焰熔法生長單晶體燃燒室內(nèi)溫度分布研究

劉旭東，畢孝國，唐 堅(jiān)，董穎男

(沈陽工程學(xué)院能源與動力學(xué)院，遼寧沈陽110136)

焰熔法是使熔體中生長單晶體的方法。原料的粉末在經(jīng)過氫氧火焰高溫加熱后被熔化，熔滴在下落過程中冷卻并在籽晶上固結(jié)，然后通過擴(kuò)肩生長和擴(kuò)肩后的等徑生長，最后形成一個(gè)大的單晶體。這種工藝方法不需要盛裝氧化物熔體的坩堝，避免了高溫熔體和坩堝之間的相互反應(yīng)，也避免了由此對熔體造成的污染，擺脫了坩堝材料對制備高熔點(diǎn)氧化物晶體的限制。因此，該工藝特別適合于制備各種高溫氧化物晶體。采用焰熔法不僅可以制備工藝寶石晶體，如紅寶石、藍(lán)寶石、尖晶石和鈦酸鍶等，還可以制備激光晶體和光學(xué)晶體，如磁鉛石型鋁酸鹽和金紅石等［1－4］。

實(shí)踐表明，在晶體生長過程中，燃燒器在爐膛內(nèi)所形成的縱向和橫向溫度梯度都很大。因?yàn)榭v向溫度梯度大，導(dǎo)致晶體的冷卻速度大，晶體完整性差，脆性大;而橫向溫度梯度大，使晶體直徑受到限制［5］。另外，焰熔法制備的晶體不同，其熔點(diǎn)不同，所需要的氧化還原氣氛也不一樣，而且不同的氣體燃燒后所能達(dá)到的溫度也不同［6－7］。因此，在焰熔法生長氧化物單晶體過程中，燃燒室內(nèi)氣體的燃燒過程、溫度分布(尤其是生長界面處縱向和橫向氣氛場)和溫度場的控制對單晶體的生長過程起到了關(guān)鍵的影響，而且燃燒過程和溫度分布很難通過實(shí)驗(yàn)進(jìn)行測試分析。因此，以氫氣和氧氣的燃燒為基礎(chǔ)，從理論上用數(shù)值分析的方法對燃燒室內(nèi)氣體的燃燒過程和溫度分布進(jìn)行分析，是非常重要且必要的。

1 計(jì)算模型的建立

1.1 爐體與噴嘴的結(jié)構(gòu)模型

爐體和噴嘴的結(jié)構(gòu)如圖1所示。a為爐體結(jié)構(gòu)剖視圖，爐體高為350 mm，外徑為250 mm，爐膛內(nèi)腔為圓錐臺型，上部直徑為40 mm，下部直徑為60 mm。爐體內(nèi)的耐火層由剛玉粉和粘土混合而成，保溫層用石棉填充，外壁是用2 mm厚的鋼板圍制成的圓筒型結(jié)構(gòu)。b為噴嘴結(jié)構(gòu)俯視圖，中心孔直徑為3 mm，通入氧氣和氧化物粉末，離中心10 mm的圓周上均勻分布18個(gè)直徑為1 mm的氫氣孔，離中心20 mm的圓周上均勻分布18個(gè)直徑為1 mm的氧氣孔。針對其結(jié)構(gòu)特征，考慮模型的對稱性，選取如圖2所示的計(jì)算模型。

1.2 基本方程及邊界條件

ANSYS-CFX軟件采用了基于有限元法的有限體積法，是解決對流傳熱和燃燒問題的常用CFD計(jì)算軟件。根據(jù)圖2所示的計(jì)算區(qū)域，爐膛內(nèi)氫氣和氧氣的燃燒和對流傳熱現(xiàn)象具有三維周期分布，其傳熱微分方程組包括:

質(zhì)量守恒方程:

動量守恒方程:

圖1 爐體和噴嘴結(jié)構(gòu)模型

圖2 爐膛內(nèi)燃燒區(qū)域計(jì)算模型

能量守恒方程:

求解邊界條件可確定為:

1)中心內(nèi) O2、外O2和H2的流量分別為qm1、qm2和qm3;

2)爐膛的上部和內(nèi)壁向外傳遞的熱流量分別為q1、q2;

3)爐膛出口的相對壓力為0。

2 計(jì)算結(jié)果與分析

根據(jù)實(shí)驗(yàn)條件，確定中心O2的質(zhì)量流量為5.6×10－5kg/s，外側(cè) O2的質(zhì)量流量為 2.0 ×10－5kg/s，H2的質(zhì)量流量為6.0×10－6kg/s，爐膛上部和內(nèi)壁向外的熱流量分別為 －10 000 W/m2、－16 000 W/m2，并且設(shè)定爐壁的黑度為0.75。根據(jù)上述的方程和設(shè)定的邊界條件，采用ANSYS-CFX軟件計(jì)算爐膛內(nèi)溫度、速度與氣體成分的分布結(jié)果。爐膛燃燒室內(nèi)縱截面上的溫度分布如圖3所示。

圖3 爐膛內(nèi)縱截面上的溫度分布

在爐膛內(nèi)共產(chǎn)生兩股火焰:一股是位于中心的大火焰，另一股是位于外側(cè)O2周圍的小火焰。由于中心區(qū)域內(nèi)O2的流量較大，而且中心孔截面積較小，因而在中心對稱軸上形成較大的O2流，與周圍的氫氣混合，進(jìn)行燃燒，在爐膛中心線上形成一個(gè)高溫火焰區(qū)域，其最高溫度可達(dá)到3 007 K。

圖4為爐膛中心溫度分布曲線圖，通過分析可知中心線上距噴嘴86 mm處達(dá)到金紅石晶體的熔點(diǎn)溫度為2 120 K。因此，根據(jù)計(jì)算結(jié)果能夠準(zhǔn)確地調(diào)整晶體生長位置，或者根據(jù)觀察孔的位置來調(diào)整H2與O2的流量，從而獲得晶體生長所需要的最佳流量。

圖5為爐膛內(nèi)壁沿高度方向的溫度分布。從圖5中可以看出:

圖4 爐膛中心溫度分布

圖5 爐壁溫度分布

1)在爐膛內(nèi)壁的高度方向上存在兩個(gè)溫度最大值。一個(gè)是在噴嘴附近，這是由于噴嘴外的氧氣與氫氣混合燃燒，產(chǎn)生的對爐膛內(nèi)壁的熱輻射和對流換熱導(dǎo)致爐壁溫度很高;另一個(gè)是在中心火焰最高溫度的斜下方附近，這是因?yàn)闋t膛內(nèi)壁的溫度主要取決于高溫火焰的熱輻射，而法線方向的熱輻射強(qiáng)度是最大的。分析爐膛內(nèi)壁的溫度是因?yàn)闋t壁在接受高溫火焰熱輻射的同時(shí)，其在向爐膛內(nèi)部進(jìn)行熱輻射和熱反射，這將影響爐膛內(nèi)晶體的生長過程。

2)從爐膛入口到其下方120 mm的高度范圍內(nèi)，爐膛內(nèi)壁的溫度處于最高溫度區(qū)域。在此范圍的爐膛耐火層中，剛玉粉與粘土的質(zhì)量百分比應(yīng)該分別為85%和15%，而其余部分的耐火層中剛玉粉與粘土的質(zhì)量百分比可分別為70%和30%。因此，根據(jù)爐壁溫度隨高度的變化規(guī)律可以確定爐體不同部位的耐火材料，降低爐體的制造成本。

為了分析不同高度位置上爐膛內(nèi)徑向方向的溫度梯度對爐內(nèi)晶體生長的影響規(guī)律，圖6給出了距離噴嘴不同位置在徑向上的溫度分布。

圖6 不同高度上爐膛徑向溫度分布

從圖6中可以看出:

1)溫度在不同高度上的變化規(guī)律是由中心逐漸向爐壁方向降低，離噴嘴越近的溫度梯度越大，最后均趨于一個(gè)較為穩(wěn)定的溫度值。

2)結(jié)合中心溫度分布和晶體生長所需的最佳徑向溫度梯度分布，可進(jìn)一步選取較好的晶體生長位置以及在理論上所能達(dá)到的最大尺寸。如果觀測孔的位置距離噴嘴80 mm，則金紅石晶體保持熔點(diǎn)溫度(2 120 K)的最大范圍約為10 mm的圓周，也就是說氫氣和氧氣在這種流量條件下，晶體所能生長的最大直徑為10 mm，如要得到更大直徑的晶體，就必須同時(shí)增加氫氣和氧氣的流量。

3 結(jié)論

1)在中心O2和外側(cè)O2的質(zhì)量流量分別為5.6×10－5kg/s和2.0×10－5kg/s，H2的質(zhì)量流量為 6.0 ×10－6kg/s的條件下，爐膛中心最高溫度為3 007 K，距噴嘴86 mm處的中心溫度可達(dá)到金紅石晶體的熔點(diǎn)溫度2 120 K，由此可確定晶體生長位置，或者根據(jù)觀察孔的位置確定晶體生長所需要的流量。

2)根據(jù)爐壁溫度隨高度的變化規(guī)律，只需在從爐膛入口到其下方120 mm高度范圍內(nèi)的耐火層中，提高Al2O3粉的質(zhì)量百分比以提高耐火度，降低爐體的制造成本。

3)在中心O2和外側(cè)O2的質(zhì)量流量分別為5.6×10－5kg/s和2.0×10－5kg/s，H2的質(zhì)量流量為6.0 ×10－6kg/s的條件下，在距噴嘴80 mm處的觀察孔方位的晶體所能生長的最大直徑為10 mm。

［1］畢孝國，修稚萌，孫旭東，等.大尺寸金紅石(TiO2)單晶體生長條件的實(shí)驗(yàn)研究［J］.人工晶體學(xué)報(bào)，2004，33(2):244－249.

［2］畢孝國，修稚萌，馬偉民，等.金紅石(TiO2)單晶體的生長研究［J］.東北大學(xué)學(xué)報(bào)，2004，25(10):977 －979.

［3］畢孝國，修稚萌，馬偉民，等.生長氣氛和速度在金紅石(TiO2)單晶體生長中的作用研究［J］.人工晶體學(xué)報(bào)，2004，33(4):657 －661.

［4］ Bednorz J G，Scheel H J.Flame-Fusion Growth of SrTiO3［J］.Journal of Crystal Growth，1977，41:5 －12.

［5］ Scheel H J.Historical aspects of crystal growth technology［J］.Journal of Crystal Growth，2000，211:1 －12.

［6］ Khambatta F B，Gielisse P J，Wilson M P.Initial thermal model of the flame fusion crystal growth process［J］.Journal of Crystal Growth，1972，13 －14:710 －717.

［7］ Adamski J A.New Oxy-Hydrogen Burner for Flame Fusion［J］.Journal of Applied Physics，1965，36(5):1784 －1786.