無芒雀麥-污泥系統(tǒng)中泥/土不同比例對PAHs修復(fù)效果的影響

王偉，馮圣東，楊志新*，常瑞雪,3，李玉靈，王小敏

(1.河北農(nóng)業(yè)大學(xué)資源與環(huán)境科學(xué)學(xué)院，河北省農(nóng)田生態(tài)環(huán)境重點實驗室，河北 保定071000；2.河北農(nóng)業(yè)大學(xué)林業(yè)科學(xué)學(xué)院，

河北 保定 071000；3.中國農(nóng)業(yè)大學(xué)資源與環(huán)境科學(xué)學(xué)院，北京100193)

無芒雀麥-污泥系統(tǒng)中泥/土不同比例對PAHs修復(fù)效果的影響

王偉1，馮圣東1，楊志新1*，常瑞雪1,3，李玉靈2，王小敏1

(1.河北農(nóng)業(yè)大學(xué)資源與環(huán)境科學(xué)學(xué)院，河北省農(nóng)田生態(tài)環(huán)境重點實驗室，河北 保定071000；2.河北農(nóng)業(yè)大學(xué)林業(yè)科學(xué)學(xué)院，

河北 保定 071000；3.中國農(nóng)業(yè)大學(xué)資源與環(huán)境科學(xué)學(xué)院，北京100193)

摘要：城市污水處理廠污泥中含有較高濃度的有毒有害物質(zhì)多環(huán)芳烴(PAHs)，且污泥產(chǎn)量大，如果不經(jīng)過處理直接農(nóng)業(yè)利用或堆放會導(dǎo)致土壤和作物的污染。本研究利用污泥和土壤不同配比組合(W0%，泥土比0∶1；W25%，泥土比1∶3；W50%，泥土比1∶1；W75%，泥土比3∶1；W100%，泥土比1∶0)的盆栽試驗，探討無芒雀麥-污泥系統(tǒng)對污泥多環(huán)芳烴的修復(fù)效果。研究結(jié)果表明，隨污泥含量增加對無芒雀麥株高的影響差異不明顯，而生物量卻呈現(xiàn)出明顯的上升趨勢。無芒雀麥對污泥的耐受性表現(xiàn)良好；無芒雀麥對泥/土組合14種PAHs的吸收總量以W100%處理最高，且對3環(huán)、4環(huán)多環(huán)芳烴的吸收量比其他環(huán)數(shù)優(yōu)勢明顯；在不同泥/土組合處理下，無芒雀麥-污泥系統(tǒng)對泥/土14種PAHs總量的去除率在W50%、W75%、W100%處理間沒有明顯差異，以W75%組合去除率為最高，達85.4%。且含有污泥的所有組合對高環(huán)芳烴Pyr、Chry、BaA、BbF、BkF、BaP、InP單體的去除優(yōu)勢表現(xiàn)非常突出，均達到80%或90%以上。綜合考慮無芒雀麥的生長狀況、吸收量及去除率認為，將耐抗性和去除率高的無芒雀麥作為優(yōu)選植物資源直接用于城市污泥PAHs的修復(fù)是可行的，且以泥土比3∶1為最佳修復(fù)組合。

關(guān)鍵詞：無芒雀麥；PAHs污染修復(fù)；泥/土組合；最佳組合比例；去除率

多環(huán)芳烴(polycyclic aromatic hydrocarbons, PAHs)是2個或2個以上的芳香環(huán)稠合在一起的一類惰性較強、性質(zhì)穩(wěn)定，具有致畸、致癌、致突變性的持久性有機污染物。PAHs由于水溶性差，辛醇-水分配系數(shù)高，易被吸附于土壤顆粒上，環(huán)境含量逐年上升，修復(fù)土壤PAHs污染已成為環(huán)境領(lǐng)域的熱點問題。

污泥是廢水處理中必然要產(chǎn)生的固體廢棄物。截止到2011年9月，全國每天產(chǎn)生含水率80%的污泥超過7.5萬t?，F(xiàn)有的污泥處理方法有：污泥農(nóng)用、污泥填埋、污泥焚燒及污泥建筑材料利用等幾個方面，其中約70%未經(jīng)處理就隨意外運、簡單填埋或堆放，處置不當(dāng)?shù)奈勰噙M入環(huán)境后，直接會給土壤、水體和大氣帶來二次污染。以處理工業(yè)廢水為主產(chǎn)生的污泥中PAHs含量較高，有的甚至達到2000 mg/kg，遠遠超過了污泥農(nóng)用的國家標準。

目前以PAHs污染的土壤為基質(zhì)，利用植物降解和轉(zhuǎn)化土壤PAHs的研究較多[4-5]。沈源源等研究表明紫花苜蓿(Medicagosativa)對土壤PAHs的去除率達48.4%，且對3環(huán)PAHs去除較為徹底，對4環(huán)及4環(huán)以上的PAHs去除效果較差；袁馨研究指出種植黑麥草(Lolium)、甘藍(Brassicaoleracea)、蘇丹草(Sorghumsudanense)、白三葉(Trifoliumrepens)、紫花苜蓿、油菜(Brassicacampestris)的污染土壤中菲的降解率分別高達62.7%，45.72%，76.25%，76.56%，57.80%，26.48%；而關(guān)于污泥中多環(huán)芳烴的研究國外關(guān)注度相對較高[6-8]，國內(nèi)研究極為薄弱，大多研究主要集中在污泥多環(huán)芳烴的分布特征和污泥堆肥降解PAHs[10]以及將污泥作為有機肥料少量施用到土壤帶來的污染等方面[11-12]。目前只有零星研究關(guān)注到污泥中PAHs植物去除的問題[13]，而將無芒雀麥(Bromusinermis)應(yīng)用于污泥和土壤組合PAHs的修復(fù)特性研究尚未見報道。因此，本研究利用污泥和土壤不同配比混合，通過室內(nèi)盆栽試驗，研究比較無芒雀麥在污泥、土壤不同組合下的植物修復(fù)規(guī)律差異，為探討污泥PAHs的植物-污泥的聯(lián)合修復(fù)提供理論依據(jù)和技術(shù)支持，也為污泥農(nóng)用安全問題及控制污泥PAHs的安全水平，并防止PAHs過度累積導(dǎo)致土壤質(zhì)量退化具有重要的現(xiàn)實意義。

1材料與方法

1.1　試驗材料

污泥取自保定市污水處理廠，陰干，平衡一周，過3 mm篩，待用。土壤取自河北農(nóng)業(yè)大學(xué)標本園，土壤類型為潮褐土，土壤陰干過篩，待用；修復(fù)植物為無芒雀麥，其種子購于晶晶藝園種子公司，國產(chǎn)雜交品種。試驗用花盆型號為15 cm×20 cm(盆口直徑×盆高)。污泥、土壤的基礎(chǔ)成分見表1。單體PAHs含量如圖1所示。

表1　供試污泥及土壤的基礎(chǔ)化學(xué)性質(zhì)

圖1　污泥中不同環(huán)數(shù)和不同種類的PAHs組成分布圖譜Fig.1　PAHs components of different rings and types in the tested sewage sludges

1.2　盆栽試驗的設(shè)計

將風(fēng)干污泥與土壤按以下配比進行組合，共設(shè)5個處理：對照(CK)，土壤3 kg(W0%，泥土比0∶1)；污泥0.75 kg+土壤2.25 kg(W25%，泥土比1∶3)；污泥1.5 kg+土壤1.5 kg(W50%，泥土比1∶1)；污泥2.25 kg+土壤0.75 kg(W75%，泥土比3∶1)；純污泥3 kg(W100%，泥土比1∶0)。將上述組配基質(zhì)分別裝入高20 cm、盆口直徑15 cm、盆底直徑10 cm的聚乙烯塑料盆中。按土壤和污泥配比裝盆后保持60%的田間持水量于溫室中平衡7 d后，種子經(jīng)催芽后定量播于花盆中，出芽15 d，每盆留苗10株。每個處理3個重復(fù)，共30盆。試驗從2012 年8月中旬開始至2013年1月中旬結(jié)束，土壤水分維持在田間持水量的60%，溫室內(nèi)的溫度日間為20~23℃，夜間為17~18℃，光照強度為4500~7300 lx。每2 d隨機交換盆缽在溫室中的位置以保證光照一致。栽種期間每天定量給水，以保證植物生長所需水分。土壤與污泥組合的盆栽試驗處理及PAHs本底含量詳見表2。

表2　土壤與污泥組合的盆栽試驗處理及PAHs含量Table 2　The different combination treatments of sludge-soil and their PAHs contentsng/g

注：16種PAHs中的苊烯(Acy)、二氫苊(Ace) 在污泥和土壤中的檢測結(jié)果低于檢測限，本文中不再考慮。

Note: The contents of acenaphthylene (Acy) and dihydrogen acenaphthene (Ace) in soil and sewage sludge are lower than limits of detection, so they are no longer considered in this paper.

1.3　樣品采集和處理

植物樣品：5個月時采集植物樣品。收獲植物地上部分稱重鮮樣，并清洗干凈，拭干后裝入密封袋中冷藏，待測。

土壤樣品：植物收獲后，將盆中土壤混合均勻后通過四分法取樣，密封冷藏，待測。

1.4　樣品的測定指標及分析方法

污泥、土壤和植物樣品測定的污染物指標為14種多環(huán)芳烴，分別為萘(Naph)、芴(Flu)、菲(Phe)、蒽(Anth)、熒蒽(Flt)、芘(Pyr)、苯并(a)蒽(BaA)、屈(Chry)、苯并(b)熒蒽(BbF)、苯并(k)熒蒽(BkF)、苯并(a)芘(BaP)、二苯并(a,n)蒽(DbA)、苯并(ghi)苝(BghiP)、茚苯(1,2,3-cd)芘(InP)。污泥和土壤PAHs含量以風(fēng)干重計。植物生長指標：地上部生物量和株高，生物量以干重表示。

分析方法：土壤及植株樣品中PAHs 含量測定方法采用超聲萃取，層析柱凈化后用GC-MS 測定。氣相色譜儀：安捷倫6890；質(zhì)譜儀：美國HP5972 系列。具體分析方法見文獻[13]。

質(zhì)量控制：回收率和檢測線的測定參考EPA標準方法[14]，回收率采用土壤基質(zhì)加標法[15]。

1.5　數(shù)據(jù)統(tǒng)計分析

生物富集因子(BCFs)=無芒雀麥體內(nèi)PAHs的含量/泥土PAHs含量

植物提取效率(%)=(無芒雀麥地上部分PAHs總量/土壤PAHs總量)×100

泥土PAHs的去除率(Rs)=(C0-Ct)/C0×100%

式中，C0為泥土中PAHs初始含量，Ct為泥土中PAHs的殘留含量

采用Excel和SPSS 17.0軟件進行統(tǒng)計分析。

2結(jié)果與分析

2.1　泥/土不同組合對無芒雀麥生長的影響

生長5個月后無芒雀麥在不同泥土處理下的株高狀況如圖2所示。在所有處理中，無芒雀麥株高的范圍為52.00~65.33 cm。隨污泥含量的增加株高呈現(xiàn)出先增加后下降的趨勢，其中W25%處理的株高最大，達65.33 cm，W50%處理的株高最小，為52.00 cm。盡管不同污泥濃度下無芒雀麥株高與對照相比有增減，但經(jīng)統(tǒng)計檢驗不同污泥處理之間無芒雀麥株高的差異并不顯著(P>0.05)，說明污泥不同組合對植物株高的影響較小。

生長5個月后不同泥/土組合對無芒雀麥地上部分生物量的影響(以鮮重計)見圖3。除對照外，無芒雀麥生物量隨污泥含量的增加呈現(xiàn)顯著增加的趨勢，當(dāng)污泥達到75%時，無芒雀麥的生物量已經(jīng)遠超過對照組。不同泥/土組合之間差異顯著(P<0.05)，當(dāng)污泥達到100%時，生物量達最大，達27.15 g/盆，比對照約高65%?？赡芘c純污泥的養(yǎng)分含量高有關(guān)。這一現(xiàn)象說明了隨著污泥含量增加對無芒雀麥的生長有較大的促進作用。

圖2　不同污泥組合對無芒雀麥株高的影響 Fig.2　Effect of different sludge-soil combinations on stem length of smooth bromegrass

圖3　不同污泥組合對無芒雀麥生物量的影響Fig.3　Effect of different sludge-soil combinations on biomass of smooth bromegrass

圖中數(shù)據(jù)為平均值±標準偏差。不同小寫字母表示差異顯著(P<0.05)。Data are expressed as Mean±SD in the graphs. Different letters show that differences are significant atP<0.05.

2.2　泥/土不同組合下無芒雀麥對污泥PAHs的提取效果

2.2.1無芒雀麥地上部分PAHs的含量生長期為5個月時，不同泥/土組合下無芒雀麥地上部分14種PAHs總含量如圖4所示。無芒雀麥14種PAHs總含量隨污泥含量的增加表現(xiàn)出先增加后減少的趨勢，其大小順序為：W75%>W50%>W25%>CK>W100%，其中W75%處理的PAHs總含量最高，為1034.22 μg/kg，而W100%最低，為613.16 μg/kg。

圖4　不同泥/土組合下無芒雀麥地上部分14種PAHs的總含量Fig.4　Total PAHs concentrations of aboveground parts of smooth bromegrass under different sludge-soil combinations

進一步對無芒雀麥單體PAHs的含量進行分析，見圖5。無芒雀麥中Naph的含量隨污泥含量的增加而增加，無芒雀麥對Naph的吸收在純污泥中表現(xiàn)最好，比對照高出42%；Flt、Anth、BaP和DbA 的含量基本上隨污泥含量增加呈先增加后降低的趨勢，其中，F(xiàn)lt、Anth、BaP呈現(xiàn)出W75%>W50%≈W25%>CK>W100%的規(guī)律，DbA表現(xiàn)出W75%>W50%≈W25%>W100%>CK的規(guī)律，且W50%與W25%之間差異不明顯。這4種PAHs均在泥土比3∶1的處理中無芒雀麥含量最高，分別比對照高29%，30%，62%，75%，而在純污泥中無芒雀麥對這4種PAHs的吸收均受到了明顯的抑制，F(xiàn)lt、Anth、BaP的含量甚至低于對照；Phe、Pyr和Chry 含量隨污泥含量的增加先增加后減少，呈現(xiàn)W75%≈W50%>W25%>CK>W100%的規(guī)律，且W75%、W50%處理之間無明顯差異。無芒雀麥對Phe、Pyr和Chry的吸收均以泥土比1∶1和3∶1表現(xiàn)最高，分別平均高于對照31.5%，30.0%和40.0%；無芒雀麥對Flu單體的吸收規(guī)律呈現(xiàn)出W50%≈W100%≈W75%>W25%>CK的結(jié)果，W50%、W100%、W75%處理之間差異不顯著，說明了在污泥濃度較高時對Flu的吸收有一定的促進作用；BaA含量隨污泥含量的增加先上升后降低，呈現(xiàn)W50%>W25%>W100%≈W75%>CK的規(guī)律，無芒雀麥對BaA的吸收在泥土比1∶1的處理中表現(xiàn)最好，約為對照的2.4倍；BkF含量隨污泥含量的增加先上升后降低，呈現(xiàn)W25%>W75%≈W50%>CK>W100%的規(guī)律，無芒雀麥對BkF的吸收在泥土比1∶3的處理中表現(xiàn)最好，約為對照的1.4倍，為純污泥處理的2.5倍；本研究中無芒雀麥對于高環(huán)的BghiP、InP、BbF吸收較低，其測定結(jié)果均低于檢測限，在全文單體中不再予以考慮。

圖5　不同污泥處理下無芒雀麥地上部分PAHs單體的含量Fig.5　The content of singal PAHs in the aboveground parts of smooth bromegrass under different treatments

圖6　不同污泥處理下無芒雀麥地上部分14種PAHs的總吸收量Fig.6　The total absorption amount of 14 PAHs in the aboveground parts of smooth bromegrass under different treatments

圖7　不同污泥處理下無芒雀麥地上部分PAHs單體的吸收量Fig.7　The absorption amount of single PAHs in the aboveground parts of smooth bromegrass under different treatments

綜上，除Naph、BkF、BaA之外，其余8種Flt、Anth、BaP和DbA、Phe、Pyr、Chry、Flu單體在泥土比3∶1的處理中無芒雀麥的吸收均能達到較好的效果。對于所有泥/土組合處理，無芒雀麥中的3、4環(huán)PAHs含量占14種PAHs總含量的92%以上，表明無芒雀麥對3、4環(huán)PAHs有較好的吸收優(yōu)勢，且Phe、Flt和Pyr 3種PAHs的單體含量均顯著高于其他11種PAHs，無芒雀麥對Phe、Flt和Pyr的吸收效果表現(xiàn)突出，而對5環(huán)以上的BghiP、InP、BbF吸收最差，均低于檢測限1 μg/kg。

2.2.2無芒雀麥地上部分的吸收總量通過綜合考慮無芒雀麥生物量及其PAHs的含量，確定了不同泥/土組合下每盆無芒雀麥對14種PAHs及其單體的吸收總量如圖6，7。無芒雀麥對14種PAHs的吸收總量隨泥土比的增加而增加，其大小順次為：W100%≈W75%>CK≈W50%>W25%，W100%處理的14種PAHs總吸收量最高，達16.65 μg/盆，且為對照的2.5倍。W25%最低，為3.49 μg/盆。該結(jié)果與2.2.1中的無芒雀麥14種PAHs總含量結(jié)果不一致，其原因為不同泥/土組合下的生物量大小不同，盡管無芒雀麥14種PAHs的總含量以W100%為最低，但其生物量最大，本研究中不同處理生物量的高低決定著無芒雀麥對PAHs的總吸收量大小。可見，對于具有一定多環(huán)芳烴吸收能力的植物，其生物量對植物修復(fù)PAHs起著關(guān)鍵性的作用。

進一步分析無芒雀麥PAHs單體的吸收量如圖7。無芒雀麥對Phe、Pyr、Flu、Anth、Chry、Naph、BaA 7種PAHs單體的吸收量均隨污泥含量的增加而增加，均以W100%處理下吸收量最高，W25%最低；Flt、BaP、DbA、BkF 4種PAHs單體的吸收量均隨污泥含量的增加呈現(xiàn)先升高后降低的趨勢，并以W75%處理下的PAHs吸收量最高，W25%最低。該結(jié)果與2.2.1中的無芒雀麥單體PAHs含量的結(jié)果有些差異，同樣的，與W100%處理和W75%處理下的生物量比較大有直接關(guān)系。

對于所有泥/土組合處理，無芒雀麥對3環(huán)、4環(huán)多環(huán)芳烴的吸收量較其他環(huán)數(shù)高，且Phe、Flt和Pyr 3種多環(huán)芳烴的吸收量顯著高于其他11種多環(huán)芳烴的吸收量，該結(jié)果與2.2.1中的無芒雀麥Phe、Flt和Pyr的含量規(guī)律相一致，更進一步證實了無芒雀麥對3環(huán)和4環(huán)比其他環(huán)的多環(huán)芳烴確實具有較好的吸收修復(fù)效果。

2.2.3不同泥/土組合下無芒雀麥對泥土PAHs的生物富集因子表3為無芒雀麥5個月時11種 PAHs總量及其單體的生物富集因子。由表3可知，無芒雀麥對11 種PAHs總量的生物富集因子隨污泥含量的增加呈現(xiàn)逐漸減小的趨勢，CK處理下11種PAHs總量的生物富集因子最大，為8.76；W100%組合下11種PAHs總量的生物富集因子最小，為2.20。這與潘聲旺等[16]的研究結(jié)果PAHs的BCFs生物系數(shù)隨土壤中PAHs濃度的增大而降低結(jié)果一致。

從對11種PAHs總量的富集因子來看，不同組合污泥處理下，除個別多環(huán)芳烴如Naph外，其他PAHs無芒雀麥的生物富集因子均大于1，可以認為在污泥和土壤組合環(huán)境下無芒雀麥對PAHs的積累具有超富集植物的一些特征。

表3　不同處理PAHs的生物富集因子(BCF)

注：本研究中無芒雀麥中的BghiP，InP和BbF含量均低于檢測限，生物因子不予以考慮。

Note: The contents of BghiP, InP and BbF in smooth bromegrass are lower than limits of detection, so their BCFs are no longer considered in this paper.

在所有污泥處理中，無芒雀麥對Naph、DbA的生物富集因子隨污泥含量增加呈現(xiàn)出先升后降的趨勢，以W50%處理時為最高；Flu的生物富集因子以W75%處理最高；Phe、Anth、Flt、Pyr、BkF、Chry和BaP 7種PAHs的生物富集因子隨污泥含量增加呈現(xiàn)出顯著降低的趨勢。從無芒雀麥對PAHs不同環(huán)數(shù)的生物富集因子不難看出(表4),無芒雀麥對3環(huán)和4環(huán)PAHs的生物富集因子遠高于其他環(huán)數(shù)，說明了無芒雀麥對3環(huán)和4環(huán)PAHs具有明顯的富集優(yōu)勢?？梢?，在生物富集能力上，無芒雀麥可以作為修復(fù)3、4環(huán)PAHs污染的重要植物種質(zhì)資源用于污泥與土壤組合的污染修復(fù)。

表4　各處理下具有不同環(huán)數(shù)PAH單體的

2.2.4泥/土不同組合下無芒雀麥對泥土PAHs的提取率表5為不同污泥組合處理下無芒雀麥對PAHs的提取率?？梢钥闯?，不同泥/土組合處理中PAHs的提取率均較低，其中，CK處理的提取率均遠高于含有污泥的處理，F(xiàn)lt的提取率最高，達10.891%。而含有污泥的所有處理中PAHs的提取率范圍為0.012%~1.543%，提取率較低，其中，Phe的提取率最高，達1.543%。從11種PAHs總量的提取率來看，在含有污泥的各處理組合中，W75%處理下的無芒雀麥提取率最高，這與前述的吸收規(guī)律相吻合。無芒雀麥的提取效果說明了無芒雀麥的積累或代謝作用并不是污泥中PAHs去除的主要原因。

表5　不同處理PAHs的植物提取率

注：本研究中無芒雀麥中的BghiP、InP、BbF含量均低于檢測限，植物提取率不予以考慮。

Note: The contents of BghiP, InP and BbF in smooth bromegrass are lower than limits of detection, so their extraction rates are no longer considered in this paper.

2.3　無芒雀麥-污泥系統(tǒng)對不同組合泥土PAHs的去除效果

圖8表明，隨著污泥含量增加，無芒雀麥-污泥系統(tǒng)不同組合對污泥PAHs的去除率表現(xiàn)出了先增加后趨于平穩(wěn)的變化趨勢。所有含污泥處理的PAHs去除率范圍約為78.4%~85.0%。其中，W50%、W75%、W100%三種污泥處理的14種PAHs總量去除率差別不大，分別為84.6%，85.0%，84.5%，高于W25%處理(78.4%)和CK，并以W75%處理的去除率為最高。無芒雀麥-污泥系統(tǒng)去除率的變化規(guī)律與無芒雀麥生長狀況及其PAHs含量較為吻合，這可能說明了無芒雀麥的生長和吸收PAHs的能力對污泥PAHs的去除率有一定的影響。另一方面無芒雀麥的生長狀況與泥土微生物的活性有積極的交互促進作用可能導(dǎo)致了對污泥PAHs較好的修復(fù)效果。但多環(huán)芳烴的去除率與無芒雀麥的耐抗污泥的生長能力及其與泥土微生物的交互作用的關(guān)系機理尚有待于進一步深入研究。

圖8　無芒雀麥-污泥系統(tǒng)不同泥/土組合中∑14PAHs的去除率Fig.8　Removal rates of ∑14PAHs in the smooth bromegrass-sludge system under different treatments

經(jīng)對無芒雀麥-污泥系統(tǒng)不同組合單體PAHs的去除率進一步分析表明(圖9)，含有污泥的處理中無芒雀麥對多環(huán)芳烴單體的去除率均遠高于對照。14種單體PAHs的去除率在不同處理間存在著明顯差異(圖9)。Naph、BaA、BbF、BghiP、Pyr、Chry、BaP、InP、Flt、BkF和DbA11種PAHs的去除率基本隨污泥含量的增加呈現(xiàn)先增加后減少的趨勢；11種PAHs在所有處理中均以W50%的去除率表現(xiàn)最高；Flu、Anth的去除率在0~50%污泥含量下表現(xiàn)較差，而高濃度污泥含量時去除率大幅度增加，表現(xiàn)為W75%的去除率最高；而Phe在W100%處理時去除率最高?？梢?，對于Naph、Flt、Pyr、BaA、Chry、BbF、BkF、BaP、DbA、BghiP和InP 11種PAHs來說，其降解效果以50%土壤和50%污泥的泥土比為最佳組合；對Flu、Anth來說，其降解效果以25%土壤和75%污泥的泥土比為最佳組合；而對Phe來說，純污泥(100%污泥)處理下的降解效果最好?？偟膩砜?，本試驗結(jié)果均以污泥含量大于50%以上即高污泥處理下單體多環(huán)芳烴的降解效果表現(xiàn)較好。

圖9　無芒雀麥-污泥系統(tǒng)中不同泥/土組合下PAHs單體的去除率Fig.9　Removal rates of singal PAHs in the smooth bromegrass-sludge system under different sludge-soil combinations

在所有處理中，不同單體PAHs之間的去除率差異也較大。在W25%處理組合下，去除率達90%以上的單體有Pyr、Chry，達80%~90%的PAHs單體有BaA、BbF、BkF、BaP、InP；在W50%處理組合下，Pyr、Chry、BaA、BkF、BaP、DbA、InP單體的去除率達90%以上，達80%~90%的PAHs單體有Naph、Flt、BbF、BghiP，而其余PAHs均低于80%；在W75%處理組合下，Pyr、Chry、BaA、InP單體的去除率達90%以上，達80%~90%的PAHs單體有Naph、Phe、Flt、BbF、BkF、BaP、DbA、BghiP，而其余PAHs均低于80%；在W100%處理組合下，BaA、Chry、BkF的去除率達90%以上，對Naph、Phe、Flt、Pyr、BbF、InP單體的降解率均達80%以上，而其余PAHs均低于80%?？梢?，不同組合處理對不同PAHs單體的去除率有較大差異，但總體來看，所有污泥處理均對高環(huán)芳烴Pyr、Chry、BaA、BbF、BkF、BaP、InP單體的去除優(yōu)勢表現(xiàn)非常突出，均達到80%或90%以上。說明了無芒雀麥不僅對污泥具有較好的耐受性，而且也具有較強的PAHs去除能力。

3討論

3.1　污泥不同組合對無芒雀麥生長的影響

本研究表明，無芒雀麥生物量在不同處理之間差異極顯著，除CK(不加污泥處理)外，隨泥土比例的增加呈現(xiàn)出顯著增加的趨勢。該研究結(jié)果與周志宇等[17]、Tientcheu Tiandeu Cathy[18]得出的生物量隨污泥含量增加而增加的研究結(jié)論相一致。周立祥等[19]用實驗證明了污泥中因含有大量植物生長必需的營養(yǎng)成分，從而對作物生長起到了良好的增產(chǎn)效果。另外，本研究中以W25%處理的生物量最低，可能與投入污泥的養(yǎng)分含量及理化特性有較大關(guān)系。當(dāng)投入25%的污泥量時，盡管比CK處理的養(yǎng)分含量有所提高，但污泥的保肥及持水性與土壤相比表現(xiàn)較差，且投入的污泥養(yǎng)分尚不能滿足無芒雀麥的生長需求，其結(jié)果生物量低于CK處理，而隨著污泥含量增加，盡管污泥的持水性較差，但由于污泥含量增加養(yǎng)分逐漸豐富，再加上無芒雀麥的耐抗性較強，導(dǎo)致其他污泥含量處理的生物量均高于W25%處理。

3.2　污泥、土壤不同組合下無芒雀麥對污泥PAHs的提取效果

我們的研究結(jié)果發(fā)現(xiàn)，無芒雀麥對14種PAHs的吸收總量隨泥土比的增加而增加，W100%處理時14 種PAHs吸收的總量最高。從單體的吸收來看，無芒雀麥對3環(huán)、4環(huán)多環(huán)芳烴的吸收量較其他環(huán)數(shù)高，且單體Phe、Flt和Pyr 3種多環(huán)芳烴的吸收量顯著高于其他11種多環(huán)芳烴的吸收量。從生物富集因子看，無芒雀麥對11種PAHs總量的生物富集因子隨污泥含量的增加呈現(xiàn)逐漸減小的趨勢。除個別多環(huán)芳烴如Naph外，其他PAHs的生物富集因子在所有處理下均大于1，并認為在污泥和土壤組合環(huán)境下無芒雀麥對PAHs的積累具有超富集植物的一些特征。

目前關(guān)于利用無芒雀麥直接修復(fù)污泥及泥土比組合基質(zhì)PAHs的研究未見相關(guān)報道，僅見堆肥污泥處理的零星報道。研究表明，植物對PAHs的吸收隨著堆肥污泥添加比例的增加而上升[18]。另有以土壤為試驗基質(zhì)的研究結(jié)果表明，土壤中PAHs濃度越高，植物對PAHs吸收量則越多[20]；田曉雪等[21]同樣以土壤為試驗基質(zhì)的研究也證實了樹種葉片積累3、4環(huán)PAHs單體的量占∑PAHs總量的80%以上，遠高于其他PAHs單體。以上這些研究結(jié)果均與本研究的結(jié)果相符。

很多學(xué)者以土壤為基質(zhì)研究了大量植物對土壤PAHs的生物富集因子，不同植物的生物富集因子差異較大。但綜合以往的研究結(jié)果，絕大部分植物對土壤PAHs的富集因子較低，均小于1，只有個別植物表現(xiàn)較好。沈源源等研究了紫花苜蓿和多年生黑麥草(Loliumperenne)對土壤PAHs的生物富集因子，其結(jié)果分別為0.096，0.085，富集因子明顯較低；而張敏等[22]對東北地區(qū)23種雜草的多環(huán)芳烴超富集特性進行了研究，結(jié)果表明，在23種雜草中，只有東北蒲公英(Taraxacumohwianum)、委陵菜(Potentillachinensis)和白屈菜(Chelidonium)三種雜草的富集系數(shù)大于1，其余富集系數(shù)均較低。本研究無芒雀麥對含有污泥土壤PAHs的富集因子表現(xiàn)較強，絕大多數(shù)單體PAHs均大于1。這可能與無芒雀麥本身的吸收特性及其污泥PAHs的生物活性較高有關(guān)。無芒雀麥屬于須根系的單子葉植物。一般來講, 單子葉植物的分枝頂生根很精細，覆蓋的表面積大，所以單子葉植物對土壤中污染物的積累速率要高些。另外，須根的比表面積遠大于主根也可能是導(dǎo)致無芒雀麥這類植物能吸收積累更多有機污染物的原因。Huster和Muller[23]也證實，不同植物種類對污染物的吸收機制存在差異，即使同類作物間也會有所區(qū)別。目前，關(guān)于不同植物吸收有機物的差異機制尚不明確，也可能與植物間根系分泌物不同有關(guān)[23-24]。

3.3　無芒雀麥-污泥不同組合處理對污泥土壤PAHs的修復(fù)效果

本研究無芒雀麥對污泥中14種PAHs的總量去除率隨污泥含量的增加表現(xiàn)出先增加后趨于平穩(wěn)的變化趨勢，以W75%處理下的去除率為最高，達85.4%。而14種單體PAHs的去除率不同組合間存在明顯差異。總的來看，本試驗結(jié)果表明污泥含量大于50%的高污泥處理下PAHs單體的降解效果較好。所有污泥處理均對高環(huán)芳烴Pyr、Chry、BaA、BbF、BkF、BaP、InP單體的去除優(yōu)勢表現(xiàn)非常突出，均達到80%或90%以上。目前關(guān)于無芒雀麥修復(fù)污泥多環(huán)芳烴的研究未見報道。前人主要以土壤為基質(zhì)對牧草修復(fù)土壤PAHs做了大量研究，現(xiàn)將代表性文獻中牧草對代表性芳烴Pyr和BaP的去除研究結(jié)果匯總于表6。以土壤為基質(zhì)的這些研究結(jié)果大多集中于黑麥草、紫花苜蓿、金發(fā)草(Pogonatherumpaniceum)等植物對土壤基質(zhì)多環(huán)芳烴的修復(fù)報道，而對芘的降解率范圍大概為44.32%~89.21%，苯并芘為50.0%~90.3%。與此相比，本試驗無芒雀麥對污泥和土壤不同組合芘和苯并芘的去除率分別為88.38%~95.46%和68.95%~90.56%，可見，無芒雀麥相比于其他牧草而言，對污泥-土壤體系中的芘有較強的修復(fù)能力。不僅如此，對大多數(shù)高環(huán)的降解修復(fù)效果顯著。然而，經(jīng)本試驗數(shù)據(jù)的分析，在污泥PAHs的去除過程中，無芒雀麥直接吸收積累的貢獻率平均僅占1.9%，與很多學(xué)者獲得的研究結(jié)果類似。Gao和Zhu[31]證實了黑麥草直接吸收對菲、芘去除的貢獻率較低， 不足0.01%和0.24%。Cheema等[32]得出了高羊茅直接吸收積累去除菲和芘的量占總?cè)コ康?.1%~1.4%和0.18%~2.04%。沈源源[33]也研究表明了紫花苜蓿和黑麥草的提取效率僅為0.017%和0.013%。因此，可以說明本研究無芒雀麥的直接吸收積累并不是污泥中PAHs去除的主要原因。污泥PAHs去除率高的主要原因在于本試驗所用的污泥基質(zhì)為污水處理廠的活性污泥，微生物活性較高，且本課題組連續(xù)2年通過對污泥多環(huán)芳烴植物修復(fù)效果及其影響機理研究已經(jīng)發(fā)現(xiàn)了微生物降解菌株，并發(fā)現(xiàn)隨著污泥含量增加無芒雀麥根區(qū)污泥中過氧化氫酶、多酚氧化酶、脲酶和脫氫酶活性均增強[13]。另有其他學(xué)者也已篩選出了污泥中的降解菌，并認為污泥應(yīng)該含有或可以產(chǎn)生有助于PAHs降解的微生物[34]或酶類；另一方面根際植物與微生物的相互作用也是促進根際污染物降解的重要原因[35]。在植物修復(fù)中，根際微生物與植物可以形成聯(lián)合(共) 修復(fù)體系。Alkorta和Garbisu[36]研究表明，植物每年可向土壤環(huán)境釋放大量的根際分泌物和脫落的死亡細胞，根際分泌物增加了土壤有機質(zhì)含量，為根際微生物生長提供了有機碳源，使根際微生物的數(shù)量和活性比無根系土壤高2到4個數(shù)量級，并且這些微生物對污染物具有較高的同化能力，從而提高了根際有機污染物的生物降解效率。Rentz等[37]也證明添加根系提取物和分泌物可以作為苯并芘的共代謝底物而促進苯并芘的降解。并且，根際微生物的存在對植物的生長也具有一定的促進作用。微生物的存在能夠降解有機污染物或改變污染物的存在形態(tài)，提高污染物的生物有效性，利于植物對污染物質(zhì)的吸收，或者使有機污染物的植物毒性減小。Joner和Leyval[38]研究了菌根對污染土壤中PAHs 去除的影響，種植三葉草和黑麥草一段時間后，發(fā)現(xiàn)菌根的存在促進了植物的生長和PAHs的降解，并且菌根際PAHs 的降解率高于非菌根際。綜上，本研究中的無芒雀麥一土壤、污泥微生物聯(lián)合作用可能是無芒雀麥修復(fù)泥土PAHs效果好的主要途徑。該方面將有待于進一步研究探討。

表6　關(guān)于牧草對PAHs修復(fù)效果的相關(guān)文獻結(jié)果

4結(jié)論

從無芒雀麥的生物量來看，無芒雀麥生物量隨污泥含量的增加呈現(xiàn)顯著增加的趨勢，當(dāng)污泥達到100%時，生物量最高，達27.15 g/盆，比對照約高65%。

從無芒雀麥對污泥PAHs的富集、積累規(guī)律來看，無芒雀麥對14種PAHs的吸收總量隨泥土比的增加而增加，且對3環(huán)、4環(huán)多環(huán)芳烴的吸收量遠高于其他環(huán)數(shù)；不同組合污泥處理下，除Naph外，PAHs的生物富集因子均大于1，尤其對3環(huán)、4環(huán)PAHs的生物富集因子遠高于其他環(huán)數(shù)；含有污泥的所有處理中PAHs的提取率范圍為0.012%~1.543%，無芒雀麥提取率最高的為污泥75%和土壤25%組合，單體以Phe的提取率為最佳。

從植物-污泥系統(tǒng)對污泥PAHs的去除率來看，該系統(tǒng)組合W50%、W75%、W100%對污泥PAHs總量的去除率差異不明顯，并以W75%處理的去除率為最高，達85.0%。無芒雀麥對多環(huán)芳烴單體的去除率含有污泥的處理均遠高于對照，尤其對高環(huán)芳烴Pyr、Chry、BaA、BbF、BkF、BaP、InP單體的去除優(yōu)勢表現(xiàn)非常突出，均達到80%或90%以上。

綜合考慮無芒雀麥的生長狀況、吸收量及去除率認為，將耐抗性和去除率高的無芒雀麥作為優(yōu)選植物資源直接用于城市污泥PAHs的修復(fù)是可行的，且以泥土比3∶1為最佳修復(fù)組合。

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Effects of sludge/soil ratio on the remediation of PAH-contaminated sludge by smooth bromegrass

WANG Wei1, FENG Shengdong1, YANG Zhixin1*, CHANG Ruixue1,3, LI Yuling2, WANG Xiaomin1

1.CollegeofResources&EnvironmentalScience,AgriculturalUniversityofHebei;KeyLabforFarmlandEcoEnvironmentofHebeiProvince,Baoding071000,China; 2.CollegeofForestry,AgriculturalUniversityofHebei,Baoding071000,China; 3.CollegeofResources&EnvironmentalScience,ChinaAgriculturalUniversity,Beijing100193,China

Abstract:Wastewater treatment plants produce large amounts of sludge that contain high concentrations of toxic polycyclic aromatic hydrocarbons (PAHs), which would pollute agricultural soil and field crops if the sludge had not been treated properly. In this study, pot experiments with different sludge-to-soil ratios (W0%，sludge-to-soil ratio 0∶1；W25%，1∶3；W50%，1∶1；W75%，3∶1；W100%，1∶0) were conducted to determine the phytoremediation effects of Awnless Brome (smooth bromegrass) on PAH-contaminated sludge. The results show that increases in the sludge/soil ratio did not produce significant differences in the stem length of smooth bromegrass. However, biomass exhibited a pronouncedrising trend. In general, smooth bromegrass showed a strong tolerance to the presence of sludge. The absorption of 14 PAHs in total was the highest in treatment W100%, and the absorption of PAHs with 3 and 4 rings was higher than that with other-numbered rings. There was no significant difference in the removal rate of 14 PAHs in total between treatments W50%, W75% and W100%, and the maximal removal rate of 85.4% was found with treatment W75%. The removal of Pyr, Chry, BaA, BbF, BkF, BaP and InP was more effective than that of the other PAHs, with higher than 80% removal rates. Our results suggest that smooth bromegrass could be used as a plant resource for the remediation of PAH-contaminated sludge, given both its strong tolerance to sludge and its high uptake and removal rate of PAHs. A sludge/soil ratio of 3∶1 was found to be the optimal condition for remediation.

Key words:smooth bromegrass; remediation of PAHs pollution; sewage sludge and soil combination; optimal combination ratio; removal rate

*通訊作者

Corresponding author. E-mail：yangzhixin@126.com

作者簡介：王偉(1989-)，女，河北唐山人，在讀碩士。E-mail：990545706@qq.com

基金項目：863專項(2012AA101403-3)和河北省教育廳項目(Z2013058)資助。

*收稿日期：2014-05-21；改回日期：2014-08-26

DOI：10.11686/cyxb20150217

http://cyxb.lzu.edu.cn

王偉， 馮圣東， 楊志新， 常瑞雪， 李玉靈， 王小敏. 無芒雀麥-污泥系統(tǒng)中泥/土不同比例對PAHs修復(fù)效果的影響. 草業(yè)學(xué)報， 2015， 24(2)： 148-160.

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