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    雙壁納米管的量子輸運(yùn)性質(zhì)

    2015-03-26 10:13:00吳言寧
    關(guān)鍵詞:單壁雙壁納米管

    吳言寧

    (阜陽師范學(xué)院 物理與電子工程學(xué)院,安徽 阜陽 236037)

    1991 年Iijima[1]在合成富勒烯時(shí)意外地發(fā)現(xiàn)碳納米管。其實(shí),Iijima 當(dāng)初合成的納米管是由幾十層石墨組成的多壁納米管。兩年后,Iijima 和Bethune 兩個(gè)研究小組才合成出單壁納米管[2,3]。不同結(jié)構(gòu)的納米管呈現(xiàn)豐富的力學(xué)、熱學(xué)和電學(xué)等物理和化學(xué)性質(zhì),因此,納米管在納米材料和納米器件等方面存在廣泛的應(yīng)用價(jià)值。多壁納米管是由不同管徑的類似石墨烯同軸圓柱形管組成的,不同管之間主要通過范德瓦爾斯力相互作用而集聚起來。因?yàn)槭哂辛己玫臐櫥饔?,因此,人們期望多壁納米管的不同殼層之間可以相互滑動(dòng)或旋轉(zhuǎn),從而形成比較理想的伸縮型和旋轉(zhuǎn)型的納米軸承。多壁納米管這一奇特結(jié)構(gòu)吸引無數(shù)的理論和實(shí)驗(yàn)為之探究[4-9]。Zettl[4]研究組率先實(shí)現(xiàn)極低管間摩擦的伸縮型納米尺度軸承。多壁納米管的內(nèi)、外管間相對(duì)轉(zhuǎn)動(dòng)和滑動(dòng)導(dǎo)致其電子結(jié)構(gòu)和性質(zhì)的變化[5]。多壁納米管也具有電容作用,一般情況下其電容較小,當(dāng)一個(gè)插入或嵌套在另一個(gè)多納米管時(shí)電容迅速增大[6]。內(nèi)、外層原子鍵的軌道重疊影響多壁納米管的輸運(yùn)性質(zhì)[7]。對(duì)于多壁納米管,人們很容易想到類似海軍水手望遠(yuǎn)鏡那樣的結(jié)構(gòu)模型。類似‘望遠(yuǎn)鏡’結(jié)構(gòu)的多壁納米管有著奇特的輸運(yùn)性質(zhì),特別是當(dāng)載流子從一個(gè)殼層通過管間重疊區(qū)域進(jìn)入另一個(gè)殼層的時(shí)候。隨著重疊長度的變化,(5,5) @(10,10) 雙壁納米管的電導(dǎo)呈現(xiàn)異常變化[8]。多壁納米管的電流隨著重疊長度增加而指數(shù)式增大,產(chǎn)生了納米尺度的滑動(dòng)變阻器[9]。因此,重疊長度對(duì)多壁納米管的輸運(yùn)性質(zhì)具有至關(guān)重要的影響。

    繼碳納米管發(fā)現(xiàn)之后,碳與硼氮復(fù)合納米材料又引起人們的極大興趣。自從1994 年首次合成碳與硼氮復(fù)合材料納米管以來[10],無數(shù)實(shí)驗(yàn)用不同方法合成新型納米管。碳、硼和氮均勻分布以及硼氮區(qū)域與碳分離的復(fù)合材料納米管都有成功合成的報(bào)道[11-16]。此外,氣相沉積法直接合成出碳與硼氮復(fù)合多壁納米管,并且具有典型的二極管整流特性[17]。石墨烯納米帶與硼氮納米帶組成納米管的電子結(jié)構(gòu)與納米管結(jié)構(gòu)以及碳碳鍵與硼氮鍵的數(shù)目比等有關(guān)[18,19]。復(fù)合材料納米管多種多樣物理性質(zhì)由量子限域效應(yīng)與管局部彎曲相互作用引起的。復(fù)合材料納米管不僅是獲得異質(zhì)結(jié)的可靠方法而且是調(diào)節(jié)納米管電子結(jié)構(gòu)和性質(zhì)的有效途徑。然而,目前為止對(duì)碳與硼氮復(fù)合納米管間重疊長度對(duì)其輸運(yùn)性質(zhì)的影響研究得比較少。

    本文為了探索重疊長度對(duì)多壁納米管的輸運(yùn)性質(zhì)影響,探索一系列新型碳納米管以及碳與硼氮復(fù)合材料納米管。首先,研究(5,5) @(10,10),(6,6)@(12,12) 和(5,5)@(12,12)伸縮型雙壁碳納米管的內(nèi)外管重疊長度和管間距對(duì)其輸運(yùn)性質(zhì)影響。其次,研究由彎曲的石墨烯納米帶與彎曲的硼氮納米帶組成(5,5) @(10,10) 雙壁納米管的輸運(yùn)性質(zhì)。最后,研究內(nèi)、外管分別由碳納米管和硼氮納米管組合而成的雙壁納米管的輸運(yùn)性質(zhì)。本文研究表明雙壁納米管的內(nèi)外管重疊對(duì)其輸運(yùn)性質(zhì)存在至關(guān)重要的影響,同時(shí)了指出調(diào)控多壁納米管器件量子輸運(yùn)性質(zhì)的新途徑。

    1 計(jì)算方法

    本文采用密度泛函理論并結(jié)合非平衡格林函數(shù)的計(jì)算方法,所用軟件為Atomistix ToolKit 程序包[20]。該軟件的特點(diǎn)就是模擬一個(gè)外加電極納米器件的輸運(yùn)特性。如果納米器件及其電流傳輸沿著z 軸方向,那么沿著x 和y 方向采用周期性邊界條件。兩相鄰裝置之間的真空層不小于12?,使得近鄰間相互作用非常小以至忽略不計(jì)。器件左右兩極電壓分別為VL= + Vb/2 和VR= -Vb/2 ( 其中Vb為器件偏壓)。模擬中以廣義梯度近似描述離子實(shí)與價(jià)電子之間相互作用; PBE 近似[21]描述電子間交換相關(guān)函數(shù)。平面波的截?cái)嗄転?0 Hartree;以1 ×1 ×60 表示布里淵區(qū)網(wǎng)格進(jìn)行自洽計(jì)算。結(jié)構(gòu)優(yōu)化使得每個(gè)原子的受力不超過0. 02 eV/?。

    2 結(jié)果和討論

    為研究內(nèi)外管重疊區(qū)域?qū){米管輸運(yùn)性質(zhì)的影響,特將多壁納米管的內(nèi)、外管分別連接到不同電極上。圖1(a) 表示(5,5) @(10,10) 雙壁納米管就按照上面所述的‘病態(tài)’連結(jié)方式的原子快照?qǐng)D。組合框中的實(shí)線表示納米器件的電極,電極往往是通過中部器件部分結(jié)構(gòu)向兩端重復(fù)得到,也就是電極是器件兩端的自然延伸。兩端電極加上正、負(fù)電壓就可進(jìn)行輸運(yùn)性質(zhì)計(jì)算。隨著內(nèi)管在外管里來回滑動(dòng),兩個(gè)管間的重疊長度也隨著變化。本文中兩管的重疊長度以重疊區(qū)的內(nèi)、外兩個(gè)管沿著管軸方向疊加碳原子層數(shù)來計(jì)量,原子的層間距為1.230 5 ?。圖1( a) 中內(nèi)外兩管的重疊長度為6層。在較小的偏壓情況下,電流與電壓呈很好的線性關(guān)系。圖1(b) 顯示伸縮型(5,5) @(10,10) 雙壁納米管的電導(dǎo)隨重疊長度的增大并不是線性增強(qiáng),而是異常變化。所得模擬結(jié)果與清華大學(xué)段文輝研究組[8]的結(jié)論基本一致。當(dāng)重疊長度是3 的整數(shù)倍時(shí),伸縮型雙壁納米管的電導(dǎo)存在局域最大值。納米管的層間距離小于其碳原子鍵長1.420 9 ?。上述計(jì)算顯示對(duì)多壁納米管輸運(yùn)性質(zhì)的調(diào)節(jié)長度比原子的鍵長尺度還要小。更有趣的是通過對(duì)(5,5)@(10,10) 和(5,5) @(12,12)雙壁納米管的研究發(fā)現(xiàn)其存在奇特輸運(yùn)特性與管間距無關(guān)。是不是內(nèi)外兩管開口端的懸掛鍵引起輸運(yùn)的異常行為? 開口端每個(gè)碳原子都有一個(gè)沒有配對(duì)的電子形成懸掛鍵。然而,將納米管中懸掛鍵用氫飽和并沒有消除雙壁納米管隨著重疊長度變化而出現(xiàn)的奇特現(xiàn)象。為進(jìn)一步闡明重疊長度對(duì)多壁納米管輸運(yùn)性質(zhì)影響的機(jī)制與作用,所計(jì)算的透射譜如圖1(c)所示。從所計(jì)算三種不同重疊長度的透射譜來看,透射系數(shù)隨電子能量不同而振蕩。從圖1( c) 中很容易看出來,重疊長度為6 層時(shí)電導(dǎo)出現(xiàn)局域峰值時(shí)其透射系數(shù)在費(fèi)米面附近也形成一個(gè)峰。電導(dǎo)及其透射系數(shù)與費(fèi)米面附近電子的態(tài)密度存在密切聯(lián)系。

    圖1 (a)雙壁碳納米管(5,5)@(10,10)的原子快照?qǐng)D,內(nèi)、外兩管的重疊長度為6 層碳原子;(b)電壓10 毫伏內(nèi),雙壁碳納米管(5,5)@ (10,10),(6,6)@ (12,12)和(5,5)@(12,12)的電導(dǎo)與內(nèi)外管重疊長度的關(guān)系,其中空心正方形和圓圈表示雙壁碳納米管(5,5)@(10,10),(6,6)@(12,12)的開口端懸掛鍵被氫飽和后的輸運(yùn)特性;(c)在0 電壓下,三種不同重疊長度雙壁碳納米管(5,5)@(10,10)的透射譜

    因雙壁碳納米管的輸運(yùn)性質(zhì)隨內(nèi)外管的重疊長度變化出現(xiàn)異?,F(xiàn)象,人們自然而然地想到碳與硼氮復(fù)合納米管中會(huì)不會(huì)也出現(xiàn)類似情況。構(gòu)建新型的碳與硼氮復(fù)合納米管簡單合理方法之一,可將彎曲的石墨烯納米帶與硼氮納米帶沿著圓周通過碳硼鍵和碳氮鍵連結(jié)成納米管。再有不同管徑的復(fù)合材料納米管組合成多壁納米管,如圖2( a)所示。內(nèi)外(5,5) 和(10,10)單壁納米管分別有不同寬度的石墨烯納米帶和硼氮納米帶彎曲連結(jié)而成的。每個(gè)管中碳在一部分,而硼氮在另一部分。隨著內(nèi)管插入或拔出外管,兩管的重疊長度也隨著改變。本文計(jì)算出三種不同重疊長度情況下復(fù)合材料納米管的伏安特性,如圖2(b)所示。圖2(b)直觀地給出三者電流與電壓的關(guān)系特點(diǎn)。特別是重疊長度為6 層時(shí),相同電壓下電流總是比其他二者要小;電壓大于0.15 伏特時(shí)電流對(duì)電壓增加的響應(yīng)并不靈敏而變化較小。

    圖2 (a)碳與硼氮復(fù)合材料雙壁納米管(5,5)@(10,10)的原子快照?qǐng)D,灰色、紅色和藍(lán)色小球分別表示碳、硼和氮原子;(b)三種不同重疊長度碳與硼氮復(fù)合材料雙壁納米管(5,5)@(10,10)的伏安特性;(c)電壓10 毫伏內(nèi),雙壁碳與硼氮復(fù)合納米管與雙壁碳納米管的輸運(yùn)特性比較

    較低電壓下電流與電壓呈較好的線性關(guān)系。復(fù)合納米管的電導(dǎo)隨重疊長度的變化也表現(xiàn)異常,如2(c)所示。碳與硼氮復(fù)合納米管的異常行為與雙壁納米管的行為不同,恰恰相反。當(dāng)重疊長度為6 時(shí),復(fù)合材料納米管的電導(dǎo)存在局域最小值。為什么會(huì)出現(xiàn)不同情況呢? 一方面,從圖2( a) 可以看出復(fù)合材料納米管的對(duì)稱性要比納米管的低,管間相互作用就不同; 另一方面,低偏壓下硼氮對(duì)納米管的導(dǎo)電貢獻(xiàn)很小,圖2( a) 裝置可以看成兩條彎曲的石墨烯納米帶對(duì)器件輸運(yùn)性質(zhì)的影響,納米帶的性質(zhì)與納米管是不同的。

    為進(jìn)一步研究內(nèi)外管重疊長度對(duì)其量子輸運(yùn)性質(zhì)的調(diào)控,探索由同結(jié)構(gòu)、同管徑的碳納米管和硼氮納米管沿著軸向連結(jié)而成復(fù)合納米材料。再由(5,5)和(10,10) 單壁復(fù)合納米管組合成多壁納米管,如圖3( a) 所示。每個(gè)復(fù)合單壁納米管其實(shí)是一個(gè)超晶格結(jié)構(gòu),兩不同電子結(jié)構(gòu)和導(dǎo)電特性材料由硼碳鍵和氮碳鍵連結(jié)在一起。因碳、硼和氮元素周期表中相鄰、半徑相近,所以兩納米管的接口處光滑流暢。計(jì)算可得單壁和雙壁碳與硼氮復(fù)合材料納米管的能帶結(jié)構(gòu),如圖3(b) 所示。單、雙壁納米管的帶隙大于0.34 eV。在幾個(gè)甚至幾十個(gè)毫伏的偏壓下,單壁納米管中的載流子不可能通過如此大的帶隙形成電流的。圖3(c) 給出令人驚奇的結(jié)果,雙壁碳與硼氮復(fù)合納米管卻出現(xiàn)隧道效應(yīng),10 毫伏的偏壓下有電流存在。為什么復(fù)合納米材料會(huì)有隧道效應(yīng)呢? 從圖3( a) 不難看出,雙壁碳與硼氮復(fù)合納米管的碳區(qū)域分布與結(jié)構(gòu)與圖1(a)中伸縮型(5,5) @(10,10) 雙壁碳納米管的相似,也就是在較小的偏壓下他們有著相似的載流子傳輸路徑,也就電流的存在。計(jì)算過程中,外管的結(jié)構(gòu)不變,調(diào)節(jié)內(nèi)管的硼氮層數(shù),那么內(nèi)外兩管碳區(qū)域的重疊長度就會(huì)改變,碳與硼氮雙壁納米管中載流子的傳輸路徑就會(huì)隨著變化。圖3( c) 顯示隨著內(nèi)外管碳重疊長度的改變而碳與硼氮復(fù)合納米管的電導(dǎo)也出現(xiàn)異常變化,但是與雙壁碳納米管的行為表現(xiàn)相反。

    碳與硼氮復(fù)合納米管的透射譜的計(jì)算也給出不同于碳納米管的結(jié)果。圖3(d) 給出不同重疊長度的透射譜,費(fèi)米面附近沒有形成透射峰,而是成線性關(guān)系兩條線形成一個(gè)角。當(dāng)重疊長度為6 層時(shí)電導(dǎo)出現(xiàn)局域極小值,費(fèi)米面附近透射譜中兩條線形成的角較小。盡管碳與硼氮復(fù)合材料雙壁納米管與伸縮型碳納米管有相似的輸運(yùn)路徑,但是復(fù)合納米管內(nèi)、外管硼氮部分不僅調(diào)節(jié)單壁納米管的結(jié)構(gòu)與性質(zhì),更重要的是控制整個(gè)復(fù)合材料的輸運(yùn)特性。內(nèi)、外管的硼氮層數(shù)不同,即使兩個(gè)復(fù)合雙壁納米管中管碳的重疊長度相同,但是兩器件的輸運(yùn)性質(zhì)也不會(huì)相同的。

    圖3 (a)碳與硼氮復(fù)合單壁納米管(5,5)和(10,10)以及雙壁納米管(5,5)@(10,10)的原子快照?qǐng)D,灰色、紅色和藍(lán)色小球分別表示碳、硼和氮原子;(b)碳與硼氮復(fù)合單壁納米管(5,5)和(10,10)以及雙壁納米管(5,5)@(10,10)的能帶結(jié)構(gòu);(c)電壓10 毫伏內(nèi),碳與硼氮復(fù)合雙壁納米管與碳納米管的輸運(yùn)特性比較;(d)在0 電壓下,三種不同重疊長度碳與硼氮復(fù)合雙壁碳納米管(5,5)@(10,10)的透射譜

    3 結(jié)論

    本文采用密度泛函理論結(jié)合非平衡格林函數(shù)計(jì)算雙壁碳納米管及其與硼氮復(fù)合材料的輸運(yùn)性質(zhì),探索內(nèi)外管重疊長度對(duì)其輸運(yùn)性質(zhì)的調(diào)控。研究結(jié)果表明重疊長度對(duì)多壁納米管的輸運(yùn)性質(zhì)起著至關(guān)重要的作用。隨著重疊長度的變化,雙壁碳納米管的輸運(yùn)性質(zhì)表現(xiàn)異常,但是與內(nèi)、外管間距變化無關(guān),也與開口端的懸掛鍵是否被氫飽和無關(guān)。硼氮調(diào)控復(fù)合材料納米管的電子結(jié)構(gòu)和輸運(yùn)性質(zhì)。內(nèi)、外管的重疊長度變化對(duì)復(fù)合納米管的輸運(yùn)性質(zhì)也有影響,隨著重疊長度的變化,輸運(yùn)行為出現(xiàn)異常現(xiàn)象,但是與雙壁碳納米管的行為相反。碳與硼氮復(fù)合材料納米管存在隧道效應(yīng)。通過重疊長度和改變硼氮比例調(diào)節(jié)其量子輸運(yùn)性質(zhì)在未來的納米器件和納米技術(shù)中有潛在的應(yīng)用價(jià)值。

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