基于RPLS的造紙廢水處理過程軟測(cè)量建模

楊 浩 莫衛(wèi)林 熊智新 黃明智 劉鴻斌,*

(1.南京林業(yè)大學(xué)江蘇省制漿造紙科學(xué)與技術(shù)重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室,江蘇南京,210037；2.中山大學(xué)水資源與環(huán)境系,廣東廣州，510275)

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·廢水處理軟測(cè)量建?！?/p>

基于RPLS的造紙廢水處理過程軟測(cè)量建模

楊 浩1莫衛(wèi)林1熊智新1黃明智2劉鴻斌1,*

(1.南京林業(yè)大學(xué)江蘇省制漿造紙科學(xué)與技術(shù)重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室,江蘇南京,210037；2.中山大學(xué)水資源與環(huán)境系,廣東廣州，510275)

偏最小二乘(PLS)軟測(cè)量預(yù)測(cè)模型在預(yù)測(cè)造紙廢水處理過程中的出水化學(xué)需氧量(CODCr)和固體懸浮物(SS)時(shí),易受過程非線性特性和系統(tǒng)外部干擾等因素的影響而失效。針對(duì)以上問題,研究了遞歸偏最小二乘(RPLS)算法的造紙廢水處理過程軟測(cè)量建模。計(jì)算結(jié)果表明,采用PLS模型預(yù)測(cè)出水CODCr時(shí),平均絕對(duì)百分比誤差(MAPE)、均方根誤差(RMSE)和相關(guān)系數(shù)(R2)分別為5.3832%、4.6878和0.5892；采用RPLS模型預(yù)測(cè)時(shí)，MAPE、RMSE、R2分別為1.3861%、1.8792和0.9221。采用PLS模型預(yù)測(cè)SS時(shí),MAPE、RMSE和R2分別為2.5962%、0.7412和0.6651；采用RPLS模型時(shí)MAPE、RMSE、R2分別為0.6795%、0.2198和0.9627。以上結(jié)果表明,RPLS預(yù)測(cè)模型比PLS預(yù)測(cè)模型具有更好的預(yù)測(cè)性能和更高的精度。

遞歸偏最小二乘；偏最小二乘；軟測(cè)量建模；造紙廢水處理

解決工業(yè)過程測(cè)量問題一般有兩種途徑：①應(yīng)用傳感器實(shí)現(xiàn)過程參數(shù)的直接在線測(cè)量。但是許多重要質(zhì)量變量(如油品黏度、組分等)難以實(shí)時(shí)測(cè)量給化工過程控制和優(yōu)化帶來很大影響[1]。②采用間接測(cè)量,利用已經(jīng)獲取的其他參數(shù),通過建立它們之間的數(shù)學(xué)關(guān)系實(shí)現(xiàn)對(duì)被測(cè)變量的估計(jì)[2],即軟測(cè)量技術(shù)。

目前造紙廢水一般都經(jīng)過一級(jí)物化和二級(jí)生化處理[3]。一級(jí)物化處理主要用于造紙廢水的預(yù)處理,能有效地去除固體懸浮物(SS),為后續(xù)深度處理廢水降低能耗奠定基礎(chǔ)；二級(jí)生化處理能有效降低廢水的CODCr、BOD等[4]。但其處理過程具有復(fù)雜性、不確定性、非線性、時(shí)變性等特點(diǎn),難以用精確數(shù)學(xué)模型描述實(shí)際過程,不利于實(shí)時(shí)控制出水的質(zhì)量。為了提高廢水處理過程的安全狀況和出水質(zhì)量,萬金泉等人[5]將自適應(yīng)模糊神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)系統(tǒng)用于出水CODCr和SS的預(yù)測(cè)；胡志華等人[6]提出將ANN算法用于造紙廢水處理智能控制系統(tǒng)；李偉獎(jiǎng)等人[7- 8]提出分別將模糊神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)以及遺傳算法和BP網(wǎng)絡(luò)用于造紙廢水出水CODCr的預(yù)測(cè)；許玉格等人[9]提出將Fast-RVM用于廢水水質(zhì)BOD的在線預(yù)測(cè)。偏最小二乘(Partial Least Squares, PLS)算法具有克服變量間的相關(guān)性和噪聲干擾等優(yōu)點(diǎn),因此,基于PLS算法的軟測(cè)量技術(shù)在工業(yè)過程中得到廣泛應(yīng)用。但受實(shí)際工況漂移、過程非線性特性和系統(tǒng)外部干擾等因素的影響,PLS預(yù)測(cè)模型的性能可能會(huì)下降,甚至失效[10],需采用在線實(shí)時(shí)校正技術(shù)來維護(hù)軟測(cè)量模型的性能[11]。Helland等人[12]首先提出了遞歸偏最小二乘(Recursive PartialLeast Squares, RPLS)算法,RPLS模型會(huì)在預(yù)測(cè)過程中不斷更新模型的回歸系數(shù),以便快速地獲取新樣品中的有效信息,提高模型的預(yù)測(cè)能力,擴(kuò)大模型的使用范圍[13]。

本研究采用RPLS算法,建立造紙廢水處理過程中進(jìn)水質(zhì)量指標(biāo)(如進(jìn)水CODCr、SS含量、流量、溫度、溶解氧、pH值)和出水質(zhì)量指標(biāo)(出水CODCr和SS含量)的預(yù)測(cè)模型,實(shí)現(xiàn)更好地監(jiān)測(cè)制漿造紙廢水處理過程的目的。

1 原理和評(píng)價(jià)指標(biāo)

1.1 PLS原理

RPLS算法以傳統(tǒng)的PLS算法為基礎(chǔ),因此首先介紹PLS算法。PLS是一種能夠獲得過程數(shù)據(jù)的方差,同時(shí)還能最大化輸入矩陣X和輸出矩陣Y之間相關(guān)性的普遍使用的數(shù)據(jù)降維和軟測(cè)量建模工具[14]。

輸入矩陣X∈Rn·m,其中包括n組樣本和m個(gè)測(cè)量變量；輸出矩陣Y∈Rn·p,包括p個(gè)目標(biāo)變量。輸入矩陣X和輸出矩陣Y之間的線性關(guān)系見式(1)。

Y=XB+E

(1)

式中，E、B分別為殘差矩陣和回歸系數(shù)矩陣。在PLS算法中,輸入X、輸出Y可表達(dá)為式(2)和式(3)。

X=TPT+EX

(2)

Y=UQT+EY

(3)

式(2)中T=[t1,t2…t1]n·l∈Rn·l和式(3)中U=[u1,u2…ul]n·l∈Rn·l分別為X和Y的得分矩陣；P=[p1,p2…pl]m·l∈Rm·l和Q=[q1,q2…ql]p·l∈Rp·l是相應(yīng)的負(fù)荷矩陣；EX∈Rn·m、EY∈Rn·p分別是X、Y的殘差陣。l是模型中使用的潛變量個(gè)數(shù)。

輸入和輸出矩陣X、Y按式(4)和式(5)迭代分解。

(4)

(5)

式中，t1、u1分別是得分矩陣T、U的第一列,p1、q1為負(fù)荷矩陣P、Q的第一列,EX,1、EY,1為輸入和輸出數(shù)據(jù)第一次迭代的殘差。潛在得分向量t1、u1的線性關(guān)系表達(dá)見式(6)。

u1=b1t1+r1

(6)

式中，b1是最小化殘差r1確定的系數(shù)。上述第一組潛在得分向量計(jì)算得到后,第二組得分向量可通過式(7)和式(8)分解殘差EX,1、EY,1計(jì)算。

(7)

(8)

得分向量t1正交于EX,1、EY,1[15]。可通過重復(fù)以上步驟l次來求得所有的T、P、U、Q矩陣,B=diag{b1…bl},稱為回歸系數(shù)陣。因此,PLS算法可總結(jié)為式(9)。

(9)

式中，W為權(quán)重矩陣。當(dāng)PLS的模型矩陣都求得之后,根據(jù)式(1),可由新的輸入預(yù)測(cè)新的輸出。PLS模型中的潛變量個(gè)數(shù)l可用交叉驗(yàn)證法求得[16]。

1.2 RPLS原理

傳統(tǒng)的PLS模型運(yùn)用從歷史數(shù)據(jù)的離線訓(xùn)練過程中求得的模型矩陣T、W、P、Q、B進(jìn)行預(yù)測(cè),因此在處理具有高時(shí)變性的動(dòng)態(tài)過程數(shù)據(jù)時(shí),PLS模型很有可能會(huì)失效。針對(duì)以上問題,Helland等人首先提出了RPLS回歸算法。RPLS模型中,PLS模型會(huì)根據(jù)新數(shù)據(jù)的增量積分來定期的更新[16]。

對(duì)于RPLS模型,在基于訓(xùn)練數(shù)據(jù)的基礎(chǔ)上求得T、W、P、Q、B矩陣之后,PLS模型會(huì)將新的樣本數(shù)據(jù)xt、yt并入一個(gè)帶有遺忘因子λ(0<λ≤1)的模型來更新，見式(10)和式(11)。

(10)

(11)

式中，λ值越小,新數(shù)據(jù)的影響就越大,而以前的PLS模型的影響就越小,這樣PLS模型就能對(duì)新數(shù)據(jù)具有更快速的適應(yīng)性。運(yùn)用具有r(r是Xt的秩)個(gè)潛變量的PLS模型和式(10)、式(11)中的增廣矩陣,就可以根據(jù)新的樣本數(shù)據(jù)xt+1來預(yù)測(cè)目標(biāo)變量yt+1。Qin[17]已經(jīng)證明,在沒有遺忘因子的情況下,基于式(10)、式(11)的PLS模型的預(yù)測(cè)結(jié)果和基于式(12)、式(13)的PLS模型是一致的。

(12)

(13)

因?yàn)槭?12)、式(13)樣本的數(shù)量通常情況下大于式(10)、式(11)中輸入矩陣的秩,所以有新數(shù)據(jù)加入原有數(shù)據(jù)庫時(shí),RPLS算法比重新校正常規(guī)的PLS算法更加有效[16]。

圖1 廢水處理過程變量

1.3 預(yù)測(cè)模型的性能評(píng)價(jià)指標(biāo)

為了對(duì)不同預(yù)測(cè)模型的預(yù)測(cè)性能進(jìn)行準(zhǔn)確地分析和評(píng)價(jià),引入均方根誤差(root mean square error, RMSE)、相關(guān)系數(shù)(squared correlation coefficient,R2)、平均絕對(duì)百分比誤差(mean absolute percentage error,MAPE)3個(gè)性能指標(biāo)對(duì)RPLS、PLS兩種模型的預(yù)測(cè)性能進(jìn)行評(píng)價(jià)。其中R2越大,RMSE和MAPE越小,代表模型性能越好,越精確[13]。

RMSE定義見式(14)。

(14)

式中，ai是測(cè)量值,pi是對(duì)應(yīng)的預(yù)測(cè)值,n是樣本的數(shù)量。

MAPE定義見式(15)。

(15)

R2定義見式(16)。

(16)

式中，cov(a,p)是a和p之間的協(xié)方差。

2 仿真實(shí)驗(yàn)與討論

2.1 仿真軟件介紹

本實(shí)驗(yàn)建模過程中用到的軟件包括了MATLAB2010b和NIRSA數(shù)據(jù)處理系統(tǒng)。

NIRSA數(shù)據(jù)處理系統(tǒng)由江蘇大學(xué)近紅外研究室和南京林業(yè)大學(xué)輕工科學(xué)與工程學(xué)院自動(dòng)化研究室共同研制。該系統(tǒng)主要用于近紅外光譜數(shù)據(jù)定性和定量分析,同時(shí)也可滿足中紅外光譜、數(shù)據(jù)分析、某些多元統(tǒng)計(jì)分析和模式識(shí)別工作的要求。

2.2 數(shù)據(jù)的收集與預(yù)處理

實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)來自廣東東莞的造紙廢水處理廠在2006年3月15日到2006年12月21日期間好氧段廢水的監(jiān)測(cè)結(jié)果,共計(jì)170組。其中120組作為訓(xùn)練數(shù)據(jù),50組作為測(cè)試數(shù)據(jù)。圖1所示為廢水處理過程中每個(gè)樣本對(duì)應(yīng)的各個(gè)變量的具體數(shù)值。在國內(nèi),工業(yè)廢水是否符合國家排放標(biāo)準(zhǔn),出水CODCr含量和出水SS含量是兩項(xiàng)重要指標(biāo)。因此在廢水處理過程中,出水CODCr含量和SS含量的監(jiān)測(cè)和控制對(duì)于廢水處理過程具有重要的意義。

不同變量常常具有不同的單位和不同的變異程度,所以需要消除量綱影響和變量自身變異大小以及數(shù)值大小的影響。因此本實(shí)驗(yàn)在分析數(shù)據(jù)之前,先對(duì)自變量矩陣X和因變量矩陣Y分別進(jìn)行式(17)標(biāo)準(zhǔn)化。

(17)

2.3 交叉驗(yàn)證

在建立RPLS和PLS預(yù)測(cè)模型過程中,潛變量的個(gè)數(shù)即主成分?jǐn)?shù)是一個(gè)很重要的因素。用交叉驗(yàn)證的方法檢驗(yàn)每個(gè)主成分下樣本的預(yù)報(bào)誤差平方和(Predicted Error Sum of Squares,PRESS),選擇PRESS值最小或不再變小的主成分?jǐn)?shù)。

在NIRSA數(shù)據(jù)處理系統(tǒng)中進(jìn)行交叉驗(yàn)證確定主成分個(gè)數(shù)。圖2表明當(dāng)主成分的個(gè)數(shù)為4時(shí),出水CODCr預(yù)測(cè)模型的PRESS值最小,且當(dāng)主成分個(gè)數(shù)增加時(shí),PRESS值不再變小,因此出水CODCr預(yù)測(cè)模型的主成分個(gè)數(shù)取4。圖3表明當(dāng)主成分個(gè)數(shù)為3時(shí),出水SS預(yù)測(cè)模型的PRESS值最小,所以出水SS預(yù)測(cè)模型的主成分個(gè)數(shù)取3。

圖2 出水CODCr預(yù)測(cè)模型交叉驗(yàn)證

圖3 出水SS預(yù)測(cè)模型交叉驗(yàn)證

2.4 不同方法預(yù)測(cè)結(jié)果比較分析

表1列出了RPLS和PLS模型預(yù)測(cè)結(jié)果的各項(xiàng)性能指標(biāo),圖4和圖5分別為采用兩種模型對(duì)出水CODCr和SS的預(yù)測(cè)結(jié)果與測(cè)量結(jié)果的對(duì)比。

表1 RPLS和PLS預(yù)測(cè)模型性能指標(biāo)

圖4 RPLS和PLS模型預(yù)測(cè)出水CODCr對(duì)比

圖5 RPLS和PLS模型預(yù)測(cè)出水SS對(duì)比

由表1可以看出,采用RPLS模型預(yù)測(cè)出水COD和出水SS時(shí),MAPE分別為1.3861%和0.6795%,RMSE分別為1.8792和0.2198,R2分別為0.9221和0.9627。當(dāng)采用PLS模型預(yù)測(cè)出水CODCr和出水SS時(shí),MAPE分別為5.3832%和2.5962%,RMSE分別為4.6878和0.7412,R2分別為0.5892和0.6651。由以上結(jié)果可知,RPLS模型的RMSE和MAPE均小于PLS模型,R2均大于PLS模型。圖4和圖5分別為RPLS和PLS模型預(yù)測(cè)的出水CODCr和出水SS對(duì)比。由圖4和圖5可知,RPLS模型的預(yù)測(cè)值與測(cè)量值相較于PLS模型更加接近,PLS模型在預(yù)測(cè)3、4、5、7、12、13、14、36、47號(hào)樣品的出水CODCr以及2、3、7、11、13、29、44號(hào)樣品的出水SS時(shí),偏差較大,吻合程度較差。由表1中的性能指標(biāo)和圖4、圖5中的對(duì)比結(jié)果可知,RPLS模型具有更好的預(yù)測(cè)性能和更高的預(yù)測(cè)精度。

3 結(jié) 論

采用遞歸偏最小二乘(RPLS)和偏最小二乘(PLS)算法對(duì)造紙廢水處理過程中的出水CODCr和出水SS值進(jìn)行預(yù)測(cè)。

(1)與PLS模型的預(yù)測(cè)結(jié)果相比，基于RPLS算法的預(yù)測(cè)模型對(duì)出水CODCr和SS值的預(yù)測(cè)結(jié)果更加接近測(cè)量值,表明RPLS算法是一種具有良好預(yù)測(cè)性能的軟測(cè)量建模方法。

(2)采用RPLS方法對(duì)紙廠廢水處理過程所建立的預(yù)測(cè)模型會(huì)不斷更新模型參數(shù),有效提高了模型的預(yù)測(cè)能力,擴(kuò)大了模型的適用范圍。

[1] CAO Pengfei, LUO Xionglin. Modeling of soft sensor for chemical process[J]. CIESC Journal, 2013, 64(3): 788.

曹鵬飛, 羅雄麟. 化工過程軟測(cè)量建模方法研究進(jìn)展[J]. 化工學(xué)報(bào), 2013, 64(3): 788.

[2] LIU Bo, WAN Jinquan, HUANG Mingzhi, et al. A PCA-LSSVM model for on-line prediction of the effluent VFA in a anaerobic wastewater treatment system[J]. Acta Scientiae Circumstantiae, 2015, 35(6): 1768.

劉 博, 萬金泉, 黃明智, 等. 基于PCA-LSSVM的厭氧廢水處理系統(tǒng)出水VFA在線預(yù)測(cè)模型[J]. 環(huán)境科學(xué)學(xué)報(bào), 2015, 35(6): 1768.

[3] WAN Jin-quan, ZHU Ying-liang, MA Yong-wen, et al.Pilot Study on Advanced Treatment of Papermaking Wastewater by SR-AOPs[J]. China Pulp & Paper, 2015, 34(1): 1.

萬金泉, 朱應(yīng)良, 馬邕文, 等. SR-AOPs深度處理制漿造紙廢水的研究[J]. 中國造紙, 2015, 34(1): 1.

[4] WANG Chun, PING Qing-wei, ZHANG Jian, et al. Research and Application of New Technologies for Pulp and Paper Wastewater Treatment[J]. China Pulp & Paper, 2015, 34(2): 61.

王 春, 平清偉, 張 健, 等. 紙漿造紙廢水處理新技術(shù)[J]. 中國造紙, 2015, 34(2): 61.

[5] Wan Jinquan, Huang Mingzhi, Ma Yongwen, et al. Prediction of effluent quality of a paper mill wastewater treatment using an adaptive network-based fuzzy inference system[J]. Applied Soft Computing, 2011, 11(3): 3238.

[6] HU Zhi-hua, WAN Jin-quan, MA Yong-wen, et al. An Intelligent Control System Based on ANN[J]. Environmental Science and Technology, 2007, 30(3): 58.

胡志華, 萬金泉, 馬邕文, 等. 基于ANN的造紙廢水處理智能控制系統(tǒng)研究[J]. 環(huán)境科學(xué)與技術(shù), 2007, 30(3): 58.

[7] LI Weijiang, MA Yongwen. Study on the Prediction of Papermaking Wastewater Treatment Process with Fuzzy Neural Network[J]. Paper Science & Technology, 2010, 29(1): 80.

李偉獎(jiǎng), 馬邕文. 基于模糊神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)的造紙廢水處理預(yù)測(cè)研究[J]. 造紙科學(xué)與技術(shù), 2010, 29(1): 80.

[8] LI Wei-jiang, MA Yong-wen. Predicting the Papermaking Wastewater Treatment Process Based on Genetic Algorithm and Neural Network.[J]. Transactions of China Pulp and paper, 2010, 25(1): 67.

李偉獎(jiǎng), 馬邕文. 基于遺傳算法和BP網(wǎng)絡(luò)的造紙廢水處理預(yù)測(cè)研究[J]. 中國造紙學(xué)報(bào), 2010, 25(1): 67.

[9] XU Yuge, LIU Li, CAO Tao. On-line soft measuring model based on Fast-RVM[J]. CIESC Journal, 2015, 66(11): 4540.

許玉格, 劉 莉, 曹 濤. 基于Fast-RVM的在線軟測(cè)量預(yù)測(cè)模型[J]. 化工學(xué)報(bào), 2015, 66(11): 4540.

[10] XU Ouguan, CHEN Xianghua, FU Yongfeng, et al. Recursive PLS modeling based on model performance assessment and its application[J]. CIESC Journal, 2014, 65(12): 4875.

徐歐官, 陳祥華, 傅永峰, 等. 基于模型性能評(píng)估的遞推PLS建模及應(yīng)用[J]. 化工學(xué)報(bào), 2014, 65(12): 4875.

[11] Kadlec P, Grbi R, Gabrys B, et al. Review of adaptation mechanisms for data-driven soft sensors[J]. Computers & Chemical Engineering, 2011, 35: 1.

[12] Helland K, Berntsen H E, Borgen O S, et al. Recursive algorithm for partial least squares regression[J]. Chemometirics & Intelligent Laboratory Systems,1992,14: 129.

[13] JIA Sheng-yao, YANG Xiang-long, LI Guang, et al. Quantitatively Determination of Available Phosphorus and Available Potassium in Soil by Near Infrared Spectroscopy Combining with Recursive Partial Least Squares[J]. Spectroscopy and Spectral Analysis, 2015, 35(9): 2516.

賈生堯, 楊祥龍, 李 光, 等. 近紅外光譜技術(shù)結(jié)合遞歸偏最小二乘算法對(duì)土壤速效磷與速效鉀含量測(cè)定研究[J]. 光譜學(xué)與光譜分析, 2015, 35(9): 2516.

[14] Liu Hongbin, Kang OnYu, Kim MinJeong, et al. Sustainable monitoring of indoor air pollutants in an underground subway environment using self-validating soft sensors[J]. Indoor and Built Environment, 2012, 22(1): 94.

[15] Tiago Matias,Francisco Souza, Rui Araujo, et al. On-line sequential extreme learning machine based on recursive partial least squares[J]. Journal of Process Control, 2015, 27: 15.

[16] Wangdong Ni, Soon Keat Tan, Wun Jern Ng, et al.Localized, adaptive recursive partial least squares regression for dynamic system modeling[J]. Industrial & Engineering Chemistry Research, 2012, 51(23): 8025.

[17] Qin S J. Recursive PLS algorithms for adaptive data modeling[J]. Computers & Chemical Engineering, 1998, 22(4/5): 503.

(責(zé)任編輯：董鳳霞)

Soft Sensor Modeling of Papermaking Effluent Treatment Processes Using RPLS

YANG Hao1MO Wei-lin1XIONG Zhi-xin1HUANG Ming-zhi2LIU Hong-bin1,*

(1. Jiangsu Provincial Key Lab of Pulp and Paper Science and Technology, Nanjing Forestry University,Nanjing,JiangsuProvince, 210037; 2.DepartmentofWaterResourcesandEnvironment,SunYat-SenUniversity,Guangzhou,GuangdongProvince, 510275)(*E-mail: hongbinliu@njfu.edu.cn)

Soft sensor modeling methods based on partial least squares (PLS) and recursive PLS (RPLS)were used to predict effluent chemical oxygen demand(CODCr) and effluent suspended solids(SS) in a papermaking wastewater treatment process. PLS is unsuitable for the systems with non-linear characteristics and external disturbances. The results showed that the mean absolute percentage error(MAPE),root mean square error(RMSE), and squared correlation coefficient(R2) for CODCrusing PLS were 5.3832%, 4.6878, and 0.5892, respectively, and they were 1.3861%, 1.8792, and 0.9221, respectively using RPLS. In terms of SS, the MAPE, RMSE, andR2were 2.5962%,0.7412, and 0.6651, respectively when using PLS, and the three indices using RPLS were 0.6795%, 0.2198, and 0.9627, respectively. These results indicated that the RPLS model had better prediction performance and higher accuracy compared to the PLS model.

recursive partial least squares; partial least squares; soft sensor modeling; papermaking effluent treatment

楊 浩先生,在讀碩士研究生；研究方向：制漿造紙過程控制與信息智能處理。

2016- 05- 05(修改稿)

南京林業(yè)大學(xué)高層次人才科研啟動(dòng)基金(No.16310-5996)；江蘇省制漿造紙科學(xué)與技術(shù)重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室開放基金項(xiàng)目(201010)；江蘇高校優(yōu)勢(shì)學(xué)科建設(shè)工程資助項(xiàng)目(PAPD)。

TP27

A

10.11980/j.issn.0254- 508X.2016.10.007

*通信作者：劉鴻斌先生,E-mail:hongbinliu@njfu.edu.cn。