基于HYSYS的Claus硫磺回收過程模擬①

陳 信　曹 東　陳 龍　曹 杰

1.中國(guó)石油西南油氣田公司天然氣研究院　2.中國(guó)石油西南油氣田公司重慶天然氣凈化總廠

基于HYSYS的Claus硫磺回收過程模擬①

陳 信1曹 東2陳 龍2曹 杰2

1.中國(guó)石油西南油氣田公司天然氣研究院2.中國(guó)石油西南油氣田公司重慶天然氣凈化總廠

摘要在HYSYS軟件中通過自定義硫磺回收裝置各工藝過程的化學(xué)反應(yīng)，結(jié)合裝置內(nèi)各設(shè)備特點(diǎn)，建立全套Claus硫磺回收裝置模擬計(jì)算模型。采用該模型進(jìn)行模擬計(jì)算的結(jié)果具有一定的準(zhǔn)確性，可作為工程應(yīng)用上的參考。

關(guān)鍵詞HYSYSClaus硫磺回收模擬

Claus及其衍生工藝是目前使用最為廣泛的硫磺回收工藝之一，已成功應(yīng)用于多種化工裝置。Claus工藝所涉及的化學(xué)反應(yīng)過程及產(chǎn)物較為復(fù)雜，常規(guī)方法很難準(zhǔn)確模擬其工藝過程。目前，國(guó)內(nèi)外工程公司所使用的硫磺回收工藝模擬軟件大多為專用軟件，如Tsweet和Sulsim。其中Tsweet由美國(guó)BranResearch and Engineering公司開發(fā)，Sulsim由加拿大Sulfur Expert公司開發(fā)。Tsweet和Sulsim計(jì)算結(jié)果的準(zhǔn)確性是公認(rèn)的，但因其過于專業(yè)，使得其應(yīng)用的廣泛性受到限制。以下采用較為通用的HYSYS流程模擬軟件，使用SR-POLAR方程結(jié)合Aspen Properties的物性數(shù)據(jù)庫(kù)，用Conversion Reactor模擬燃燒器、硫磺冷凝冷卻器、在線燃燒式加熱爐等，用Gibbs Reactor模擬燃燒室、催化反應(yīng)器等，用Plug Flow Reactor模擬廢熱鍋爐，建立一套完整的Claus硫磺回收模擬流程。將模擬計(jì)算結(jié)果與實(shí)際裝置進(jìn)行對(duì)比，結(jié)果表明，計(jì)算結(jié)果較準(zhǔn)確，可在不具備專業(yè)軟件時(shí)作為工程應(yīng)用的參考。

1各工藝過程計(jì)算模型

Claus工藝流程種類繁多，但其基本過程可分為燃燒器、燃燒室、廢熱鍋爐、硫磺冷凝冷卻器、再熱器、催化反應(yīng)器等，對(duì)環(huán)保要求較高時(shí)還需增加尾氣處理裝置。上述工藝過程中，工藝介質(zhì)的溫度在120~1 200 ℃范圍內(nèi)不斷變化，各設(shè)備的作用、原理、結(jié)構(gòu)多種多樣。因此，模擬時(shí)需針對(duì)各階段的原理定義對(duì)應(yīng)的化學(xué)反應(yīng)方法，并采用不同的反應(yīng)器，從而更加有效地模擬各工藝過程。

鑒于Claus工藝過程模擬對(duì)象過程氣組成的復(fù)雜性，選用SR-POLAR方程作為各階段物性的計(jì)算方法，該方程基于Schwartzentruber-Renon狀態(tài)方程，是Redlich-Kwong-Soave狀態(tài)方程的擴(kuò)展，可將其應(yīng)用于非極性、強(qiáng)極性組分及強(qiáng)非理想混合物，在模擬過程中具有一定的預(yù)測(cè)作用。由于HYSYS自帶的物性數(shù)據(jù)庫(kù)缺少硫磺回收過程所需的S2、S6、S8的物性數(shù)據(jù)，需在選擇物料組成時(shí)使用Aspen Properties物性數(shù)據(jù)庫(kù)。

1.1燃燒器內(nèi)的反應(yīng)及模型選擇

根據(jù)文獻(xiàn)[1]所述，在燃燒器內(nèi)物質(zhì)被氧化的順序?yàn)镠2S>S2>CH4，即H2S在燃燒器內(nèi)反應(yīng)過程如式(1)~式(3)所示。

(1)

(2)

(3)

大部分Claus燃燒器不屬于過氧過程，可認(rèn)為燃燒器內(nèi)只有反應(yīng)(1)、(2)發(fā)生，可簡(jiǎn)化為反應(yīng)(4)。

(4)

燃燒器內(nèi)停留時(shí)間極短，反應(yīng)(4)瞬間完成，在HYSYS中定義反應(yīng)(4)，以O(shè)2作為參考組分，且O2參與反應(yīng)率為100%，反應(yīng)熱Q由HYSYS自動(dòng)計(jì)算。選擇Conversion Reactor作為燃燒器的模擬模型，通過該模型可計(jì)算出火焰溫度和燃燒室入口過程氣的組成。

1.2燃燒室內(nèi)的反應(yīng)及模型選擇

從文獻(xiàn)[1]可知，燃燒室內(nèi)的反應(yīng)可分為基本Claus反應(yīng)、附加反應(yīng)、烴類燃燒反應(yīng)，以及產(chǎn)生和消耗CO、H2、COS、CS2的副反應(yīng)，化學(xué)反應(yīng)多達(dá)40多種，要在HYSYS中完整地建立這些方程較為困難。為簡(jiǎn)化起見，文獻(xiàn)[2]～[4]用最小吉布斯自由能計(jì)算硫磺回收的過程氣組成，結(jié)果較準(zhǔn)確，但文獻(xiàn)[1]推薦使用動(dòng)力學(xué)方法，采用平推流模型計(jì)算更準(zhǔn)確。筆者認(rèn)為，燃燒室內(nèi)過程氣流動(dòng)劇烈，存在大量漩渦，反應(yīng)過程存在較為嚴(yán)重的返混，并不適合采用平推流模型，燃燒室內(nèi)真實(shí)的狀態(tài)應(yīng)介于平推流模型計(jì)算結(jié)果和最小吉布斯自由能計(jì)算結(jié)果之間的某個(gè)狀態(tài)，故選擇最小吉布斯自由能方法，使用Gibbs Reactor作為燃燒室的模擬模型，忽略傳熱影響，認(rèn)為該反應(yīng)過程為絕熱過程，通過該模型可計(jì)算出燃燒室內(nèi)溫度及廢熱鍋爐入口過程氣組成。

1.3廢熱鍋爐內(nèi)的反應(yīng)及模型選擇

廢熱鍋爐通常設(shè)置在燃燒室后，在利用冷卻介質(zhì)降低過程氣溫度的同時(shí)可回收熱能，冷卻介質(zhì)一般走殼程，過程氣走管程。在通過管程時(shí)，過程氣溫度不斷降低，反應(yīng)物濃度沿?fù)Q熱管軸向變化，可認(rèn)為在換熱管徑向上無濃度梯度，為典型的活塞流反應(yīng)器，故采用活塞流反應(yīng)器模型進(jìn)行模擬。

目前，HYSYS軟件的活塞流反應(yīng)器僅支持采用動(dòng)力學(xué)模型進(jìn)行描述的化學(xué)反應(yīng)方程。文獻(xiàn)[1]認(rèn)為，在高溫(溫度大于550 ℃)缺氧區(qū)域存在下列反應(yīng)：

(5)

(6)

(7)

CS2+SO2→CO2+1.5S2

(8)

2COS+SO2→2CO2+1.5S2

(9)

COS→CO+0.5S2

(10)

CO+H2S→COS+H2

(11)

在HYSYS中定義動(dòng)力學(xué)反應(yīng)方程(5)~(11)，所需的動(dòng)力學(xué)參數(shù)見表1，其中，Ef表示正向反應(yīng)活化能，Af表示正向反應(yīng)的Arrhenius常數(shù)；Er表示反向反應(yīng)活化能，Ar表示反向反應(yīng)的Arrhenius常數(shù)。表1中數(shù)據(jù)輸入時(shí)需根據(jù)HYSYS內(nèi)選定單位制情況進(jìn)行轉(zhuǎn)換。同時(shí)，定義反應(yīng)(12)~(14)為可逆反應(yīng),便于模擬溫度變化過程中硫蒸氣組成的變化。

(12)

(13)

(14)

選擇Plug Flow Reactor作為廢熱鍋爐的模擬模型，使用該模型計(jì)算時(shí)，將換熱管束的幾何尺寸作為活塞流反應(yīng)器的參數(shù)，設(shè)定廢熱鍋爐出口溫度，通過該模型可計(jì)算出廢熱鍋爐回收熱量及廢熱鍋爐出口過程氣組成。

表1 反應(yīng)動(dòng)力學(xué)數(shù)據(jù)Table1 Reactionkineticsdata反應(yīng)編號(hào)Ef/(kJ·mol-1)AfEr/(kJ·mol-1)Ar5216.6①8.69×106131.3①1.60×10462331.54×107213.01.78×105711824.50148.06.65×102863.06.67--956.16.78×10-2--101031.32×103--1110019.20-- 注:①根據(jù)文獻(xiàn)[1]提供的數(shù)據(jù)修改,更改后模擬計(jì)算結(jié)果更接近真實(shí)值。

1.4硫磺冷凝冷卻器的反應(yīng)及模型選擇

過程氣在硫磺冷凝冷卻器的溫度范圍通常在120~350 ℃之間，文獻(xiàn)[1]認(rèn)為，在沒有催化劑存在的情況下，溫度低于350 ℃時(shí)，各種反應(yīng)速率已極低，可認(rèn)為過程氣在硫磺冷凝冷卻器中冷凝時(shí)只有物理變化。在HYSYS中，S2、S6、S8只能以氣態(tài)存在，無法冷凝成液體，需將S2、S6、S8手動(dòng)轉(zhuǎn)化為硫磺后進(jìn)入冷凝器冷凝，再用兩相分離器分離，反應(yīng)式見式(15)~(17)。

S2→2S

(15)

S6→6S

(16)

S8→8S

(17)

在HYSYS中定義反應(yīng)(15)~(17)，采用Conversion Reactor反應(yīng)器在等溫狀態(tài)下轉(zhuǎn)化，轉(zhuǎn)化后的過程氣進(jìn)入硫磺冷凝冷卻器冷卻到指定溫度，經(jīng)過氣液分離器分離出液體硫磺，過程氣進(jìn)入下一工序。通過該模型可計(jì)算出冷凝器產(chǎn)生的蒸汽量、液體硫磺量及組成、過程氣組成。

1.5過程氣再熱爐的反應(yīng)及模型選擇

硫磺回收過程氣再熱方式有高溫氣體摻合法、在線燃燒爐法、間接再熱加熱器加熱法等，以下僅以在線燃燒爐加熱法為例進(jìn)行模擬。在線燃燒爐內(nèi)，空氣和燃料氣燃燒，高溫氣體與過程氣混合，達(dá)到指定溫度。燃燒過程簡(jiǎn)單定義為式(18)，若燃料氣中還有其他組分，需一一定義。

CH4+2O2→CO2+2H2O

(18)

在HYSYS中定義反應(yīng)(18)，采用Conversion Reactor反應(yīng)器在絕熱狀態(tài)下模擬反應(yīng)過程，燃料氣和空氣的燃燒產(chǎn)物與過程氣混合后溫度需達(dá)到指定溫度，出口過程氣進(jìn)入催化反應(yīng)器內(nèi)進(jìn)行催化反應(yīng)。

1.6催化反應(yīng)器的反應(yīng)及模型選擇

文獻(xiàn)[1]認(rèn)為，在低溫區(qū)(298~700 K)可進(jìn)行的反應(yīng)式為(19)~(22)，在催化劑的作用下，可認(rèn)為反應(yīng)接近平衡態(tài)。為計(jì)算硫蒸氣的平衡組成，需同時(shí)定義反應(yīng)式(23)~(24)。

(19)

(20)

(21)

(22)

(23)

(24)

在HYSYS中定義反應(yīng)(19)~(24)為可逆反應(yīng)，使用HYSYS自帶的吉布斯平衡常數(shù)作為反應(yīng)過程的平衡常數(shù)，采用Gibbs Reactor反應(yīng)器在絕熱狀態(tài)下模擬該反應(yīng)。通過該模型可計(jì)算出催化反應(yīng)器的溫升狀況和出口過程氣組成。

2模擬計(jì)算結(jié)果及分析

2.1全廠模型建立及計(jì)算結(jié)果

某天然氣凈化廠的硫磺回收裝置采用低溫Claus工藝，進(jìn)燃燒爐的酸氣組成見表2，酸氣體積流量為10 193 m3/h(20 ℃，101.325 kPa，下同)。空氣溫度為35 ℃，含不飽和水，用硫磺回收主風(fēng)機(jī)增壓至表壓70 kPa，進(jìn)入酸氣主燃燒爐與酸氣燃燒。

表2 進(jìn)裝置的酸氣組成Table2 Componentsoftheacidgasintosulfurrecoveryunit組分CH4H2SCO2H2O摩爾流量/(kmol·h-1)0.850233.325190.8256.106

按該廠的工藝流程，建立如圖1所示的模擬流程。設(shè)置配風(fēng)量為12 266 m3/h；廢熱鍋爐、一、二級(jí)硫磺冷凝冷卻器上水溫度無溫度顯示，按該廠的設(shè)計(jì)值設(shè)定為153.5 ℃；三、四級(jí)硫磺冷凝冷卻器上水溫度按該廠的設(shè)計(jì)值設(shè)定為115 ℃；各換熱器出口過程氣、蒸汽、熱水的參數(shù)按DCS顯示數(shù)據(jù)輸入，其余數(shù)據(jù)由模型自動(dòng)計(jì)算。關(guān)鍵點(diǎn)模擬計(jì)算結(jié)果見表3。各級(jí)硫磺冷凝冷卻器產(chǎn)生的液硫量見表4。

表3 硫磺回收裝置的模擬計(jì)算結(jié)果Table3 Simulationresultsofthesulfurrecoveryunit項(xiàng)目燃燒室廢鍋出一反出二反出三反出一級(jí)液硫二級(jí)液硫三級(jí)液硫四級(jí)液硫溫度/℃980.3304.0324.3273.7139.4166.0166.0127.0127.0CH4摩爾流量/(kmol·h-1)0.000.000.000.000.000.000.000.000.00H2S摩爾流量/(kmol·h-1)48.3048.2716.627.870.690.000.000.000.00CO2摩爾流量/(kmol·h-1)176.72168.25174.74178.59178.590.000.000.000.00O2摩爾流量/(kmol·h-1)0.000.000.000.000.000.000.000.000.00N2摩爾流量/(kmol·h-1)405.45405.45437.03465.84465.840.000.000.000.00H2O摩爾流量/(kmol·h-1)189.94198.41231.44245.37250.737.012.481.821.26SO2摩爾流量/(kmol·h-1)25.2725.278.293.910.320.000.000.000.00CO摩爾流量/(kmol·h-1)12.6421.1121.1121.1121.110.000.000.000.00H2摩爾流量/(kmol·h-1)8.440.000.000.000.000.000.000.000.00COS摩爾流量/(kmol·h-1)2.312.310.020.000.000.000.000.000.00CS2摩爾流量/(kmol·h-1)0.010.010.000.000.000.000.000.000.00S2摩爾流量/(kmol·h-1)78.710.160.260.030.000.000.000.000.00S6摩爾流量/(kmol·h-1)0.005.832.720.650.110.000.000.000.00S8摩爾流量/(kmol·h-1)0.0015.274.261.151.260.000.000.000.00硫磺摩爾流量/(kmol·h-1)0.000.000.030.030.00157.4450.9313.1810.77總摩爾流量/(kmol·h-1)947.79890.33896.52924.54918.65164.4553.4115.0012.03

表4 各級(jí)硫磺冷凝冷卻器產(chǎn)生的液硫量Table4 Liquidsulfurproductionofcondenser-coolersofsulfurrecoveryunit項(xiàng)目一級(jí)硫磺冷凝冷卻器二級(jí)硫磺冷凝冷卻器三級(jí)硫磺冷凝冷卻器四級(jí)硫磺冷凝冷卻器合計(jì)硫磺摩爾流量/(kmol·h-1)157.4450.9313.1810.77232.32

為了考察計(jì)算結(jié)果的準(zhǔn)確性，筆者將燃燒器、燃燒室、廢熱鍋爐、各反應(yīng)器、一、二級(jí)硫磺冷凝冷卻器的模擬結(jié)果與裝置運(yùn)行情況進(jìn)行了對(duì)比，見表5、表6。

2.2計(jì)算結(jié)果分析

由表2可知，酸氣中潛硫量為233.33 kmol/h，表4顯示系統(tǒng)回收的硫磺總量為232.32 kmol/h。因硫磺冷凝冷卻器僅為物理變化，可認(rèn)為系統(tǒng)的硫回收率為99.57%，大于該裝置設(shè)計(jì)硫回收率98.80%，可能存在以下原因：①模型中反應(yīng)器采用吉布斯反應(yīng)器，計(jì)算時(shí)認(rèn)為反應(yīng)器出口過程氣是平衡狀態(tài)，實(shí)際反應(yīng)器是不可能達(dá)到的，導(dǎo)致模擬模型計(jì)算出的硫回收率偏高；②模型中使用的空氣、酸氣物質(zhì)的量之比(以下簡(jiǎn)稱風(fēng)氣比)為1.203 4，精度較高，一般情況下裝置的配風(fēng)精度僅能精確到兩位小數(shù)，達(dá)不到模型計(jì)算的精度。若將模型中的風(fēng)氣比調(diào)整為1.20，硫回收率情況見表7，模型計(jì)算出回收的硫磺總量為231.53 kmol/h，硫回收率降至99.23%，可見配風(fēng)精度對(duì)硫回收率的影響非常明顯。實(shí)際的工業(yè)裝置因計(jì)量精度、過程氣組成不斷發(fā)生變化等原因，硫回收率實(shí)測(cè)值更低。

表5 裝置模擬溫度與運(yùn)行溫度對(duì)比Table5 Comparisonofsimulationtemperatureandoperationtemperature數(shù)值主燃燒爐一級(jí)反應(yīng)器二級(jí)反應(yīng)器三級(jí)反應(yīng)器燃燒器溫度/℃燃燒室溫度/℃進(jìn)口溫度/℃出口溫度/℃進(jìn)口溫度/℃出口溫度/℃進(jìn)口溫度/℃出口溫度/℃運(yùn)行值1036942.0270.4345.3260.1263.2127137.5模擬值1086980.3270.0324.3260.0273.7127139.4差值50.038.3--21.0-10.5-1.9偏差率4.83%4.07%--6.08%-3.99%-1.38%

表6 裝置模擬蒸發(fā)量與運(yùn)行蒸發(fā)量對(duì)比Table6 Comparisonofsimulationevaporationandoperationevaporation蒸發(fā)量廢熱鍋爐一級(jí)硫磺冷凝器二級(jí)硫磺冷凝器運(yùn)行值/(kg·h-1)1800030003200模擬值/(kg·h-1)1598031773406差值/(kg·h-1)-2020177206偏差率/%-11.225.906.44

表7 風(fēng)氣比(y)調(diào)整為1.20時(shí)各級(jí)硫磺冷凝冷卻器液硫量Table7 Liquidsulfurproductionofcondenser-coolerswiththeairtoacidgasmolarratioof1.20一級(jí)硫磺冷凝冷卻器二級(jí)硫磺冷凝冷卻器三級(jí)硫磺冷凝冷卻器四級(jí)硫磺冷凝冷卻器合計(jì)硫磺摩爾流量/(kmol·h-1)157.3151.0213.1910.01231.53

由表3可知，該模型在配風(fēng)量合適的情況下，能保證過程氣中n(H2S)∶n(SO2)≈2∶1，且因進(jìn)入一級(jí)反應(yīng)器的過程氣溫度合適，在燃燒爐內(nèi)生成的COS、CS2等基本上在一級(jí)反應(yīng)器內(nèi)全部完成水解，與文獻(xiàn)[1]所述基本一致。

由表5、表6可知，一級(jí)反應(yīng)器溫升為54.3 ℃，二級(jí)反應(yīng)器溫升為13.7 ℃，三級(jí)反應(yīng)器溫升為12.4 ℃，在文獻(xiàn)[5]所述各級(jí)反應(yīng)器的溫升范圍內(nèi)；除一級(jí)反應(yīng)器出口溫度與實(shí)際情況相差大于5%外，其余均在5%以內(nèi)，表明模擬計(jì)算結(jié)果較為準(zhǔn)確；但廢熱鍋爐和各級(jí)硫磺冷凝冷卻器的蒸發(fā)量計(jì)算值與現(xiàn)場(chǎng)測(cè)量值之間存在較大偏差，這可能是模型在計(jì)算熱負(fù)荷時(shí)出現(xiàn)的偏差，也可能是由于廢熱鍋爐未設(shè)置專門的氣液分離裝置，從而出現(xiàn)蒸汽帶水現(xiàn)象[6]所造成的。

3結(jié) 論

(1) 該模型在計(jì)算硫磺回收裝置內(nèi)各點(diǎn)溫度、溫升、硫回收率等方面的結(jié)果均界于文獻(xiàn)所述范圍內(nèi)，且與實(shí)際運(yùn)行裝置的測(cè)量值非常接近，表明其計(jì)算結(jié)果具有一定的準(zhǔn)確性。

(2) 該模型在計(jì)算廢熱鍋爐、硫磺冷凝冷卻器的蒸汽量時(shí)，與實(shí)際裝置的測(cè)量值存在較大的偏差，可能是模型在計(jì)算熱負(fù)荷時(shí)出現(xiàn)的偏差，也可能是裝置出現(xiàn)了蒸汽帶水現(xiàn)象，建議在實(shí)際計(jì)算時(shí)，使用專業(yè)換熱器軟件計(jì)算熱負(fù)荷。

(3) 該模型基于已公開發(fā)布的文獻(xiàn)數(shù)據(jù)，較之Tsweet、Sulsim等專業(yè)軟件，工業(yè)實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)不足，某些計(jì)算結(jié)果必然存在偏差，但可作為參考。

(4) 在HYSYS軟件中通過自定義硫磺回收裝置各工藝過程的化學(xué)反應(yīng)，結(jié)合各階段設(shè)備的特點(diǎn)選擇合適的模擬模型，對(duì)全套硫磺回收裝置進(jìn)行模擬是可行的，其模擬結(jié)果也具有一定的準(zhǔn)確性，在不具備專業(yè)硫磺回收計(jì)算軟件的情況下，可作為工程應(yīng)用的參考。

參 考 文 獻(xiàn)

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Simulation of Claus sulfur recovery process based on HYSYS

Chen Xin1, Cao Dong2, Chen Long2, Cao Jie2

(1.ResearchInstituteofNaturalGasTechnology,PetroChinaSouthwestOil&GasfieldCompany,Chengdu610213,China; 2.ChongqingGeneralNaturalGasPurificationPlant,PetroChina

SouthwestOil&GasfieldCompany,Chongqing401200,China)

Abstract:By self-defining the chemical reaction of the sulfur recovery process in the HYSYS software, taking different characteristics of the equipments into account, the simulation model of the sulfur recovery unit was established. The calculation results of the simulation model have a certain accuracy to be used as a reference for the engineering application.

Key words:HYSYS, Claus, sulfur recovery, simulate

收稿日期：2014-08-20；編輯：溫冬云

中圖分類號(hào)：TE686

文獻(xiàn)標(biāo)志碼：B

DOI:10.3969/j.issn.1007-3426.2015.04.003

作者簡(jiǎn)介：①陳信(1980-)，男，工程師，2003年畢業(yè)于大慶石油學(xué)院(現(xiàn)東北石油大學(xué))化學(xué)工程與工藝專業(yè)，大學(xué)本科，工學(xué)學(xué)士，現(xiàn)任職于中國(guó)石油西南油氣田公司天然氣研究院，從事天然氣處理與加工設(shè)計(jì)工作。E-mail：c_xin@petrochina.com.cn