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    三類雙取代氮雜冠醚配合物的概述

    2014-11-19 00:40:47韓亭亭王立寧
    科技創(chuàng)新導(dǎo)報(bào) 2014年17期

    韓亭亭+王立寧

    摘 要:該文簡要概括了含雙取代氮雜冠醚配體L-(C8H8O)2、L-(C7H6NO2)2和L-(C7H6NO3)2的配合物的合成和結(jié)構(gòu)(L= 1,4,11,14-四氧雜-5,6:19,20-二苯-8,17-二氮雜-環(huán)二十烷)。在含以上配體的約十四中配合物中,L上的氮原子均與過渡金屬離子或稀土金屬離子配位。

    關(guān)鍵詞:雙取代氮雜冠醚 +配合物 氮原子

    中圖分類號:0614.81 文獻(xiàn)標(biāo)識碼:A 文章編號1674-098X(2014)06(b)-0210-01

    雙氮雜冠醚是由兩個(gè)氮原子取代冠醚環(huán)上的兩個(gè)氧原子而得,與一般冠醚相比具有兩個(gè)重要的特征[1]:一是冠醚中氮原子的軟堿性質(zhì)以及胺的空腔結(jié)構(gòu)使其與過渡金屬離子配位形成結(jié)構(gòu)穩(wěn)定的五員、六員或七員環(huán)配合物;二是冠醚環(huán)上氮原子有強(qiáng)堿性,能與H+形成銨離子,因此環(huán)上較易導(dǎo)入羧基、羥基和酯基以及其他的親水基團(tuán)或功能基團(tuán)。雙氮雜冠醚的特征決定了雙取代雙氮雜冠醚種類繁多、結(jié)構(gòu)形式多樣,近年來在有機(jī)合成、生物活性、處理重金屬污染和相轉(zhuǎn)移催化劑方面有廣泛應(yīng)用[2-5]。

    1 配合物的合成

    1.1 含L-(C8H8O)2的配合物合成

    將溶于無水乙腈的配體L-(C8H8O)2[名為:4, 7, 14, 17, 24, 27-六氧-12, 13, 18,19, 22, 23, 28, 29-四苯-1, 10-二氮-大二環(huán)(8,10,10)-三十烷]和稀土金屬M(fèi)的硝酸鹽(M= Sm、Eu、Tb、Dy) 溶液按物料比1∶2混合,立即有白色沉淀生成,攪拌下回流4 h后冷卻,離心分離得固體產(chǎn)物[6]。

    1.2 含L-(C7H6NO2)2的配合物合成

    將溶于無水乙腈的配體L-(C7H6NO2)2(名為:8,17-二對硝基芐基-L)和過渡金屬M(fèi)的高氯酸鹽(M=Ca、Sr、Ba、Zn、Gd、Pb、Co、Ni、Cu) 溶液按物料比1∶1混合,攪拌下回流6 h后熱過濾,用旋轉(zhuǎn)蒸發(fā)儀蒸發(fā)部分溶劑后,常溫冷卻,數(shù)天后得晶體產(chǎn)物[7]。

    1.3 含L-(C7H6NO3)2的配合物合成

    將分別溶于氯仿和無水乙醇的配體L-(C7H6NO3)2(名為:8,17-二-5-硝基2-羥基-芐基-L)和Cu(NO3)2·3H2O溶液按物料比1:1混合,常溫?cái)嚢? h后靜止、過濾,靜置數(shù)天后有藍(lán)色晶體析出[8]。

    2 配合物的結(jié)構(gòu)

    2.1 含L-(C8H8O)2的配合物結(jié)構(gòu)

    配體L-(C8H8O)2與鑭系元素硝酸鹽形成2:1 型配合物,配合物分子中只有1個(gè)水分子參與配位,其余均為結(jié)晶水,可能有1個(gè)或2個(gè)外界游離的NO3-,其余NO3-均參與配位。由于配體L-(C8H8O)2有效地引進(jìn)了脂鏈,從而改變了原有的對稱性及剛性,使相應(yīng)鑭系元素硝酸鹽配合物的熒光強(qiáng)度大大增加,表明配體與鑭系離子之間能量的傳遞與配體結(jié)構(gòu)剛性和配合物的對稱性有關(guān)。

    2.2 含L-(C7H6NO2)2的配合物結(jié)構(gòu)

    配體L-(C7H6NO2)2與過渡金屬高氯酸鹽形成1:1型配合物,以金屬Sr為例簡述配體L-(C7H6NO2)2與高氯酸鹽反應(yīng)得到的晶體結(jié)構(gòu),鍶離子與來自冠醚環(huán)上的兩個(gè)氮原子、四個(gè)氧原子和兩個(gè)水分子上的兩個(gè)氧原子形成了八配位的扭曲六角雙錐構(gòu)型。

    2.3 含L-(C7H6NO3)2的配合物結(jié)構(gòu)

    配體L-(C7H6NO3)2與硝酸銅形成1:1型配合物,金屬銅離子與來自冠醚環(huán)上的兩個(gè)氮原子和酚羥基上的兩個(gè)氧原子形成了四配位的扭曲四面體構(gòu)型,晶包中存在無序的溶劑分子氯仿。

    3 結(jié)語

    該文對含N2O4類的三類雙取代氮雜冠醚配合物在合成和結(jié)構(gòu)方面做了概述。在上述的十四種配合物中,冠醚環(huán)上的氮原子均參與配位。配位數(shù)及構(gòu)型遵循一般規(guī)則:配位數(shù)是4時(shí)金屬離子與配體為四面體構(gòu)型;配位數(shù)是5時(shí)為三角雙錐構(gòu)型;配位數(shù)是6時(shí)為八面體構(gòu)型;配位數(shù)是8時(shí)為四方反棱柱構(gòu)型。

    參考文獻(xiàn)

    [1] 劉潔.含苯酚基團(tuán)冠醚配合物的合成及結(jié)構(gòu)研究[D].東北師范大學(xué),2009.

    [2] Kabuto K, Sasaki Y. The europium(III)-(R)-propylenediaminetetra-acetate ion: A promising chiral shift reagent for 1HNMR spectroscopy in aqueous solution[J].Chem.Comm.,1984(5):316-318.

    [3] Voge S, Rohr K, Wengel O. A substituted triaza crown ether as a binding site in DNA conjugates[J]. J Chem. Comm., 2003, 9(8): 1006-1007.

    [4] Inoue Y, Gokel G W. Cation Binding by macrocycles[M]. Marcel Dekker:1990:98-102.

    [5] David E G,Raquel F, et al. Lateral Macrobicyclic Architectures:Toward New Lead(II) Sequestering Agents[J]. Inorg Chem,2005,44(15):5428-5436.

    [6] 黃勇.王薇,閆蘭,等.穴醚晶體結(jié)構(gòu)及其部分鑭系元素硝酸鹽配合物的熒光性質(zhì)[J].應(yīng)用化學(xué),2005,9(22),1030-1032.

    [7] Lo?pez-Deber M., Bastida R.Metal Complexes of New Mixed Oxaaza-Macrocyclic Ligands.X-Ray Crystal Structure of L1 , L2, [SrL2(H2O)2](ClO4)2 and [BaL2(NCS)2(CH3CN)]·CH3CN [J].(2005). Z. Anorg. Allg. Chem,2005,631:2033-2044.

    [8] Han T T, Ma J F,[8,17-Bis(5-nitro-2-oxidobenzyl-кO)-5,6:19,20-dibenzo-1,4,11,14-tetraoxa-8,17-diazacycloeicosane-к4N,N]copper(II) chloroform solvate[J]. Acta Cryst,2007,E63:m2301.endprint

    摘 要:該文簡要概括了含雙取代氮雜冠醚配體L-(C8H8O)2、L-(C7H6NO2)2和L-(C7H6NO3)2的配合物的合成和結(jié)構(gòu)(L= 1,4,11,14-四氧雜-5,6:19,20-二苯-8,17-二氮雜-環(huán)二十烷)。在含以上配體的約十四中配合物中,L上的氮原子均與過渡金屬離子或稀土金屬離子配位。

    關(guān)鍵詞:雙取代氮雜冠醚 +配合物 氮原子

    中圖分類號:0614.81 文獻(xiàn)標(biāo)識碼:A 文章編號1674-098X(2014)06(b)-0210-01

    雙氮雜冠醚是由兩個(gè)氮原子取代冠醚環(huán)上的兩個(gè)氧原子而得,與一般冠醚相比具有兩個(gè)重要的特征[1]:一是冠醚中氮原子的軟堿性質(zhì)以及胺的空腔結(jié)構(gòu)使其與過渡金屬離子配位形成結(jié)構(gòu)穩(wěn)定的五員、六員或七員環(huán)配合物;二是冠醚環(huán)上氮原子有強(qiáng)堿性,能與H+形成銨離子,因此環(huán)上較易導(dǎo)入羧基、羥基和酯基以及其他的親水基團(tuán)或功能基團(tuán)。雙氮雜冠醚的特征決定了雙取代雙氮雜冠醚種類繁多、結(jié)構(gòu)形式多樣,近年來在有機(jī)合成、生物活性、處理重金屬污染和相轉(zhuǎn)移催化劑方面有廣泛應(yīng)用[2-5]。

    1 配合物的合成

    1.1 含L-(C8H8O)2的配合物合成

    將溶于無水乙腈的配體L-(C8H8O)2[名為:4, 7, 14, 17, 24, 27-六氧-12, 13, 18,19, 22, 23, 28, 29-四苯-1, 10-二氮-大二環(huán)(8,10,10)-三十烷]和稀土金屬M(fèi)的硝酸鹽(M= Sm、Eu、Tb、Dy) 溶液按物料比1∶2混合,立即有白色沉淀生成,攪拌下回流4 h后冷卻,離心分離得固體產(chǎn)物[6]。

    1.2 含L-(C7H6NO2)2的配合物合成

    將溶于無水乙腈的配體L-(C7H6NO2)2(名為:8,17-二對硝基芐基-L)和過渡金屬M(fèi)的高氯酸鹽(M=Ca、Sr、Ba、Zn、Gd、Pb、Co、Ni、Cu) 溶液按物料比1∶1混合,攪拌下回流6 h后熱過濾,用旋轉(zhuǎn)蒸發(fā)儀蒸發(fā)部分溶劑后,常溫冷卻,數(shù)天后得晶體產(chǎn)物[7]。

    1.3 含L-(C7H6NO3)2的配合物合成

    將分別溶于氯仿和無水乙醇的配體L-(C7H6NO3)2(名為:8,17-二-5-硝基2-羥基-芐基-L)和Cu(NO3)2·3H2O溶液按物料比1:1混合,常溫?cái)嚢? h后靜止、過濾,靜置數(shù)天后有藍(lán)色晶體析出[8]。

    2 配合物的結(jié)構(gòu)

    2.1 含L-(C8H8O)2的配合物結(jié)構(gòu)

    配體L-(C8H8O)2與鑭系元素硝酸鹽形成2:1 型配合物,配合物分子中只有1個(gè)水分子參與配位,其余均為結(jié)晶水,可能有1個(gè)或2個(gè)外界游離的NO3-,其余NO3-均參與配位。由于配體L-(C8H8O)2有效地引進(jìn)了脂鏈,從而改變了原有的對稱性及剛性,使相應(yīng)鑭系元素硝酸鹽配合物的熒光強(qiáng)度大大增加,表明配體與鑭系離子之間能量的傳遞與配體結(jié)構(gòu)剛性和配合物的對稱性有關(guān)。

    2.2 含L-(C7H6NO2)2的配合物結(jié)構(gòu)

    配體L-(C7H6NO2)2與過渡金屬高氯酸鹽形成1:1型配合物,以金屬Sr為例簡述配體L-(C7H6NO2)2與高氯酸鹽反應(yīng)得到的晶體結(jié)構(gòu),鍶離子與來自冠醚環(huán)上的兩個(gè)氮原子、四個(gè)氧原子和兩個(gè)水分子上的兩個(gè)氧原子形成了八配位的扭曲六角雙錐構(gòu)型。

    2.3 含L-(C7H6NO3)2的配合物結(jié)構(gòu)

    配體L-(C7H6NO3)2與硝酸銅形成1:1型配合物,金屬銅離子與來自冠醚環(huán)上的兩個(gè)氮原子和酚羥基上的兩個(gè)氧原子形成了四配位的扭曲四面體構(gòu)型,晶包中存在無序的溶劑分子氯仿。

    3 結(jié)語

    該文對含N2O4類的三類雙取代氮雜冠醚配合物在合成和結(jié)構(gòu)方面做了概述。在上述的十四種配合物中,冠醚環(huán)上的氮原子均參與配位。配位數(shù)及構(gòu)型遵循一般規(guī)則:配位數(shù)是4時(shí)金屬離子與配體為四面體構(gòu)型;配位數(shù)是5時(shí)為三角雙錐構(gòu)型;配位數(shù)是6時(shí)為八面體構(gòu)型;配位數(shù)是8時(shí)為四方反棱柱構(gòu)型。

    參考文獻(xiàn)

    [1] 劉潔.含苯酚基團(tuán)冠醚配合物的合成及結(jié)構(gòu)研究[D].東北師范大學(xué),2009.

    [2] Kabuto K, Sasaki Y. The europium(III)-(R)-propylenediaminetetra-acetate ion: A promising chiral shift reagent for 1HNMR spectroscopy in aqueous solution[J].Chem.Comm.,1984(5):316-318.

    [3] Voge S, Rohr K, Wengel O. A substituted triaza crown ether as a binding site in DNA conjugates[J]. J Chem. Comm., 2003, 9(8): 1006-1007.

    [4] Inoue Y, Gokel G W. Cation Binding by macrocycles[M]. Marcel Dekker:1990:98-102.

    [5] David E G,Raquel F, et al. Lateral Macrobicyclic Architectures:Toward New Lead(II) Sequestering Agents[J]. Inorg Chem,2005,44(15):5428-5436.

    [6] 黃勇.王薇,閆蘭,等.穴醚晶體結(jié)構(gòu)及其部分鑭系元素硝酸鹽配合物的熒光性質(zhì)[J].應(yīng)用化學(xué),2005,9(22),1030-1032.

    [7] Lo?pez-Deber M., Bastida R.Metal Complexes of New Mixed Oxaaza-Macrocyclic Ligands.X-Ray Crystal Structure of L1 , L2, [SrL2(H2O)2](ClO4)2 and [BaL2(NCS)2(CH3CN)]·CH3CN [J].(2005). Z. Anorg. Allg. Chem,2005,631:2033-2044.

    [8] Han T T, Ma J F,[8,17-Bis(5-nitro-2-oxidobenzyl-кO)-5,6:19,20-dibenzo-1,4,11,14-tetraoxa-8,17-diazacycloeicosane-к4N,N]copper(II) chloroform solvate[J]. Acta Cryst,2007,E63:m2301.endprint

    摘 要:該文簡要概括了含雙取代氮雜冠醚配體L-(C8H8O)2、L-(C7H6NO2)2和L-(C7H6NO3)2的配合物的合成和結(jié)構(gòu)(L= 1,4,11,14-四氧雜-5,6:19,20-二苯-8,17-二氮雜-環(huán)二十烷)。在含以上配體的約十四中配合物中,L上的氮原子均與過渡金屬離子或稀土金屬離子配位。

    關(guān)鍵詞:雙取代氮雜冠醚 +配合物 氮原子

    中圖分類號:0614.81 文獻(xiàn)標(biāo)識碼:A 文章編號1674-098X(2014)06(b)-0210-01

    雙氮雜冠醚是由兩個(gè)氮原子取代冠醚環(huán)上的兩個(gè)氧原子而得,與一般冠醚相比具有兩個(gè)重要的特征[1]:一是冠醚中氮原子的軟堿性質(zhì)以及胺的空腔結(jié)構(gòu)使其與過渡金屬離子配位形成結(jié)構(gòu)穩(wěn)定的五員、六員或七員環(huán)配合物;二是冠醚環(huán)上氮原子有強(qiáng)堿性,能與H+形成銨離子,因此環(huán)上較易導(dǎo)入羧基、羥基和酯基以及其他的親水基團(tuán)或功能基團(tuán)。雙氮雜冠醚的特征決定了雙取代雙氮雜冠醚種類繁多、結(jié)構(gòu)形式多樣,近年來在有機(jī)合成、生物活性、處理重金屬污染和相轉(zhuǎn)移催化劑方面有廣泛應(yīng)用[2-5]。

    1 配合物的合成

    1.1 含L-(C8H8O)2的配合物合成

    將溶于無水乙腈的配體L-(C8H8O)2[名為:4, 7, 14, 17, 24, 27-六氧-12, 13, 18,19, 22, 23, 28, 29-四苯-1, 10-二氮-大二環(huán)(8,10,10)-三十烷]和稀土金屬M(fèi)的硝酸鹽(M= Sm、Eu、Tb、Dy) 溶液按物料比1∶2混合,立即有白色沉淀生成,攪拌下回流4 h后冷卻,離心分離得固體產(chǎn)物[6]。

    1.2 含L-(C7H6NO2)2的配合物合成

    將溶于無水乙腈的配體L-(C7H6NO2)2(名為:8,17-二對硝基芐基-L)和過渡金屬M(fèi)的高氯酸鹽(M=Ca、Sr、Ba、Zn、Gd、Pb、Co、Ni、Cu) 溶液按物料比1∶1混合,攪拌下回流6 h后熱過濾,用旋轉(zhuǎn)蒸發(fā)儀蒸發(fā)部分溶劑后,常溫冷卻,數(shù)天后得晶體產(chǎn)物[7]。

    1.3 含L-(C7H6NO3)2的配合物合成

    將分別溶于氯仿和無水乙醇的配體L-(C7H6NO3)2(名為:8,17-二-5-硝基2-羥基-芐基-L)和Cu(NO3)2·3H2O溶液按物料比1:1混合,常溫?cái)嚢? h后靜止、過濾,靜置數(shù)天后有藍(lán)色晶體析出[8]。

    2 配合物的結(jié)構(gòu)

    2.1 含L-(C8H8O)2的配合物結(jié)構(gòu)

    配體L-(C8H8O)2與鑭系元素硝酸鹽形成2:1 型配合物,配合物分子中只有1個(gè)水分子參與配位,其余均為結(jié)晶水,可能有1個(gè)或2個(gè)外界游離的NO3-,其余NO3-均參與配位。由于配體L-(C8H8O)2有效地引進(jìn)了脂鏈,從而改變了原有的對稱性及剛性,使相應(yīng)鑭系元素硝酸鹽配合物的熒光強(qiáng)度大大增加,表明配體與鑭系離子之間能量的傳遞與配體結(jié)構(gòu)剛性和配合物的對稱性有關(guān)。

    2.2 含L-(C7H6NO2)2的配合物結(jié)構(gòu)

    配體L-(C7H6NO2)2與過渡金屬高氯酸鹽形成1:1型配合物,以金屬Sr為例簡述配體L-(C7H6NO2)2與高氯酸鹽反應(yīng)得到的晶體結(jié)構(gòu),鍶離子與來自冠醚環(huán)上的兩個(gè)氮原子、四個(gè)氧原子和兩個(gè)水分子上的兩個(gè)氧原子形成了八配位的扭曲六角雙錐構(gòu)型。

    2.3 含L-(C7H6NO3)2的配合物結(jié)構(gòu)

    配體L-(C7H6NO3)2與硝酸銅形成1:1型配合物,金屬銅離子與來自冠醚環(huán)上的兩個(gè)氮原子和酚羥基上的兩個(gè)氧原子形成了四配位的扭曲四面體構(gòu)型,晶包中存在無序的溶劑分子氯仿。

    3 結(jié)語

    該文對含N2O4類的三類雙取代氮雜冠醚配合物在合成和結(jié)構(gòu)方面做了概述。在上述的十四種配合物中,冠醚環(huán)上的氮原子均參與配位。配位數(shù)及構(gòu)型遵循一般規(guī)則:配位數(shù)是4時(shí)金屬離子與配體為四面體構(gòu)型;配位數(shù)是5時(shí)為三角雙錐構(gòu)型;配位數(shù)是6時(shí)為八面體構(gòu)型;配位數(shù)是8時(shí)為四方反棱柱構(gòu)型。

    參考文獻(xiàn)

    [1] 劉潔.含苯酚基團(tuán)冠醚配合物的合成及結(jié)構(gòu)研究[D].東北師范大學(xué),2009.

    [2] Kabuto K, Sasaki Y. The europium(III)-(R)-propylenediaminetetra-acetate ion: A promising chiral shift reagent for 1HNMR spectroscopy in aqueous solution[J].Chem.Comm.,1984(5):316-318.

    [3] Voge S, Rohr K, Wengel O. A substituted triaza crown ether as a binding site in DNA conjugates[J]. J Chem. Comm., 2003, 9(8): 1006-1007.

    [4] Inoue Y, Gokel G W. Cation Binding by macrocycles[M]. Marcel Dekker:1990:98-102.

    [5] David E G,Raquel F, et al. Lateral Macrobicyclic Architectures:Toward New Lead(II) Sequestering Agents[J]. Inorg Chem,2005,44(15):5428-5436.

    [6] 黃勇.王薇,閆蘭,等.穴醚晶體結(jié)構(gòu)及其部分鑭系元素硝酸鹽配合物的熒光性質(zhì)[J].應(yīng)用化學(xué),2005,9(22),1030-1032.

    [7] Lo?pez-Deber M., Bastida R.Metal Complexes of New Mixed Oxaaza-Macrocyclic Ligands.X-Ray Crystal Structure of L1 , L2, [SrL2(H2O)2](ClO4)2 and [BaL2(NCS)2(CH3CN)]·CH3CN [J].(2005). Z. Anorg. Allg. Chem,2005,631:2033-2044.

    [8] Han T T, Ma J F,[8,17-Bis(5-nitro-2-oxidobenzyl-кO)-5,6:19,20-dibenzo-1,4,11,14-tetraoxa-8,17-diazacycloeicosane-к4N,N]copper(II) chloroform solvate[J]. Acta Cryst,2007,E63:m2301.endprint

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