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    基于Voigt峰的未知成分光譜擬合算法及其在甲醇汽油定量分析中的應(yīng)用

    2014-10-24 21:05:54李津蓉戴連奎武曉莉等
    分析化學(xué) 2014年10期
    關(guān)鍵詞:訓(xùn)練樣本線性光譜

    李津蓉+戴連奎+武曉莉等

    摘要:提出了一種基于Voigt函數(shù)的未知成分拉曼光譜擬合算法,利用Voigt峰函數(shù)的疊加形式對(duì)樣本中未知成分所產(chǎn)生的背景光譜進(jìn)行擬合。在扣除背景光譜影響后,利用被測(cè)成分的光譜貢獻(xiàn)權(quán)值與成分濃度之間建立線性關(guān)系模型。實(shí)驗(yàn)在3種成分不同的基礎(chǔ)汽油中加入不同體積比例(2.5%~80.0%)的甲醇溶液,利用本方法對(duì)成分未知的基礎(chǔ)汽油所產(chǎn)生的背景光譜進(jìn)行擬合,扣除擬合光譜后,剩余光譜即可視為甲醇的光譜貢獻(xiàn)?;?個(gè)訓(xùn)練樣本建立了甲醇光譜貢獻(xiàn)權(quán)值與濃度之間的線性定量分析模型,模型的預(yù)測(cè)均方誤差(RMSEP)為1.86%,復(fù)相關(guān)系數(shù)(R2)達(dá)到0.987。結(jié)果表明,此方法可有效解決混合物中光譜重疊問(wèn)題,具有訓(xùn)練樣本少、外推性強(qiáng)的優(yōu)點(diǎn)。

    1引言

    拉曼光譜定量分析的理論基礎(chǔ)是在確定的測(cè)量條件下,譜峰強(qiáng)度與成分濃度之間具有線性關(guān)系。但在實(shí)際應(yīng)用中,光譜的非線性變化及被測(cè)樣本中未知成分所產(chǎn)生的干擾信號(hào)等因素均會(huì)導(dǎo)致線性定量分析模型的失效。針對(duì)于這種情況,目前常用的定量分析建模方法可分為兩類:其一,是基于訓(xùn)練樣本數(shù)據(jù)的統(tǒng)計(jì)特性建立回歸模型,如偏最小二乘(Partial least squares, PLS)[1,2]、最小二乘支持向量機(jī)(Least squares SVM, LSSVM)[3,4]和人工神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)(Artificial neural network, ANN)[5]等,這類方法在樣本數(shù)量充足且覆蓋范圍大的情況下,具有建模簡(jiǎn)便、預(yù)測(cè)準(zhǔn)確等優(yōu)點(diǎn),但這類算法的缺點(diǎn)是訓(xùn)練樣本需求量大,且回歸模型的“外推性”較差;其二,是設(shè)法混合物中各種成分的光譜廓形進(jìn)行擬合估計(jì),利用估計(jì)結(jié)果直接建立光譜強(qiáng)度與成分濃度的線性回歸模型。目前針對(duì)于未知成分光譜估計(jì)的算法主要是自建模曲線分解算法(Self modeling curve resolution, SMCR)[6,7]。這類算法是基于不同源信號(hào)之間的統(tǒng)計(jì)獨(dú)立性、稀疏性、時(shí)空無(wú)關(guān)性和光滑性等特性實(shí)現(xiàn)混合信號(hào)的分解。但這類算法通常以信號(hào)的線性組合為理論依據(jù),且無(wú)法保證分解結(jié)果的物理意義和唯一性,因此直接用于光譜信號(hào)的分解尚有較大困難。

    摘要:提出了一種基于Voigt函數(shù)的未知成分拉曼光譜擬合算法,利用Voigt峰函數(shù)的疊加形式對(duì)樣本中未知成分所產(chǎn)生的背景光譜進(jìn)行擬合。在扣除背景光譜影響后,利用被測(cè)成分的光譜貢獻(xiàn)權(quán)值與成分濃度之間建立線性關(guān)系模型。實(shí)驗(yàn)在3種成分不同的基礎(chǔ)汽油中加入不同體積比例(2.5%~80.0%)的甲醇溶液,利用本方法對(duì)成分未知的基礎(chǔ)汽油所產(chǎn)生的背景光譜進(jìn)行擬合,扣除擬合光譜后,剩余光譜即可視為甲醇的光譜貢獻(xiàn)?;?個(gè)訓(xùn)練樣本建立了甲醇光譜貢獻(xiàn)權(quán)值與濃度之間的線性定量分析模型,模型的預(yù)測(cè)均方誤差(RMSEP)為1.86%,復(fù)相關(guān)系數(shù)(R2)達(dá)到0.987。結(jié)果表明,此方法可有效解決混合物中光譜重疊問(wèn)題,具有訓(xùn)練樣本少、外推性強(qiáng)的優(yōu)點(diǎn)。

    1引言

    拉曼光譜定量分析的理論基礎(chǔ)是在確定的測(cè)量條件下,譜峰強(qiáng)度與成分濃度之間具有線性關(guān)系。但在實(shí)際應(yīng)用中,光譜的非線性變化及被測(cè)樣本中未知成分所產(chǎn)生的干擾信號(hào)等因素均會(huì)導(dǎo)致線性定量分析模型的失效。針對(duì)于這種情況,目前常用的定量分析建模方法可分為兩類:其一,是基于訓(xùn)練樣本數(shù)據(jù)的統(tǒng)計(jì)特性建立回歸模型,如偏最小二乘(Partial least squares, PLS)[1,2]、最小二乘支持向量機(jī)(Least squares SVM, LSSVM)[3,4]和人工神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)(Artificial neural network, ANN)[5]等,這類方法在樣本數(shù)量充足且覆蓋范圍大的情況下,具有建模簡(jiǎn)便、預(yù)測(cè)準(zhǔn)確等優(yōu)點(diǎn),但這類算法的缺點(diǎn)是訓(xùn)練樣本需求量大,且回歸模型的“外推性”較差;其二,是設(shè)法混合物中各種成分的光譜廓形進(jìn)行擬合估計(jì),利用估計(jì)結(jié)果直接建立光譜強(qiáng)度與成分濃度的線性回歸模型。目前針對(duì)于未知成分光譜估計(jì)的算法主要是自建模曲線分解算法(Self modeling curve resolution, SMCR)[6,7]。這類算法是基于不同源信號(hào)之間的統(tǒng)計(jì)獨(dú)立性、稀疏性、時(shí)空無(wú)關(guān)性和光滑性等特性實(shí)現(xiàn)混合信號(hào)的分解。但這類算法通常以信號(hào)的線性組合為理論依據(jù),且無(wú)法保證分解結(jié)果的物理意義和唯一性,因此直接用于光譜信號(hào)的分解尚有較大困難。

    摘要:提出了一種基于Voigt函數(shù)的未知成分拉曼光譜擬合算法,利用Voigt峰函數(shù)的疊加形式對(duì)樣本中未知成分所產(chǎn)生的背景光譜進(jìn)行擬合。在扣除背景光譜影響后,利用被測(cè)成分的光譜貢獻(xiàn)權(quán)值與成分濃度之間建立線性關(guān)系模型。實(shí)驗(yàn)在3種成分不同的基礎(chǔ)汽油中加入不同體積比例(2.5%~80.0%)的甲醇溶液,利用本方法對(duì)成分未知的基礎(chǔ)汽油所產(chǎn)生的背景光譜進(jìn)行擬合,扣除擬合光譜后,剩余光譜即可視為甲醇的光譜貢獻(xiàn)?;?個(gè)訓(xùn)練樣本建立了甲醇光譜貢獻(xiàn)權(quán)值與濃度之間的線性定量分析模型,模型的預(yù)測(cè)均方誤差(RMSEP)為1.86%,復(fù)相關(guān)系數(shù)(R2)達(dá)到0.987。結(jié)果表明,此方法可有效解決混合物中光譜重疊問(wèn)題,具有訓(xùn)練樣本少、外推性強(qiáng)的優(yōu)點(diǎn)。

    1引言

    拉曼光譜定量分析的理論基礎(chǔ)是在確定的測(cè)量條件下,譜峰強(qiáng)度與成分濃度之間具有線性關(guān)系。但在實(shí)際應(yīng)用中,光譜的非線性變化及被測(cè)樣本中未知成分所產(chǎn)生的干擾信號(hào)等因素均會(huì)導(dǎo)致線性定量分析模型的失效。針對(duì)于這種情況,目前常用的定量分析建模方法可分為兩類:其一,是基于訓(xùn)練樣本數(shù)據(jù)的統(tǒng)計(jì)特性建立回歸模型,如偏最小二乘(Partial least squares, PLS)[1,2]、最小二乘支持向量機(jī)(Least squares SVM, LSSVM)[3,4]和人工神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)(Artificial neural network, ANN)[5]等,這類方法在樣本數(shù)量充足且覆蓋范圍大的情況下,具有建模簡(jiǎn)便、預(yù)測(cè)準(zhǔn)確等優(yōu)點(diǎn),但這類算法的缺點(diǎn)是訓(xùn)練樣本需求量大,且回歸模型的“外推性”較差;其二,是設(shè)法混合物中各種成分的光譜廓形進(jìn)行擬合估計(jì),利用估計(jì)結(jié)果直接建立光譜強(qiáng)度與成分濃度的線性回歸模型。目前針對(duì)于未知成分光譜估計(jì)的算法主要是自建模曲線分解算法(Self modeling curve resolution, SMCR)[6,7]。這類算法是基于不同源信號(hào)之間的統(tǒng)計(jì)獨(dú)立性、稀疏性、時(shí)空無(wú)關(guān)性和光滑性等特性實(shí)現(xiàn)混合信號(hào)的分解。但這類算法通常以信號(hào)的線性組合為理論依據(jù),且無(wú)法保證分解結(jié)果的物理意義和唯一性,因此直接用于光譜信號(hào)的分解尚有較大困難。

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