基于空間電荷的納米MgO/LDPE中電荷輸運(yùn)的計(jì)算方法研究

鐘瓊霞，蘭 莉，吳建東，尹 毅

(上海交通大學(xué)電子信息與電氣工程學(xué)院，上海200240)

0 引言

電力電纜是一種成本低且運(yùn)行可靠的供電裝置。聚乙烯作為電纜常用的絕緣材料，具有電氣性能優(yōu)良、可加工性好、含濕量低、耐化學(xué)腐蝕等優(yōu)點(diǎn)。然而聚合物在直流高壓電場(chǎng)下內(nèi)部空間電荷的積累，一直是限制其廣泛應(yīng)用的關(guān)鍵性問題。納米技術(shù)的出現(xiàn)，即向聚合物內(nèi)部填充無機(jī)納米顆粒，為改善聚合物性能提供了經(jīng)濟(jì)可靠的技術(shù)方案［1］。近年來，國內(nèi)外學(xué)者開展了大量關(guān)于交聯(lián)聚乙烯(XLPE)空間電荷特性的研究，研究范圍涉及各個(gè)方面，例如:1)電極材料、試樣厚度、老化方式對(duì)聚乙烯空間電荷的影響［2］;2)主絕緣和附絕緣界面空間電荷分布，及不同溫度直流電場(chǎng)下XLPE中空間電荷的分布［3］;3)納米聚合物復(fù)合介質(zhì)空間電荷行為［4］等。

對(duì)聚合物的空間電荷測(cè)試一直是研究熱點(diǎn)。然而，基于空間電荷測(cè)試結(jié)果，對(duì)納米復(fù)合介質(zhì)內(nèi)載流子和陷阱深度進(jìn)行評(píng)估是比較重要的難點(diǎn)，因此有必要進(jìn)一步進(jìn)行研究探討。

本文將納米MgO顆粒以不同濃度填充到低密度聚乙烯(LDPE)中，制得納米復(fù)合介質(zhì)，并用電聲脈沖法對(duì)其空間電荷分布進(jìn)行了實(shí)驗(yàn)研究，最后基于空間電荷對(duì)其載流子遷移率和陷阱深度進(jìn)行計(jì)算研究。本文基于空間電荷的計(jì)算分析方法有利于研究納米復(fù)合介質(zhì)中電荷的輸運(yùn)行為。

1 實(shí)驗(yàn)方法

1.1 樣品制備

本文試樣基料選用LD PE，型號(hào)為DJ200，密度為0.922 g/cm3。為了簡化實(shí)驗(yàn)，消除雜質(zhì)對(duì)空間電荷行為的影響，試樣制備過程中不加入交聯(lián)劑等材料。將納米MgO(粒徑為20 nm)填充到純LDPE中，填充濃度為0.5wt%，1wt%，2wt%。

1.2 空間電荷實(shí)驗(yàn)

測(cè)試系統(tǒng)為本實(shí)驗(yàn)室開發(fā)的基于電聲脈沖法［5］原理的全自動(dòng)測(cè)試平臺(tái)PEA-P3型(如圖1所示)，由電極系統(tǒng)、高壓直流源、高壓脈沖源、示波器等組成。電極系統(tǒng)中，上電極采用半導(dǎo)電極，材料為乙烯-醋酸乙烯共聚物和導(dǎo)電炭黑的共混物，下電極為鋁電極。

圖1 空間電荷實(shí)驗(yàn)裝置圖

本文對(duì)納米復(fù)合介質(zhì)試樣進(jìn)行空間電荷實(shí)驗(yàn)分為參考波形測(cè)試、加壓測(cè)試和短路測(cè)試三個(gè)階段。實(shí)驗(yàn)溫度為室溫。測(cè)試參考波形時(shí)的場(chǎng)強(qiáng)為3 kV/mm，測(cè)試時(shí)間為5 min;加壓測(cè)試的場(chǎng)強(qiáng)為10、20、30、40和50 kV/mm共5個(gè)場(chǎng)強(qiáng)，采用階梯式升壓的方式，先施加一定場(chǎng)強(qiáng)加壓30 min、然后短路30 min，并測(cè)量試樣中空間電荷的分布。在得到測(cè)試的波形之后，為減少聲波在傳播中的衰減和色散造成的影響，需要用恢復(fù)軟件對(duì)數(shù)據(jù)進(jìn)行恢復(fù)。另外，試樣表面不鍍上金屬層，直接與電極系統(tǒng)接觸。在電極與試樣間涂抹硅油，其作用是使得介質(zhì)和電極直接接觸良好，防止產(chǎn)生氣隙等影響空間電荷測(cè)試結(jié)果的不良因素。

2 實(shí)驗(yàn)結(jié)果

空間電荷實(shí)驗(yàn)測(cè)試了不同電場(chǎng)下不同濃度的納米MgO/LDPE試樣在去極化過程中，短路去極化過程得到的空間電荷分布圖［6-8］，詳見圖2。

圖2 不同濃度下納米MgO/LDPE的空間電荷分布

圖2 a為0.5wt%填充濃度下納米MgO/LDPE復(fù)合介質(zhì)在不同電場(chǎng)下加壓1 800 s時(shí)的空間電荷圖。從圖2a中可以看出，隨著場(chǎng)強(qiáng)的增大，陰極和陽極處的電荷峰值越大。當(dāng)場(chǎng)強(qiáng)為10 kV/mm和20 kV/mm時(shí)，陰極與陽極處的電荷峰值絕對(duì)值大致相等，當(dāng)場(chǎng)強(qiáng)達(dá)到30 kV/mm及以上時(shí)，陰極處的電荷峰值絕對(duì)值大于陽極。圖2b為在50 kV/mm電場(chǎng)下短路過程中的空間電荷圖。從圖2b中可以看出，隨著時(shí)間的增加，電荷有衰減的趨勢(shì)，在9s到600s之間兩極附近積累的電荷有一定衰減，之后衰減速率大大降低。

圖2c為1wt%填充濃度下納米MgO/LDPE復(fù)合介質(zhì)在不同電場(chǎng)下短路9 s時(shí)的空間電荷圖。從圖2c中可以看出，短路時(shí)陰極和陽極附近積累的均為同極性電荷，總體上場(chǎng)強(qiáng)越高，電荷峰值絕對(duì)值越大，并觀察到陰極附近的電荷積累很少。場(chǎng)強(qiáng)越高，陽極附近電荷注入的深度也越深。圖2d為在50 kV/mm電場(chǎng)下短路過程中的空間電荷圖。從圖2d中可以看出，短路9 s到600 s之間陽極處積累的電荷衰減較為明顯，但600 s后衰減速率大大降低，短路時(shí)積累的空間電荷趨于穩(wěn)定。

圖2e為2wt%填充濃度下納米MgO/LDPE復(fù)合介質(zhì)在不同電場(chǎng)下短路9s時(shí)的空間電荷圖。從圖2e中可以看出，短路時(shí)陰極積累的均為異極性電荷，而陽極在場(chǎng)強(qiáng)較低的時(shí)候積累的是同極性電荷，當(dāng)場(chǎng)強(qiáng)升高到40 kV/mm以上時(shí)積累的則為異極性電荷。圖2f為在50 kV/mm電場(chǎng)下短路過程中的空間電荷圖。從圖2f中可以看出，9 s到600 s之間陰陽兩極附近電荷有一定衰減，600 s之后衰減速率大大降低。

湯甲真在學(xué)生時(shí)代就愛讀傳統(tǒng)詩歌。離休后，他在教育家湯匊中的指導(dǎo)下，下功夫?qū)W寫詩詞，創(chuàng)作出一些詩文作品，謳歌新時(shí)代、新生活、新風(fēng)尚，有些還發(fā)表在媒體上。

3 計(jì)算分析方法

3.1 基于空間電荷的遷移率評(píng)估

為進(jìn)一步確定試樣內(nèi)部空間電荷輸運(yùn)的影響，本文對(duì)去極化過程中試樣內(nèi)部的空間電荷動(dòng)態(tài)響應(yīng)進(jìn)行了測(cè)試，其定義如下:

式中:x0與x1分別是下電極和上電極的位置(μm);qp(x，t;Ep)為試樣內(nèi)部的空間電荷密度(忽略電極界面處的感應(yīng)電荷)(C/m3);t為電壓撤去后兩電極的短路時(shí)間(s);Ep為極化電場(chǎng)(kV/mm)。為分析試樣內(nèi)部空間電荷積累的總量，在該函數(shù)積分中對(duì)空間電荷量qp(x，t;Ep)采用絕對(duì)值進(jìn)行計(jì)算，Ep在這里取最高場(chǎng)強(qiáng)50 kV/mm，即在50 kV/mm預(yù)壓1 800 s后，去極化過程中的平均體電荷密度，如圖3所示。

圖3 在50 kV/mm下，去極化過程中納米MgO/LDPE的平均體電荷密度

由圖3可以看出，不同濃度下納米MgO/LDPE的平均體電荷密度在去極化過程初期，濃度為0.5wt%和2wt%的積累空間電荷的平均體電荷密度最大，而濃度1wt%的納米MgO/LDPE積累的空間電荷平均體電荷密度最小。且在整個(gè)去極化過程中，濃度為1wt%的平均體電荷密度衰減速率相對(duì)最小。

納米MgO與LDPE形成的界面即大量陷阱，對(duì)介質(zhì)內(nèi)部的載流子電荷具有一定的俘獲能力，從而限制載流子的遷移。因此，表征界面陷阱對(duì)納米MgO/LDPE復(fù)合介質(zhì)內(nèi)電荷輸運(yùn)影響的最直接方法是載流子遷移率。Montanari G.C和Mazzanti G等提出了通過空間電荷去極化特性評(píng)估遷移率的理論，適用于低極化電場(chǎng)［9-10］。假設(shè)空間電荷的復(fù)合現(xiàn)象忽略不計(jì)，電荷輸運(yùn)時(shí)間相對(duì)于電荷在深陷阱中捕獲停留的時(shí)間忽略不計(jì)，則可以通過空間電荷的去極化特性計(jì)算出視在遷移率。

在直流高壓U下，假設(shè)試樣厚度為d，極化時(shí)間為t，再進(jìn)行短路，則試樣內(nèi)部的電場(chǎng)為:

在去極化過程中，電流總密度為:

式中:q(t)由式(1)獲得;μ(t)為視在遷移率(m2/V·s)［11-12］。式(3)中不考慮去向偶極子對(duì)電流的貢獻(xiàn)，可應(yīng)用于聚乙烯這類非極性材料。結(jié)合式(2)和式(3)可得視在遷移率:

式中:dq(t)/dt和q(t)可通過50 kV/mm空間電荷去極化特性對(duì)時(shí)間的斜率和瞬時(shí)值獲得;ε為試樣介電常數(shù)，其計(jì)算如下:

式中:εr是相對(duì)介電常數(shù)，聚乙烯的相對(duì)介電常數(shù)為2.3;ε0是真空中的介電常數(shù)，為8.854 188×10－12。由式(4)和式(5)計(jì)算得到其視在遷移率如圖4所示的結(jié)果，其中極化電場(chǎng)為50 kV/mm。

圖4 納米MgO/LDPE的視在遷移率

由圖4可以看出，在去極化初期，濃度為2wt%的納米MgO/LDPE的視在遷移率最高，其次是濃度為0.5wt%的納米復(fù)合介質(zhì)，視在遷移率最低的是濃度為1wt%的納米復(fù)合介質(zhì)。

為了進(jìn)一步定量分析其空間電荷的衰減，即對(duì)平均體電荷密度進(jìn)行如下計(jì)算［13-15］:

式中，t為短路去極化測(cè)量的時(shí)間(s)。表1為短路去極化t1=9 s和t2=1 800 s時(shí)間段中的平均體電荷密度衰減速率。

表1 納米MgO/LDPE的平均體電荷密度衰減速率

由表1可見，濃度為2wt%的納米MgO/LDPE的平均體電荷密度衰減速率最高，其次是濃度為0.5wt%的，而衰減速率最低的是濃度為1wt%的納米MgO/LDPE。

3.2 基于空間電荷的陷阱深度評(píng)估

評(píng)估納米復(fù)合介質(zhì)中空間電荷的陷阱深度，對(duì)電荷輸運(yùn)行為的分析有重要作用。吳建東在文獻(xiàn)中提到，在短路去極化時(shí)，介質(zhì)內(nèi)部受限電荷的電荷量與時(shí)間關(guān)系為［13-14］:

式中，q(t)為平均體電荷密度，用PEA電聲脈沖法測(cè)量，并且用式(1)計(jì)算得到。由空間電荷的去極化特性，根據(jù)式(7)到式(11)可以計(jì)算得到不同能級(jí)的參數(shù)ai和bi，以及陷阱深度分布ΔU'i。式(9)與式(10)中，k是波特曼常數(shù)，為1.380 65×10－23J/K;T是絕對(duì)溫度，為實(shí)驗(yàn)溫度t+273 K;v是逃逸頻率;h是普朗克常數(shù)，為6.626 068 96×10－34J·s。

根據(jù)空間電荷的測(cè)試結(jié)果，本文對(duì)不同納米MgO/LDPE試樣經(jīng)50 kV/mm電場(chǎng)極化后的空間電荷去極化曲線q(t)進(jìn)行分段近似處理，按照式(7)到式(11)進(jìn)行擬合，可以獲得相應(yīng)的陷阱深度分布ΔU'。結(jié)果如圖5所示。

圖5 納米MgO/LDPE的陷阱深度

由圖5可知，濃度為1wt%的納米MgO/LDPE的陷阱深度最大，其次是濃度為0.5wt%的，而陷阱深度最小的是濃度為2wt%的納米MgO/LDPE。

3.3 試樣內(nèi)部的最大場(chǎng)強(qiáng)

在納米MgO/LDPE試樣內(nèi)部，由于很多因素，如異極性電荷的積累和同極性電荷的注入，試樣內(nèi)部的電場(chǎng)發(fā)生畸變。由于試樣內(nèi)部空間電荷的積累，內(nèi)部電場(chǎng)增加容易導(dǎo)致試樣老化和擊穿。關(guān)于外加電場(chǎng)和試樣內(nèi)部電場(chǎng)的關(guān)系詳見圖6。

圖6不同電場(chǎng)預(yù)壓下納米MgO/LDPE試樣中的最大場(chǎng)強(qiáng)

圖6 中虛線為預(yù)壓的電場(chǎng)，分別為10、20、30、40、50 kV/mm。由圖6可以看出，濃度為2wt%的納米MgO/LDPE試樣中的場(chǎng)強(qiáng)畸變最大，如在50 kV/mm下畸變的最大場(chǎng)強(qiáng)甚至達(dá)到70 kV/mm。其次是濃度為1wt%的，而場(chǎng)強(qiáng)發(fā)生畸變幅度最小的是濃度為0.5wt%的納米MgO/LDPE。電場(chǎng)畸變將導(dǎo)致試樣老化甚至擊穿。

4 結(jié)論

根據(jù)上文基于空間實(shí)驗(yàn)而計(jì)算分析出的結(jié)果，通過幾種計(jì)算方法可以有效分析納米復(fù)合介質(zhì)在直流電場(chǎng)下的空間電荷輸運(yùn)行為，進(jìn)而得出如下結(jié)論:

(1)濃度為0.5wt%的積累空間電荷的平均體電荷密度最大，其次是濃度為2wt%的，而濃度1wt%的納米MgO/LDPE積累的空間電荷平均體電荷密度最小。

(2)在去極化初期，濃度為2wt%的納米MgO/LDPE的視在遷移率最高，其次是濃度為0.5wt%的納米復(fù)合介質(zhì)，視在遷移率最低的是濃度為1wt%的納米復(fù)合介質(zhì)。

(3)濃度為2wt%的納米MgO/LDPE的平均體電荷密度衰減速率最高，其次是濃度為0.5wt%的，而衰減速率最低的是濃度為1wt%的納米MgO/LDPE。

(4)濃度為1wt%的納米MgO/LDPE的陷阱深度最大，其次是濃度為0.5wt%的，而陷阱深度最小的是濃度為2wt%的納米MgO/LDPE。

(5)濃度為2wt%的納米MgO/LDPE試樣中的場(chǎng)強(qiáng)畸變最大，其次是濃度為1wt%的，而場(chǎng)強(qiáng)發(fā)生畸變幅度最小的是濃度為0.5wt%的納米MgO/LDPE。

綜合以上計(jì)算方法的分析，可知在不同濃度下，加入濃度為1wt%的納米MgO/LDPE抑制空間電荷行為的能力最佳。這幾種計(jì)算方法對(duì)分析納米絕緣材料中電荷輸運(yùn)行為有重要作用。

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