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    水分子在碳納米管內(nèi)的擴散研究

    2015-01-16 01:22:50趙毛太李海龍楊曉峰
    科技視界 2015年16期
    關(guān)鍵詞:水分子管徑碳納米管

    趙毛太 李海龍 楊曉峰

    (中北大學(xué)理學(xué)院物理系,山西 太原 030051)

    0 引言

    受限水對生物分子的結(jié)構(gòu)和功能具有重要作用,近十年來人們對受限水的結(jié)構(gòu)和動力學(xué)研究給予了很大的關(guān)注,研究表明受限水的熱力學(xué)、動力學(xué)行為比體相流體水更復(fù)雜。本文通過分子動力學(xué)模擬的方法,對水分子在手扶椅型(8,8)、(9,9)、(10,10)碳納米管的擴散進行了研究,通過水分子在不同溫度,不同管徑的碳納米管內(nèi)的結(jié)構(gòu)來分析水分子在碳納米管內(nèi)擴散的機制。

    1 模擬方法

    1.1 勢能模型

    分子模擬使用了擴展簡單點電荷模型(SPC/E)[3],水分子和碳管之間的相互作用用Lennard-Jones(L-J)勢能函數(shù)(又稱6-12勢)來描述[4],即:

    1.2 模擬細節(jié)

    本文使用 Refson 等開發(fā)的 MOLDY 程序包[5],采用(8,8)、(9,9)、(10,10)3 種扶手椅型碳納米管, 直徑分別為 1.085 nm、1.220 nm、1.356 nm,長度均為7.8 nm,管內(nèi)分別放入16個水分子,短程范德華相互作用的截斷半徑為1.0 nm,運用Ewald求和法處理長程靜電作用,采用NVT系綜,用Maxwell-Boltzmann分布獲得各分子及原子的初速。因水分子的轉(zhuǎn)動慣量較小會發(fā)生高速旋轉(zhuǎn),積分時間步長取0.5 fs,采用較小的時間步長來保證運動方程求解的穩(wěn)定性,模擬總步數(shù)140萬步,前40萬步使系統(tǒng)達到平衡,后100萬步用來統(tǒng)計平均擴散系數(shù),每隔100步保存一個研究體系的構(gòu)象。

    2 模擬結(jié)果

    2.1 水分子在納米碳管內(nèi)的構(gòu)型分布

    圖1顯示的是本次模擬的結(jié)果,觀察發(fā)現(xiàn)在300 K下(8,8)碳納米管中水分子排列的很緊密,形成了規(guī)則的四元環(huán)結(jié)構(gòu),在碳納米管中沿各個方向觀察水分子的分布都很穩(wěn)定,都呈現(xiàn)規(guī)則的四邊形結(jié)構(gòu)。這與Alberto Striolo的模擬結(jié)果是一致的。在200 K,100 K下水分子排列的有序度逐漸降低也沒有規(guī)則的結(jié)構(gòu)。同時在(9,9)、(10,10)型碳納米管中水分子排列的都很緊密,但在300 k、200 k、100 k時都沒有形成規(guī)則的結(jié)構(gòu),而且水分子分布的有序性也沒有隨著溫度的降低而明顯的降低。但是本文的模擬結(jié)果卻顯示隨著溫度的降低水分子在碳納米管中的結(jié)構(gòu)越不穩(wěn)定。這種模擬結(jié)果的出現(xiàn)可能是由于受限于碳納米管中的水呈現(xiàn)與體相水完全不同的特征。水既有類似液相時的分子自由度又有類似固體相下的對稱結(jié)構(gòu)。

    圖 1 分別為 100 k、200 k、300 k 時水分子在(8,8)、(9,9)、(10,10)型碳納米管的構(gòu)型分布

    在本次的模擬中只在溫度為300 K時(8,8)型碳納米管中看到了規(guī)則的四邊形結(jié)構(gòu),而其他科研工作者的模擬結(jié)果卻與本次模擬結(jié)果相異,且他們的模擬結(jié)果也因人而異。R.JayMashl[6]人在溫度為300 K下分別模擬了水分子在(5,5)、(6,6)、(7,7)、(8,8)、(9,9)、(10,10)(12,12)(16,16)型碳納米管中水分子的結(jié)構(gòu)分布,模擬結(jié)果顯示只在(9,9)型碳納米管中水分子形成了規(guī)則的六邊形結(jié)構(gòu),在(8,8)型碳納米管中沒有看到規(guī)則的四邊形結(jié)構(gòu)。其他的科研人員在溫度為300 K下分別模擬了水分子在(9,9)、(10,10)、(11,11)、(12,12)、(13,13)、(14,14)、(16,16)型碳納米管中水分子的結(jié)構(gòu)分布,模擬結(jié)果顯示水分在(9,9)、(10,10)型碳納米管中分別形成了規(guī)則的四邊形和六邊形結(jié)構(gòu)。綜合分析以上模擬結(jié)果的差異可能是由于科研人員各自所選擇的力場參數(shù),模型等的不同而帶來的。

    圖 2 分別為在 100 k、200k、300k 時水分子在(8,8)、(9,9)、(10,10)型碳納米管內(nèi)的徑向分布函數(shù)

    2.2 碳納米管中水分子的徑向分布函數(shù)

    圖2分別代表在不同管徑中和不同溫度下水分子之間的O-O的徑向分布函數(shù)圖。由圖可以看出隨著碳納米管管徑的增大,徑向分布函數(shù)所對應(yīng)的波峰的峰位幾乎不變,但是它所對應(yīng)的峰值是逐漸增大的。

    3 結(jié)論

    通過比較不同管徑和不同溫度下水分子在碳納米管中的結(jié)構(gòu),發(fā)現(xiàn)在300 K下,(8,8)型碳納米管中形成了規(guī)則的四邊形結(jié)構(gòu),在溫度低于和高于300 K時水分子排列的有序度都降低且沒有規(guī)則的結(jié)構(gòu)。在 (9,9)、(10,10)的碳納米管中溫度為 100 K,200 K 和 300 K 時都沒有規(guī)則的結(jié)構(gòu),且水分子排列的有序程度隨著溫度的升高有所降低。隨著碳納米管管徑的增大,徑向分布函數(shù)所對應(yīng)的波峰的峰位幾乎不變,但是它所對應(yīng)的峰值是逐漸增大的。所以當增大碳納米管的管徑時,水分子位置的分布會更加隨機,即水分子的受限效應(yīng)會減弱,此時大部分的水分子會分布在碳納米管的管壁附近。

    [1]J.S.Clegg and W.Drost-Hansen,Phylogenetic and biochemical persperctives IPNS Research Proposal[Z].

    [2]J.C.Li and D.k RoseJ Nature[Z].1993:365-327.

    [3]Berendsen H J C,Grigera J R,Straatsma T P.The missing term in effective pair potentials[J].The journal of physical chemistry A,1987,91(24):6269-6271.

    [4]Johan ?qvist,Orlando Tapia.Molecular dynamics simulation of the solution structure of the C-terminal fragment of L7/L12 ribosomal protein[J].Biopolymers,1990,30(1-2):205-209.

    [5]Refson Keith.Moldy:A Portable Molecular Dynamics Simulation Program for Serial and Parallel Computers[J].Comput.Phys.Commun,2000,126(3):310-329.

    [6]R.Jay Mashl,Sony Joseph,N.R.Aluru and Eric Jakobsson.Anomalously Immobilized Water:A NewWater Phase Induced by Confinement in Nanotubes[J].Biophysical Journal.2003:589-592.

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