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    端乙炔基聚醚酰亞胺改性含硅芳炔樹脂的性能

    2015-02-05 03:20:40李曉杰陳會高袁蕎龍黃發(fā)榮
    石油化工 2015年9期
    關(guān)鍵詞:酰亞胺聚醚力學(xué)性能

    李曉杰,陳會高,袁蕎龍,黃發(fā)榮

    (華東理工大學(xué) 特種功能高分子材料及相關(guān)技術(shù)教育部重點實驗室,上海 200237)

    端乙炔基聚醚酰亞胺改性含硅芳炔樹脂的性能

    李曉杰,陳會高,袁蕎龍,黃發(fā)榮

    (華東理工大學(xué)特種功能高分子材料及相關(guān)技術(shù)教育部重點實驗室,上海200237)

    合成了具有高反應(yīng)活性的端乙炔基聚醚酰亞胺(BPAEI-apa),將BPAEI-apa與含硅芳炔樹脂(PSA)樹脂共混得到PSA-BPAEI-apa改性樹脂,再利用模壓成型工藝制備了T300碳纖維平紋布增強的PSA-BPAEI-apa改性樹脂復(fù)合材料(簡稱增強復(fù)合材料)。利用FTIR,1H NMR,DSC,DMA,TGA等方法分析了改性樹脂及增強復(fù)合材料的結(jié)構(gòu)及性能。表征結(jié)果顯示,PSA-BPAEI-apa改性樹脂既保留了PSA高活性的炔基,又引入了極性酰亞胺結(jié)構(gòu),具有良好的加工性能,可采用的固化工藝為:170 ℃,2 h;210 ℃,2 h;250 ℃,4 h,在此固化工藝下PSA-BPAEI-apa改性樹脂的固化趨于完全,所得到的固化物耐熱性能優(yōu)良,且熱穩(wěn)定性較高。增強復(fù)合材料的力學(xué)性能優(yōu)異,常溫下彎曲強度為408 MPa左右,層間剪切強度為25 MPa左右。

    含硅芳炔樹脂;聚醚酰亞胺;高性能樹脂;復(fù)合材料

    20世紀(jì)中期,隨著航空航天技術(shù)的高速發(fā)展,迫切需求耐熱、高強和輕質(zhì)的結(jié)構(gòu)材料,從而研發(fā)了一系列主鏈結(jié)構(gòu)單元為芳環(huán)和雜環(huán)的聚合物[1-3]。炔基樹脂作為突出的耐熱聚合物近年來成為熱固性樹脂的研究熱點[4-5],而含硅芳炔樹脂(PSA)是在聚芳基乙炔(PAA)的結(jié)構(gòu)中引入硅原子而發(fā)展起來的,PSA保持了PAA樹脂液體成型的加工性,同時進一步提高了樹脂的耐熱性,通過適當(dāng)?shù)慕Y(jié)構(gòu)改進還可改善樹脂的脆性,明顯改善材料的力學(xué)性能[6]。華東理工大學(xué)在國內(nèi)率先開展了對PSA的研究。研究結(jié)果表明,PSA樹脂耐熱性能優(yōu)異,固化溫度低,固化前黏度小,適用于多種成型工藝,作為耐燒蝕防熱材料、高溫結(jié)構(gòu)材料及C/C復(fù)合材料等有著廣闊的應(yīng)用前景[7-21]。但PSA樹脂復(fù)合材料的力學(xué)性能仍然不高,限制了其在航空、航天、航海等軍事領(lǐng)域及其他工業(yè)領(lǐng)域中的應(yīng)用。

    聚酰亞胺具備優(yōu)良的耐高溫性能、絕緣特性和機械性能,其纖維增強復(fù)合材料在航空航天、電子電氣等領(lǐng)域已得到廣泛應(yīng)用[22]。把極性酰亞胺環(huán)結(jié)構(gòu)引入到PSA樹脂中,通過提高分子鏈間的作用力,可提高PSA樹脂及其復(fù)合材料的力學(xué)性能。

    本工作在制備具有高反應(yīng)活性的端乙炔基聚醚酰亞胺(BPAEI-apa)基礎(chǔ)上,通過BPAEI-apa與PSA樹脂共混,得到了PSA-BPAEI-apa改性樹脂,再利用模壓成型工藝制備了T300碳纖維平紋布增強的PSA-BPAEI-apa改性樹脂復(fù)合材料(簡稱增強復(fù)合材料)。利用FTIR,1H NMR,DSC,DMA,TGA等方法分析了改性樹脂及增強復(fù)合材料的結(jié)構(gòu)及性能。

    1 實驗部分

    1.1試劑與原料

    雙酚A二醚二酐(BPADA):工業(yè)級,純度大于99 %,上海合成樹脂研究所;間氨基苯乙炔(APA):工業(yè)級,純度大于98%,山東省膠州市精細化工有限公司;N,N-二甲基乙酰胺(DMAc)、乙酸酐、吡啶、甲醇、四氫呋喃:分析純,上海國藥試劑化學(xué)試劑有限公司;T300碳纖維平紋布(T300-3K):200 g/m2,江蘇天鳥高新技術(shù)股份有限公司;PSA:實驗室自制。

    1.2分析與測試

    FTIR測試采用美國Nicolet公司AVATAR360型傅里葉變換紅外光譜儀,KBr壓片,掃描范圍500~4 000 cm-1,分辨率4 cm-1,掃描次數(shù)32次;1H NMR分析采用美國Bruker公司Avance 400型核磁共振波譜儀,400 MHz,溶劑CDCl3,內(nèi)標(biāo)四甲基硅烷(TMS);黏溫流變行為用Thermo Hakke公司MARS Ⅲ型旋轉(zhuǎn)流變儀測定,升溫速率2 ℃/ min,剪切速率0.01 s-1,溫度范圍90~250 ℃;DSC分析采用TA公司Q2000型示差掃描量熱儀,試樣用量1~2 mg,升溫速率10 ℃/min,溫度范圍為室溫~350 ℃,氮氣流量50 mL/min;TGA分析用Mettler Toledo公司TGA/DAC 1型熱失重分析儀,升溫速率10 ℃/min,溫度范圍40~1 000 ℃,氮氣流量60 mL/min;DMA分析采用Mettler Toledo公司DMA Ⅰ型動態(tài)力學(xué)熱分析儀,樣條尺寸35.0 mm×6.0 mm×2.0 mm,三點彎曲模式測定,升溫速率3 ℃/min,振動頻率1 Hz。

    力學(xué)性能采用長春機械科學(xué)研究院有限公司DDL-100型電子拉力機進行測試,每組測試樣條5~10根,結(jié)果取平均值。SEM表征采用日立公司S-3400N型真空掃描電子顯微鏡,試樣經(jīng)噴金處理后觀察復(fù)合材料表面和斷面的形貌。

    1.3實驗方法

    1.3.1BPAEI-apa的合成

    在配有攪拌裝置、溫度計和冷凝管的250 mL四口瓶中,加入BPADA 5.72 g(11 mmol)及50 mL DMAc,室溫攪拌0.5 h,之后緩慢加入APA 1.42 g(12.1 mmol),繼續(xù)攪拌2 h,即可形成黏稠的深棕色酰胺酸溶液;然后在上述溶液中加入30 mL DMAc、10 mL乙酸酐、5 mL吡啶的混合溶液,室溫攪拌1 h后,升溫至100 ℃反應(yīng)3 h,反應(yīng)結(jié)束后冷卻至室溫,將反應(yīng)液倒入甲醇中沉淀得粗產(chǎn)物,用甲醇洗滌2次后再用熱水洗滌2次,置于真空烘箱中于100 ℃下干燥24 h得到BPAEI-apa,產(chǎn)物收率為92%~95%。BPAEI-apa的合成原理見式(1)。

    BPAEI-apaDMAc:N,N-dimethyl acetamide;BPAEI-apa:3-aminophenylacetylene-terminated bisphenol A polyetherimide

    FTIR表征結(jié)果(cm-1):3 273,2 108,1 771,1 719,1 381。1H NMR(CDCl3,TMS)表征結(jié)果為:化學(xué)位移δ=1.76(s,6H,—CH3),δ=3.10(s,2H,-C—H),δ=6.90~7.90(m,22H,—Ar—H)。元素分析實測值(w)為:C 78.55%,N 3.90%,H 4.18%;理論值(w)為:C 78.50%,N 3.82%,H 4.16%。

    1.3.2PSA-BPAEI-apa改性樹脂及其固化物的制備

    將PSA樹脂與BPAEI-apa按質(zhì)量比7∶3同時加入到裝有攪拌器、溫度計和回流冷凝管的燒瓶中,加入DMAc(固含量30%(w)),通氮氣保護,緩慢升溫至100 ℃后,開動攪拌,待溶液澄清透明后繼續(xù)攪拌1 h,然后旋轉(zhuǎn)蒸餾出DMAc溶劑,制得紅棕色PSA-BPAEI-apa改性樹脂。稱量一定量PSABPAEI-apa改性樹脂放入烘箱熔融后,將熔融樹脂倒?jié)M模具,澆模完畢后置于真空烘箱內(nèi)130 ℃下真空脫泡0.5 h,然后轉(zhuǎn)移至高溫烘箱內(nèi)固化,固化工藝為:150 ℃,2 h;170 ℃,2 h;210 ℃,2 h;250 ℃,4 h。固化結(jié)束后脫模得到固化物,打磨至DMA測試樣條尺寸:35.0 mm×6.0 mm×2.0 mm。

    1.3.3增強復(fù)合材料的制備

    稱取一定量的PSA-BPAEI-apa改性樹脂,加入四氫呋喃溶解,配制成固含量為30%(w)的預(yù)浸液。將預(yù)浸液用滴管均勻地滴在預(yù)先裁剪好的15.0 cm×15.0 cm的12層T300-3K碳布上,浸透后,放入真空箱中70 ℃下抽真空4 h,在平板硫化機上模壓成型制得增強復(fù)合材料,壓制工藝為:170 ℃,3.6 MPa,2 h;210 ℃,3.6 MPa,2 h;250 ℃,3.6 MPa,4 h。

    2 結(jié)果與討論

    2.1FTIR表征結(jié)果

    試樣的FTIR譜圖見圖1。從圖1可看出,3 273 cm-1處的吸收峰歸屬于-C—H鍵的伸縮振動;2 967 cm-1處的吸收峰歸屬于甲基的對稱伸縮振動;2 108 cm-1處的吸收峰歸屬于C-C鍵的伸縮振動;1 771,1 719,1 381 cm-1處的吸收峰為亞胺環(huán)的特征峰,分別歸屬于亞胺環(huán)中C-O鍵的不對稱和對稱伸縮振動,以及C—N鍵的伸縮振動。表征結(jié)果顯示,PSA-BPAEI-apa的FTIR譜圖是PSA和BPAEI-apa FTIR譜圖的疊加,說明PSA-BPAEI-apa改性樹脂主要是通過PSA與BPAEI-apa物理共混形成的,在共混過程中活性基團并未發(fā)生明顯地相互作用。因此,PSA-BPAEI-apa改性樹脂既保留了PSA中高活性的炔基,又引入了極性酰亞胺結(jié)構(gòu)。

    圖1 試樣的FTIR譜圖Fig.1 FTIR spectra of samples.

    2.2樹脂的流變性能

    樹脂的流變曲線見圖2。從圖2可看出,溫度高于90 ℃時,PSA樹脂和PSA-BPAEI-apa改性樹脂的黏度均隨溫度的升高而迅速降低,并且一直保持較低黏度;當(dāng)溫度超過180 ℃時,兩種樹脂的黏度均迅速增加,說明此時樹脂發(fā)生了交聯(lián)凝膠。其中,PSA-BPAEI-apa改性樹脂的凝膠時間略短,這可能是因為BPAEI-apa為小分子,其所含炔基的活性較高,在升溫過程中反應(yīng)較快,但PSA-BPAEI-apa改性樹脂仍具有較寬的加工窗口。因此,PSABPAEI-apa改性樹脂具有良好的加工性能。

    圖2 樹脂的流變曲線Fig.2 Rheology curves of the resins.

    2.3樹脂的固化特性

    樹脂及其固化物的DSC曲線見圖3。從圖3可看出,樹脂在升溫過程中均出現(xiàn)一個放熱峰,該峰是由炔基交聯(lián)固化形成的。PSA與PSA-BPAEI-apa改性樹脂的放熱峰的起始固化溫度和放熱峰值溫度均很接近,說明BPAEI-apa的加入不會影響PSA樹脂的固化機制。PSA-BPAEI-apa改性樹脂的放熱峰面積為445 J/g,比PSA樹脂低,這可能因為BPAEI-apa的固化放熱焓僅為273 J/g。BPAEI-apa在195 ℃出現(xiàn)吸熱峰,這是BPAEI-apa發(fā)生熔融所致。根據(jù)樹脂的DSC曲線,確定PSA-BPAEI-apa改性樹脂的固化工藝為:170 ℃,2 h;210 ℃,2 h; 250 ℃,4 h。PSA-BPAEI-apa改性樹脂固化物在室溫至350℃范圍內(nèi)未出現(xiàn)固化放熱峰,說明在此固化工藝下PSA-BPAEI-apa改性樹脂的固化趨于完全。

    圖3 樹脂及其固化物的DSC曲線Fig.3 DSC curves of the resins and cured PES-BPAEI-apa.

    2.4固化物的熱性能

    樹脂的熱性能一般包括耐熱性能和熱穩(wěn)定性能。耐熱性能是指聚合物在物理上對溫度的耐受力,常用玻璃化轉(zhuǎn)變溫度(Tg)來表征。熱穩(wěn)定性是指聚合物在化學(xué)上對溫度的耐力,通常以失重5%的分解溫度(Td5)表征。

    PSA-BPAEI-apa改性樹脂固化物的DMA曲線見圖4。從圖4可看出,在500 ℃以下,PSABPAEI-apa改性樹脂固化物的損耗角正切值未發(fā)生明顯的變化,即未出現(xiàn)明顯的Tg峰,說明該固化物的耐熱性能優(yōu)良。從儲能模量曲線可看出,隨溫度的升高,儲能模量逐漸上升,在405 ℃達到最大值,這可能與PSA-BPAEI-apa改性樹脂中未反應(yīng)的內(nèi)炔在測試過程中逐漸發(fā)生交聯(lián)固化有關(guān),深度交聯(lián)使儲能模量增大;此后隨溫度的繼續(xù)升高,儲能模量開始下降,這可能是由于聚醚酰亞胺分子鏈段發(fā)生運動所致。

    BPAEI-apa樹脂固化物的DMA曲線見圖5。從圖5可看出,BPAEI-apa的Tg為355 ℃,說明聚醚酰亞胺鏈段的運動溫度較低。由于聚醚酰亞胺鏈段在PSA-BPAEI-apa改性樹脂中的含量不高,故PSABPAEI-apa改性樹脂固化物在500 ℃以下未出現(xiàn)明顯的Tg。

    圖4 PSA-BPAEI-apa改性樹脂固化物的DMA曲線Fig.4 DMA curves of cured the PSA-BPAEI-apa resin.

    圖5 BPAEI-apa樹脂固化物的DMA曲線Fig.5 DMA curves of the cured BPAEI-apa resin.

    固化物的TGA曲線見圖6。從圖6可看出,由于BPAEI-apa樹脂固化物的Td5較低,導(dǎo)致PSABPAEI-apa改性樹脂固化物的Td5較PSA樹脂固化物的Td5(615 ℃)低,但仍達到540 ℃,說明PSABPAEI-apa改性樹脂固化物具有較高的熱穩(wěn)定性。

    圖6 固化物的TGA曲線Fig.6 TGA curves of the cured resins.

    2.5增強復(fù)合材料的性能

    增強復(fù)合材料的常溫力學(xué)性能見表1。從表1可看出,增強復(fù)合材料的彎曲強度為408 MPa,較PSA提高了59%左右,而且層間剪切強度也提高至25 MPa。

    這是因為,極性酰亞胺結(jié)構(gòu)的引入可增大分子間的相互作用,從而提高樹脂基體的強度;碳纖維表面由于上漿劑的存在,大量的極性基團也使樹脂與碳纖維的浸潤性能更佳,整體表現(xiàn)為增強復(fù)合材料的力學(xué)性能大幅提高。

    增強復(fù)合材料的SEM照片見圖7。從圖7可看出,增強復(fù)合材料中的T300-3K纖維與PSABPAEI-apa改性樹脂結(jié)合緊密,且纖維上黏附的樹脂較多,說明樹脂與纖維具有良好的黏結(jié)性,故增強復(fù)合材料的力學(xué)性能更優(yōu)。

    表1 增強復(fù)合材料的常溫力學(xué)性能Table 1 Mechanical properties of the reinforced composites material

    圖7 增強復(fù)合材料的SEM照片F(xiàn)ig.7 SEM images of the reinforced composite material.

    3 結(jié)論

    1)通過PSA與BPAEI-apa物理共混得到的PSA-BPAEI-apa改性樹脂既保留了PSA中高活性的炔基,又引入了極性酰亞胺結(jié)構(gòu)。

    2)PSA-BPAEI-apa改性樹脂具有良好的加工性能,固化工藝為:170 ℃,2 h;210 ℃,2 h;250 ℃,4 h。在此固化工藝下PSA-BPAEI-apa改性樹脂的固化趨于完全,所得到的固化物耐熱性能優(yōu)良,且熱穩(wěn)定性較高。

    3)利用T300-3K增強PSA-BPAEI-apa改性樹脂得到的增強復(fù)合材料的力學(xué)性能優(yōu)異,常溫下彎曲強度達408 MPa,層間剪切強度為25 MPa。SEM表征結(jié)果顯示,增強復(fù)合材料中的纖維與樹脂黏結(jié)性良好,兩者結(jié)合緊密。

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    (編輯鄧曉音)

    Properties of a Silicon-Containing Arylacetylene Resin Modified with an Acetylene-Terminated Polyetherimide

    Li Xiaojie,Chen Huigao,Yuan Qiaolong,Huang Farong
    (Key Laboratory for Specially Functional Polymeric Materials and Related Technology,Ministry of Education,East China University of Science and Technology,Shanghai 200237,China)

    Highly reactive acetylene-terminated polyetherimide (BPAEI-apa) was synthesized and then a modified resin (PSA-BPAEI-apa) was prepared by blending BPAEI-apa and siliconcontaining arylacetylene resin(PSA).T300 carbon fiber cloth reinforced modified resin PSA-BPAEI-apa composite(reinforced composite) was manufactured by compression molding.The structures and properties of the modified resin and the reinforced composite were investigated by means of1H NMR,F(xiàn)TIR,DSC,DMA and TGA.The results showed that the modified resin kept the highly reactive alkynyls of PSA,and polar imide structure was introduced.The modified resin has good processability and the curing process is 170 ℃ for 2 h,210 ℃ for 2 h and 250 ℃ for 4 h.The cured modified resin has excellent heat resistance.The reinforced composite has excellent mechanical properties.Its flexural strength and interlaminar shear strength at room temperature reached 408 MPa and 25 MPa,respectively.

    silicon-containing arylacetylene resin;acetylene-terminated polyetherimide;high performance resin;composite

    1000-8144(2015)09-1115-06

    TQ 323.1

    A

    2015-04-28;[修改稿日期]2015-06-05。

    李曉杰(1989—),男,山東省煙臺市人,碩士生,電話 021-64252645,電郵 lxj849045093@163.com。聯(lián)系人:黃發(fā)榮,電話 021-64251110,電郵 fhuanglab@ecust.edu.cn。

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