微流控芯片中液滴被動(dòng)式融合的流道設(shè)計(jì)

趙朝夕

（哈爾濱工業(yè)大學(xué) 機(jī)電工程學(xué)院，哈爾濱 150001）

0 引言

微液滴技術(shù)是指微尺度通道內(nèi)，利用流動(dòng)剪切力與表面張力之間的相互作用將連續(xù)流體分割分離成離散的納升級(jí)及以下體積的液滴，將液滴視為生化反應(yīng)的微反應(yīng)容器［1］，在液滴中完成樣品的配制、混合和儲(chǔ)存等工作。它是一種微納技術(shù)。Hongbo Zhou 設(shè)計(jì)了一種實(shí)驗(yàn)裝置，通過(guò)調(diào)節(jié)微閥的脈動(dòng)壓力和微流道內(nèi)的流動(dòng)阻力使得產(chǎn)生的液滴在時(shí)間間隔和體積上保證高度統(tǒng)一。

就微流道中的液滴而言，兩種互不相溶的液體，比如水和油，分別將它們賦予離散相和連續(xù)相的功能，前者以微小體積單元（10-15～10-9L）的液滴形式分散于后者之中?；谝旱蔚纳磻?yīng)，如微納顆粒的材料合成過(guò)程中，需要向已有液滴中加入另一種反應(yīng)組分，通常以不同液滴之間的融合形式進(jìn)行，以便獲得良好的混合反應(yīng)效果。因此，液滴的可控融合是一項(xiàng)重要的液滴操控技術(shù)。目前發(fā)展的液滴融合方式分為主動(dòng)融合和被動(dòng)融合。本文就被動(dòng)式融合的流道進(jìn)行設(shè)計(jì)，即在沒(méi)有施加外力的作用下，利用微通道獨(dú)特的幾何形狀來(lái)實(shí)現(xiàn)液滴融合，并提出可能影響融合的原因。

1 液滴被動(dòng)式融合流道設(shè)計(jì)及原理

研究發(fā)現(xiàn)，液滴的融合是一系列碰撞、界面消耗、界面融合、滲透或者包封過(guò)程。在直通道中，液滴運(yùn)動(dòng)受限于通道壁，在液滴融合瞬間，后面的液滴滲透到前一個(gè)液滴之中。液滴的被動(dòng)式融合方法又稱為水動(dòng)力法［2］。

如圖1 所示，流道中共包含三相流體，連續(xù)相設(shè)定為水，兩個(gè)離散相為不溶于水的有機(jī)溶液液滴。本文設(shè)計(jì)的液滴被動(dòng)式融合的基本思路是：先在芯片中用T 型通道生成兩種有機(jī)溶劑的液滴，調(diào)節(jié)兩類液滴的生成速率，使之互相隔離地流入同一個(gè)通道中。在長(zhǎng)棱形擴(kuò)張通道中，由于質(zhì)量流率不變，形成流速變慢的梯度區(qū)。使得處于上游的液滴2 進(jìn)入這個(gè)流速梯度區(qū)時(shí)受到的黏性阻力增大，流速變慢。因此下游液滴1 能追上上游液滴2，并在擴(kuò)張管道中的特定的位置相遇（同步化）。在相互靠近到接觸時(shí)的過(guò)程中，液滴內(nèi)部中心處的速度最大，然后液滴之間的分離薄膜逐漸排空，當(dāng)液滴之間的距離小于一定值時(shí)，液滴界面變得不穩(wěn)定并破碎，液滴進(jìn)入融合過(guò)程，此時(shí)速度最大位置在液滴邊緣。最后在收縮通道中，在管道的擠壓誘導(dǎo)和兩相溶劑間的拖拽力作用下完成融合過(guò)程。這樣就完成了兩種液滴數(shù)量上的1∶1 融合。

圖1 液滴被動(dòng)式融合的原理示意

筆者認(rèn)為，這種被動(dòng)式融合成功與否的關(guān)鍵之處在于液滴的流動(dòng)條件和通道的幾何形狀。流動(dòng)條件指的是兩個(gè)液滴間的距離、流速和進(jìn)出口的壓力等，擴(kuò)張通道長(zhǎng)度合理的情況下，液滴的距離過(guò)大，則存在下游液滴追不上上游液滴的情況。在壓力作用下，兩種液滴的密度不同，產(chǎn)生加速的不同，也會(huì)產(chǎn)生速度差。所以，在設(shè)計(jì)流道時(shí)應(yīng)該通過(guò)多個(gè)工況進(jìn)行計(jì)算，擬合出流動(dòng)條件與通道長(zhǎng)度的關(guān)系，以保證液滴完全融合。

2 控制方程

在微觀尺度下，忽略流體重力作用，并且把水和兩種不溶于水的有機(jī)溶劑三相視作不可壓縮的黏性流體。

2.1 不可壓縮流體的連續(xù)性方程

連續(xù)性方程基于質(zhì)量守恒原理［3］。在式中，ρ 是密度，t 是時(shí)間，u→是速度矢量。不可壓縮流體的密度為常數(shù)，因此簡(jiǎn)化后得到該式。

2.2 考慮表面張力的動(dòng)量方程

式中：v→為速度矢量，σ 代表面張力系數(shù)，p 為壓強(qiáng)，μ 為動(dòng)力黏度，κ 為界面的曲率，δs表示與界面有關(guān)的Dirac 分布，n→為界面單位法向矢量。D 為應(yīng)力張量，滿足

液液兩相界面的捕捉是通過(guò)計(jì)算在各網(wǎng)格單元內(nèi)的兩相體積分?jǐn)?shù)αo和αw來(lái)實(shí)現(xiàn)的，下角標(biāo)o 和w 分別表示水和有機(jī)物。αw=1（αo=0）表示網(wǎng)格單元全部被水相占據(jù)；αw=0（αo=1）表示網(wǎng)格單元全部被有機(jī)相占據(jù)，兩相界面存在于0＜αw＜1 的網(wǎng)格內(nèi)。在液液兩相混合的網(wǎng)格單元中，式（1）、式（2）中的密度和黏度皆為混合屬性，通過(guò)式（4）、式（5）計(jì)算：

由于水作為連續(xù)相，因此可根據(jù)式（1）求得水的體積分?jǐn)?shù)［4］

對(duì)于微觀流體來(lái)說(shuō)，主要的控制方程除了上述兩個(gè)外還有基于能量守恒原理的能量守恒方程，但是一般用于有熱流交換的模型中，這里并不涉及。

3 影響融合因素的討論

3.1 雷諾數(shù)的影響

雷諾數(shù)是流體力學(xué)中的重要無(wú)綱量參數(shù)，反映了慣性力與黏性力的比值，是用來(lái)界定層流與湍流的標(biāo)尺。

式中，v 是主流流體的流速，即水相流速，d 是微細(xì)管道的內(nèi)徑。

在宏觀尺度下，Re＜2 300 即為層流狀態(tài)，但國(guó)內(nèi)外諸多學(xué)者的實(shí)驗(yàn)證明，微觀尺度下流體會(huì)發(fā)生層流到湍流的提前轉(zhuǎn)捩，Re=200～700。在本課題中，經(jīng)計(jì)算，Re=600，可認(rèn)為這是一個(gè)湍流模型。湍流的特點(diǎn)就是流動(dòng)呈無(wú)序混亂的不穩(wěn)定狀態(tài)，流速等特性都隨機(jī)變化，而且流體分子在流動(dòng)過(guò)程中相互混滲。

兩個(gè)液滴得以融合，就是由于下游液滴沖擊上游液滴使得流動(dòng)剪切力大于表面張力而掙脫其束縛并發(fā)生相撞、破裂后融合（表面張力就是液體分子的表面自由能，這個(gè)引力視圖將液體的表面積降到最小，而所有形狀中，球形的表面積最小）。兩液滴融合后的速度會(huì)有所下降，若Re增大，流體黏性比較小，慣性力占主導(dǎo)地位，因此液滴在慣性的作用下依然保持融合前的速度，這樣保證了流體流速的穩(wěn)定性。而黏性力會(huì)幫助減少融合時(shí)間。因此，雷諾數(shù)并不是越大融合效果越好，一定存在黏性力和慣性力相互作用效果平衡的臨界值。超越臨界值后湍流特性強(qiáng)烈，下游液滴如果體積和速度過(guò)大就有將上游液滴還沒(méi)有來(lái)得及被融合就有被擊碎的可能，即使融合，那么融合后的形狀會(huì)變得不規(guī)則，易于發(fā)生破裂。

3.2 空間受限效應(yīng)的影響

液滴的融合需要克服液滴之間流體薄膜的分離作用并使得液滴界面失穩(wěn)才能實(shí)現(xiàn)。針對(duì)宏觀尺度下的球狀液滴研究表明，液滴的融合過(guò)程是從毛細(xì)力-黏性力平衡占主導(dǎo)的區(qū)域向毛細(xì)力-慣性力平衡占主導(dǎo)的區(qū)域的轉(zhuǎn)化過(guò)程［5］。但是在微流道中，由于通道壁面的存在，液滴界面通常不是球形，這一理論難以定量地應(yīng)用于受限空間內(nèi)的液滴融合過(guò)程。一方面，由于液滴之間的流體層需要從有限的空間排出，液滴的融合變得困難。而另一方面，受限效應(yīng)使得液滴與液滴的接觸面變得更平更大，使得融合也有可能變得更為容易。

3.3 主流流體流場(chǎng)的影響

當(dāng)一個(gè)液滴靠近其它液滴時(shí)，它的出現(xiàn)使得流場(chǎng)形成外延流和旋轉(zhuǎn)流，因此液滴之間常發(fā)生碰撞、融合等現(xiàn)象。

當(dāng)兩相液滴流動(dòng)時(shí)，由于液滴間的流體流動(dòng)速度比周圍流場(chǎng)大，因此形成指向液滴間的壓力梯度，即下游液滴的驅(qū)動(dòng)力為吸引力。上游液滴底部產(chǎn)生尾流對(duì)下游液滴有抽吸作用，下游液滴也因此前進(jìn)速度比上游的快，下游液滴在向前運(yùn)動(dòng)的同時(shí)與上游液滴接觸并開(kāi)始融合。

3.4 液滴體積的影響

在一個(gè)給定的常值初始距離下，體積大的液滴會(huì)在它們之間產(chǎn)生更大的吸引力，因而縮短了融合時(shí)間。但是這個(gè)參數(shù)的作用因?yàn)轲ば粤Φ拇嬖诙艿较拗?。液滴體積越大，液滴受到來(lái)自壁面的剪切阻力也越大。而且液滴較小時(shí)，在擴(kuò)張通道中可能會(huì)擦肩而過(guò)無(wú)法融合，也無(wú)法阻塞收縮流道，只能依靠?jī)上嗤献Яκ蛊淙诤希藭r(shí)對(duì)應(yīng)的雷諾數(shù)也比較大。

4 結(jié)論

本文針對(duì)微流控芯片中導(dǎo)致液滴被動(dòng)融合的擴(kuò)張和收縮通道進(jìn)行了設(shè)計(jì)，并給出了微觀流體的控制方程。找出4 個(gè)影響液滴融合的主要因素并進(jìn)行分析和討論。認(rèn)為存在著一個(gè)能保持流動(dòng)呈湍流狀態(tài)的臨界雷諾數(shù)，使流體流速的穩(wěn)定還能減少融合時(shí)間，但有不會(huì)使液滴易于破裂；而空間受限效應(yīng)一定是影響因素之一，但是由于缺少實(shí)驗(yàn)的驗(yàn)證，它對(duì)融合的作用還尚不明確；當(dāng)2 個(gè)液滴接近時(shí)，在它們之間的主流流體形成的流場(chǎng)的動(dòng)力結(jié)構(gòu)發(fā)生改變，對(duì)液滴的融合提供了一定程度的幫助；生成液滴的體積的合理控制也是需要考慮的，體積越大吸引力越大，同時(shí)也提高了壁面的剪切阻力，而過(guò)小則可能無(wú)法有效融合。

對(duì)流道進(jìn)行特殊形狀的設(shè)計(jì)是促使液滴融合方式中最簡(jiǎn)單的一個(gè)，在這個(gè)過(guò)程中影響液滴有效融合的因素有很多，流體的流動(dòng)條件和通道的幾何尺寸都需要控制在合理范圍內(nèi)，并且還要添加一些后續(xù)的檢測(cè)和分選過(guò)程，挑選出完全融合的液滴來(lái)作為下一單元的樣品。

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