深部咸水層中CO2埋存機(jī)理及埋存能力計(jì)算

劉斌，孫久強(qiáng)，崔洋洋，潘穎，柳玉昕

(東北石油大學(xué) 電氣信息工程學(xué)院，黑龍江 大慶 163318)

深部咸水層中CO2埋存機(jī)理及埋存能力計(jì)算

劉斌，孫久強(qiáng)，崔洋洋，潘穎，柳玉昕

(東北石油大學(xué) 電氣信息工程學(xué)院，黑龍江 大慶 163318)

因?yàn)榭諝庵械腃O2含量逐漸增加，導(dǎo)致了全球變暖，所以CO2的減排問(wèn)題以及處理方式倍受人們關(guān)注。埋存CO2是阻止氣候變化的有效途徑之一。CO2地質(zhì)儲(chǔ)存可以儲(chǔ)存在枯竭的油氣藏、深部咸水層、不能開采的煤層，其中枯竭的油氣藏儲(chǔ)層技術(shù)相對(duì)成熟，但潛力有限。深部咸水層有著巨大的埋存潛力。本文對(duì)CO2在深部咸水層的埋存發(fā)展現(xiàn)狀進(jìn)行探討。在描述了國(guó)內(nèi)外的發(fā)展趨勢(shì)的基礎(chǔ)上研究了CO2在咸水層埋存量的計(jì)算方法，為CO2在深部咸水層埋存提供理論依據(jù)。

深部咸水層；CO2埋存；埋存量

0 引言

由于各種人類活動(dòng)，尤其是世界范圍的大量能源如石油、天然氣和煤炭的消耗，空氣中二氧化碳的含量在過(guò)去的50年里從320ppm增加到了380ppm，并且正以每年1ppm的速度持續(xù)增長(zhǎng)，導(dǎo)致嚴(yán)重的全球變暖(USGS，2008；IEA，2008；Sprunt，2006)。圖1中給出了從1850年到2010年空氣中CO2含量的變化。大氣二氧化碳的濃度上升導(dǎo)致全球平均溫度升高了0.3～0.6℃。可以預(yù)測(cè)，到2100年大氣中的CO2濃度將達(dá)到840～979ppm，1990—2100年間全球平均地面氣溫將升高1.4～5.8℃[1]。氣候變暖給我們的地球帶來(lái)許多災(zāi)害，例如海平面升高與陸地面積減少、沙塵天氣增多、南北極冰山融化、酸雨等。

CO2在大氣中含量在很久以前達(dá)到100%，歷經(jīng)了幾十億年的演變，大部分CO2被植物吸收，形成了今天低于0.1%含量的適合人類生存的環(huán)境。但是人類若不能處理好因持續(xù)開發(fā)和使用化石能源而導(dǎo)致的大量CO2氣體重新排進(jìn)大氣圈的問(wèn)題，要使因CO2破壞的大氣符合人類及其他動(dòng)物生存的條件幾乎很難完成。所以人類必須進(jìn)行有效的措施來(lái)使氣候惡化變慢、拯救我們的地球、拯救我們的家園，這既是全球各國(guó)應(yīng)盡的責(zé)任和義務(wù)，也是確保全球經(jīng)濟(jì)和社會(huì)可持續(xù)發(fā)展的必要手段。我國(guó)于1992年6月和1998年5月分別簽署了《聯(lián)合國(guó)氣候變化框架公約》和《京都議定書》。作為發(fā)展中國(guó)家，我國(guó)近期不必承擔(dān)減少或限制溫室氣體排放的義務(wù)。但我國(guó)是能源消耗大國(guó)，其中能源消耗活動(dòng)中排放的CO2占絕大部分，排放量目前僅次于美國(guó)，居世界第二。表1給出了我國(guó)近10年能源消耗活動(dòng)中產(chǎn)生的CO2的總量,由于電力能源主要來(lái)源于火電跟煤電，水電、風(fēng)電等幾乎為零所以在這里不需考慮電力。初步估算，預(yù)計(jì)到2025～2030年左右，我國(guó)的CO2總排放量將達(dá)到67.0×108t，約占世界的17.6%，從而成為世界第一大排放國(guó)。因此，我國(guó)減排CO2的國(guó)際壓力和環(huán)境壓力越來(lái)越大[2]。我國(guó)政府對(duì)氣候惡化與CO2大量排放的問(wèn)題高度重視，并且已經(jīng)表態(tài)，愿意與國(guó)際社會(huì)共同為CO2減排盡一份力量。

圖1 近150年空氣中CO2含量的變化Fig.1 Change of CO2content in the air in past 150 yesrs

圖2 近150年全球平均溫度變化Fig. 2 global average temperature change in past 150 years

表1 中國(guó)能源消費(fèi)活動(dòng)中產(chǎn)生的碳排放量[3]

1 深部咸水層中CO2埋存

由于CO2在空氣中的含量越來(lái)越大，所以對(duì)CO2的捕集與埋存(Carbon Capture and Storage，CCS)倍受關(guān)注，CCS技術(shù)受到了越來(lái)越多國(guó)家的重視與支持。當(dāng)前，國(guó)際上CCS技術(shù)研發(fā)所研究的主要問(wèn)題包括：CO2在地質(zhì)封存系統(tǒng)中吸附和遷移的機(jī)理與規(guī)律，在地層中的相態(tài)及其變化規(guī)律、化學(xué)反應(yīng)及固化條件；注入CO2強(qiáng)化驅(qū)油(Enhanced Oil Recovery，EOR)過(guò)程中的物理化學(xué)理論問(wèn)題、復(fù)雜滲透流體力學(xué)原理、各類EOR數(shù)值模擬；長(zhǎng)距離管道運(yùn)輸CO2的化學(xué)腐蝕機(jī)理與規(guī)律；CO2埋存的安全性評(píng)價(jià)等。全球現(xiàn)有很多工業(yè)規(guī)模的CCS項(xiàng)目正在運(yùn)行中。其中，挪威國(guó)家石油公司——Statoil公司在北海開展的Sleipner天然氣田CCS項(xiàng)目運(yùn)行時(shí)間較長(zhǎng)。該氣田于1996年投產(chǎn)，建有世界上第一個(gè)工業(yè)級(jí)CO2捕獲設(shè)施，用醇胺溶劑從天然氣中吸收CO2并通過(guò)回注鉆孔儲(chǔ)存于深達(dá)1000m海床下的咸水層中，處理能力約為100×104t/a。這是世界上首例CCS項(xiàng)目，受到很多國(guó)家的重視，先后已有挪威、英國(guó)、丹麥、荷蘭等13個(gè)國(guó)家或地區(qū)的公司和機(jī)構(gòu)參與。Statoil公司稱，這項(xiàng)計(jì)劃的成本約為15美元/t，比挪威政府征收的55美元/t的CO2排放稅要低得多。除了Statoil公司第一個(gè)實(shí)現(xiàn)了CCS技術(shù)工業(yè)應(yīng)用外，Shell，BP和Exxonmobil等大公司也開展了相關(guān)工作。

目前，國(guó)外眾多研究人員針對(duì)CO2深部地質(zhì)封存的基本原理做了大量的研究并取得了很多成果。Gasda等[4]人對(duì)深部咸水層中CO2-咸水兩相滲流過(guò)程進(jìn)行了研究，得出了CO2羽狀流的演化規(guī)律，建立了CO2逸出咸水層的動(dòng)力模型，并對(duì)CO2逸出風(fēng)險(xiǎn)進(jìn)行了評(píng)估。Garg和Shukla[5]運(yùn)用響應(yīng)技術(shù)仿真分析，對(duì)能源安全性和CO2減排壓力進(jìn)行了實(shí)證分析。Johnson等[6]通過(guò)建立相應(yīng)的CO2減排理論模型，分析了美國(guó)電力行業(yè)的分布，回收碳價(jià)格，能源價(jià)格和其他影響因素對(duì)CCS技術(shù)在電力行業(yè)采用CCS技術(shù)的可能性和成本問(wèn)題進(jìn)行了詳細(xì)評(píng)估。Rutqvist等[7]人則利用該軟件進(jìn)行了深部咸水層封存CO2的兩相流遷移過(guò)程模擬，并計(jì)算了CO2到達(dá)上覆蓋層底部時(shí)的流體壓力，以及上覆蓋層的應(yīng)力變化情況。這些研究成果主要集中CO2在咸水層中遇見的相關(guān)問(wèn)題，并能夠?yàn)樯畈肯趟畬臃獯鍯O2的研究提供理論指導(dǎo)與幫助。

我國(guó)不少學(xué)者與研究機(jī)構(gòu)也針對(duì)CCS技術(shù)進(jìn)行了一些研究。李小春等[2]人將中國(guó)大陸地區(qū)24個(gè)主演沉積盆地分為70個(gè)儲(chǔ)存分區(qū)，利用容量系數(shù)法法計(jì)算了各儲(chǔ)存分區(qū)地下1-3km深度內(nèi)咸水層中CO2的儲(chǔ)存容量，并根據(jù)分區(qū)內(nèi)及其周邊CO2集中排放量，對(duì)各分區(qū)進(jìn)行分級(jí)評(píng)價(jià)。研究表明，中國(guó)咸水層CO2儲(chǔ)存容量達(dá)1.43505×1011t。華北平原大部，四川盆地北部、東部和南部，準(zhǔn)噶爾盆地東南部都是將來(lái)優(yōu)先考慮的CO2儲(chǔ)存地區(qū)，而東南沿海和華南大部，應(yīng)考慮利用近海沉積盆地內(nèi)的咸水層儲(chǔ)存CO2。孟繁奇等[8]人選取方解石作為研究對(duì)象，為了揭示咸水環(huán)境中CO2與方解石相互作用的特點(diǎn)。重點(diǎn)探討了方解石溶解現(xiàn)象的成因和溫度對(duì)于方解石溶解程度的影響。研究證明了在CO2咸水中，方解石的溶解現(xiàn)象有容蝕坑、溶蝕帶和溶蝕晶錐，各自分布規(guī)律及規(guī)模與溫度有關(guān)，對(duì)于CO2封存具有非常重要的意義。彭新晶等[9]人模擬了不同條件下二氧化碳地質(zhì)儲(chǔ)存過(guò)程中砂巖-鹽水-超臨界CO2的相互作用。表明了：隨溫度升高，礦物溶蝕加劇，有利于CO2的地質(zhì)儲(chǔ)存。加入擾動(dòng)條件后可以促進(jìn)反應(yīng)溶液混合，使巖石礦物表面溶液局部含量下降，新礦物生成量減少，隨著擾動(dòng)的加大，阻礙了碳酸鹽礦物的生成，不利于二氧化碳的地質(zhì)儲(chǔ)存。郭建強(qiáng)等[10]人提出了深部咸水層CO2地質(zhì)儲(chǔ)存工程場(chǎng)地選址技術(shù)方法，建立了深部咸水層含水層CO2地質(zhì)儲(chǔ)存多因子排序選址指標(biāo)體系，并綜合分析了影響CO2地質(zhì)儲(chǔ)存工程的各項(xiàng)技術(shù)、地質(zhì)安全性、經(jīng)濟(jì)、地面場(chǎng)地環(huán)境保護(hù)條件等各項(xiàng)因素。但是總體來(lái)說(shuō)，我國(guó)對(duì)于CCS的研究還處于起步探索階段，雖然國(guó)際上對(duì)深部咸水層的研究也尚未成熟，但是仍然有許多地方值得我們借鑒。

2 咸水層中CO2的埋存機(jī)理

CO2在深部咸水層中的埋存機(jī)理可分為物理埋存和化學(xué)埋存兩大類，其中物理埋存主要包括地質(zhì)構(gòu)造埋存和殘余氣體埋存，而化學(xué)埋存主要是指溶解埋存和礦化埋存[11-12]。

地質(zhì)構(gòu)造埋存是指當(dāng)CO2氣體、液體或是兩相流體遇到不滲透層無(wú)法繼續(xù)運(yùn)移而滯留在不滲透層下，就形成了地質(zhì)構(gòu)造埋存。對(duì)于CO2而言，盡管CO2的浮力交大，然而不滲透層的隔擋作用致使其無(wú)法進(jìn)行橫向和側(cè)向的運(yùn)移。CO2封存在此類圈閉構(gòu)造中一般都是原來(lái)含有油氣或是本身地質(zhì)構(gòu)造中就含有地下水，在此類構(gòu)造中注入CO2后就形成了所謂的地質(zhì)構(gòu)造埋存。

殘余氣體埋存是指在地層運(yùn)移過(guò)程中，一部分CO2因?yàn)闅庖合嘟缑鎻埩Φ淖饔帽婚L(zhǎng)久地滯留在巖石顆粒的孔隙中。當(dāng)大量的CO2通過(guò)多孔介質(zhì)體的時(shí)候，通常是以球滴狀被隔離在巖石孔隙中間的，因此通過(guò)巖石的CO2量越多，束縛在巖石孔隙中的CO2也就越多，因此該埋存方式也稱為束縛氣封存。但此種埋存機(jī)理僅僅有CO2通過(guò)多孔介質(zhì)巖石是不夠的，只有當(dāng)CO2通過(guò)巖石，并且地下水又重新滲入被CO2占據(jù)的孔隙空間時(shí)，CO2才可以被大量地封存下來(lái)，殘余氣體埋存才真正起到作用。通常殘余氣體埋存與溶解封存相結(jié)合，才會(huì)將封存在巖石孔隙中的CO2最終埋存在地下。殘余氣體埋存的作用時(shí)間從注入二氧化碳開始將持續(xù)幾十年、上百年，甚至更長(zhǎng)時(shí)間。

溶解埋存是指在向地下地質(zhì)構(gòu)造穩(wěn)定咸水層中注入的CO2發(fā)生化學(xué)反應(yīng)的開始時(shí)候，大部分為溶解。溶解量的大小決定于存儲(chǔ)體的溫度、壓強(qiáng)和鹽量的大小。一般情形下，CO2在咸水層中的溶解度會(huì)隨著壓強(qiáng)的增大溫度的降低以及鹽度的增加而增大，同時(shí)與地層水接觸有關(guān)。CO2與流體接觸率越高，CO2的溶解速度也就越快。伴隨時(shí)間增長(zhǎng)，當(dāng)CO2飽和流體比周圍的未飽和流體的密度高大約1%時(shí)，CO2飽和流體會(huì)借這重力向下運(yùn)動(dòng)。所以，與地質(zhì)構(gòu)造埋存中那種依靠浮力封存CO2的機(jī)理相比，此種埋存方式更為有成效、埋存潛力更大。溶解作用發(fā)生的程度主要取決于是否存在具有高滲透性的巨厚地層，特別是具有高垂向滲透率的地層。溶解埋存的時(shí)間可達(dá)100-1000年之間。

礦化埋存是指隨著CO2溶解量和儲(chǔ)存時(shí)間的增加，CO2將會(huì)與現(xiàn)場(chǎng)流體和巖石發(fā)生化學(xué)反應(yīng)，被叫做礦物埋存。影響CO2礦物埋存的因素很多，儲(chǔ)層水的組成、礦物巖石組成、體系的溫度壓力、固液界面張力、流體流速等在礦化過(guò)程中都發(fā)揮作用。由于礦化過(guò)程中有新礦物的產(chǎn)生，所以礦物埋存被認(rèn)為是目前最持久的、最穩(wěn)定的埋存方式。

在上述埋存方式中，地質(zhì)構(gòu)造埋存是目前處置CO2最重要的方式，溶解埋存需要一個(gè)漫長(zhǎng)的過(guò)程，礦化埋存則能達(dá)到永久封存CO2的目的。

3 咸水層的埋存量計(jì)算

表2 IEA和IPCC對(duì)CO2埋存量的評(píng)價(jià)[13]

深部咸水層中CO2埋存量的計(jì)算始于20世紀(jì)90年代，許多學(xué)者已對(duì)部分發(fā)達(dá)國(guó)家(如美國(guó)、加拿大、英國(guó)、丹麥、荷蘭、日本等)及全球范圍內(nèi)深部咸水層中CO2埋存能力進(jìn)行了評(píng)價(jià)，并已衍生出很多計(jì)算方法。IEA 和IPCC分別對(duì)全球的CO2埋存能力進(jìn)行了評(píng)估，具體數(shù)據(jù)見表2。

從表2中可以看出，相對(duì)于其他埋存類型，深部咸水層的埋存潛力是最大的。咸水層中CO2的埋存量計(jì)算方法并不唯一[14]，目前常用的方法有以下幾種。

1、圈閉法

a、水力圈閉

水力圈閉方式下CO2埋存量的計(jì)算以容積法為基礎(chǔ)，其理論埋存量可用下式計(jì)算[15]

式中：Vtrap為鹽水層上不相區(qū)體積(m3)；M自由氣為CO2水力埋存量(kg)；為CO2密度(kg/m3)，是儲(chǔ)層壓力和溫度的函數(shù)；?為儲(chǔ)層空隙度(參數(shù))；Swirr為束縛水飽和度(參數(shù))。

b、殘余氣圈閉

殘余氣圈閉方式下CO2埋存量的計(jì)算量的計(jì)算法以容積法為基礎(chǔ)，理論埋存量可用下式計(jì)算[15]

式中：M殘余氣為CO2殘余氣埋存量(kg)；ΔVtrap為殘余圈閉體積(m3)；為CO2殘余飽和度(參數(shù))。

容量系數(shù)法(內(nèi)包含溶解度法)

容量系數(shù)法是引入一個(gè)系數(shù)C[16]來(lái)表示圈閉控制區(qū)內(nèi)可用于埋存CO2的孔隙體積分?jǐn)?shù)，包含了CO2氣體部分和在地層水中溶解部分。依據(jù)具體的的咸水層的構(gòu)造特征，對(duì)各圈閉控制區(qū)劃分體積比例。為了計(jì)算簡(jiǎn)易，將殘余飽和度圈閉控制區(qū)體積比例系數(shù)轉(zhuǎn)化成構(gòu)造圈閉控制區(qū)的體積比例系數(shù)。對(duì)兩個(gè)系數(shù)加和，可以確定整個(gè)咸水層的有效容量系數(shù)Ceff[17]。

則咸水層CO2埋存潛力計(jì)算為：

式(3)和(4)中：Ceff為整個(gè)咸水層的有效容量系數(shù)；p為構(gòu)造圈閉控制區(qū)體積比例系數(shù)；q為殘余飽和度圈閉控制區(qū)折合構(gòu)造圈閉控制區(qū)后的體積比例系數(shù)；為構(gòu)造圈閉控制區(qū)內(nèi)CO2氣體飽和度(參數(shù))；為構(gòu)造圈閉控制區(qū)內(nèi)殘余水飽和度；為CO2在咸水層的溶解度(質(zhì)量分?jǐn)?shù))；為地層條件下的CO2密度(kg/m3)；ρw為地層水密度(kg/m3)；r為溶解圈閉控制區(qū)體積比例系數(shù)；為咸水層CO2埋存容量(kg)；A為咸水層覆蓋面積(km2)；D為咸水層厚度(m)；?為孔隙度(%)；m為礦物圈閉系數(shù)。

我們不得不說(shuō)的是當(dāng)(3)和(4)式中的p=0、m=0、q=0時(shí)，此時(shí)的(4)式就是溶解度法。

4 飽和度計(jì)算法

飽和度法是指能夠溶于咸水含水層的最大CO2量，即咸水含水層中CO2達(dá)到飽和度時(shí)所能溶解的CO2。計(jì)算公式表示如下[18]：

5 金字塔評(píng)價(jià)法

目前，國(guó)際上在計(jì)算CO2地質(zhì)埋存潛力時(shí)，通常采用CO2儲(chǔ)存容量金字塔估算方法[19]。即把CO2埋存容量分為理論埋存、有效儲(chǔ)存量、實(shí)際儲(chǔ)存量。其精度依次提高，其成本越來(lái)越大。但是其儲(chǔ)存潛力越來(lái)越小。

以下是金字塔3個(gè)等級(jí)CO2儲(chǔ)存容量的計(jì)算公式如下[20]：

(1)理論儲(chǔ)存容量

理論儲(chǔ)存假設(shè)深部咸水層的所有圈閉構(gòu)造都被CO2完全充滿，整個(gè)孔隙空間都被CO2充分占據(jù)CO2在地層水中完全溶解。理論儲(chǔ)存容量是儲(chǔ)存容量估計(jì)的最大上限值，是在不考慮其他因素的一種理論計(jì)算，但實(shí)際上因?yàn)槲锢?、?jīng)濟(jì)、技術(shù)等因素限制，它很難實(shí)現(xiàn)。有效儲(chǔ)存量是考慮到理論儲(chǔ)存量實(shí)現(xiàn)起來(lái)難度很大，在現(xiàn)有的經(jīng)濟(jì)、儲(chǔ)存技術(shù)條件下，深部咸水層所能儲(chǔ)存的CO2稱為有效儲(chǔ)存容量。有效儲(chǔ)存容量一般隨著數(shù)據(jù)精度的提高或認(rèn)識(shí)的深入而改變。實(shí)際儲(chǔ)存量它是有效儲(chǔ)存容量的一部分，在估算CO2儲(chǔ)存容量時(shí)，考慮到了技術(shù)、法律法規(guī)、環(huán)境、基礎(chǔ)設(shè)施和一些實(shí)現(xiàn)儲(chǔ)存CO2的經(jīng)濟(jì)因素。因此，當(dāng)經(jīng)濟(jì)，技術(shù)等因素發(fā)生改變的時(shí)候，實(shí)際儲(chǔ)存容量也隨之改變。匹配儲(chǔ)存量是能成功注入咸水層的CO2。在CO2儲(chǔ)存過(guò)程中，深部咸水層中基質(zhì)及孔隙流體的壓縮性、孔隙度、滲透率等儲(chǔ)存因素會(huì)發(fā)生改變，成功注入咸水層的CO2的量也隨之改變。

理論儲(chǔ)存容量和有效儲(chǔ)存容量一般用來(lái)評(píng)價(jià)國(guó)家或者盆地的儲(chǔ)存潛力，實(shí)際儲(chǔ)存容量用來(lái)評(píng)價(jià)實(shí)際場(chǎng)地CO2儲(chǔ)存能力以及場(chǎng)址的選擇、設(shè)計(jì)和建設(shè)。

6 結(jié)束語(yǔ)

為了減少CO2排放，遏制環(huán)境惡化，承擔(dān)CO2減排是世界各國(guó)義不容辭的責(zé)任。CO2注入咸水層埋存作為潛力最大的埋存手段必將受到越來(lái)越多的關(guān)注。本文對(duì)CO2在咸水層埋存的現(xiàn)狀埋存量計(jì)算方法進(jìn)行了討論，為CO2埋存這一造福人類的事業(yè)提供了理論基礎(chǔ)。

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CO2Sequestration Mechanism and Capacity Calculation in Deep Saline Aquifer

LIU Bin, SUN Jiuqiang, CUI Yangyang, PAN Ying, LIU Yuxin
(School of Electrical and Information Engineering, Northeast Petroleum University, Daqing 163318, China)

Nowadays CO2density is increasing lead to the global warming. Many people pay more attention to emission of CO2into atmosphere and CO2storage. CO2geological sequestration can be effective in prevent the global warming. CO2can be stored into depleted reservoir, deep saline aquifers and unworkable coal bed. The depleted reservoir in which technology is relatively mature, but the potential is limited. Deep saline aquifer has great potential for sequestration. In this paper, the current of the carbon dioxide sequestration in deep saline aquifers development are discussed. Development trend of domestic and international about it are discussed. Some different algorithms about the CO2in deep saline aquifer are given, which provide a theoretical basis for studying the sequestration of carbon dioxide in deep saline aquifer.

deep saline aquifer; carbon dioxide sequestration; storage capacity

10.3969/j.issn.2095-6649.2015.03.07

: LIU Bin, SUN Jiuqiang, CUI Yangyang, et al.. CO2Sequestration Mechanism and Capacity Calculation in Deep Saline Aquifer [J]. The Journal of New Industrialization, 2015, 5(3): 47?53.

中國(guó)石油科技創(chuàng)新基金研究項(xiàng)目(2014D-5006-0103)；教育部高等學(xué)校博士學(xué)科點(diǎn)專項(xiàng)科研基金資助項(xiàng)目(20132322120003)；黑龍江省高校青年學(xué)術(shù)骨干項(xiàng)目(1253G012)；黑龍江省高校戰(zhàn)略后備人才出國(guó)研修資助項(xiàng)目(黑高教[2013]350)。

劉斌(1981-)，男，副教授，主要研究方向：CO2埋存、系統(tǒng)建模等；孫久強(qiáng)，男，東北石油大學(xué)碩士研究生，主要研究方向：魯棒控制。

劉斌，孫久強(qiáng)，崔洋洋，等．深部咸水層中CO2埋存機(jī)理及埋存能力計(jì)算[J]．新型工業(yè)化，2015，5(3)：47-53