先驅(qū)體轉(zhuǎn)化法制備氧化鋯氈/氧化鋯多孔復(fù)合材料的力學(xué)與熱學(xué)性能研究

艾建平，周國紅， 王正娟，張海龍，王士維

(1.中國科學(xué)院上海硅酸鹽研究所 結(jié)構(gòu)陶瓷工程研究中心，上海 200050)(2.中國科學(xué)院大學(xué)，北京 100049)

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董紹明：男，1962年生，教授，博士生導(dǎo)師。1996年于中國科學(xué)院上海硅酸鹽研究所獲博士學(xué)位；1998年9月～1999年3月，法國波爾多大學(xué)熱結(jié)構(gòu)復(fù)合材料實驗室高級訪問學(xué)者；1999年9月～2002年3月，日本京都大學(xué)先進能源研究所客座研究員；2002年4月～2002年8月，韓國機械與材料研究所客座研究員?，F(xiàn)任中國科學(xué)院上海硅酸鹽研究所結(jié)構(gòu)陶瓷工程研究中心主任、高性能陶瓷和超微結(jié)構(gòu)國家重點實驗室副主任、上海市復(fù)合材料學(xué)會常務(wù)理事、中國硅酸鹽學(xué)會特種陶瓷分會理事、美國陶瓷學(xué)會工程陶瓷分會國際

特約撰稿人王士維

委員會委員、世界陶瓷科學(xué)院院士提名委員會委員?！秮喼尢沾伞?、《無機材料學(xué)報》編委，JournaloftheAmericanCeramicSociety,JournaloftheEuropeanCeramicSociety,MaterialsScienceandEngineering,CeramicsInternational等期刊的審稿人。長期致力于陶瓷基復(fù)合材料和先進結(jié)構(gòu)陶瓷研究，攻克了陶瓷材料制備和工程應(yīng)用的瓶頸技術(shù)問題，為10余個國家科技工程和重大(點)任務(wù)提供關(guān)鍵材料，國內(nèi)率先實現(xiàn)了陶瓷基復(fù)合材料在空間動力、空間遙感系統(tǒng)的應(yīng)用以及碳化硼中子吸收材料在高溫氣冷堆示范工程中的應(yīng)用。主持和參與

特約撰稿人曾宇平

國家科技部863課題、973項目子課題、國家重大專項工程、國家自然科學(xué)基金、中國科學(xué)院重點部署項目和委托研制等30余項研究課題和重要任務(wù)。獲得國家技術(shù)發(fā)明二等獎2項，省部級科技獎勵4項。在國內(nèi)外有影響力的專業(yè)期刊上發(fā)表文章120余篇，獲授權(quán)發(fā)明專利27項。榮獲了包括美國陶瓷學(xué)會工程陶瓷分會頒發(fā)的“Global Star Award”、上海市先進工作者在內(nèi)的多項個人榮譽。2013年入選世界陶瓷科學(xué)院院士,上海領(lǐng)軍人才，享受國務(wù)院政府特殊津貼。

王士維：男，1964年生，研究員，博士生導(dǎo)師。2014年評為上海市優(yōu)秀技術(shù)帶頭人，同年被聘為中國稀土行業(yè)協(xié)會專家組專家。中國機械工程學(xué)會工程陶瓷專業(yè)委員會第五屆理事會常務(wù)理事，中國硅酸鹽學(xué)會特陶分會第八屆理事,中國空間材料專業(yè)委員會副主任委員。國際發(fā)光大會(ICL)的組織委員會成員和國際過渡元素激發(fā)態(tài)會議(ESTE)的顧問委員會成員，第四屆國際LCS會議主席。10個國際刊物審稿人。主要從事先進結(jié)構(gòu)陶瓷的成型、制備、微結(jié)構(gòu)和性能表征的研究。主持承擔(dān)多項重大軍工項目、國家發(fā)改委稀土專項、國家自然科學(xué)基金、863等多項前沿課題。部分研究成果成功實現(xiàn)轉(zhuǎn)化，包括LED用半透明氧化鋁板、高純泡沫氧化鋁陶瓷、陶瓷金鹵燈用“一體化”半透明氧化鋁管和“五件套”半透明氧化鋁管。共發(fā)表學(xué)術(shù)論文120余篇，申請專利40項，獲授權(quán)16項。制定國家建材行業(yè)標(biāo)準(zhǔn)和上海市企業(yè)標(biāo)準(zhǔn)各1項。曾獲得2004年中國科學(xué)院載人航天優(yōu)秀工作者榮譽稱號，2005年日本陶瓷學(xué)會二十一世紀(jì)個人交流冠名獎“井關(guān)孝善獎”，2009年總裝備部軍隊科技進步二等獎，2011年度上海市技術(shù)發(fā)明二等獎。

曾宇平：男，1965年生，教授，博士生導(dǎo)師。1998年于中國科學(xué)院上海硅酸鹽研究所博士畢業(yè)，先后在德國Erlange-Nurnberg 大學(xué)(訪問學(xué)者)、日本工業(yè)技術(shù)研究院九州工業(yè)技術(shù)研究所(JSPS Fellowship)、德國馬普金屬研究所(客座研究員)、日本產(chǎn)業(yè)技術(shù)綜合研究院名古屋研究中心(客座研究員)從事研究工作。長期從事結(jié)構(gòu)功能一體化高性能陶瓷材料的研究，主要方向有致密高熱導(dǎo)以及多孔低介電氮化硅材料等。2005年獲中科院“百人計劃”資助，2007年獲上海市“浦江人才”計劃資助。已發(fā)表論文80余篇，授權(quán)專利6項。

第一作者：艾建平，男，1986年生，博士研究生

Email: swwang51@mail.sic.ac.cn

先驅(qū)體轉(zhuǎn)化法制備氧化鋯氈/氧化鋯多孔復(fù)合材料的力學(xué)與熱學(xué)性能研究

艾建平1,2，周國紅1， 王正娟1,2，張海龍1，王士維1

(1.中國科學(xué)院上海硅酸鹽研究所 結(jié)構(gòu)陶瓷工程研究中心，上海 200050)(2.中國科學(xué)院大學(xué)，北京 100049)

摘要：采用氧氯化鋯(ZrOCl2·8H2O)為氧化鋯前驅(qū)體，利用真空-壓力浸漬工藝將前驅(qū)體浸漬液引入氧化鋯氈骨架中，循環(huán)浸漬、干燥、裂解12次；常壓燒結(jié)(1 450～1 600 ℃)制備得到了低熱導(dǎo)率和高力學(xué)性能的氧化鋯氈/氧化鋯多孔復(fù)合材料。研究了燒結(jié)溫度對多孔復(fù)合材料的物相組成、體積密度、氣孔率、壓縮強度以及顯微結(jié)構(gòu)的影響規(guī)律，分析了多孔復(fù)合材料內(nèi)部的熱傳導(dǎo)機制。研究結(jié)果表明：燒結(jié)溫度1 450 ℃時，有少量La2Zr2O7相生成；隨著燒結(jié)溫度提高，La2Zr2O7相消失，立方相氧化鋯含量逐漸增多；同時，多孔復(fù)合材料的氣孔率從50.5%降至45.5%，壓縮強度從16.9 MPa增至40.0 MPa；在低溫段多孔復(fù)合材料以聲子傳熱為主，而在高溫段材料內(nèi)部氣體對流傳熱起主導(dǎo)作用，獲得的材料在100～1 200 ℃溫度區(qū)間熱導(dǎo)率低于0.9 W/(m·K)。

關(guān)鍵詞：多孔陶瓷；ZrO2；先驅(qū)體轉(zhuǎn)化法；壓縮強度；熱導(dǎo)率

1前言

釔穩(wěn)定的氧化鋯(YSZ)多孔陶瓷不僅具有耐高溫、低密度、化學(xué)穩(wěn)定性高的優(yōu)異特性，而且YSZ具有非常低的聲子平均自由程[1-2]，使得其熱導(dǎo)率從室溫到1 200 ℃溫度范圍保持幾乎恒定的低值(～2W/(m·K))[3]，因此YSZ多孔陶瓷作為隔熱材料已引起廣泛關(guān)注[4-8]。目前，造孔劑法[9]、模板法[10-12]、冷凍成型[13]和凝膠注模成型[14-15]等多種制備方法被用于制備氧化鋯多孔陶瓷，但是獲得兼具高力學(xué)性能和優(yōu)異隔熱特性的多孔氧化鋯陶瓷仍極具挑戰(zhàn)性。Jun 等[12]采用碳包覆的聚合物海綿作為模板制備多孔ZrO2陶瓷，雖然材料氣孔率高達(dá)96%，但材料壓縮強度僅為0.85 MPa左右。Dong等[16]采用叔丁醇基凝膠注模工藝制備出具有超低的常溫?zé)釋?dǎo)率(小于0.03 W/(m·K))的YSZ多孔陶瓷，但是該材料的壓縮強度小于0.7 MPa。

為了獲得既具有低熱導(dǎo)率，又具有高力學(xué)性能的多孔氧化鋯陶瓷，研究人員普遍采用陶瓷纖維作為增強體，制備纖維增強的氧化鋯多孔復(fù)合材料。Lang等[17]通過凝膠注模工藝在多孔YSZ陶瓷中引入Al2O3纖維增強相，獲得的材料氣孔率約為55%，壓縮強度和彎曲強度分別為100.2 MPa和61.5 MPa，但未研究該材料的隔熱性能。Lang等[18]采用叔丁醇基凝膠注模結(jié)合無壓燒結(jié)工藝制備YSZ纖維增強的多孔YSZ陶瓷，獲得的材料氣孔率為58.5%，壓縮強度高達(dá)45.0 MPa，常溫?zé)釋?dǎo)率為0.35 W/(m·K)。Sun等[19]通過混合氧化鋯纖維和SiO2粘結(jié)劑制備出類似于“鳥巢”結(jié)構(gòu)的多孔材料，它具有低的常溫?zé)釋?dǎo)率0.056～0.16 W/(m·K)，還保持相對較高的壓縮強度0.6～13.3 MPa。但石英在1 100 ℃溫度下容易軟化[20]，將會導(dǎo)致纖維狀多孔氧化鋯高溫力學(xué)性能降低。多孔ZrO2陶瓷作為高溫隔熱材料，其高溫?zé)釋?dǎo)率性能顯得更為重要，但目前研究人員報道多孔ZrO2陶瓷的常溫?zé)釋?dǎo)率性能居多。

本研究的目的是制備兼具高溫?zé)釋?dǎo)率低和力學(xué)性能高的氧化鋯氈/氧化鋯多孔復(fù)合材料，所采用的工藝是先驅(qū)體轉(zhuǎn)化法，該工藝不僅可以獲得高纖維含量，還可以原位形成耐高溫、隔熱的多孔氧化鋯基體，不會對氧化鋯纖維造成力學(xué)損傷。即通過真空-壓力浸漬工藝，將氧化鋯液相前驅(qū)體引入到氧化鋯纖維氈中，裂解后原位形成氧化鋯，然后常壓燒結(jié)制備氧化鋯氈/氧化鋯多孔復(fù)合材料。采用XRD、SEM對多孔復(fù)合材料的物相組成和顯微結(jié)構(gòu)進行表征。研究了燒結(jié)溫度對多孔復(fù)合材料的物相組成、體積密度、氣孔率、壓縮強度以及熱導(dǎo)率的影響規(guī)律，并探索材料的壓縮強度和熱導(dǎo)率與材料顯微結(jié)構(gòu)的關(guān)系。

2實驗

2.1原料與樣品制備

采用體積密度0.95 g/cm3，氣孔率約85%的氧化鋯纖維氈(南京理工宇龍新材料科技有限公司，江蘇)作為多孔復(fù)合材料的骨架，該原料的物相組成主要是立方相氧化鋯，還含有少量的單斜相；氧化鋯纖維平均直徑為20～25 μm。氧化鋯氈的物相組成和顯微結(jié)構(gòu)分別見圖1和圖2。

圖1　氧化鋯纖維XRD圖譜Fig.1　XRD pattern of zirconia fiber

圖2　氧化鋯纖維的SEM照片F(xiàn)ig.2　SEM micrograph of zirconia fiber

以ZrOCl2·8H2O(99.9%，分析純)為前驅(qū)體，聚乙二醇(化學(xué)純)為分散劑，加入六水硝酸釔(99.95%，分析純)和六水硝酸鑭(99.99%，分析純)作為摻雜穩(wěn)定劑，使La，Y，Zr原子的摩爾比為3∶5∶92。充分溶解之后滴加2 mol/L濃度的氨水作為水解催化劑，蒸發(fā)液體至一定體積，冷卻至室溫形成氧化鋯乳液。氧化鋯乳液與乙醇、三乙醇胺溶液均勻混合，調(diào)節(jié)pH值獲得合適粘度的前驅(qū)體浸漬液。圖3為氧化鋯氈/氧化鋯多孔復(fù)合材料真空-壓

圖3　氧化鋯氈/氧化鋯多孔復(fù)合材料制備工藝示意圖Fig.3　Schematic diagram of preparation process of porous ZrO2felt/ZrO2composites

力浸漬制備工藝圖。將氧化鋯纖維氈置于真空浸漬罐中，循環(huán)浸漬、干燥、裂解12次。最后，在1 450～1 600 ℃溫度下常壓燒結(jié)氧化鋯氈/氧化鋯多孔復(fù)合材料，氧化鋯纖維占多孔復(fù)合材料質(zhì)量分?jǐn)?shù)控制在30%左右。

2.2樣品表征

采用Bruker公司D8 Advance型X射線衍射儀在室溫下對多孔復(fù)合材料的物相進行分析。用JSM-6390型掃描電鏡觀測樣品的顯微結(jié)構(gòu)。采用Instron-5566型萬能材料試驗機測試樣品的壓縮強度，參照《GB-T8489-2006》精細(xì)陶瓷壓縮強度試驗方法進行，樣品尺寸10mm×10mm×10mm，加載速率0.2 mm/min。多孔復(fù)合材料的體積密度用公式(1)計算：

(1)

式中ρ表示材料體積密度,M表示材料質(zhì)量,V表示材料體積。

多孔復(fù)合材料的氣孔率用公式(2)計算：

(2)

式中P表示材料的氣孔率，ρ表示材料體積密度，6.0是氧化鋯的平均體積密度值。

采用閃光法測量熱擴散系數(shù)α，測試設(shè)備為TD-79A型號的激光脈沖導(dǎo)熱系數(shù)測定儀，試樣尺寸為φ10 mm×(2.5～3)mm，升溫速率5～7 ℃/min，試驗氣氛為Ar氣。材料比熱容Cp用法國塞塔拉姆公司生產(chǎn)的大容量、高溫量熱儀測試，升溫速率5 ℃/min，高純Ar氣氣氛，試樣尺寸φ5.8～6 mm×19.5 mm。按公式(3)計算材料熱導(dǎo)率λ：

λ =ρ·Cp·α

(3)

3結(jié)果與討論

3.1XRD分析

圖4給出了不同燒結(jié)溫度下氧化鋯氈/氧化鋯復(fù)合材料的XRD圖譜。在1 450 ℃時出現(xiàn)弱的La2Zr2O7物相的峰(2θ=28.79°)，隨燒結(jié)溫度增加La2Zr2O7峰消失。在燒結(jié)溫度高于1 500 ℃時，燒結(jié)體的物相組成以四方和立方相氧化鋯為主晶相。在1 450 ℃條件下La離子擴散動力不足易形成第二相La2Zr2O7，但隨燒結(jié)溫度提高，穩(wěn)定劑離子La3+、Y3+擴散動力充足，更易擴散到氧化鋯晶格中形成穩(wěn)定的氧化鋯相。另外燒結(jié)溫度的提高也促進氧化鋯晶粒尺寸d變大，同時在較高的燒結(jié)溫度下穩(wěn)定劑離子La3+、Y3+的固溶穩(wěn)定使得ZrO2自發(fā)發(fā)生t→m相變的臨界尺寸dc變大[21]，可能由于晶粒尺寸d小于相變的臨界尺寸dc，使得較高的燒結(jié)溫度下穩(wěn)定的氧化鋯逐漸成為主晶相。

圖4　不同燒結(jié)溫度的氧化鋯氈/氧化鋯復(fù)合材料XRD圖譜Fig.4　XRD patterns of zirconia felt/ZrO2composites sintered atvarious temperatures

3.2SEM分析

圖5為1 450 ℃和1 600 ℃燒結(jié)的氧化鋯氈/氧化鋯復(fù)合材料基體斷面的SEM照片。從圖中可以看出，1 450 ℃的氧化鋯基體中分布著尺寸約為1～3 μm的孔隙，孔壁呈疏松狀(圖5a)。隨著燒結(jié)溫度的提高氧化鋯基體孔隙尺寸變小，孔壁結(jié)構(gòu)變得較為致密，燒結(jié)頸也更加穩(wěn)固(圖5b)，這有利于多孔復(fù)合材料力學(xué)性能的提高。

圖5　氧化鋯氈/氧化鋯復(fù)合材料基體的斷面的SEM照片:(a) 1 450 ℃, (b) 1 600 ℃Fig.5　SEM micrographs of fracture surfaces of matrix in zirconia felt/ZrO2composites: (a)1 450 ℃ and (b) 1 600 ℃

圖6是1 600 ℃燒結(jié)的復(fù)合材料斷口的SEM照片。從照片可以觀察到1 600 ℃燒結(jié)的復(fù)合材料斷面氧化鋯纖維的拔出(圖6a)和脫粘(圖6b)的現(xiàn)象，表明了氧化鋯纖維與氧化鋯基體具有良好界面結(jié)合強度，材料斷裂過程中消耗更多的斷裂功，因此有利于材料力學(xué)性能的提高。

圖6　1 600 ℃燒結(jié)的氧化鋯氈/氧化鋯多孔復(fù)合材料斷口的SEM照片：(a) 纖維拔出，(b) 纖維脫粘Fig.6　SEM micrographs of fracture surfaces in sample sintered at 1 600 ℃:(a) fibers pull-out and (b) debonding

3.3力學(xué)性能與氣孔率

圖7為多孔復(fù)合材料的密度、氣孔率和壓縮強度隨燒結(jié)溫度的變化規(guī)律。隨燒結(jié)溫度從1 450 ℃增加至1 600 ℃，多孔復(fù)合材料的體積密度和壓縮強度逐漸增加，壓縮強度從16.9 MPa增至40.0 MPa，氣孔率從50.5%降至45.5%。多孔復(fù)合材料的力學(xué)性能與其顯微結(jié)構(gòu)有緊密關(guān)聯(lián)，正如圖5a和5b所示，隨燒結(jié)溫度提高，氧化鋯基體晶粒間聯(lián)結(jié)更加緊密，形成的孔壁更加致密。材料的致密化和氣孔率下降以及纖維與多孔基體之間良好的界面結(jié)合，使得1 600 ℃燒結(jié)的材料壓縮強度最高。

圖7　不同燒結(jié)溫度下氧化鋯氈/氧化鋯多孔復(fù)合材料的密度、氣孔率和壓縮強度Fig.7　Effects of sintering temperature on density, porosity and compressive strength of porous composites

3.4熱導(dǎo)率

圖8為1 450 ℃和1 600 ℃燒結(jié)制備的氧化鋯氈/氧化鋯多孔復(fù)合材料熱導(dǎo)率隨溫度的變化曲線。從圖中可以看出，不同燒結(jié)溫度制備的多孔復(fù)合材料熱導(dǎo)率均隨測試溫度的增加呈現(xiàn)先降低后增加的變化趨勢。當(dāng)測試溫度不太高時以聲子傳熱為主，晶體中的各種缺陷、雜質(zhì)以及晶粒界面引起聲子的散射，聲子平均自由程減少，從而降低熱導(dǎo)率[22-23]；隨著溫度升高，聲子平均波長逐漸減少，在接近點缺陷線度后,聲子散射對熱導(dǎo)率降低的作用達(dá)到最大值，此后溫度再升高，散射效應(yīng)變化不大。由于多孔復(fù)合材料存在較高的氣孔率，且氣孔之間有一定貫穿性，則易發(fā)生氣體對流傳熱。當(dāng)測試溫度增高時，氣孔內(nèi)氣體會因?qū)α鞫訌妭鳠?。在較高的測試溫度時，氣體熱輻射的作用增強，它與氣孔的大小和溫度的三次方成正比例[24]。這一效應(yīng)在溫度較高時，隨著溫度的升高而加劇，這樣,氣孔對熱導(dǎo)率的貢獻(xiàn)就不可忽視。正是由于在較高測試溫度時，聲子散射效應(yīng)達(dá)到飽和，而氣體的對流促進傳熱加強，所以多孔復(fù)合材料的熱導(dǎo)率在高溫階段隨著測試溫度升高逐漸增加。與1 600 ℃燒結(jié)的樣品比較，1 450 ℃燒結(jié)的樣品在較低的溫度(100～800 ℃)區(qū)間具有較低的熱導(dǎo)率，這歸功于樣品更高氣孔率和La2Zr2O7相的存在。由于氣體的熱導(dǎo)率低于固體，La2Zr2O7相的熱導(dǎo)率也低于ZrO2相[25]，所以不難理解在較低的溫度 (100～800 ℃) 區(qū)間1 450 ℃燒結(jié)的樣品熱導(dǎo)率低于1 600 ℃燒結(jié)的樣品。另一方面，1 450 ℃燒結(jié)的樣品具有更高的孔隙率，貫通性高，更有利于氣體在高溫對流傳熱，故較低致密度的樣品在高溫(>800 ℃)階段時的熱導(dǎo)率反而高于高致密度的樣品。

圖8　1 450 ℃和1 600 ℃燒結(jié)制備的氧化鋯氈/氧化鋯多孔復(fù)合材料熱導(dǎo)率和溫度的關(guān)系Fig.8　Dependence of thermal conductivity on temperature for porous zirconia felt/ZrO2composites sintered at 1 450 ℃ and 1 600 ℃

4結(jié)論

(1)采用真空-壓力浸漬工藝制備氧化鋯氈/氧化鋯多孔復(fù)合材料，燒結(jié)溫度從1 450 ℃增加至1 600 ℃時，多孔復(fù)合材料的體積密度和壓縮強度逐漸增加，壓縮強度從16.9 MPa增至40.0 MPa，氣孔率從50.5%降至45.5%。1 450 ℃時形成少量的La2Zr2O7相，隨燒結(jié)溫度增加La2Zr2O7相消失，立方相氧化鋯逐漸占主導(dǎo)。

(2)多孔復(fù)合材料在100～1 200 ℃溫度區(qū)間熱導(dǎo)率低于0.9W/(m·K)，具有良好的隔熱性能。不同燒結(jié)溫度制備的多孔復(fù)合材料熱導(dǎo)率隨測試溫度的增加呈現(xiàn)先降低后增加的變化趨勢。在較低測試溫度(100～800 ℃)時以聲子傳熱為主，在較高測試溫度(>800 ℃)時，氣體的對流促進傳熱加強，導(dǎo)致多孔復(fù)合材料的熱導(dǎo)率在高溫階段(>800 ℃)隨測試溫度升高逐漸增加。

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(編輯易毅剛)

Mechanical Properties and Thermal Conductivity of ZrO2Felt/ZrO2Porous Composites Fabricated byPrecursor Conversion Method

AI Jianping1,2, ZHOU Guohong1, WANG Zhengjuan1,2, ZHANG Hailong1,WANG Shiwei1

(1.Shanghai Institute of Ceramics, Chinese Academy of Sciences,

Structural Ceramics Engineering Research Center, Shanghai 200050, China)

(2.University of Chinese Academy of Sciences, Beijing 100049, China)

Abstract：ZrO2felt/ZrO2porous composites were fabricated by vacuum-pressure infiltration technique using ZrOCl2·8H2O as precursor. After 12 cycles of infiltration-drying-pyrolysis and sintering at 1 450～1 600 ℃, the porous composites with both low thermal conductivity and high mechanical strength were obtained. The effects of sintering temperature on compressive strength and thermal conductivity were investigated on the basis of composition, density, porosity and microstructure. The results showed that a little La2Zr2O7phase was formed at 1 450 ℃ but disappeared when the sintering temperature increased. As the sintering temperature rose from 1 450 ℃ to 1 600 ℃, the content ofc-ZrO2gradually increased. Meanwhile, the porosity decreased from 50.5% to 45.5% and the compressive strength increased from 16.9 MPa to 40.0 MPa. Possibly, phonon heat conduction dominated heat transfer of the porous composites in the low temperature range. While, convective heat transfer was dominated in the high temperature range. Thermal conductivity of the obtained composites was lower than 0.9 W/(m·K) in the range of 100 ℃ to 1 200 ℃.

Key words：porous ceramics; ZrO2; precursor conversion method; compressive strength；thermal conductivity

文獻(xiàn)標(biāo)識碼：中文分類號：TB32A

文章編號：1674-3962(2015)12-0916-05

DOI:10.7502/j.issn.1674-3962.2015.12.08

通訊作者：王士維，男，1964年生，研究員，博士生導(dǎo)師，

收稿日期：2015-03-26