• <tr id="yyy80"></tr>
  • <sup id="yyy80"></sup>
  • <tfoot id="yyy80"><noscript id="yyy80"></noscript></tfoot>
  • 99热精品在线国产_美女午夜性视频免费_国产精品国产高清国产av_av欧美777_自拍偷自拍亚洲精品老妇_亚洲熟女精品中文字幕_www日本黄色视频网_国产精品野战在线观看 ?

    端乙炔基聚醚酰亞胺改性含硅芳炔樹脂的性能

    2015-02-05 03:20:40李曉杰陳會高袁蕎龍黃發(fā)榮
    石油化工 2015年9期
    關(guān)鍵詞:酰亞胺聚醚力學(xué)性能

    李曉杰,陳會高,袁蕎龍,黃發(fā)榮

    (華東理工大學(xué) 特種功能高分子材料及相關(guān)技術(shù)教育部重點實驗室,上海 200237)

    端乙炔基聚醚酰亞胺改性含硅芳炔樹脂的性能

    李曉杰,陳會高,袁蕎龍,黃發(fā)榮

    (華東理工大學(xué)特種功能高分子材料及相關(guān)技術(shù)教育部重點實驗室,上海200237)

    合成了具有高反應(yīng)活性的端乙炔基聚醚酰亞胺(BPAEI-apa),將BPAEI-apa與含硅芳炔樹脂(PSA)樹脂共混得到PSA-BPAEI-apa改性樹脂,再利用模壓成型工藝制備了T300碳纖維平紋布增強的PSA-BPAEI-apa改性樹脂復(fù)合材料(簡稱增強復(fù)合材料)。利用FTIR,1H NMR,DSC,DMA,TGA等方法分析了改性樹脂及增強復(fù)合材料的結(jié)構(gòu)及性能。表征結(jié)果顯示,PSA-BPAEI-apa改性樹脂既保留了PSA高活性的炔基,又引入了極性酰亞胺結(jié)構(gòu),具有良好的加工性能,可采用的固化工藝為:170 ℃,2 h;210 ℃,2 h;250 ℃,4 h,在此固化工藝下PSA-BPAEI-apa改性樹脂的固化趨于完全,所得到的固化物耐熱性能優(yōu)良,且熱穩(wěn)定性較高。增強復(fù)合材料的力學(xué)性能優(yōu)異,常溫下彎曲強度為408 MPa左右,層間剪切強度為25 MPa左右。

    含硅芳炔樹脂;聚醚酰亞胺;高性能樹脂;復(fù)合材料

    20世紀(jì)中期,隨著航空航天技術(shù)的高速發(fā)展,迫切需求耐熱、高強和輕質(zhì)的結(jié)構(gòu)材料,從而研發(fā)了一系列主鏈結(jié)構(gòu)單元為芳環(huán)和雜環(huán)的聚合物[1-3]。炔基樹脂作為突出的耐熱聚合物近年來成為熱固性樹脂的研究熱點[4-5],而含硅芳炔樹脂(PSA)是在聚芳基乙炔(PAA)的結(jié)構(gòu)中引入硅原子而發(fā)展起來的,PSA保持了PAA樹脂液體成型的加工性,同時進一步提高了樹脂的耐熱性,通過適當(dāng)?shù)慕Y(jié)構(gòu)改進還可改善樹脂的脆性,明顯改善材料的力學(xué)性能[6]。華東理工大學(xué)在國內(nèi)率先開展了對PSA的研究。研究結(jié)果表明,PSA樹脂耐熱性能優(yōu)異,固化溫度低,固化前黏度小,適用于多種成型工藝,作為耐燒蝕防熱材料、高溫結(jié)構(gòu)材料及C/C復(fù)合材料等有著廣闊的應(yīng)用前景[7-21]。但PSA樹脂復(fù)合材料的力學(xué)性能仍然不高,限制了其在航空、航天、航海等軍事領(lǐng)域及其他工業(yè)領(lǐng)域中的應(yīng)用。

    聚酰亞胺具備優(yōu)良的耐高溫性能、絕緣特性和機械性能,其纖維增強復(fù)合材料在航空航天、電子電氣等領(lǐng)域已得到廣泛應(yīng)用[22]。把極性酰亞胺環(huán)結(jié)構(gòu)引入到PSA樹脂中,通過提高分子鏈間的作用力,可提高PSA樹脂及其復(fù)合材料的力學(xué)性能。

    本工作在制備具有高反應(yīng)活性的端乙炔基聚醚酰亞胺(BPAEI-apa)基礎(chǔ)上,通過BPAEI-apa與PSA樹脂共混,得到了PSA-BPAEI-apa改性樹脂,再利用模壓成型工藝制備了T300碳纖維平紋布增強的PSA-BPAEI-apa改性樹脂復(fù)合材料(簡稱增強復(fù)合材料)。利用FTIR,1H NMR,DSC,DMA,TGA等方法分析了改性樹脂及增強復(fù)合材料的結(jié)構(gòu)及性能。

    1 實驗部分

    1.1試劑與原料

    雙酚A二醚二酐(BPADA):工業(yè)級,純度大于99 %,上海合成樹脂研究所;間氨基苯乙炔(APA):工業(yè)級,純度大于98%,山東省膠州市精細化工有限公司;N,N-二甲基乙酰胺(DMAc)、乙酸酐、吡啶、甲醇、四氫呋喃:分析純,上海國藥試劑化學(xué)試劑有限公司;T300碳纖維平紋布(T300-3K):200 g/m2,江蘇天鳥高新技術(shù)股份有限公司;PSA:實驗室自制。

    1.2分析與測試

    FTIR測試采用美國Nicolet公司AVATAR360型傅里葉變換紅外光譜儀,KBr壓片,掃描范圍500~4 000 cm-1,分辨率4 cm-1,掃描次數(shù)32次;1H NMR分析采用美國Bruker公司Avance 400型核磁共振波譜儀,400 MHz,溶劑CDCl3,內(nèi)標(biāo)四甲基硅烷(TMS);黏溫流變行為用Thermo Hakke公司MARS Ⅲ型旋轉(zhuǎn)流變儀測定,升溫速率2 ℃/ min,剪切速率0.01 s-1,溫度范圍90~250 ℃;DSC分析采用TA公司Q2000型示差掃描量熱儀,試樣用量1~2 mg,升溫速率10 ℃/min,溫度范圍為室溫~350 ℃,氮氣流量50 mL/min;TGA分析用Mettler Toledo公司TGA/DAC 1型熱失重分析儀,升溫速率10 ℃/min,溫度范圍40~1 000 ℃,氮氣流量60 mL/min;DMA分析采用Mettler Toledo公司DMA Ⅰ型動態(tài)力學(xué)熱分析儀,樣條尺寸35.0 mm×6.0 mm×2.0 mm,三點彎曲模式測定,升溫速率3 ℃/min,振動頻率1 Hz。

    力學(xué)性能采用長春機械科學(xué)研究院有限公司DDL-100型電子拉力機進行測試,每組測試樣條5~10根,結(jié)果取平均值。SEM表征采用日立公司S-3400N型真空掃描電子顯微鏡,試樣經(jīng)噴金處理后觀察復(fù)合材料表面和斷面的形貌。

    1.3實驗方法

    1.3.1BPAEI-apa的合成

    在配有攪拌裝置、溫度計和冷凝管的250 mL四口瓶中,加入BPADA 5.72 g(11 mmol)及50 mL DMAc,室溫攪拌0.5 h,之后緩慢加入APA 1.42 g(12.1 mmol),繼續(xù)攪拌2 h,即可形成黏稠的深棕色酰胺酸溶液;然后在上述溶液中加入30 mL DMAc、10 mL乙酸酐、5 mL吡啶的混合溶液,室溫攪拌1 h后,升溫至100 ℃反應(yīng)3 h,反應(yīng)結(jié)束后冷卻至室溫,將反應(yīng)液倒入甲醇中沉淀得粗產(chǎn)物,用甲醇洗滌2次后再用熱水洗滌2次,置于真空烘箱中于100 ℃下干燥24 h得到BPAEI-apa,產(chǎn)物收率為92%~95%。BPAEI-apa的合成原理見式(1)。

    BPAEI-apaDMAc:N,N-dimethyl acetamide;BPAEI-apa:3-aminophenylacetylene-terminated bisphenol A polyetherimide

    FTIR表征結(jié)果(cm-1):3 273,2 108,1 771,1 719,1 381。1H NMR(CDCl3,TMS)表征結(jié)果為:化學(xué)位移δ=1.76(s,6H,—CH3),δ=3.10(s,2H,-C—H),δ=6.90~7.90(m,22H,—Ar—H)。元素分析實測值(w)為:C 78.55%,N 3.90%,H 4.18%;理論值(w)為:C 78.50%,N 3.82%,H 4.16%。

    1.3.2PSA-BPAEI-apa改性樹脂及其固化物的制備

    將PSA樹脂與BPAEI-apa按質(zhì)量比7∶3同時加入到裝有攪拌器、溫度計和回流冷凝管的燒瓶中,加入DMAc(固含量30%(w)),通氮氣保護,緩慢升溫至100 ℃后,開動攪拌,待溶液澄清透明后繼續(xù)攪拌1 h,然后旋轉(zhuǎn)蒸餾出DMAc溶劑,制得紅棕色PSA-BPAEI-apa改性樹脂。稱量一定量PSABPAEI-apa改性樹脂放入烘箱熔融后,將熔融樹脂倒?jié)M模具,澆模完畢后置于真空烘箱內(nèi)130 ℃下真空脫泡0.5 h,然后轉(zhuǎn)移至高溫烘箱內(nèi)固化,固化工藝為:150 ℃,2 h;170 ℃,2 h;210 ℃,2 h;250 ℃,4 h。固化結(jié)束后脫模得到固化物,打磨至DMA測試樣條尺寸:35.0 mm×6.0 mm×2.0 mm。

    1.3.3增強復(fù)合材料的制備

    稱取一定量的PSA-BPAEI-apa改性樹脂,加入四氫呋喃溶解,配制成固含量為30%(w)的預(yù)浸液。將預(yù)浸液用滴管均勻地滴在預(yù)先裁剪好的15.0 cm×15.0 cm的12層T300-3K碳布上,浸透后,放入真空箱中70 ℃下抽真空4 h,在平板硫化機上模壓成型制得增強復(fù)合材料,壓制工藝為:170 ℃,3.6 MPa,2 h;210 ℃,3.6 MPa,2 h;250 ℃,3.6 MPa,4 h。

    2 結(jié)果與討論

    2.1FTIR表征結(jié)果

    試樣的FTIR譜圖見圖1。從圖1可看出,3 273 cm-1處的吸收峰歸屬于-C—H鍵的伸縮振動;2 967 cm-1處的吸收峰歸屬于甲基的對稱伸縮振動;2 108 cm-1處的吸收峰歸屬于C-C鍵的伸縮振動;1 771,1 719,1 381 cm-1處的吸收峰為亞胺環(huán)的特征峰,分別歸屬于亞胺環(huán)中C-O鍵的不對稱和對稱伸縮振動,以及C—N鍵的伸縮振動。表征結(jié)果顯示,PSA-BPAEI-apa的FTIR譜圖是PSA和BPAEI-apa FTIR譜圖的疊加,說明PSA-BPAEI-apa改性樹脂主要是通過PSA與BPAEI-apa物理共混形成的,在共混過程中活性基團并未發(fā)生明顯地相互作用。因此,PSA-BPAEI-apa改性樹脂既保留了PSA中高活性的炔基,又引入了極性酰亞胺結(jié)構(gòu)。

    圖1 試樣的FTIR譜圖Fig.1 FTIR spectra of samples.

    2.2樹脂的流變性能

    樹脂的流變曲線見圖2。從圖2可看出,溫度高于90 ℃時,PSA樹脂和PSA-BPAEI-apa改性樹脂的黏度均隨溫度的升高而迅速降低,并且一直保持較低黏度;當(dāng)溫度超過180 ℃時,兩種樹脂的黏度均迅速增加,說明此時樹脂發(fā)生了交聯(lián)凝膠。其中,PSA-BPAEI-apa改性樹脂的凝膠時間略短,這可能是因為BPAEI-apa為小分子,其所含炔基的活性較高,在升溫過程中反應(yīng)較快,但PSA-BPAEI-apa改性樹脂仍具有較寬的加工窗口。因此,PSABPAEI-apa改性樹脂具有良好的加工性能。

    圖2 樹脂的流變曲線Fig.2 Rheology curves of the resins.

    2.3樹脂的固化特性

    樹脂及其固化物的DSC曲線見圖3。從圖3可看出,樹脂在升溫過程中均出現(xiàn)一個放熱峰,該峰是由炔基交聯(lián)固化形成的。PSA與PSA-BPAEI-apa改性樹脂的放熱峰的起始固化溫度和放熱峰值溫度均很接近,說明BPAEI-apa的加入不會影響PSA樹脂的固化機制。PSA-BPAEI-apa改性樹脂的放熱峰面積為445 J/g,比PSA樹脂低,這可能因為BPAEI-apa的固化放熱焓僅為273 J/g。BPAEI-apa在195 ℃出現(xiàn)吸熱峰,這是BPAEI-apa發(fā)生熔融所致。根據(jù)樹脂的DSC曲線,確定PSA-BPAEI-apa改性樹脂的固化工藝為:170 ℃,2 h;210 ℃,2 h; 250 ℃,4 h。PSA-BPAEI-apa改性樹脂固化物在室溫至350℃范圍內(nèi)未出現(xiàn)固化放熱峰,說明在此固化工藝下PSA-BPAEI-apa改性樹脂的固化趨于完全。

    圖3 樹脂及其固化物的DSC曲線Fig.3 DSC curves of the resins and cured PES-BPAEI-apa.

    2.4固化物的熱性能

    樹脂的熱性能一般包括耐熱性能和熱穩(wěn)定性能。耐熱性能是指聚合物在物理上對溫度的耐受力,常用玻璃化轉(zhuǎn)變溫度(Tg)來表征。熱穩(wěn)定性是指聚合物在化學(xué)上對溫度的耐力,通常以失重5%的分解溫度(Td5)表征。

    PSA-BPAEI-apa改性樹脂固化物的DMA曲線見圖4。從圖4可看出,在500 ℃以下,PSABPAEI-apa改性樹脂固化物的損耗角正切值未發(fā)生明顯的變化,即未出現(xiàn)明顯的Tg峰,說明該固化物的耐熱性能優(yōu)良。從儲能模量曲線可看出,隨溫度的升高,儲能模量逐漸上升,在405 ℃達到最大值,這可能與PSA-BPAEI-apa改性樹脂中未反應(yīng)的內(nèi)炔在測試過程中逐漸發(fā)生交聯(lián)固化有關(guān),深度交聯(lián)使儲能模量增大;此后隨溫度的繼續(xù)升高,儲能模量開始下降,這可能是由于聚醚酰亞胺分子鏈段發(fā)生運動所致。

    BPAEI-apa樹脂固化物的DMA曲線見圖5。從圖5可看出,BPAEI-apa的Tg為355 ℃,說明聚醚酰亞胺鏈段的運動溫度較低。由于聚醚酰亞胺鏈段在PSA-BPAEI-apa改性樹脂中的含量不高,故PSABPAEI-apa改性樹脂固化物在500 ℃以下未出現(xiàn)明顯的Tg。

    圖4 PSA-BPAEI-apa改性樹脂固化物的DMA曲線Fig.4 DMA curves of cured the PSA-BPAEI-apa resin.

    圖5 BPAEI-apa樹脂固化物的DMA曲線Fig.5 DMA curves of the cured BPAEI-apa resin.

    固化物的TGA曲線見圖6。從圖6可看出,由于BPAEI-apa樹脂固化物的Td5較低,導(dǎo)致PSABPAEI-apa改性樹脂固化物的Td5較PSA樹脂固化物的Td5(615 ℃)低,但仍達到540 ℃,說明PSABPAEI-apa改性樹脂固化物具有較高的熱穩(wěn)定性。

    圖6 固化物的TGA曲線Fig.6 TGA curves of the cured resins.

    2.5增強復(fù)合材料的性能

    增強復(fù)合材料的常溫力學(xué)性能見表1。從表1可看出,增強復(fù)合材料的彎曲強度為408 MPa,較PSA提高了59%左右,而且層間剪切強度也提高至25 MPa。

    這是因為,極性酰亞胺結(jié)構(gòu)的引入可增大分子間的相互作用,從而提高樹脂基體的強度;碳纖維表面由于上漿劑的存在,大量的極性基團也使樹脂與碳纖維的浸潤性能更佳,整體表現(xiàn)為增強復(fù)合材料的力學(xué)性能大幅提高。

    增強復(fù)合材料的SEM照片見圖7。從圖7可看出,增強復(fù)合材料中的T300-3K纖維與PSABPAEI-apa改性樹脂結(jié)合緊密,且纖維上黏附的樹脂較多,說明樹脂與纖維具有良好的黏結(jié)性,故增強復(fù)合材料的力學(xué)性能更優(yōu)。

    表1 增強復(fù)合材料的常溫力學(xué)性能Table 1 Mechanical properties of the reinforced composites material

    圖7 增強復(fù)合材料的SEM照片F(xiàn)ig.7 SEM images of the reinforced composite material.

    3 結(jié)論

    1)通過PSA與BPAEI-apa物理共混得到的PSA-BPAEI-apa改性樹脂既保留了PSA中高活性的炔基,又引入了極性酰亞胺結(jié)構(gòu)。

    2)PSA-BPAEI-apa改性樹脂具有良好的加工性能,固化工藝為:170 ℃,2 h;210 ℃,2 h;250 ℃,4 h。在此固化工藝下PSA-BPAEI-apa改性樹脂的固化趨于完全,所得到的固化物耐熱性能優(yōu)良,且熱穩(wěn)定性較高。

    3)利用T300-3K增強PSA-BPAEI-apa改性樹脂得到的增強復(fù)合材料的力學(xué)性能優(yōu)異,常溫下彎曲強度達408 MPa,層間剪切強度為25 MPa。SEM表征結(jié)果顯示,增強復(fù)合材料中的纖維與樹脂黏結(jié)性良好,兩者結(jié)合緊密。

    [1]Herold F,Schneller A.High-Performance Polymers[J].Adv Mater,1992,4(3):143-152.

    [2]Hergenrother P M.The Use,Design,Synthesis and Properties of High Performance/High Temperature Polymers:An Overview[J].High Perform Polym,2003,15(1):3-45.

    [3]Kiskan B,Ghosh N N,Yagci Y.Polybenzoxazine-Based Composites as High-Performance Materials[J].Polym Int,2011,60(2):167-177.

    [4]Itoh M,Misuzuka M,Iwata K,et al.A Novel Synthesis and Extremely High Thermal Stability of Poly[(Phenylsilylene)-Ethynylene-l,3-Phenyleneethynylene][J].Macromolecules,1994,27(26):7917-7919.

    [5]Buvat P,Jousse F,Delnaud L,et al.Synthesis and Properties of New Processable Type Polyarylacetylenes[C].International SAMPE Symposium and Exhibition,Long Beach:Technomic Publishing Co.,2001,46:134-144.

    [6]黃發(fā)榮, 周燕,等.先進樹脂基復(fù)合材料[M].北京:化學(xué)工業(yè)出版社,2008:81-101.

    [7]嚴(yán)浩,齊會民,黃發(fā)榮,等.新穎含硅芳基多炔樹脂的合成與性能[J].石油化工,2004,33(9):880-886.

    [8]Wang Fan,Zhang Jian,Huang Jianxiang,et al.Synthesis and Characterization of Poly(Dimethylsilylene Ethynylenephenyleneethynylene)Terminated with Phenylacetylene[J].Polym Bull,2006,56(1):19-26.

    [9]黃琛,周燕,鄧鵬,等.新型含硅芳炔樹脂復(fù)合材料制備工藝[J].宇航材料工藝,2010,40(2):33-36.

    [10]Gao Yu,Zhou Yan,Huang Farong,et al.Preparation and Properties of Silicon-Containing Arylacetylene Resin/Benzoxazines Blends[J].High Perform Polym,2013,25(4):445-453.

    [11]周圍,張健,尹國光,等.氯化含硅芳炔樹脂的合成[J].石油化工,2007,36(6):618-622.

    [12]鄧鵬,石松,周燕,等.含硅芳炔樹脂的化學(xué)流變特性[J].宇航材料工藝,2011,41(4):24-26.

    [13]Qi Huimin,Pan Guangyan,Yin lian,et al.Preparation and Characterization of High Char Yield Polybenzoxazine/ Polyarylacetylene Blends for Resin-Transfer Molding[J].J Appl Polym Sci,2009,114(5):3026-3033.

    [14]高飛,王帆,張玲玲,等.含硅氧烷芳炔樹脂的合成與表征[J].武漢理工大學(xué)學(xué)報,2009,21:9-12.

    [15]Song Ning,Xu Fang,Ni Lizhong,et al.Thermal Curing Reaction and Heat-Resistance of Methyl-Di(m-Ethynylphenyl-Amino)Silane[J].J Appl Polym Sci,2012,126(4):1484-1488.

    [16]林先凱,王銳,曾凡,等.含炔基有機硅雜化聚合物的合成及熱穩(wěn)定性[J].宇航材料工藝,2014,44(1):69-71.

    [17]Huang Jianxiang,Du Wei,Zhang Jian,et al.Study on the Copolymers of Silicon-Containing Arylacetylene Resin and Acetylene-Functional Benzoxazine[J].Polym Bull,2009, 62(2):127-138.

    [18]Wang Canfeng,Zhou Yan,Huang Farong,et al.Synthesis and Characterization of Thermooxidatively Stable Poly(Dimethylsilyleneethynylenephenyleneethynylene)witho-Carborane Units[J].Reac Funct Polym,2011,71(8):899-904.

    [19]Li Qiang,Zhou Yan,Hang Xiaodong,et al.Synthesis and Characterization of a Novel Arylacetylene Oligomer Containing POSS Units in Main Chain[J].Eur Polym J,2008,44(8):2538-2544.

    [20]Zhang J,Huang J,Zhou W,et al.Fiber Reinforced Silicon-Containing Arylacetylene Resin Composites[J].Eχpress Polym Lett,2007,1(12):831-836.

    [21]Li Xiaojie,Lu Jiarong,Huang Farong.Preparation and Properties of Poly(Dimethysilyleneethynylenephenylene-Ethynylene)/Graphene Composites[C]//7th Asia-Europe Symposium on Processing and Properties of Reinforced Polymers.Madrid:IMDEA Materiales,2015:49.

    [22]Chuang K C,Bowles K J,Papadopoulos D S,et al.A highTgPMR Polyimide Composites(DMBZ-15)[J].J Adv Mater,2001,33(4):33-38.

    (編輯鄧曉音)

    Properties of a Silicon-Containing Arylacetylene Resin Modified with an Acetylene-Terminated Polyetherimide

    Li Xiaojie,Chen Huigao,Yuan Qiaolong,Huang Farong
    (Key Laboratory for Specially Functional Polymeric Materials and Related Technology,Ministry of Education,East China University of Science and Technology,Shanghai 200237,China)

    Highly reactive acetylene-terminated polyetherimide (BPAEI-apa) was synthesized and then a modified resin (PSA-BPAEI-apa) was prepared by blending BPAEI-apa and siliconcontaining arylacetylene resin(PSA).T300 carbon fiber cloth reinforced modified resin PSA-BPAEI-apa composite(reinforced composite) was manufactured by compression molding.The structures and properties of the modified resin and the reinforced composite were investigated by means of1H NMR,F(xiàn)TIR,DSC,DMA and TGA.The results showed that the modified resin kept the highly reactive alkynyls of PSA,and polar imide structure was introduced.The modified resin has good processability and the curing process is 170 ℃ for 2 h,210 ℃ for 2 h and 250 ℃ for 4 h.The cured modified resin has excellent heat resistance.The reinforced composite has excellent mechanical properties.Its flexural strength and interlaminar shear strength at room temperature reached 408 MPa and 25 MPa,respectively.

    silicon-containing arylacetylene resin;acetylene-terminated polyetherimide;high performance resin;composite

    1000-8144(2015)09-1115-06

    TQ 323.1

    A

    2015-04-28;[修改稿日期]2015-06-05。

    李曉杰(1989—),男,山東省煙臺市人,碩士生,電話 021-64252645,電郵 lxj849045093@163.com。聯(lián)系人:黃發(fā)榮,電話 021-64251110,電郵 fhuanglab@ecust.edu.cn。

    猜你喜歡
    酰亞胺聚醚力學(xué)性能
    Pr對20MnSi力學(xué)性能的影響
    云南化工(2021年11期)2022-01-12 06:06:14
    改性雙馬來酰亞胺樹脂預(yù)浸料性能研究
    含聚醚側(cè)鏈?zhǔn)嵝途埕人猁}分散劑的合成及其應(yīng)用
    Mn-Si對ZG1Cr11Ni2WMoV鋼力學(xué)性能的影響
    山東冶金(2019年3期)2019-07-10 00:54:00
    雙馬來酰亞胺對丙烯酸酯結(jié)構(gòu)膠的改性研究
    中國塑料(2017年2期)2017-05-17 06:13:21
    1種制備全氟聚醚羧酸的方法
    EG/DMMP阻燃聚氨酯-酰亞胺泡沫塑料的研究
    中國塑料(2015年6期)2015-11-13 03:02:49
    INCONEL625+X65復(fù)合管的焊接組織與力學(xué)性能
    焊接(2015年9期)2015-07-18 11:03:53
    BAMO-THF共聚醚原位結(jié)晶包覆HMX
    聚琥珀酰亞胺的熱力學(xué)性質(zhì)研究
    国模一区二区三区四区视频| 99久久成人亚洲精品观看| 国产伦精品一区二区三区四那| 大香蕉久久网| 又粗又爽又猛毛片免费看| 91麻豆精品激情在线观看国产| 女人十人毛片免费观看3o分钟| 亚洲欧美日韩高清专用| 伦理电影大哥的女人| 1000部很黄的大片| av又黄又爽大尺度在线免费看 | 高清日韩中文字幕在线| 国模一区二区三区四区视频| 国产 一区 欧美 日韩| 亚洲精华国产精华液的使用体验 | 中文字幕精品亚洲无线码一区| 干丝袜人妻中文字幕| 日韩大尺度精品在线看网址| 人妻夜夜爽99麻豆av| 国产成人91sexporn| 91在线精品国自产拍蜜月| 亚洲国产精品成人久久小说 | 成人漫画全彩无遮挡| 国产精品久久久久久精品电影小说 | 成人性生交大片免费视频hd| 中文字幕av在线有码专区| av福利片在线观看| 我的女老师完整版在线观看| 精品欧美国产一区二区三| 成年av动漫网址| 此物有八面人人有两片| 精品久久国产蜜桃| 国产成人aa在线观看| 国产人妻一区二区三区在| 久久久国产成人免费| 三级毛片av免费| 精品国内亚洲2022精品成人| 男女啪啪激烈高潮av片| 97在线视频观看| 午夜精品在线福利| 国产精品野战在线观看| 日日啪夜夜撸| 我要看日韩黄色一级片| 日本黄色片子视频| 少妇高潮的动态图| 免费电影在线观看免费观看| 麻豆国产av国片精品| 亚洲人成网站高清观看| av在线蜜桃| 国产成年人精品一区二区| 性色avwww在线观看| 久久精品国产鲁丝片午夜精品| 国产精品一区二区三区四区免费观看| 久久精品国产亚洲av香蕉五月| 99国产精品一区二区蜜桃av| 高清在线视频一区二区三区 | 精品一区二区三区人妻视频| 一级毛片电影观看 | 一卡2卡三卡四卡精品乱码亚洲| 两性午夜刺激爽爽歪歪视频在线观看| 男女下面进入的视频免费午夜| 日日摸夜夜添夜夜爱| 女的被弄到高潮叫床怎么办| 变态另类成人亚洲欧美熟女| 国产av不卡久久| 亚洲欧美日韩高清专用| 99久久精品一区二区三区| 一区二区三区高清视频在线| 日韩强制内射视频| 国产视频内射| 亚洲在久久综合| 91aial.com中文字幕在线观看| 最近视频中文字幕2019在线8| 一级黄片播放器| 午夜免费男女啪啪视频观看| 亚洲精品自拍成人| 免费大片18禁| 精品日产1卡2卡| 国产毛片a区久久久久| 国产高清激情床上av| 欧美成人一区二区免费高清观看| 国内久久婷婷六月综合欲色啪| 99视频精品全部免费 在线| 搡女人真爽免费视频火全软件| 久久韩国三级中文字幕| 久久久久久久亚洲中文字幕| 我的老师免费观看完整版| 波多野结衣高清作品| 好男人在线观看高清免费视频| 中文字幕久久专区| 国产真实伦视频高清在线观看| 少妇裸体淫交视频免费看高清| 啦啦啦啦在线视频资源| 国产精品乱码一区二三区的特点| 美女国产视频在线观看| 简卡轻食公司| 国产伦精品一区二区三区四那| 国产精品久久久久久亚洲av鲁大| 欧美成人a在线观看| 老司机福利观看| 亚洲人成网站在线观看播放| 女同久久另类99精品国产91| 久久人人精品亚洲av| 久久久久久伊人网av| 欧美日韩乱码在线| 日韩高清综合在线| 日本撒尿小便嘘嘘汇集6| 午夜精品国产一区二区电影 | 日本撒尿小便嘘嘘汇集6| 一级av片app| 国产精品永久免费网站| 99久久人妻综合| 99精品在免费线老司机午夜| 国产精品99久久久久久久久| 成人高潮视频无遮挡免费网站| 欧美区成人在线视频| 国内揄拍国产精品人妻在线| 欧美xxxx黑人xx丫x性爽| 女人被狂操c到高潮| 成人美女网站在线观看视频| 精品久久久久久久人妻蜜臀av| 日韩国内少妇激情av| 婷婷色av中文字幕| 国产黄色视频一区二区在线观看 | 国产人妻一区二区三区在| 女的被弄到高潮叫床怎么办| 国产精品麻豆人妻色哟哟久久 | 97热精品久久久久久| 麻豆精品久久久久久蜜桃| 欧洲精品卡2卡3卡4卡5卡区| 国产日韩欧美在线精品| 特级一级黄色大片| 白带黄色成豆腐渣| 三级国产精品欧美在线观看| 亚洲精品自拍成人| 久久精品国产亚洲av香蕉五月| 亚洲内射少妇av| 亚洲aⅴ乱码一区二区在线播放| 亚洲精品国产av成人精品| 麻豆精品久久久久久蜜桃| 亚洲人成网站高清观看| 国语自产精品视频在线第100页| 成人亚洲欧美一区二区av| 97超视频在线观看视频| 亚洲欧美中文字幕日韩二区| 午夜久久久久精精品| 熟妇人妻久久中文字幕3abv| 精品不卡国产一区二区三区| 日本色播在线视频| 国产av不卡久久| 欧美成人a在线观看| 国产成人影院久久av| 三级毛片av免费| 精品人妻一区二区三区麻豆| 中文字幕久久专区| 在线a可以看的网站| av天堂在线播放| 高清日韩中文字幕在线| 国产精品女同一区二区软件| 午夜福利视频1000在线观看| 三级毛片av免费| 中文字幕人妻熟人妻熟丝袜美| 国产日韩欧美在线精品| 日韩国内少妇激情av| 三级国产精品欧美在线观看| 搡女人真爽免费视频火全软件| 狂野欧美激情性xxxx在线观看| av视频在线观看入口| 日本欧美国产在线视频| 久久精品久久久久久久性| 男女那种视频在线观看| 岛国毛片在线播放| 边亲边吃奶的免费视频| 丰满的人妻完整版| 91久久精品国产一区二区成人| 男插女下体视频免费在线播放| 91精品国产九色| 精品久久久噜噜| 亚洲性久久影院| 日本成人三级电影网站| av天堂在线播放| 97超视频在线观看视频| 欧美性猛交╳xxx乱大交人| 91在线精品国自产拍蜜月| 热99re8久久精品国产| 性欧美人与动物交配| av专区在线播放| 黄色一级大片看看| 国产亚洲5aaaaa淫片| 亚洲av男天堂| 亚洲成人久久爱视频| 国产探花极品一区二区| 99在线人妻在线中文字幕| 男人的好看免费观看在线视频| 欧美3d第一页| 欧美变态另类bdsm刘玥| 日本黄色视频三级网站网址| 久久中文看片网| 日韩亚洲欧美综合| 国产探花在线观看一区二区| 最近2019中文字幕mv第一页| 亚洲av不卡在线观看| 又黄又爽又刺激的免费视频.| 国产成人freesex在线| 22中文网久久字幕| 国产精品久久久久久精品电影| 嫩草影院精品99| 麻豆成人午夜福利视频| 精品人妻一区二区三区麻豆| 一个人看的www免费观看视频| 亚洲成人中文字幕在线播放| 久久久久久久久久黄片| 亚洲aⅴ乱码一区二区在线播放| 精品人妻熟女av久视频| 在线播放国产精品三级| 成人永久免费在线观看视频| av.在线天堂| 看非洲黑人一级黄片| 九色成人免费人妻av| 一夜夜www| 亚洲欧美中文字幕日韩二区| 内地一区二区视频在线| 午夜免费男女啪啪视频观看| 亚洲中文字幕日韩| 深爱激情五月婷婷| 成人欧美大片| 丰满的人妻完整版| 干丝袜人妻中文字幕| 国产午夜福利久久久久久| 精品免费久久久久久久清纯| 国产伦精品一区二区三区四那| 国产精品av视频在线免费观看| 中国美女看黄片| 女人被狂操c到高潮| 亚洲电影在线观看av| 日韩欧美三级三区| 成人av在线播放网站| 国产毛片a区久久久久| 97在线视频观看| 国产av一区在线观看免费| 国产亚洲5aaaaa淫片| 男人的好看免费观看在线视频| 久久久久久久久久成人| 久久久久久久久大av| 日韩一区二区三区影片| 两个人的视频大全免费| 在线观看午夜福利视频| 色综合色国产| 综合色丁香网| 国产成人午夜福利电影在线观看| 久久久久久久久久黄片| 精品久久久久久久久久久久久| 亚洲精品自拍成人| 成人性生交大片免费视频hd| 在线天堂最新版资源| 一夜夜www| 99久久精品一区二区三区| 国产成人91sexporn| 51国产日韩欧美| 国产高清不卡午夜福利| 日本免费a在线| 美女被艹到高潮喷水动态| 丰满的人妻完整版| 欧洲精品卡2卡3卡4卡5卡区| 国产亚洲5aaaaa淫片| 午夜精品在线福利| 成人特级黄色片久久久久久久| 亚洲欧美日韩卡通动漫| 国产伦在线观看视频一区| АⅤ资源中文在线天堂| 老女人水多毛片| 成人三级黄色视频| 亚洲一区高清亚洲精品| av天堂在线播放| 1024手机看黄色片| 熟女电影av网| 欧美成人一区二区免费高清观看| 国产白丝娇喘喷水9色精品| 淫秽高清视频在线观看| 国产在线男女| 国产精品一区二区三区四区久久| 观看免费一级毛片| 久久精品国产清高在天天线| 欧洲精品卡2卡3卡4卡5卡区| 男女下面进入的视频免费午夜| a级毛色黄片| 亚洲成人久久性| 性插视频无遮挡在线免费观看| 97超碰精品成人国产| 国产成年人精品一区二区| 九九爱精品视频在线观看| 久久99蜜桃精品久久| 久久久色成人| 在线天堂最新版资源| 少妇猛男粗大的猛烈进出视频 | 精品免费久久久久久久清纯| 久久久久久久久久成人| 国产精品女同一区二区软件| 亚洲国产日韩欧美精品在线观看| 一级毛片电影观看 | 亚洲性久久影院| 男女边吃奶边做爰视频| 日韩一区二区视频免费看| 丰满的人妻完整版| 99久久成人亚洲精品观看| 3wmmmm亚洲av在线观看| 特大巨黑吊av在线直播| 亚洲精品成人久久久久久| 免费在线观看成人毛片| 久久欧美精品欧美久久欧美| 狂野欧美白嫩少妇大欣赏| 亚洲电影在线观看av| 亚洲婷婷狠狠爱综合网| 搞女人的毛片| 中国国产av一级| 午夜久久久久精精品| 少妇被粗大猛烈的视频| 成年免费大片在线观看| 国产精品综合久久久久久久免费| 亚洲精品影视一区二区三区av| 精品久久久久久久久久久久久| 国产一级毛片七仙女欲春2| 国产黄片视频在线免费观看| 伦精品一区二区三区| 亚洲国产欧美人成| 99精品在免费线老司机午夜| 精品久久国产蜜桃| 午夜精品一区二区三区免费看| 国产成人91sexporn| 九九爱精品视频在线观看| 婷婷色综合大香蕉| 精品日产1卡2卡| 精品人妻视频免费看| a级毛色黄片| 男人舔奶头视频| 午夜爱爱视频在线播放| 日本-黄色视频高清免费观看| 欧美成人一区二区免费高清观看| 欧美区成人在线视频| 欧美成人a在线观看| 九草在线视频观看| 久久6这里有精品| 国产伦一二天堂av在线观看| 免费大片18禁| 国产精品乱码一区二三区的特点| 久久6这里有精品| 国产精品乱码一区二三区的特点| 一夜夜www| 国产精品99久久久久久久久| 国产高清有码在线观看视频| 久久鲁丝午夜福利片| 搡老妇女老女人老熟妇| 亚洲,欧美,日韩| 国产一区二区三区在线臀色熟女| 久久亚洲国产成人精品v| 国产精品爽爽va在线观看网站| 国产在线男女| 黄色视频,在线免费观看| 赤兔流量卡办理| 床上黄色一级片| 99热精品在线国产| 成人特级av手机在线观看| 免费人成在线观看视频色| 国产亚洲91精品色在线| 国产激情偷乱视频一区二区| 国产视频首页在线观看| kizo精华| 校园人妻丝袜中文字幕| 久久精品国产亚洲av涩爱 | 国产精品国产高清国产av| 亚洲av熟女| 国产成人freesex在线| 国产黄片视频在线免费观看| 国产精品乱码一区二三区的特点| 两个人视频免费观看高清| 亚洲国产精品合色在线| 亚洲婷婷狠狠爱综合网| 亚洲中文字幕日韩| 麻豆成人午夜福利视频| 神马国产精品三级电影在线观看| 麻豆精品久久久久久蜜桃| 2021天堂中文幕一二区在线观| 精品无人区乱码1区二区| 久久欧美精品欧美久久欧美| 亚洲一区高清亚洲精品| 午夜福利高清视频| 女人十人毛片免费观看3o分钟| 波多野结衣巨乳人妻| 五月伊人婷婷丁香| 性色avwww在线观看| 亚洲不卡免费看| 亚洲国产精品合色在线| 爱豆传媒免费全集在线观看| 女人十人毛片免费观看3o分钟| 亚洲图色成人| 国内少妇人妻偷人精品xxx网站| 一区二区三区四区激情视频 | 色哟哟·www| 国产久久久一区二区三区| 日韩一本色道免费dvd| 国产黄色小视频在线观看| 久久久欧美国产精品| 听说在线观看完整版免费高清| 国产成人一区二区在线| 国产高清有码在线观看视频| 亚洲成人av在线免费| 性色avwww在线观看| 日本-黄色视频高清免费观看| 一个人观看的视频www高清免费观看| av专区在线播放| 美女xxoo啪啪120秒动态图| 成熟少妇高潮喷水视频| 波多野结衣高清无吗| 日本撒尿小便嘘嘘汇集6| 国产午夜精品久久久久久一区二区三区| 女人被狂操c到高潮| 黄片wwwwww| 国内久久婷婷六月综合欲色啪| 我的女老师完整版在线观看| 99精品在免费线老司机午夜| 男女边吃奶边做爰视频| 国产激情偷乱视频一区二区| 国产精品爽爽va在线观看网站| 看片在线看免费视频| 少妇的逼好多水| 内地一区二区视频在线| 免费电影在线观看免费观看| 久久这里有精品视频免费| 激情 狠狠 欧美| 中文资源天堂在线| 麻豆一二三区av精品| 男女下面进入的视频免费午夜| 别揉我奶头 嗯啊视频| 在线免费观看的www视频| 精品久久久噜噜| 久久久精品94久久精品| 久久久精品大字幕| 97超视频在线观看视频| 在线播放国产精品三级| avwww免费| 国产69精品久久久久777片| 久久热精品热| 禁无遮挡网站| 一级黄色大片毛片| 午夜亚洲福利在线播放| 久久久久久久久中文| 床上黄色一级片| 国产成人精品一,二区 | 99久国产av精品国产电影| 尾随美女入室| 久久精品国产清高在天天线| 午夜福利成人在线免费观看| 免费观看a级毛片全部| 婷婷色av中文字幕| 亚洲乱码一区二区免费版| 51国产日韩欧美| 日本-黄色视频高清免费观看| 亚洲婷婷狠狠爱综合网| 色综合色国产| 亚洲欧美日韩卡通动漫| 成人永久免费在线观看视频| 国产男人的电影天堂91| 久久精品国产99精品国产亚洲性色| 亚洲成人久久性| 99久久无色码亚洲精品果冻| 中文字幕av在线有码专区| 亚洲国产欧美人成| 久久鲁丝午夜福利片| 能在线免费看毛片的网站| 日韩欧美 国产精品| 美女高潮的动态| 亚洲成人精品中文字幕电影| a级毛色黄片| 亚洲精品久久久久久婷婷小说 | 观看美女的网站| 小蜜桃在线观看免费完整版高清| 黑人高潮一二区| 老师上课跳d突然被开到最大视频| 在线观看一区二区三区| 国产一级毛片在线| 美女大奶头视频| 三级毛片av免费| 国产乱人视频| 日韩 亚洲 欧美在线| 日本免费一区二区三区高清不卡| 亚洲av免费高清在线观看| 亚洲第一区二区三区不卡| 男插女下体视频免费在线播放| 男女啪啪激烈高潮av片| 中文字幕免费在线视频6| 国产精品免费一区二区三区在线| 亚洲精华国产精华液的使用体验 | 美女脱内裤让男人舔精品视频 | 久久久久久久久久成人| 午夜福利在线观看吧| 两个人的视频大全免费| 99久国产av精品| av免费在线看不卡| 免费人成在线观看视频色| 日韩成人av中文字幕在线观看| 美女脱内裤让男人舔精品视频 | av在线蜜桃| 干丝袜人妻中文字幕| 高清日韩中文字幕在线| 国产亚洲精品av在线| 久久午夜福利片| 又粗又爽又猛毛片免费看| 国产麻豆成人av免费视频| 国产精品久久久久久亚洲av鲁大| 最近的中文字幕免费完整| 国产精品一区二区性色av| 禁无遮挡网站| 国产高潮美女av| 日韩 亚洲 欧美在线| 亚洲中文字幕一区二区三区有码在线看| 最后的刺客免费高清国语| 国产亚洲精品久久久久久毛片| 一本久久中文字幕| 亚洲国产高清在线一区二区三| 给我免费播放毛片高清在线观看| 日本-黄色视频高清免费观看| 午夜精品在线福利| 亚洲成人精品中文字幕电影| 十八禁国产超污无遮挡网站| 超碰av人人做人人爽久久| av福利片在线观看| 一进一出抽搐动态| 波多野结衣高清无吗| 极品教师在线视频| 又粗又硬又长又爽又黄的视频 | 欧美性猛交黑人性爽| 黄色日韩在线| 久久久国产成人免费| 国产一区二区在线观看日韩| 免费人成在线观看视频色| 亚洲欧美日韩卡通动漫| 22中文网久久字幕| 亚洲国产精品久久男人天堂| 欧美性猛交黑人性爽| 在线观看66精品国产| 国产麻豆成人av免费视频| 国产伦精品一区二区三区视频9| 可以在线观看毛片的网站| 卡戴珊不雅视频在线播放| 在线观看av片永久免费下载| 亚洲久久久久久中文字幕| 久久久精品94久久精品| 三级男女做爰猛烈吃奶摸视频| 韩国av在线不卡| av免费在线看不卡| 欧美人与善性xxx| 亚洲av免费高清在线观看| 97人妻精品一区二区三区麻豆| 国产色爽女视频免费观看| 日本免费a在线| 三级国产精品欧美在线观看| 欧美极品一区二区三区四区| 97在线视频观看| 三级男女做爰猛烈吃奶摸视频| 人妻系列 视频| 99热只有精品国产| 成人高潮视频无遮挡免费网站| 人妻少妇偷人精品九色| 日韩制服骚丝袜av| av在线亚洲专区| 亚洲av免费高清在线观看| 3wmmmm亚洲av在线观看| 精品久久久久久久人妻蜜臀av| 亚洲高清免费不卡视频| 免费看a级黄色片| 国产成人a区在线观看| 一个人免费在线观看电影| 国产高潮美女av| 久久精品国产亚洲av天美| 狂野欧美激情性xxxx在线观看| 熟女电影av网| 国产精品久久久久久久久免| 国产一区二区激情短视频| 在线观看66精品国产| 国产69精品久久久久777片| 亚洲av成人av| 婷婷精品国产亚洲av| 国产视频内射| 亚洲av成人av| 婷婷精品国产亚洲av| 夜夜夜夜夜久久久久| 国产成人精品婷婷| h日本视频在线播放| 午夜激情福利司机影院| 久久久久久久久久黄片| 婷婷亚洲欧美| a级毛色黄片| 国产男人的电影天堂91| 一个人看的www免费观看视频| 亚洲成a人片在线一区二区| 亚州av有码| 亚洲欧美日韩东京热| 最近的中文字幕免费完整| 看十八女毛片水多多多| 久99久视频精品免费| 99久久精品热视频| 亚洲,欧美,日韩| 国产精品一区www在线观看| 婷婷六月久久综合丁香| 伦精品一区二区三区| 人妻少妇偷人精品九色| 久久精品国产清高在天天线| 亚洲欧美日韩东京热| 中文字幕精品亚洲无线码一区| 国产精品乱码一区二三区的特点| 熟女人妻精品中文字幕| www.色视频.com| 亚洲性久久影院| 乱系列少妇在线播放| www.色视频.com|