考慮尺度效應(yīng)的土壤溶質(zhì)運(yùn)移動(dòng)力學(xué)特征分析

魏 峰, 王全九, 秦新強(qiáng), 周蓓蓓

(1.西安理工大學(xué) 水資源研究所, 陜西 西安 710048; 2.西安理工大學(xué) 理學(xué)院, 陜西 西安 710048)

考慮尺度效應(yīng)的土壤溶質(zhì)運(yùn)移動(dòng)力學(xué)特征分析

魏 峰1,2, 王全九1, 秦新強(qiáng)2, 周蓓蓓1

(1.西安理工大學(xué) 水資源研究所, 陜西 西安 710048; 2.西安理工大學(xué) 理學(xué)院, 陜西 西安 710048)

摘要：[目的] 為了了解土壤環(huán)境中彌散尺度效應(yīng)、動(dòng)力學(xué)吸附等作用對(duì)溶質(zhì)運(yùn)移過(guò)程的影響。[方法] 應(yīng)用Laplace變換方法和復(fù)變函數(shù)理論推得溶質(zhì)運(yùn)移動(dòng)力學(xué)模型的解析解。利用De Hoog數(shù)值反演方法，驗(yàn)證解析解的正確性，利用解析解分析溶質(zhì)在土壤中的運(yùn)移特征。[結(jié)果] 解析解的計(jì)算結(jié)果與反演函數(shù)Fourier級(jí)數(shù)項(xiàng)數(shù)2N較大(N=500)時(shí)的De Hoog數(shù)值計(jì)算結(jié)果吻合很好；土壤溶質(zhì)濃度隨尺度效應(yīng)的增強(qiáng)、吸附作用及生物降解作用的減弱而增大；分子擴(kuò)散、一階動(dòng)力學(xué)吸附以及吸附相溶質(zhì)降解作用對(duì)溶質(zhì)運(yùn)移變化影響較小。[結(jié)論] 所推求解析解是正確的；土壤溶質(zhì)運(yùn)移的彌散尺度效應(yīng)，溶質(zhì)在液相和吸附相間的線性分配作用及溶質(zhì)在液相中的降解作用是影響土壤溶質(zhì)運(yùn)移過(guò)程的主要因素。

關(guān)鍵詞：尺度效應(yīng)； 非平衡吸附； 反應(yīng)性溶質(zhì)； Laplace變換； 解析解

水土環(huán)境污染是一個(gè)受到廣泛關(guān)注的問(wèn)題。污染物、鹽分等溶質(zhì)在土壤中運(yùn)移、轉(zhuǎn)化是一個(gè)復(fù)雜過(guò)程。因此，探求溶質(zhì)運(yùn)移機(jī)理，建立適當(dāng)?shù)哪M模型并尋求準(zhǔn)確解，對(duì)分析預(yù)測(cè)溶質(zhì)在水土環(huán)境中的運(yùn)移范圍和分布特征至關(guān)重要，對(duì)預(yù)測(cè)和防治水土環(huán)境污染、土壤鹽漬化具有重要意義。對(duì)流—彌散方程是描述土壤中溶質(zhì)運(yùn)移規(guī)律的基本方程，但是土壤對(duì)溶質(zhì)吸附而產(chǎn)生的延遲作用以及土壤非均質(zhì)性結(jié)構(gòu)產(chǎn)生的彌散尺度效應(yīng)常常被概化為常數(shù)去處理[1-2]，這往往是不合適的[3-5]，不能反映實(shí)際農(nóng)業(yè)水土環(huán)境污染、施肥過(guò)程中溶質(zhì)運(yùn)移轉(zhuǎn)化的動(dòng)力學(xué)特征。由于土壤結(jié)構(gòu)的多尺度特性，實(shí)際中土壤呈非均質(zhì)特性，彌散度隨溶質(zhì)運(yùn)移距離而變化[3,6-8]?；诖耍藗儗浬⒍缺硎緸橥寥廊苜|(zhì)運(yùn)移距離的函數(shù)。參考文獻(xiàn)[7—9]將彌散度表示為土壤溶質(zhì)運(yùn)移距離的線性函數(shù)，在考慮線性吸附或無(wú)吸附時(shí)，通過(guò)Laplace變換得到了溶質(zhì)運(yùn)移問(wèn)題的解析解。高光耀等[10]通過(guò)Laplace變換及De Hoog方法[11]得到了注水井附近反應(yīng)性溶質(zhì)運(yùn)移問(wèn)題的數(shù)值反演解。Chen等[12]用溶質(zhì)運(yùn)移距離的漸進(jìn)函數(shù)表示彌散度，通過(guò)Laplace變換得到了溶質(zhì)運(yùn)移問(wèn)題的冪級(jí)數(shù)解。Kumar等[13]將孔隙水流速度及水動(dòng)力彌散系數(shù)都表示為距離的函數(shù)，利用積分變換技術(shù)得到非均質(zhì)土壤中溶質(zhì)運(yùn)移問(wèn)題的解析解。Perez等[14]考慮了線性平衡吸附作用，利用積分變換得到非均質(zhì)土壤中的溶質(zhì)運(yùn)移問(wèn)題的冪級(jí)數(shù)解。土壤顆粒對(duì)溶質(zhì)吸附不是瞬時(shí)完成的，而是一個(gè)緩慢的過(guò)程，常表現(xiàn)為非平衡動(dòng)力學(xué)特性。因此，預(yù)測(cè)、分析土壤溶質(zhì)運(yùn)移過(guò)程時(shí)，考慮土壤顆粒對(duì)溶質(zhì)的動(dòng)力學(xué)吸附特性非常重要[5,15-17]。

本文在充分考慮對(duì)流彌散、非平衡動(dòng)力學(xué)吸附及微生物降解等條件下，建立水土環(huán)境中考慮尺度效應(yīng)的溶質(zhì)運(yùn)移轉(zhuǎn)化的動(dòng)力學(xué)模型。利用Laplace變換及解析反演方法得到模型的解析解，并對(duì)水動(dòng)力彌散、動(dòng)力學(xué)吸附及生物降解等作用對(duì)溶質(zhì)運(yùn)移過(guò)程的影響做進(jìn)一步的分析，以期為土壤環(huán)境治理以及合理施肥等提供理論依據(jù)。

1數(shù)學(xué)模型

1.1　土壤溶質(zhì)遷移的控制方程

溶質(zhì)在土壤中的運(yùn)移、轉(zhuǎn)化包括對(duì)流、彌散、吸附和微生物降解等過(guò)程?；谒畡?dòng)力彌散理論的對(duì)流—彌散方程(convection dispersion equation，CDE)[1]，設(shè)溶質(zhì)彌散系數(shù)隨運(yùn)移距離變化、溶質(zhì)吸附過(guò)程滿足一級(jí)動(dòng)力學(xué)吸附方程，液相和吸附相中的溶質(zhì)均滿足一階降解方程，則可得非均質(zhì)土壤中溶質(zhì)運(yùn)移的控制方程：

(1)

(2)

式中：c——液相溶質(zhì)濃度(g/cm3)；s——吸附相溶質(zhì)濃度(g/g)；θ——土壤體積含水量(cm3/cm3)；ρ——土壤干容重(g/cm3)；D(z)——水動(dòng)力彌散系數(shù)(cm2/d)；v——土壤水平均孔隙流速(cm/d)；μ——液相溶質(zhì)降解速率系數(shù)(1/d)；μ1——吸附相溶質(zhì)降解速率系數(shù)(1/d)；k——一階動(dòng)力學(xué)吸附速率系數(shù)(1/d)；kd——液相和吸附相間溶質(zhì)分配系數(shù)(cm3/g)；t——時(shí)間(d)；z——溶質(zhì)運(yùn)移距離(cm)。

實(shí)際中，由于非均質(zhì)土壤中溶質(zhì)運(yùn)移的彌散系數(shù)是隨溶質(zhì)運(yùn)移的距離而變化的[3,7-8]。水動(dòng)力彌散系數(shù)可表示為：

D(z)=azv+D0

(3)

式中：D0——分子擴(kuò)散系數(shù)(cm2/d)；a——經(jīng)驗(yàn)參數(shù)。

Huang等[8]認(rèn)為反映土壤非均質(zhì)特性的參數(shù)a的變化范圍為0≤a≤1。

1.2　定解條件

穩(wěn)態(tài)條件下，考慮半無(wú)限土柱內(nèi)的溶質(zhì)運(yùn)移情況設(shè)容質(zhì)的初始濃度為0，溶質(zhì)運(yùn)移的上邊界條件為濃度已知邊界。

初始條件：c(z,0)=s(z,0)=0

(4)

上邊界條件：c(0,t)=c0(t>0)

(5)

其中c0為輸入溶質(zhì)濃度。

(6)

2解析解的推導(dǎo)

將式(3)代入式(1)可得

(7)

對(duì)式(7)和式(2)分別作Laplace變換得

(8)

(9)

將式(9)代入式(8)得

(10)

(11)

(12)

其中，A(p)、B(p)為待定函數(shù)，Iγ(λη)，Kγ(λη)分別為γ階第一、二類虛宗量Bessel函數(shù)。

(13)

(14)

p3=-(k+μ1)

(15)

已知p1

根據(jù)邊界條件式(6)及Iγ(λη)的性質(zhì)可得B(p)=0，從而

(16)

對(duì)式(5)作Laplace變換得

(17)

(18)

對(duì)Laplace變換解式(18)可通過(guò)解析反演、數(shù)值反演得到實(shí)變函數(shù)解。對(duì)于數(shù)值反演，只有選取適當(dāng)參數(shù)時(shí)，才能加快收斂速度，避免出現(xiàn)數(shù)值彌散和震蕩的現(xiàn)象。本文利用復(fù)變函數(shù)理論推求解析解。

對(duì)式(18)作Laplace逆變換得

(19)

(20)

式中：x——積分變量；Jγ(lη)——γ階第一類Bessel函數(shù)；Yγ(lη)——γ階第二類Bessel函數(shù)。

3結(jié)果與分析

利用數(shù)值反演解驗(yàn)證所推解析解式(20)的準(zhǔn)確性，并運(yùn)用解析解式(20)對(duì)土壤溶質(zhì)運(yùn)移變化規(guī)律以及相應(yīng)參數(shù)對(duì)溶質(zhì)運(yùn)移過(guò)程的影響作分析研究。參考文獻(xiàn)[9,14,17]，設(shè)置相應(yīng)參數(shù)為：a=1，D0=1(cm2/d)，θ=0.4，ρ=1.2(g/cm3)，v=25(cm/d)，k=1(1/d)，kd=0.1(cm3/g)，μ=0.15(1/d)，μ1=0.15(1/d)。依據(jù)數(shù)值反演的方法[10-11]和所推得的解析方法，利用Matlab編程繪制圖1，2。由圖1，2可見(jiàn)，反演函數(shù)的Fourier級(jí)數(shù)的項(xiàng)數(shù)2N較小(N=20)時(shí)計(jì)算結(jié)果會(huì)出現(xiàn)數(shù)值彌散和震蕩的現(xiàn)象，N值較大(N=500)時(shí)計(jì)算結(jié)果穩(wěn)定且和解析解的計(jì)算結(jié)果吻合很好。說(shuō)明所推求解析解合理，可用于溶質(zhì)運(yùn)移變化規(guī)律的分析。

3.1　溶質(zhì)在土壤中的分布規(guī)律

依據(jù)式(20)，分別取距離z=10，30，50 cm，用Matlab編程繪制圖1，即不同長(zhǎng)度(10，30，50 cm)土柱的溶質(zhì)運(yùn)移穿透曲線。由圖1可見(jiàn)，穿透曲線基本可分兩階段。前一階段曲線斜率較大，表明土壤中各點(diǎn)處的溶質(zhì)濃度在前期都隨時(shí)間的增加而增加；后一階段曲線斜率逐漸減小，趨近于0，這時(shí)溶質(zhì)濃度都逐漸穩(wěn)近于某一水平。而溶質(zhì)在靠近輸入口處達(dá)到固定水平的時(shí)間要短一點(diǎn)，即近距離處溶質(zhì)完全穿透的時(shí)間短。同時(shí)可見(jiàn)，較短土柱出口處的溶質(zhì)濃度增加的速度很快，隨著土柱長(zhǎng)度的增加，溶質(zhì)濃度增加的速度變緩，并且溶質(zhì)穿透曲線逐漸下移。這是因?yàn)槿苜|(zhì)向遠(yuǎn)處運(yùn)移過(guò)程中，土壤顆粒吸附過(guò)程對(duì)溶質(zhì)運(yùn)移行為起到延遲作用，同時(shí)生物降解過(guò)程降低了溶質(zhì)濃度，濃度梯度變小，使溶質(zhì)運(yùn)移速度變緩。

圖1　不同距離處溶質(zhì)穿透曲線

依據(jù)式(20)，分別設(shè)置時(shí)間t=1，3，5 d，用Matlab編程繪制圖2，即不同時(shí)刻(1，3，5 d)的溶質(zhì)運(yùn)移的剖面分布曲線。由圖2可見(jiàn)，各時(shí)刻的溶質(zhì)分布曲線都隨著距離的增加而遞減到0。同時(shí)隨著時(shí)間的增加，溶質(zhì)分布曲線遞減的速度變緩，并且逐漸上移。這是因?yàn)槿苜|(zhì)的連續(xù)輸入，溶質(zhì)逐漸運(yùn)移到遠(yuǎn)處，使得遠(yuǎn)處溶質(zhì)濃度小于近處的濃度；又因?yàn)槿苜|(zhì)在遠(yuǎn)處逐漸積累的作用，溶質(zhì)濃度隨時(shí)間逐漸增大，同時(shí)使得濃度梯度逐漸變小，溶質(zhì)運(yùn)移速度變得越來(lái)越緩慢。

圖2　不同時(shí)間溶質(zhì)分布曲線

3.2　參數(shù)對(duì)土壤溶質(zhì)運(yùn)移的影響分析

設(shè)孔隙水流速度為v=25 cm/d，依據(jù)解析解式(20)，用Matlab編程繪制時(shí)間為t=2 d的溶質(zhì)運(yùn)移剖面分布曲線圖，分析尺度效應(yīng)、吸附系數(shù)及降解系數(shù)對(duì)土壤溶質(zhì)運(yùn)移過(guò)程的影響。

圖3為不同經(jīng)驗(yàn)常數(shù)a，分子擴(kuò)散系數(shù)D0值對(duì)應(yīng)的土壤溶質(zhì)濃度的剖面曲線。由圖3可見(jiàn)，經(jīng)驗(yàn)常數(shù)a值越大，對(duì)應(yīng)靠近輸入口處的溶質(zhì)濃度越小，而其對(duì)應(yīng)的離輸入口較遠(yuǎn)處的溶質(zhì)濃度高于較小經(jīng)驗(yàn)常數(shù)a值的情況；同時(shí)可見(jiàn)，溶質(zhì)的運(yùn)移鋒面越遠(yuǎn)。這是因?yàn)榻?jīng)驗(yàn)常數(shù)a值越大，土壤溶質(zhì)運(yùn)移的尺度效應(yīng)更強(qiáng)，土壤分散溶質(zhì)的能力更大，溶質(zhì)向遠(yuǎn)距離處運(yùn)移的速度更快，溶質(zhì)運(yùn)移的范圍更大，從而相對(duì)較小經(jīng)驗(yàn)常數(shù)a值的情況，近距離處溶質(zhì)濃度快速下降，而較遠(yuǎn)處溶質(zhì)濃度漸漸累積上升。經(jīng)驗(yàn)常數(shù)a值固定，分子擴(kuò)散系數(shù)D0值增大時(shí)溶質(zhì)濃度剖面曲線逐漸上移。這是因?yàn)榉肿訑U(kuò)散系數(shù)D0值越大，分子擴(kuò)散作用越強(qiáng)，土壤溶質(zhì)擴(kuò)散范圍增大，濃度升高，但是變化幅度不大。由此可見(jiàn)，土壤溶質(zhì)運(yùn)移的尺度效應(yīng)引起的機(jī)械彌散作用在溶質(zhì)運(yùn)移過(guò)程中起著主要作用。

圖3　不同a，Dm值對(duì)應(yīng)的土壤溶質(zhì)濃度分布曲線

圖4為不同一階動(dòng)力學(xué)吸附速率系數(shù)k、液相和吸附相間溶質(zhì)分配系數(shù)kd值對(duì)應(yīng)的土壤溶質(zhì)濃度的剖面曲線。由圖4可見(jiàn)，土壤對(duì)溶質(zhì)有吸附作用時(shí)比無(wú)吸附作用(k=0、kd=0)時(shí)的溶質(zhì)濃度剖面曲線低，這是由于溶質(zhì)被土壤顆粒吸附而降低了液相中溶質(zhì)的濃度。隨著一階動(dòng)力學(xué)吸附速率系數(shù)k、液相和吸附相間溶質(zhì)分配系數(shù)kd值的增大，溶質(zhì)濃度曲線都下移。這是由于一階動(dòng)力學(xué)吸附速率系數(shù)k值、液相和吸附相間溶質(zhì)分配系數(shù)kd值增大時(shí)，土壤對(duì)溶質(zhì)的吸附作用加強(qiáng)，吸附在土壤顆粒上的溶質(zhì)量在增加，同時(shí)液相中溶質(zhì)的量在減少，溶質(zhì)濃度降低；一階動(dòng)力學(xué)吸附速率系數(shù)k值增大時(shí)溶質(zhì)濃度曲線下移幅度比液相和吸附相間溶質(zhì)分配系數(shù)kd值增大時(shí)的溶質(zhì)濃度曲線下移幅度小，這說(shuō)明液相和吸附相間溶質(zhì)分配系數(shù)kd值對(duì)溶質(zhì)濃度影響比一階動(dòng)力學(xué)吸附速率系數(shù)k值對(duì)溶質(zhì)濃度影響要大，吸附過(guò)程中以溶質(zhì)在液相和吸附相間的分配作用為主。

圖4　不同k，kd值對(duì)應(yīng)的土壤溶質(zhì)濃度分布曲線

圖5為不同液相溶質(zhì)降解速率系數(shù)μ，吸附相溶質(zhì)降解速率系數(shù)μ1值對(duì)應(yīng)的土壤溶質(zhì)濃度的剖面曲線。由圖5可以看出，溶質(zhì)濃度分布曲線都隨著液相溶質(zhì)降解速率系數(shù)μ，吸附相溶質(zhì)降解速率系數(shù)μ1值的增大而逐漸下移。這是因?yàn)楫?dāng)降解系數(shù)增大時(shí)， 溶質(zhì)降解的速率增大，土壤溶質(zhì)含量減少，溶質(zhì)濃度降低；液相溶質(zhì)降解速率系數(shù)μ對(duì)溶質(zhì)運(yùn)移變化影響很大，而吸附相溶質(zhì)降解速率系數(shù)μ1對(duì)溶質(zhì)運(yùn)移變化基本上沒(méi)有影響。這是由于吸附相溶質(zhì)含量比液相的要少得多，當(dāng)液相溶質(zhì)降解速率系數(shù)增大時(shí)，液相中的溶質(zhì)降解量相對(duì)增加很大，從而使土壤溶質(zhì)濃度降低很多。由此可見(jiàn)，降解過(guò)程中溶質(zhì)在液相中的降解起主要作用。

圖5　不同μ，μ1值對(duì)應(yīng)的土壤溶質(zhì)濃度分布曲線

4結(jié) 論

充分考慮對(duì)流彌散、非平衡動(dòng)力學(xué)吸附、微生物降解等情況下，建立了考慮尺度效應(yīng)的土壤溶質(zhì)運(yùn)移的動(dòng)力學(xué)模型。并采用Laplace變換和復(fù)變函數(shù)等理論，在連續(xù)輸入條件下推得模型的解析解。利用De Hoog數(shù)值反演方法對(duì)解析解進(jìn)行驗(yàn)證，并分析了彌散、吸附和降解等作用對(duì)溶質(zhì)運(yùn)移過(guò)程的影響。結(jié)果表明，本研究所得解析解是正確的，可用于土壤溶質(zhì)運(yùn)移過(guò)程的模擬，為實(shí)際應(yīng)用提供理論依據(jù)；土壤溶質(zhì)運(yùn)移的尺度效應(yīng)在溶質(zhì)運(yùn)移過(guò)程中起著主要作用，經(jīng)驗(yàn)參數(shù)a值越大，對(duì)應(yīng)靠近輸入口處的溶質(zhì)濃度越小，而遠(yuǎn)離輸入口處的溶質(zhì)濃度越高，溶質(zhì)分布范圍更廣，溶質(zhì)的運(yùn)移鋒面更遠(yuǎn)；溶質(zhì)濃度隨一階動(dòng)力學(xué)吸附速率系數(shù)k，液相和吸附相間溶質(zhì)分配系數(shù)kd值的增大而降低，而受液相和吸附相間溶質(zhì)分配系數(shù)kd值的影響更大，吸附過(guò)程中以溶質(zhì)在液相和吸附相間的分配作用為主；溶質(zhì)濃度也隨著液相溶質(zhì)降解速率系數(shù)μ，吸附相溶質(zhì)降解速率系數(shù)μ1值的增大而降低，而受液相溶質(zhì)降解速率系數(shù)μ值的影響更大，降解過(guò)程中溶質(zhì)在液相中的降解起主要作用。

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An Analysis on Dynamic Characteristics of Solute Transport Through

Heterogeneous Soils with Scale-dependent Dispersion

WEI Feng1,2, WANG Quanjiu1, QIN Xinqiang2, ZHOU Beibei1

(1.InstituteofWaterResource,Xi’anUniversityofTechnology,Xi’an,Shaanxi710048,China;

2.SchoolofScience,Xi’anUniversityofTechnology,Xi’an,Shaanxi710048,China)

Abstract：[Objective] To understand the scale-dependent dispersion and non-equilibrium kinetic adsorption etc. on solute transport in heterogeneous soils.[Methods] An analytical solution of one-dimensional reactive scale-dependent solute transport kinetic model was obtained by Laplace-transform and the inverse transform based on the complex formulation, and was illustrated to be accurate compared with the De Hoog numerical inversion method. Moreover, the distribution regularities of the solute concentration in soil were discussed and the scale effects of soil solute transport, sorption and degradation on the solute transport were analyzed by using the analytical solution.[Results] The calculations of the analytical solution and the De Hoog numerical inversion was in good agreement when inverse function Fourier series number N was 500. The solute concentration increased with the increase of the heterogeneity of soils and the decrease of adsorption and degradation of solute, and it had little change with the molecular diffusivity, first-order kinetic rate process and the degradation of the sorbed phase.[Conclusion] The research confirmed that the scale effects of soil solute transport, the sorption distribution between the two regions and the degradation in the liquid phase play major roles in solute transport through heterogeneous soils.

Keywords:scale effects; non-equilibrium adsorption; reactive solute; Laplace-transform; analytical solution

中圖分類號(hào)：S153.5

文獻(xiàn)標(biāo)識(shí)碼：A

文章編號(hào)：1000-288X(2015)01-0042-05

通信作者：王全九(1964—),男(漢族),內(nèi)蒙古豐鎮(zhèn)市人,博士,教授,博士生導(dǎo)師,主要從事土壤物理與溶質(zhì)運(yùn)移研究。E-mail:wquanjiu@163.com。

收稿日期：2014-02-21修回日期：2014-03-03

資助項(xiàng)目：國(guó)家自然科學(xué)基金項(xiàng)目“黃土坡地土壤養(yǎng)分隨地表徑流流失動(dòng)力機(jī)制與模擬模型”(51239009);“土壤水氣熱傳輸綜合動(dòng)力學(xué)特征及其參數(shù)確定方法”(51179150);“黃土區(qū)土壤優(yōu)先流溶質(zhì)遷移的試驗(yàn)研究”(41001132)

第一作者：魏峰(1973—),男(漢族),陜西省扶風(fēng)縣人,博士研究生,研究方向?yàn)橥寥廊苜|(zhì)運(yùn)移數(shù)學(xué)模擬。E-mail:weifxd@163.com。