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    基于陶瓷電極的質(zhì)子交換膜在低溫常壓合成氨中的應(yīng)用

    2014-11-07 18:13:30王忱陳成
    科技創(chuàng)新導(dǎo)報 2014年15期
    關(guān)鍵詞:合成氨電導(dǎo)率

    王忱++陳成

    摘 要:以多孔性Ni-La0.9Ba0.1Ga0.8Mg0.2O3-α為陽極,多孔性Sm0.2Ce0.8O2為陰極,基于質(zhì)子離子液體(PIL)的質(zhì)子交換膜為電解質(zhì),組裝成單電池。用交流阻抗法測定質(zhì)子交換膜在氫氣氣氛中30-110℃的電導(dǎo)率,最高電導(dǎo)率出現(xiàn)在90℃,為1.4×10–3 S cm–1。用該單電池進行常壓合成氨,最佳條件下(溫度為90 ℃,電流為1.4 mA)的氨產(chǎn)率為3.5×10-9 mol s-1 cm-2。

    關(guān)鍵詞:陶瓷電極 PIL基質(zhì)子交換膜 電導(dǎo)率 合成氨

    中圖分類號:TM911.4 文獻標識碼:A 文章編號:1674-098X(2014)05(c)-0075-02

    合成氨在國民生產(chǎn)中具有重要地位,傳統(tǒng)的合成氨方法是法國科學(xué)家Haber發(fā)明的“循環(huán)法”,需要在高溫高壓下反應(yīng)才能進行,而且氨的轉(zhuǎn)化率較低。多年來科學(xué)家們一直致力于尋找新的合成氨方法,希望能在溫和的條件下進行合成氨,同時氨的轉(zhuǎn)化率能得到較大提高。1998年Marnellos和Stoukides利用固體質(zhì)子導(dǎo)體作為電解質(zhì)實現(xiàn)了常壓合成氨 [1],在570 ℃時氨產(chǎn)率為5×1011mol s?1cm2。但此方法存在著一個缺陷-高溫,因為只有在高溫下固體質(zhì)子導(dǎo)體才能有較高的電導(dǎo)率,氨產(chǎn)率才能有較高,而在高溫下氨會部分分解為氮氣和氫氣,降低了氨的產(chǎn)率 [2]。質(zhì)子交換膜是一類重要的質(zhì)子導(dǎo)體,在較低的溫度下(<150 ℃)就具有較好的質(zhì)子導(dǎo)電性。質(zhì)子交換膜已應(yīng)用于燃料電池,但將其應(yīng)用于常壓合成氨的研究還很少[3]。本文采用Ni-La0.9Ba0.1Ga0.8Mg0.2O3-α(Ni-LBGMO)多孔性金屬陶瓷為陽極支撐體,多孔性Sm0.2Ce0.8O2(SDC)為陰極支撐體,PIL基質(zhì)子交換膜為電解質(zhì),構(gòu)建成單電池。研究該電池在氫氣氣氛中30~110 ℃的質(zhì)子導(dǎo)電性,并用該單電池進行常壓合成氨,考察了電流和溫度對氨產(chǎn)率的影響。

    1 實驗部分

    1.1 電極的制備

    按文獻[4]中的方法制備LBGMO陶瓷粉末,將質(zhì)量比為60%:30%:10%的NiO、LBGMO和石墨三種粉末充分混合,在80 MPa下壓成直徑為20 mm,厚度為0.8 mm的圓片,然后在200 MPa下等靜水壓。在1500 ℃下燒結(jié)10 h。將陶瓷樣品用金剛砂拋光至0.6 mm厚,然后將此陶瓷樣品置于氫氣中在800 ℃下還原1 h,制成Ni-LBGMO陽極支撐體。用固相合成法制備SDC。同樣拋光至至0.6 mm作為陰極支撐體。用SEM測量兩電極的微結(jié)構(gòu)。

    1.2 質(zhì)子交換膜的合成

    采用文獻[5]的方法制備PIL基質(zhì)子交換膜。

    1.3 單電池的組裝

    單電池的組裝按如下步驟進行:首先,將Ni-LBGMO片研碎并磨成細粉,與10wt%聚乙烯醇充分攪拌,制成陽極漿料,按同樣的方法制備陰極漿料;然后,在質(zhì)子交換膜的兩面涂上一薄層陽極漿料和陰極漿料,晾至將干;最后,將膜放置在Ni-LBGMO陽極支撐體和SDC陰極支撐體間(Ni-LBGMO陽極支撐體對應(yīng)于陽極漿料,SDC陰極支撐體對應(yīng)于陰極漿料),要保證接觸良好。單電池的示意圖如圖1所示。

    1.4 質(zhì)子導(dǎo)電性及合成氨的測量

    將單電池用高溫膠密封在自制電爐的兩氧化鋁陶瓷管間。用電化學(xué)工作站交流阻抗譜儀(Zahner IM6ex)測定質(zhì)子交換膜在30~110 ℃的交流阻抗,測量氣氛為氫氣氣氛,求出質(zhì)子電導(dǎo)率。

    常壓合成氨在如下電解池中進行:

    H2,Ni-LBGMO∣PIL基質(zhì)子交換膜∣SDC,N2

    電極面積為0.8 cm2,按文獻[4]中的方法進行合成氨工作。

    2 結(jié)果與討論

    2.1 電極的SEM照片

    2.2 質(zhì)子交換膜在氫氣中的電導(dǎo)率

    2.3 合成氨

    在電解池H2,Ni-LBGMO∣PIL基質(zhì)子交換膜∣SDC,N2中進行低溫常壓合成氨。合成氨的產(chǎn)率與操作溫度的關(guān)系如圖4所示,此時向電解池施加的直流電流設(shè)定為1.0 mA。在30~90 ℃氨產(chǎn)率隨溫度的增加而增加,當超過90 ℃,氨產(chǎn)率隨溫度的增加而降低,因而在本研究中合成氨的最佳溫度為90 ℃。此溫度的出現(xiàn)與質(zhì)子交換膜的質(zhì)子電導(dǎo)率有關(guān),因為在此溫度下PIL基質(zhì)子交換膜具有最高電導(dǎo)率。

    是90 ℃時合成氨的產(chǎn)率與應(yīng)用電流的關(guān)系。從圖5可看出在電流為0的情況下沒有氨生成。在所施加的電流小于1.4 mA時,合成氨的速率隨電流的增加而增加,當電流大于1.4 mA后增加緩慢。因而1.4 mA是本研究中合成氨的最佳電流。1.4 mA時合成氨的產(chǎn)率為3.5×10-9 mol s-1 cm-2。

    3 結(jié)語

    以Ni-LBGMO陶瓷為陽極,SDC為陰極,PIL基質(zhì)子交換膜為電解質(zhì)組裝成單電池。測量了PIL基質(zhì)子交換膜在氫氣氣氛中的電導(dǎo)率,在90℃時具有最高質(zhì)子電導(dǎo)率為1.4×103 S cm1。將此單電池成功應(yīng)用于常壓合成氨,在90 ℃、1.4 mA時氨產(chǎn)率為3.5×10-9 mol s-1 cm-2,實現(xiàn)了在低溫下進行常壓合成氨。

    參考文獻

    [1] Marnellos G,Stoukides M.Ammonia synthesis at atmospheric pressure[M]. Science,1998.

    [2] 宿新泰,劉瑞泉,王吉德.SrCe0. 95Y0.05O3-δ在中溫區(qū)的電化學(xué)性質(zhì)及其在常壓合成氨中的應(yīng)用[J].化學(xué)學(xué)報,2003,61(4).

    [3]王進,劉瑞泉.SDC和SSC在低溫常壓電化學(xué)合成氨中的性能研究[J].化學(xué)學(xué) 報,2008(7).

    [4] Cheng Chen,Guilin Ma,J.Mater.Sci.,2008,43,5109.

    [5] B.Lin,S.Cheng,L.Qiu,F(xiàn).Yan,S.Shang,J.Lu,Chem.Mater,2010, 22,1807.endprint

    摘 要:以多孔性Ni-La0.9Ba0.1Ga0.8Mg0.2O3-α為陽極,多孔性Sm0.2Ce0.8O2為陰極,基于質(zhì)子離子液體(PIL)的質(zhì)子交換膜為電解質(zhì),組裝成單電池。用交流阻抗法測定質(zhì)子交換膜在氫氣氣氛中30-110℃的電導(dǎo)率,最高電導(dǎo)率出現(xiàn)在90℃,為1.4×10–3 S cm–1。用該單電池進行常壓合成氨,最佳條件下(溫度為90 ℃,電流為1.4 mA)的氨產(chǎn)率為3.5×10-9 mol s-1 cm-2。

    關(guān)鍵詞:陶瓷電極 PIL基質(zhì)子交換膜 電導(dǎo)率 合成氨

    中圖分類號:TM911.4 文獻標識碼:A 文章編號:1674-098X(2014)05(c)-0075-02

    合成氨在國民生產(chǎn)中具有重要地位,傳統(tǒng)的合成氨方法是法國科學(xué)家Haber發(fā)明的“循環(huán)法”,需要在高溫高壓下反應(yīng)才能進行,而且氨的轉(zhuǎn)化率較低。多年來科學(xué)家們一直致力于尋找新的合成氨方法,希望能在溫和的條件下進行合成氨,同時氨的轉(zhuǎn)化率能得到較大提高。1998年Marnellos和Stoukides利用固體質(zhì)子導(dǎo)體作為電解質(zhì)實現(xiàn)了常壓合成氨 [1],在570 ℃時氨產(chǎn)率為5×1011mol s?1cm2。但此方法存在著一個缺陷-高溫,因為只有在高溫下固體質(zhì)子導(dǎo)體才能有較高的電導(dǎo)率,氨產(chǎn)率才能有較高,而在高溫下氨會部分分解為氮氣和氫氣,降低了氨的產(chǎn)率 [2]。質(zhì)子交換膜是一類重要的質(zhì)子導(dǎo)體,在較低的溫度下(<150 ℃)就具有較好的質(zhì)子導(dǎo)電性。質(zhì)子交換膜已應(yīng)用于燃料電池,但將其應(yīng)用于常壓合成氨的研究還很少[3]。本文采用Ni-La0.9Ba0.1Ga0.8Mg0.2O3-α(Ni-LBGMO)多孔性金屬陶瓷為陽極支撐體,多孔性Sm0.2Ce0.8O2(SDC)為陰極支撐體,PIL基質(zhì)子交換膜為電解質(zhì),構(gòu)建成單電池。研究該電池在氫氣氣氛中30~110 ℃的質(zhì)子導(dǎo)電性,并用該單電池進行常壓合成氨,考察了電流和溫度對氨產(chǎn)率的影響。

    1 實驗部分

    1.1 電極的制備

    按文獻[4]中的方法制備LBGMO陶瓷粉末,將質(zhì)量比為60%:30%:10%的NiO、LBGMO和石墨三種粉末充分混合,在80 MPa下壓成直徑為20 mm,厚度為0.8 mm的圓片,然后在200 MPa下等靜水壓。在1500 ℃下燒結(jié)10 h。將陶瓷樣品用金剛砂拋光至0.6 mm厚,然后將此陶瓷樣品置于氫氣中在800 ℃下還原1 h,制成Ni-LBGMO陽極支撐體。用固相合成法制備SDC。同樣拋光至至0.6 mm作為陰極支撐體。用SEM測量兩電極的微結(jié)構(gòu)。

    1.2 質(zhì)子交換膜的合成

    采用文獻[5]的方法制備PIL基質(zhì)子交換膜。

    1.3 單電池的組裝

    單電池的組裝按如下步驟進行:首先,將Ni-LBGMO片研碎并磨成細粉,與10wt%聚乙烯醇充分攪拌,制成陽極漿料,按同樣的方法制備陰極漿料;然后,在質(zhì)子交換膜的兩面涂上一薄層陽極漿料和陰極漿料,晾至將干;最后,將膜放置在Ni-LBGMO陽極支撐體和SDC陰極支撐體間(Ni-LBGMO陽極支撐體對應(yīng)于陽極漿料,SDC陰極支撐體對應(yīng)于陰極漿料),要保證接觸良好。單電池的示意圖如圖1所示。

    1.4 質(zhì)子導(dǎo)電性及合成氨的測量

    將單電池用高溫膠密封在自制電爐的兩氧化鋁陶瓷管間。用電化學(xué)工作站交流阻抗譜儀(Zahner IM6ex)測定質(zhì)子交換膜在30~110 ℃的交流阻抗,測量氣氛為氫氣氣氛,求出質(zhì)子電導(dǎo)率。

    常壓合成氨在如下電解池中進行:

    H2,Ni-LBGMO∣PIL基質(zhì)子交換膜∣SDC,N2

    電極面積為0.8 cm2,按文獻[4]中的方法進行合成氨工作。

    2 結(jié)果與討論

    2.1 電極的SEM照片

    2.2 質(zhì)子交換膜在氫氣中的電導(dǎo)率

    2.3 合成氨

    在電解池H2,Ni-LBGMO∣PIL基質(zhì)子交換膜∣SDC,N2中進行低溫常壓合成氨。合成氨的產(chǎn)率與操作溫度的關(guān)系如圖4所示,此時向電解池施加的直流電流設(shè)定為1.0 mA。在30~90 ℃氨產(chǎn)率隨溫度的增加而增加,當超過90 ℃,氨產(chǎn)率隨溫度的增加而降低,因而在本研究中合成氨的最佳溫度為90 ℃。此溫度的出現(xiàn)與質(zhì)子交換膜的質(zhì)子電導(dǎo)率有關(guān),因為在此溫度下PIL基質(zhì)子交換膜具有最高電導(dǎo)率。

    是90 ℃時合成氨的產(chǎn)率與應(yīng)用電流的關(guān)系。從圖5可看出在電流為0的情況下沒有氨生成。在所施加的電流小于1.4 mA時,合成氨的速率隨電流的增加而增加,當電流大于1.4 mA后增加緩慢。因而1.4 mA是本研究中合成氨的最佳電流。1.4 mA時合成氨的產(chǎn)率為3.5×10-9 mol s-1 cm-2。

    3 結(jié)語

    以Ni-LBGMO陶瓷為陽極,SDC為陰極,PIL基質(zhì)子交換膜為電解質(zhì)組裝成單電池。測量了PIL基質(zhì)子交換膜在氫氣氣氛中的電導(dǎo)率,在90℃時具有最高質(zhì)子電導(dǎo)率為1.4×103 S cm1。將此單電池成功應(yīng)用于常壓合成氨,在90 ℃、1.4 mA時氨產(chǎn)率為3.5×10-9 mol s-1 cm-2,實現(xiàn)了在低溫下進行常壓合成氨。

    參考文獻

    [1] Marnellos G,Stoukides M.Ammonia synthesis at atmospheric pressure[M]. Science,1998.

    [2] 宿新泰,劉瑞泉,王吉德.SrCe0. 95Y0.05O3-δ在中溫區(qū)的電化學(xué)性質(zhì)及其在常壓合成氨中的應(yīng)用[J].化學(xué)學(xué)報,2003,61(4).

    [3]王進,劉瑞泉.SDC和SSC在低溫常壓電化學(xué)合成氨中的性能研究[J].化學(xué)學(xué) 報,2008(7).

    [4] Cheng Chen,Guilin Ma,J.Mater.Sci.,2008,43,5109.

    [5] B.Lin,S.Cheng,L.Qiu,F(xiàn).Yan,S.Shang,J.Lu,Chem.Mater,2010, 22,1807.endprint

    摘 要:以多孔性Ni-La0.9Ba0.1Ga0.8Mg0.2O3-α為陽極,多孔性Sm0.2Ce0.8O2為陰極,基于質(zhì)子離子液體(PIL)的質(zhì)子交換膜為電解質(zhì),組裝成單電池。用交流阻抗法測定質(zhì)子交換膜在氫氣氣氛中30-110℃的電導(dǎo)率,最高電導(dǎo)率出現(xiàn)在90℃,為1.4×10–3 S cm–1。用該單電池進行常壓合成氨,最佳條件下(溫度為90 ℃,電流為1.4 mA)的氨產(chǎn)率為3.5×10-9 mol s-1 cm-2。

    關(guān)鍵詞:陶瓷電極 PIL基質(zhì)子交換膜 電導(dǎo)率 合成氨

    中圖分類號:TM911.4 文獻標識碼:A 文章編號:1674-098X(2014)05(c)-0075-02

    合成氨在國民生產(chǎn)中具有重要地位,傳統(tǒng)的合成氨方法是法國科學(xué)家Haber發(fā)明的“循環(huán)法”,需要在高溫高壓下反應(yīng)才能進行,而且氨的轉(zhuǎn)化率較低。多年來科學(xué)家們一直致力于尋找新的合成氨方法,希望能在溫和的條件下進行合成氨,同時氨的轉(zhuǎn)化率能得到較大提高。1998年Marnellos和Stoukides利用固體質(zhì)子導(dǎo)體作為電解質(zhì)實現(xiàn)了常壓合成氨 [1],在570 ℃時氨產(chǎn)率為5×1011mol s?1cm2。但此方法存在著一個缺陷-高溫,因為只有在高溫下固體質(zhì)子導(dǎo)體才能有較高的電導(dǎo)率,氨產(chǎn)率才能有較高,而在高溫下氨會部分分解為氮氣和氫氣,降低了氨的產(chǎn)率 [2]。質(zhì)子交換膜是一類重要的質(zhì)子導(dǎo)體,在較低的溫度下(<150 ℃)就具有較好的質(zhì)子導(dǎo)電性。質(zhì)子交換膜已應(yīng)用于燃料電池,但將其應(yīng)用于常壓合成氨的研究還很少[3]。本文采用Ni-La0.9Ba0.1Ga0.8Mg0.2O3-α(Ni-LBGMO)多孔性金屬陶瓷為陽極支撐體,多孔性Sm0.2Ce0.8O2(SDC)為陰極支撐體,PIL基質(zhì)子交換膜為電解質(zhì),構(gòu)建成單電池。研究該電池在氫氣氣氛中30~110 ℃的質(zhì)子導(dǎo)電性,并用該單電池進行常壓合成氨,考察了電流和溫度對氨產(chǎn)率的影響。

    1 實驗部分

    1.1 電極的制備

    按文獻[4]中的方法制備LBGMO陶瓷粉末,將質(zhì)量比為60%:30%:10%的NiO、LBGMO和石墨三種粉末充分混合,在80 MPa下壓成直徑為20 mm,厚度為0.8 mm的圓片,然后在200 MPa下等靜水壓。在1500 ℃下燒結(jié)10 h。將陶瓷樣品用金剛砂拋光至0.6 mm厚,然后將此陶瓷樣品置于氫氣中在800 ℃下還原1 h,制成Ni-LBGMO陽極支撐體。用固相合成法制備SDC。同樣拋光至至0.6 mm作為陰極支撐體。用SEM測量兩電極的微結(jié)構(gòu)。

    1.2 質(zhì)子交換膜的合成

    采用文獻[5]的方法制備PIL基質(zhì)子交換膜。

    1.3 單電池的組裝

    單電池的組裝按如下步驟進行:首先,將Ni-LBGMO片研碎并磨成細粉,與10wt%聚乙烯醇充分攪拌,制成陽極漿料,按同樣的方法制備陰極漿料;然后,在質(zhì)子交換膜的兩面涂上一薄層陽極漿料和陰極漿料,晾至將干;最后,將膜放置在Ni-LBGMO陽極支撐體和SDC陰極支撐體間(Ni-LBGMO陽極支撐體對應(yīng)于陽極漿料,SDC陰極支撐體對應(yīng)于陰極漿料),要保證接觸良好。單電池的示意圖如圖1所示。

    1.4 質(zhì)子導(dǎo)電性及合成氨的測量

    將單電池用高溫膠密封在自制電爐的兩氧化鋁陶瓷管間。用電化學(xué)工作站交流阻抗譜儀(Zahner IM6ex)測定質(zhì)子交換膜在30~110 ℃的交流阻抗,測量氣氛為氫氣氣氛,求出質(zhì)子電導(dǎo)率。

    常壓合成氨在如下電解池中進行:

    H2,Ni-LBGMO∣PIL基質(zhì)子交換膜∣SDC,N2

    電極面積為0.8 cm2,按文獻[4]中的方法進行合成氨工作。

    2 結(jié)果與討論

    2.1 電極的SEM照片

    2.2 質(zhì)子交換膜在氫氣中的電導(dǎo)率

    2.3 合成氨

    在電解池H2,Ni-LBGMO∣PIL基質(zhì)子交換膜∣SDC,N2中進行低溫常壓合成氨。合成氨的產(chǎn)率與操作溫度的關(guān)系如圖4所示,此時向電解池施加的直流電流設(shè)定為1.0 mA。在30~90 ℃氨產(chǎn)率隨溫度的增加而增加,當超過90 ℃,氨產(chǎn)率隨溫度的增加而降低,因而在本研究中合成氨的最佳溫度為90 ℃。此溫度的出現(xiàn)與質(zhì)子交換膜的質(zhì)子電導(dǎo)率有關(guān),因為在此溫度下PIL基質(zhì)子交換膜具有最高電導(dǎo)率。

    是90 ℃時合成氨的產(chǎn)率與應(yīng)用電流的關(guān)系。從圖5可看出在電流為0的情況下沒有氨生成。在所施加的電流小于1.4 mA時,合成氨的速率隨電流的增加而增加,當電流大于1.4 mA后增加緩慢。因而1.4 mA是本研究中合成氨的最佳電流。1.4 mA時合成氨的產(chǎn)率為3.5×10-9 mol s-1 cm-2。

    3 結(jié)語

    以Ni-LBGMO陶瓷為陽極,SDC為陰極,PIL基質(zhì)子交換膜為電解質(zhì)組裝成單電池。測量了PIL基質(zhì)子交換膜在氫氣氣氛中的電導(dǎo)率,在90℃時具有最高質(zhì)子電導(dǎo)率為1.4×103 S cm1。將此單電池成功應(yīng)用于常壓合成氨,在90 ℃、1.4 mA時氨產(chǎn)率為3.5×10-9 mol s-1 cm-2,實現(xiàn)了在低溫下進行常壓合成氨。

    參考文獻

    [1] Marnellos G,Stoukides M.Ammonia synthesis at atmospheric pressure[M]. Science,1998.

    [2] 宿新泰,劉瑞泉,王吉德.SrCe0. 95Y0.05O3-δ在中溫區(qū)的電化學(xué)性質(zhì)及其在常壓合成氨中的應(yīng)用[J].化學(xué)學(xué)報,2003,61(4).

    [3]王進,劉瑞泉.SDC和SSC在低溫常壓電化學(xué)合成氨中的性能研究[J].化學(xué)學(xué) 報,2008(7).

    [4] Cheng Chen,Guilin Ma,J.Mater.Sci.,2008,43,5109.

    [5] B.Lin,S.Cheng,L.Qiu,F(xiàn).Yan,S.Shang,J.Lu,Chem.Mater,2010, 22,1807.endprint

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