馬朗凹陷蘆草溝組泥頁巖儲層含油性特征與評價(jià)①

郭小波 黃志龍 陳 旋 張文丹 陳常超 李宏強(qiáng) 張玉芝 孫美麗

(1.中國石油大學(xué)油氣資源與探測國家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室 北京 102249;2.中國石油吐哈油田分公司 新疆哈密 839009)

在頁巖油氣勘探開發(fā)領(lǐng)域，美國走在了世界的最前列，但相對于頁巖氣，頁巖油地質(zhì)研究要相對滯后，其富集機(jī)理與評價(jià)體系還不完善［1，2］。頁巖油是指主要以游離態(tài)、吸附態(tài)或溶解態(tài)賦存于泥頁巖層系中的液態(tài)烴類。近年來，我國大力發(fā)展頁巖氣的同時(shí)，也廣泛開展頁巖油的相關(guān)勘探開發(fā)地質(zhì)研究，并取得了一些研究成果［3～7］。2011年—2012年，中石化分別在泌陽凹陷安深1井和泌頁HF1井的泥頁巖中獲得工業(yè)油氣流［4］。近年，中石油對三塘湖盆地馬朗凹陷二疊系蘆草溝組二段泥頁巖層進(jìn)行儲層壓裂改造，獲得頁巖油產(chǎn)量可在0.01～22.20 m3/d之間［6］。雖然我國頁巖油勘探開發(fā)取得了初步成果，但總體上還處于準(zhǔn)備階段。本文以新疆三塘湖盆地馬朗凹陷二疊系蘆草溝組頁巖油為例，通過地球化學(xué)實(shí)驗(yàn)、巖芯物理實(shí)驗(yàn)等分析，研究泥頁巖的含油性特征、評價(jià)指標(biāo)，分析泥頁巖層系的富油機(jī)制及有利儲層分布規(guī)律，為我國頁巖油勘探開發(fā)服務(wù)。

1 研究區(qū)地質(zhì)特征

三塘湖盆地屬于西北地區(qū)中小型盆地之一，位于新疆東北部，與吐哈盆地、準(zhǔn)噶爾盆地相望，處于西伯利亞板塊和準(zhǔn)噶爾—哈薩克斯坦板塊的交匯部位，是一個(gè)在前早石炭世褶皺基底上發(fā)育起來的小型疊合盆地，盆地整體呈現(xiàn)北西—南東向的狹長條帶狀，面積約 2.3 ×104km2(圖1)［8，9］。馬朗凹陷是三塘湖盆地中央坳陷帶的重要富油凹陷，面積約1 400 km2，目前已發(fā)現(xiàn)馬中、黑墩和牛圈湖等富油構(gòu)造帶［9］。馬朗凹陷二疊系蘆草溝組主要為一套陸相湖泊沉積，夾火山碎屑巖建造?？碧奖砻?，蘆草溝組二段泥頁巖有機(jī)質(zhì)豐度高、類型好、成熟度適中，是馬朗凹陷頁巖油勘探的主要層段。

圖1 新疆三塘湖盆地構(gòu)造單元?jiǎng)澐諪ig.1 Structure units of the Santanghu Basin in Xinjiang

圖2 馬朗凹陷蘆草溝組泥頁巖含油性特征Fig.2 Characteristics of Lucaogou Formation oil-bearing property in Malang sag

2 泥頁巖含油性特征

2.1 頁巖油賦存狀態(tài)

泥頁巖是一類典型的低孔、低滲儲層，儲層中液態(tài)烴的賦存狀態(tài)主要是游離態(tài)、吸附態(tài)和溶解態(tài)［1～10］。游離態(tài)的頁巖油主要存在于納米—微米級的微孔隙、微裂縫或裂縫中。巖芯觀察可見裂縫處含油，以及被有機(jī)酸溶蝕后的殘留方解石脈(圖2a);熒光薄片下可見順層發(fā)育的亮黃色熒光條帶，是紋層面滑脫縫含油的特征(圖2b)。這類原油流動性最好，最易被開采出，應(yīng)該是泥頁巖儲層形成高產(chǎn)油流的重要貢獻(xiàn)者。富有機(jī)質(zhì)泥頁巖中存在大量有機(jī)質(zhì)生烴殘留孔(圖2c)。泥頁巖中有機(jī)質(zhì)含量一般是按有機(jī)質(zhì)的質(zhì)量分?jǐn)?shù)(TOC，%)表示的，由于有機(jī)質(zhì)密度低，換算成對應(yīng)的體積分?jǐn)?shù)要增加約一倍［11］。因此，有機(jī)質(zhì)的質(zhì)量分?jǐn)?shù)越高，在相似成烴轉(zhuǎn)化率下，形成的有機(jī)質(zhì)生烴殘留孔隙度(體積百分?jǐn)?shù)表示)也就越高，對液態(tài)烴類的溶解能力也就越強(qiáng)。一般認(rèn)為有機(jī)質(zhì)生烴殘留孔是親油的，頁巖油以溶解態(tài)存在其中，具備一定的流動性，對開發(fā)應(yīng)該有一定的有效性。

頁巖油還可以吸附態(tài)附著于干酪根(圖2d，e，f)和礦物顆粒表面。蘆草溝組烴源巖有機(jī)質(zhì)豐度高，最高可達(dá)18%，這不僅是生烴的基礎(chǔ)、有利于形成有機(jī)質(zhì)生烴殘留孔，而且廣泛存在的干酪根可以形成“干酪根網(wǎng)絡(luò)”，為液態(tài)烴提供大量的吸附表面［12］。無機(jī)礦物對烴類的吸附能力取決于礦物的比表面積。黏土礦物密度較低，具有較大的比表面積，對烴類有很強(qiáng)的吸附能力，石英比表面積很低，對烴類的吸附能力最弱(表1)。不同類型的黏土礦物晶體結(jié)構(gòu)不同，使比表面積相差很大(表1)。其中，蒙脫石具有典型的2∶1型水鋁層和硅氧層結(jié)構(gòu)，具有內(nèi)外兩層表面積，總比表面積最大，對烴類的吸附能力也最強(qiáng);其次是伊利石，最后是綠泥石和高嶺石［11，13］。黏土礦物(尤其是蒙脫石)含量的增加有利于增強(qiáng)泥頁巖的含油性能，但又會降低泥頁巖的脆性，不利于儲層的壓裂改造而影響頁巖油的生產(chǎn)，而且這種吸附態(tài)的液態(tài)烴相較于頁巖氣對開發(fā)的有效性較低。因此，對吸附態(tài)頁巖油的評價(jià)要充分考慮含油性與開采性兩方面。馬朗凹陷蘆草溝組泥頁巖中，黏土礦物總含量分布在1.0% ～43.0%之間，平均為12.7%，整體含量較低，且以伊利石為主，對液態(tài)烴類的吸附能力不是很強(qiáng)。

表1 不同礦物的比表面積(據(jù)參考文獻(xiàn)［11］)Table 1 Specific surface area of various mineral(after reference［11］)

2.2 泥頁巖含油性表征參數(shù)

表征泥頁巖含油性的參數(shù)一般分為兩大類，有機(jī)地球化學(xué)參數(shù)和巖芯物理參數(shù)。有機(jī)地球化學(xué)參數(shù)中最能體現(xiàn)泥頁巖含油性的是熱解烴S1(mgHC·g-1巖石)和氯仿瀝青“A”(%)，這也是烴源巖評價(jià)中常用的兩個(gè)基本參數(shù)。參數(shù)的獲取需要先將巖樣粉碎到100目以下(＜0.177 mm)，通過巖石熱解分析儀(Rock-Eval儀)，恒速升溫至300℃獲得游離烴(S1，mgHC·g-1)，表示巖石中已經(jīng)存在的烴類物質(zhì);在索氏抽提器中，經(jīng)氯仿(三氯甲烷)72小時(shí)沖洗巖石碎樣，獲得氯仿瀝青“A”，代表巖石中的可溶烴類［14］。S1和氯仿瀝青“A”主要受泥頁巖有機(jī)質(zhì)豐度、類型和成熟度的影響。雖然二者均可以定量表征泥頁巖的含油性，但并不完全等于泥頁巖的含油量，因?yàn)閷?shí)驗(yàn)過程中不可避免要有輕烴損失和重?zé)N殘留。通過對馬朗凹陷蘆草溝組175件泥頁巖樣品分析，S1分布在0.01～18.25 mgHC·g-1之間，平均為1.68 mgHC·g-1;58件樣品的氯仿瀝青“A”分析，其含量分布在0.002% ～5.694%之間，平均為 0.641%。

在表征泥頁巖含油性時(shí)，有機(jī)地球化學(xué)方法既快速又經(jīng)濟(jì)，不易遺漏巖石中不連通的封閉孔隙中的烴類，但也存在巖芯粉碎處理與頁巖油儲層壓裂開采的實(shí)際情況相差較大等一些問題。巖芯物理參數(shù)中，含油飽和度(So，%)是表征常規(guī)儲層含油性的主要指標(biāo)。雖然經(jīng)洗油獲取含油飽和度參數(shù)過程中，會有不連通孔隙中的油和部分吸附態(tài)的油未被計(jì)算，但該方法更能體現(xiàn)泥頁巖中儲集空間對頁巖油賦存的意義，比較接近開發(fā)的地質(zhì)實(shí)際。含油飽和度參數(shù)的獲取最好使用密閉取芯，以減少游離態(tài)烴類的損失。但由于成本較高，且在以往勘探中，泥頁巖并不作為目的儲層，所以我國各油田普遍缺少泥頁巖的密閉取芯資料。吐哈油田公司對馬朗凹陷H23井蘆草溝組泥頁巖進(jìn)行了系統(tǒng)密閉取芯，分析顯示，含油飽和度在16.3% ～76.6%之間，平均為34.9%。

3 泥頁巖含油性評價(jià)

頁巖油與頁巖氣地質(zhì)評價(jià)方面有很多的相似之處，如都需要泥頁巖有機(jī)質(zhì)豐度高，有一定的厚度和分布范圍，礦物組成中石英、碳酸鹽巖等脆性礦物要達(dá)到一定的脆性要求等。但頁巖油與頁巖氣又有顯著的不同，首先是頁巖油的形成要求泥頁巖成熟度適中，正處于生油窗內(nèi)，而泥頁巖從低成熟度到高成熟度均可形成頁巖氣;頁巖油中烴類組分種類多、分子體積大，而頁巖氣中烴類以甲烷為主，體積小、易流動，從而有效儲集空間的劃分界線不同等，因此，頁巖油的含油性評價(jià)不能完全照搬頁巖氣的含氣性評價(jià)體系。

3.1 有機(jī)地球化學(xué)評價(jià)

泥頁巖含油性有機(jī)地球化學(xué)參數(shù)S1和氯仿瀝青“A”主要受烴源巖質(zhì)量的控制。在有機(jī)質(zhì)類型、成熟度相近的條件下，S1或者氯仿瀝青“A”隨TOC的變化一般表現(xiàn)為三個(gè)階段，即穩(wěn)定低值段、線性增加段和穩(wěn)定高值段;穩(wěn)定高值段表示泥頁巖總體上已滿足了自身的烴類吸附和殘留，可以排烴;穩(wěn)定高值段出現(xiàn)的拐點(diǎn)TOC值可作為頁巖油的有利層段的有機(jī)質(zhì)豐度下限［15］。馬朗凹陷蘆草溝組二段是頁巖油發(fā)育的主力層段，其有機(jī)質(zhì)類型差別不大，多富含腐泥無定形組分。本次研究所選樣品成熟度在低成熟階段到成熟早期階段(Ro，0.55% ～0.75%之間)，處于蘆草溝組烴源巖的主生烴段范圍，可以認(rèn)為成熟度差異不大。所以，蘆草溝組泥頁巖其含油性主要受總有機(jī)碳含量(TOC，%)的影響。在S1與TOC散點(diǎn)圖中，上包絡(luò)線直接由直線上升段變?yōu)榉€(wěn)定高值段;S1隨TOC變化的穩(wěn)定低值段不存在，直接進(jìn)入線性增加段，表明該套泥頁巖作為烴源巖的整體性質(zhì)很好，在目前的成熟度條件下均已經(jīng)開始生烴(圖3a)。S1達(dá)到的穩(wěn)定高值約為3 mgHC·g-1，拐點(diǎn)處TOC為4%。由于樣品數(shù)量限制，氯仿瀝青“A”與TOC關(guān)系沒有表現(xiàn)出三分性特征(圖3b)。所以，有機(jī)質(zhì)豐度大于4%的蘆草溝組泥頁巖含油性最好，而且部分已經(jīng)發(fā)生過烴類的初次運(yùn)移，這對泥頁巖層系中非烴源巖儲層的烴類富集具有重要意義。

3.2 儲層物性評價(jià)

對常規(guī)砂巖儲層，含油飽和度越高表明儲層含油性越好。孟元林(2010)對松遼盆地北部中淺層常規(guī)砂巖儲層含油飽和度和孔隙度統(tǒng)計(jì)分析表明，所有探井的含油飽和度和孔隙度之間均呈正相關(guān)關(guān)系［16］。馬朗凹陷H23井中侏羅統(tǒng)常規(guī)砂巖儲層密閉取芯分析顯示，含油飽和度與孔隙度之間也呈正相關(guān)關(guān)系(圖4a、表2)?？紤]到泥頁巖儲層的含油性要受本身的生烴能力和儲集空間發(fā)育的雙重影響，對H23井蘆草溝組部分巖芯進(jìn)行了源、儲系統(tǒng)分析(表2)。結(jié)果顯示，泥頁巖儲層含油飽和度與孔隙度關(guān)系明顯不同于砂巖儲層(圖4b)，與TOC之間關(guān)系也較復(fù)雜(圖4c)。由于含油飽和度是一個(gè)相對概念，對于砂巖油層，孔隙度越大含油飽和度越高，所含油的體積也越大，而對于泥頁巖儲層則存在不確定性。

圖3 馬朗凹陷蘆草溝組泥頁巖S1—TOC關(guān)系(a)和氯仿瀝青“A”—TOC關(guān)系(b)Fig.3 Relations of Lucaogou Formation shale S1—TOC and chloroform bitumen"A"—TOC in Malang sag

圖4 馬朗凹陷H23井砂巖儲層含油飽和度與孔隙度關(guān)系(a)，泥頁巖儲層含油飽和度與孔隙度(b)、TOC(c)關(guān)系Fig.4 Relation between oil saturation and sandstone reservoirs porosity(a)，shale reservoirs porosity(b)and TOC(c)of H23 Well in Malang sag

表2 馬朗凹陷密閉取芯實(shí)驗(yàn)分析數(shù)據(jù)Table 2 Experimental data for sealed coring in Malang sag

與常規(guī)砂巖儲層相比，非常規(guī)儲層具有含油氣豐度低的特點(diǎn)，地質(zhì)研究中以明確致密儲層中含有多少油氣為主要目的［17］。為此，提出“含油率(Po/%)”來定量表征泥頁巖儲層的含油性，表示單位體積巖石所含油的體積百分?jǐn)?shù)。該參數(shù)可由巖芯洗油直接求取，也可通過含油飽和度與孔隙度相乘求得。馬朗凹陷蘆草溝組頁巖油在20℃條件下，平均密度為0.900 3 g/cm3，50℃條件下原油粘度分布在 20～2 650 mPa·s之間，整體表現(xiàn)為高密度、高黏度的特征［5］，認(rèn)為常規(guī)取芯輕烴散失對計(jì)算體積含油率影響不大。同時(shí)由于密閉取芯資料有限，結(jié)合試油層段的常規(guī)取芯數(shù)據(jù)，建立了蘆草溝組頁巖油含油率與孔隙度關(guān)系，二者整體呈正相關(guān)，產(chǎn)油層與干層含油率(Po，%)界線可定為1%，對應(yīng)孔隙度為3%(圖5)。

圖5 馬朗凹陷蘆草溝組泥頁巖儲層孔隙度與含油率關(guān)系Fig.5 Relation between porosity and oil rate for Lucaogou Formation shale oil reservoir

3.3 泥頁巖富油的微觀機(jī)制

對于常規(guī)砂巖油藏，原油是在浮力作用下克服毛細(xì)管阻力進(jìn)入儲層，并聚集成藏。在油氣充注強(qiáng)度相似的條件下，油氣優(yōu)先進(jìn)入高孔喉、低毛細(xì)管阻力的大孔隙中，在充注達(dá)到一定程度后再向低一級孔隙中充注，從而表現(xiàn)為含油飽和度與孔隙度呈正相關(guān)關(guān)系，而源內(nèi)“自生自儲”的泥頁巖儲層富油機(jī)制相對要復(fù)雜一些。研究區(qū)蘆草溝組為一套優(yōu)質(zhì)的烴源巖，生烴能力強(qiáng)。油源對比表明，中侏羅統(tǒng)西山窯組原油有二疊系蘆草溝組泥頁巖的貢獻(xiàn)［18］。從區(qū)域背景分析，蘆草溝組泥頁巖儲層所含油，部分是向淺層運(yùn)移后的殘留油，是原油運(yùn)移動力不足，受毛細(xì)管阻力的限制而滯留在烴源巖層系內(nèi)的結(jié)果。蘆草溝組二段泥頁巖成熟度(Ro，0.55% ～0.75%)表明其大量脫水階段已過，而且受黏土礦物總量的限制，層間水排出量有限，原油的排運(yùn)動力主要靠生烴增壓。受泥頁巖厚度的影響，若生烴增壓不足以克服毛細(xì)管阻力，則發(fā)生原油在泥頁巖層系內(nèi)部滯留，同時(shí)形成地層異常壓力。目前，馬朗凹陷發(fā)現(xiàn)的頁巖油富集區(qū)主要位于地層剩余壓力中等和較高的地帶，表明原油源內(nèi)滯留引起了地層異常高壓［19］。所以，泥頁巖儲層富油機(jī)制不同于常規(guī)砂巖儲層。

將研究限定于蘆草溝組泥頁巖層系內(nèi)部，由于巖層的非均質(zhì)性，不同巖性生烴能力不同，如本區(qū)廣泛發(fā)育的紋層巖，由富含有機(jī)質(zhì)的暗色層和貧有機(jī)質(zhì)的淺色層構(gòu)成，這導(dǎo)致烴類宏觀滯留富集的微觀表現(xiàn)形式存在差異。排驅(qū)壓力會影響原油在巖層中的運(yùn)移能力，對于西山窯組常規(guī)砂巖儲層，排驅(qū)壓力與含油率呈負(fù)相關(guān)，表明儲層的排驅(qū)壓力主要是阻止原油的充注，儲層富油是原油克服毛管阻力的充注聚集過程(圖6)。對于蘆草溝組泥頁巖儲層，排驅(qū)壓力與含油率關(guān)系表現(xiàn)為二分性。排驅(qū)壓力在0.001～1.0 MPa之間時(shí)，含油率隨排驅(qū)壓力變大而降低;在約大于1.0 MPa時(shí)，含油率隨排驅(qū)壓力變大而變大，兩部分的含油率變化區(qū)間相似，最大均約為3%(圖6)。對于排驅(qū)壓力小于1 MPa的三個(gè)樣品，總有機(jī)碳含量(TOC，%)分別為4.0%、4.5%和5.2%，按前文的評價(jià)結(jié)果，這三個(gè)樣品剛達(dá)到頁巖油有利層段的TOC要求，排烴能力較弱。因此，對于排驅(qū)壓力小于1 MPa的泥頁巖，富油機(jī)制與常規(guī)砂巖儲層相同，主要為原油充注聚集過程;排驅(qū)壓力大于1.0 MPa的泥頁巖，富油機(jī)制與常規(guī)砂巖儲層不同，主要是原油在源巖內(nèi)滯留富集—排驅(qū)壓力越大，油排出越難，越容易滯留在烴源巖內(nèi)部，使這類儲層含油率增大(圖6)。

對蘆草溝組泥頁巖樣品進(jìn)行氯仿抽提前后TOC測定對比發(fā)現(xiàn)，TOC較低的含云泥巖、泥質(zhì)白云巖、泥晶白云巖等，抽提后TOC降低幅度較大，表明有外來烴的影響［19］。這也說明蘆草溝組優(yōu)質(zhì)烴源巖生成的烴類向臨近的巖層發(fā)生過短距離初次運(yùn)移，存在充注聚集的過程。初次運(yùn)移的通道可以是微裂縫、“干酪根網(wǎng)絡(luò)”，運(yùn)移的動力主要是生烴增壓。因此，馬朗凹陷蘆草溝組中，高有機(jī)質(zhì)豐度的泥頁巖和與其臨近的相對高孔隙度、低有機(jī)質(zhì)豐度的泥頁巖均可以形成有利的頁巖油儲層。

4 頁巖油有利儲層預(yù)測

圖6 馬朗凹陷常規(guī)砂巖儲層(左)與泥頁巖儲層(右)排驅(qū)壓力與含油率關(guān)系Fig.6 Relationship between threshold pressure and oil rate of conventional sandstone reservoir(left)and shale reservoir(right)in Malang sag

馬朗凹陷蘆草溝組頁巖油富集的基本條件是TOC大于4%，孔隙度大于3%，表明頁巖油富集層段應(yīng)具有良好的源、儲共生巖性關(guān)系或者有利的巖性組合類型。烴源巖、儲層實(shí)驗(yàn)分析表明，泥巖、灰質(zhì)泥巖、白云質(zhì)泥巖等巖性具有良好的源、儲性質(zhì)，約80%的樣品TOC大于4%;灰質(zhì)泥巖、白云質(zhì)泥巖孔隙度主要分布在6%～12%之間，泥巖孔隙度主要分布在4% ～10%之間，多數(shù)樣品可以達(dá)到源、儲要求。試油結(jié)果顯示，以泥巖為主，夾(薄層)泥巖灰質(zhì)或泥質(zhì)白云巖，或者以灰質(zhì)泥巖、白云質(zhì)泥巖為主的巖性組合類型，主要發(fā)育于深湖—半深湖亞相，是蘆草溝組頁巖油富集的最有利巖性組合類型，含油性最好，一些井段已獲得頁巖油流，如H7井最高日產(chǎn)頁巖油22.2 m3。因此，在低成熟—成熟早期(Ro，0.55% ～0.75%)的主生烴帶范圍內(nèi)，深湖—半深湖沉積相發(fā)育區(qū)是馬朗凹陷蘆草溝組頁巖油勘探的最有利區(qū)域(圖7，粉色虛線范圍的深湖—半深湖相帶)。

5 結(jié)論

(1)馬朗凹陷蘆草溝組頁巖油可以游離態(tài)存在于微孔隙和微裂縫中，以溶解態(tài)賦存于有機(jī)質(zhì)孔隙中，以吸附態(tài)存在于“干酪根網(wǎng)絡(luò)”或礦物顆粒表面;蘆草溝組泥頁巖中，比表面積較大的黏土礦物含量較低，吸附態(tài)頁巖油含量不高。

(2)可用熱解參數(shù)S1、氯仿瀝青“A”和體積含油率(Po，%)定量表征蘆草溝組泥頁巖儲層的含油性，含油率比含油飽和度更能準(zhǔn)確表征泥頁巖的含油性;蘆草溝組頁巖油富集層段要求TOC大于4%，孔隙度大于3%，對應(yīng)含油率大于1%。

圖7 馬朗凹陷蘆草溝組頁巖油勘探有利區(qū)域Fig.7 The favorable exploration area for Lucaogou Formation shale oil in Malang sag

(3)泥頁巖儲層原油富集機(jī)制不同于常規(guī)砂巖儲層，具有源內(nèi)滯留富集和經(jīng)短距離初次運(yùn)移富集兩種微觀機(jī)制，擴(kuò)展了有利儲層段的預(yù)測范圍;有利的巖性組合是馬朗凹陷頁巖油富集的關(guān)鍵，以泥巖為主，夾(薄層)泥質(zhì)灰?guī)r或泥質(zhì)白云巖或者以灰質(zhì)泥巖、白云質(zhì)泥巖為主的巖性組合最有利，沉積于深湖—半深湖環(huán)境。

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