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    硝胺的靜電火花感度與分子的電子性質(zhì)的關(guān)系*

    2014-12-26 03:34:26智春艷邱文旭彭首軍
    關(guān)鍵詞:感度電火花硝基

    智春艷,韓 娟,邱文旭,彭首軍,張 錦

    (1.西安工業(yè)大學(xué) 北方信息工程學(xué)院,西安710032;2.西安工業(yè)大學(xué) 理學(xué)院,西安710021)

    含能材料在現(xiàn)代技術(shù)和日常生活中一直都發(fā)揮著重要作用,在其使用過程中必須同時考慮能量和安全兩個方面.通常具有較高生成熱的高能量密度材料似乎是可取的高性能材料,但這樣的材料又傾向于具有較高的感度[1].因此,尋找高能低感的新型含能材料是很有必要的且意義重大.近年來,在含能材料領(lǐng)域中,最基本的目標之一就是降低感度.安全問題作為含能材料領(lǐng)域中的一個重要問題,感度的預(yù)測也被認為是很重要的.另外,在投入資源合成任何一種含能材料之前,如果能夠預(yù)測他的能量輸出和感度是再好不過的,這有助于在開發(fā)的初期階段就排除某些不可取的材料.

    1 含能材料感度的研究現(xiàn)狀分析

    在預(yù)測炸藥感度的研究過程中,國內(nèi)外研究者做出了很大的努力.作為典型的例子,一些研究將炸藥對外界刺激的敏感度與各種分子性質(zhì)或整體性質(zhì)相聯(lián)系[1-7].炸藥的撞擊感度和其分子性質(zhì)(直接或間接得到的)之間存在一些簡單的關(guān)系.這些性質(zhì) 包 括:振 動 態(tài)[4]、靜 電 勢[5]、鍵 離 解 能[8]、帶隙[9]和分子中的電荷分布[10]等.與此同時,一些研究者也找到靜電火花感度和炸藥性能之間存在的關(guān)聯(lián).Zeman等人最早做出了研究,研究顯示靜電火花感度和爆速的平方、互惠溫度和炸藥的燃燒熱之間存在某種關(guān)系[11-13].Skinner等人采用不同于Zeman等人的方法,建立了靜電火花感度和互惠溫度之間的半對數(shù)關(guān)系[14].Wang等人研究了一些具有特殊的含能化合物,靜電火花感度和爆轟特性之間存在合適的關(guān)系[15-16].不同于上述研究者所做的工作,Keshavarz等人在建立關(guān)系時考慮了兩個特殊的結(jié)構(gòu)參數(shù).這兩個特殊的結(jié)構(gòu)參數(shù)以及爆壓和硝胺的靜電火花感度之間存在關(guān)聯(lián)[17].

    目前的研究大多是將炸藥的靜電火花感度與爆轟特性或分子結(jié)構(gòu)參數(shù)相聯(lián)系.對于同一類別的含能材料,這些關(guān)系很明顯,也合理.但該方法存在某些局限性.Brill和James的研究[18]表明:這些關(guān)系的存在實質(zhì)上掩蓋了內(nèi)在的化學(xué)機制,而這些機制往往主導(dǎo)著炸藥受到?jīng)_擊之后內(nèi)部發(fā)生的反應(yīng),不能用來解釋炸藥的初始熱分解機制.此外,有些關(guān)系式要求必須預(yù)先知道炸藥晶體的密度、生成熱及爆轟特性等,這些研究給出一種關(guān)系式,并未對其作出必要的物理解釋.

    2 研究內(nèi)容及優(yōu)點

    文中主要研究了高能炸藥中的硝胺化合物.尋找靜電火花感度和分子的電子性質(zhì)之間的關(guān)聯(lián).與之前的方法相比,這種方法有幾個優(yōu)點:①該方法不要求預(yù)先知道炸藥晶體的密度、生成熱和爆轟特性;②該方法不需要復(fù)雜的計算,只需要優(yōu)化分子結(jié)構(gòu)和計算電子參量;③該方法將電火花感度與分子的電子性質(zhì)相聯(lián)系,有助于探索炸藥在電火花作用下的起爆機制.建立靜電火花感度和分子的電子性質(zhì)之間的關(guān)系.可作為進一步研究電子性質(zhì)或者與電有關(guān)的性質(zhì)如何影響電火花感度的基礎(chǔ),并且為研究其他選定類的炸藥的感度(靜電火花、撞擊、摩擦感度)提供一種新的思路.

    3 理論依據(jù)和計算方法

    3.1 理論依據(jù)

    目前,對含能材料在電火花作用下的起爆機制并沒有一個定論,并且對靜電火花產(chǎn)生的能量是如何轉(zhuǎn)移到分子反應(yīng)中心的并不是很清楚[11-12].當把一個物質(zhì)置于電場中,在物質(zhì)分子進行可能的分解之前,它首先被極化或電離.特屈兒類炸藥分子在電場下進行分解主要是通過離子狀態(tài),并且其靜電火花感度和前線分子軌道能級之間存在某些關(guān)系[19].硝基的帶電量可以用來評估硝基化合物的穩(wěn)定性,并且已經(jīng)被認為是評估撞擊感度的一個結(jié)構(gòu)參數(shù)[20].由此,可從分子的電子性質(zhì)入手,來尋求這些物理量和靜電火花感度之間的關(guān)聯(lián).

    3.2 計算方法

    文中運用密度泛函理論,對分子在B3LYP/6-311G(d,p)水平下進行幾何結(jié)構(gòu)的全優(yōu)化,并對每個分子的幾何結(jié)構(gòu)進行振動分析.所有的計算通過Gaussian03程序[21]來完成.

    4 結(jié)果及分析

    對分子進行幾何結(jié)構(gòu)優(yōu)化和頻率計算.對優(yōu)化得到的幾何結(jié)構(gòu)進行振動分析,結(jié)果顯示都無虛頻,這說明優(yōu)化得到的分子結(jié)構(gòu)對應(yīng)于勢能面上的最小值,因此是穩(wěn)定結(jié)構(gòu).在穩(wěn)定構(gòu)型下,計算基態(tài)總能量、偶極矩、最低空軌道能級、硝基所帶電荷等.按照分子構(gòu)型,將硝胺化合物分為鏈狀和環(huán)狀兩類.在對所有化合物分子的結(jié)構(gòu)和電子參數(shù)進行了詳細的研究和計算之后得到:若把化合物按鏈狀和環(huán)狀結(jié)構(gòu)分開討論,靜電火花感度和最低空軌道能級、硝基所帶電荷、分子構(gòu)型中硝基的個數(shù)及某些組成元素的比值之間存在明顯的線性關(guān)系.

    4.1 鏈狀化合物靜電火花感度與分子的電子性質(zhì)的關(guān)系

    經(jīng)過大量的計算和探究,可用以下方程來概括這種關(guān)系為

    其中:ω1、ω2和ω3是可調(diào)參數(shù),可以通過多元線性回歸方法得到.n1是分子結(jié)構(gòu)中所帶的硝基的個數(shù),n2是硝基上O原子個數(shù)與分子中C原子個數(shù)的比值,Qnitro是硝基所帶的最低密立根電荷,單位e,ELUMO是最低空軌道能級,單位eV.硝基所帶的密里根電荷可計算為

    其中:QN,QO1和QO2分別是N原子和O原子所帶的電荷.

    運用表1中鏈狀化合物的實驗值[11],通過多元線性回歸方法尋找適合式(1)的合適參數(shù),以達到式(1)的最優(yōu)化.最優(yōu)化的形式為

    表1 硝胺鏈狀化合物電火花感度的計算值與實驗值的比較及分子的電子結(jié)構(gòu)參數(shù)Tab.1 Comparison of the calculated electric spark sensitivity with the experimental data and the electronic parameters for chain Nitramines

    通過式(3)計算得到9種鏈狀化合物的靜電火花感度值,并與實驗值作比較.見表1,通過這種關(guān)系得到的理論值與實驗值相比誤差很?。畯谋?中列出的各個參量也可以看出:硝基個數(shù)、O原子及C原子個數(shù)的比值可以間接地與靜電火花相聯(lián)系,而靜電火花感度隨著分子結(jié)構(gòu)中所含-CH2N(NO2)-基團的增多而增大,當分子中有羥基取代時,其感度值增大.如圖1所示可更直觀的看到理論計算與實驗值相比較的結(jié)果,并擬合直線方程,其線性相干系數(shù)為0.94.這表明:通過該關(guān)系式計算得到的靜電火花感度值與實驗值十分接近.

    4.2 環(huán)狀化合物靜電火花感度與分子的電子性質(zhì)的關(guān)系

    對于環(huán)狀化合物,分類討論要比總體考慮得到的計算結(jié)果更能合理的接近實驗值,所以我們進行分類討論.按照環(huán)上是否只含-CH2N(NO2)-基團來分類,一類是環(huán)上只含有該基團,另一類是除該基團外還含有其它基團.

    圖1 硝胺鏈狀化合物電火花感度的理論計算值與實驗值的比較Fig.1 The calculated electric spark sensitivity versus the experimental data for chain Nitramines

    經(jīng)過大量的分析和計算,對于所分的兩類化合物,靜電火花感度與上述分子電子性質(zhì)的物理量之間同樣存在線性關(guān)系,可以用同一形式的關(guān)系式概括,只是要分開來進行優(yōu)化,而方程最優(yōu)化的形式不同.相同的關(guān)系式形式為

    其中:n1是分子結(jié)構(gòu)中所帶的硝基的個數(shù),n2是分子中C原子個數(shù)與硝基上O原子個數(shù)的比值,Qnitro是硝基所帶的最低電荷,ELUMO是最低空軌道能級.

    通過線性回歸的方法,運用14種環(huán)狀化合物的實驗值[11],尋找式(4)的最優(yōu)化形式.

    對于第一類,最優(yōu)化的形式為對于第二類,最優(yōu)化的形式為

    通過式(5)和式(6)計算得到的14種環(huán)狀化合物的靜電火花感度值見表2,并與實驗值作比較.通過這種關(guān)系得到的理論值與實驗室相比誤差較?。?/p>

    表2 硝胺環(huán)狀狀化合物電火花感度的計算值與實驗值的比較及分子的電子結(jié)構(gòu)參數(shù)Tab.2 Comparison of the calculated electric spark sensitivity with the experimental data and the electronic parameters for cyclic Nitramines

    圖2 硝胺環(huán)狀化合物電火花感度的計算值與實驗值的比較Fig.2 The calculated electric spark sensitivity versus the experimental data for cyclic Nitramines

    如圖2所示可以更直觀的看到理論計算的電火花感度值和實驗值相比較的結(jié)果,并擬合直線方程,其線性相干系數(shù)為0.98.這表明:通過該關(guān)系式計算得到的靜電火花感度值與實驗值十分的接近.

    5 結(jié) 論

    文中主要研究高能炸藥中重要的一類-硝胺,成功的建立了硝胺的靜電火花感度與分子的電子性質(zhì)的關(guān)系,電子性質(zhì)的參量有:最低空軌道能級、硝基所帶的密里根電荷、分子結(jié)構(gòu)中所帶硝基的個數(shù)及分子式某些參數(shù)的比值.通過建立的關(guān)系計算得到的靜電火花感度值與試驗值十分合理的接近,該方法可用來預(yù)測硝胺的靜電火花感度.影響炸藥的靜電火花感度的因素較多,分子的電子性質(zhì)對靜電火花感度的影響較大.研究炸藥的起爆機制和爆炸性能的過程中,應(yīng)該考慮電子性質(zhì).文中建立的關(guān)系可以合理的預(yù)測硝胺的電火花感度,但該方法仍然存在不足,需進一步完善.

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