缺乏中間的次生硫化物富集帶（秦克章，2002）。石禮炎［25］等人認為缺乏中間的次生硫化物富集帶是由于紫金山相對高差達900多米，地形切割強烈，多形成懸崖陡壁，造成地下水側(cè)向極為流暢的條件，因而使銅硫化物經(jīng)強氧化后形成銅鹽隨地表水流失殆盡。本文在礦相鏡下進行斑銅礦的礦相學研究，又通過電子探針來了解斑銅礦的主要元素組成特征，通過單礦物的微量元素、硫同位素的研究來了解成礦作用。目前還暫未發(fā)現(xiàn)有次生富集帶存在的可能性。

5 結(jié)論

1）紫金山銅金礦中的斑銅礦主要有兩種賦存狀態(tài)，一種是在近火山口的688平臺上呈細脈狀分布于弱明礬石化的花崗巖中；另一種是在紫金山銅金礦的西北礦帶的深部呈殘留狀分布于銅藍或藍輝銅礦中。

2）不同賦存狀態(tài)的斑銅礦的主量元素隨離火山機構(gòu)的遠近有一定的變化規(guī)律。從遠離火山口的西北礦帶到火山口，w（S）、w（Fe）有逐漸增加的趨勢，w（Cu）有逐漸減少的趨勢。垂向上，w（S）、w（Fe）從淺往深呈增大趨勢，w（Cu）呈減小趨勢。

3）斑銅礦樣品的微量元素、稀土元素變化特征基本相同，皆虧損大部分微量元素，富集大離子親石元素（LILE）、虧損高場強元素（HFSE）和重稀土元素。本區(qū)的稀土元素均虧損，輕稀土虧損程度較小，而重稀土虧損程度較大。從火山口向外，微量元素的含量及種類逐漸上升，垂向上，從淺部到深部，微量元素的含量及種類逐漸上升。

4）斑銅礦樣品的晶胞參數(shù)較標準值偏大，從電子探針分析結(jié)果表中可以看出，本次研究中的斑銅礦除了主量元素外，還含有Zn、Mo、Se、Pb等微量元素。這些微量元素能以類質(zhì)同象的方式替代斑銅礦中的Cu，使得晶胞參數(shù)發(fā)生變化，最終導致晶胞體積變化。

5）紫金山銅金礦區(qū)20件硫化物（黃鐵礦、銅藍、藍輝銅礦、斑銅礦）樣品的δ34S值范圍為－5．9‰～－3．5‰，硫同位素特征表明，硫來源較為接近地幔，并且礦體品位最高、厚度最大的部位的中心，δ34S最低。

6）本區(qū)斑銅礦產(chǎn)于熱液礦床為原生的，形成于氣化熱液過程，與黃銅礦、黃鐵礦共生。

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Mineralogical characteristics of bornite in Zijinshan Cu－Au Deposit

HUANG Shanshan，WANG Cuizhi，HUANG Fulong，CHEN Xiang
（College of Zijin Mining，F(xiàn)uzhou University，F(xiàn)uzhou 350108，China）

Zijinshan Cu－Au Deposit has the distribution characteristics of copper locating under the gold．Gold deposit hosted in the oxidation zone which is upon water table and copper deposit hosted in the reduction zone which is beneath water table．There is a considerable amount of bornite in copper ore．This paper analyzed mineralogical characteristics of bornite by using optical microscopy，electron microprobe，XRD，etc．Combined with sulfur isotope characteristic，the metallogenic features of the mine field are illustrated．The occurrences of bornite have two kinds of modes，one is veinlet，and the other is allotriomorphic granular．Chemical analysis indicates that the bornite is sulfur rich and copper deficiency type by using electron microprobe．The major elements of different occurrences bornite have some variation with the distance from the volcano agencies．Theδ34S value of copper sulfide ranges from－5．9‰to 3．5‰，which shows that it has the magmatic sulfur feature．Combining with regional geology and ore deposit geology，this paper draws a conclusion that bornite is protogenous，which has important instruction significance for ore genesis of Zijinshan Cu－Au Deposit．

mineralogy；bornite；protogenesis；Zijinshan Cu－Au Deposit

P57；TD11

Α

1671－4172（2015）04－0028－07

10．3969/j．issn．1671－4172．2015．04．007

國家自然科學基金項目（41072067）；福建省大學生創(chuàng)新創(chuàng)業(yè)訓練計劃項目（201310386049）；福州大學大學生科研訓練計劃項目（SRTP16144）

黃珊珊（1991－），女，資源勘查工程專業(yè)，主要研究方向為礦物學。

王翠芝（1965－），女，教授，博士，研究方向為礦床成礦規(guī)律及礦產(chǎn)開發(fā)利用。