東北地區(qū)向海湖泊沉積物正構(gòu)烷烴單體碳同位素特征及其古環(huán)境意義

孟培+王永莉+王自翔+汪亙+王有孝

基金項(xiàng)目：中國(guó)科學(xué)院戰(zhàn)略性先導(dǎo)科技專項(xiàng)項(xiàng)目(XDB03020405，XDA05120204)；國(guó)家自然科學(xué)基金項(xiàng)目(41172169)；

中國(guó)科學(xué)院知識(shí)創(chuàng)新工程重要方向項(xiàng)目(KZCX2EW104)；中國(guó)科學(xué)院“西部之光”聯(lián)合學(xué)者項(xiàng)目；

國(guó)家重點(diǎn)基礎(chǔ)研究發(fā)展計(jì)劃(“九七三”計(jì)劃)項(xiàng)目(2012CB21470105)

摘要：以松嫩平原西部向海1 420 cm湖泊沉積物剖面為研究對(duì)象，根據(jù)AMS 14C年代信息建立末次冰消期以來的年代序列；結(jié)合沉積物類型、有機(jī)質(zhì)豐度，重點(diǎn)對(duì)樣品中正構(gòu)烷烴及長(zhǎng)鏈正構(gòu)烷烴碳同位素等分子有機(jī)地球化學(xué)特征進(jìn)行研究；通過綜合對(duì)比各氣候指標(biāo)，重建該地區(qū)末次冰消期以來的古植被、古氣候變化。結(jié)果表明：向海湖泊沉積物中正構(gòu)烷烴的分布特征表明其主要來源于低等菌藻類生物和高等植物；正構(gòu)烷烴的高碳數(shù)部分呈現(xiàn)明顯的奇碳優(yōu)勢(shì)，高碳數(shù)部分主峰碳主要為nC31，指示有機(jī)質(zhì)主要來源于陸生高等植物，且草本高等植物輸入豐富；長(zhǎng)鏈正構(gòu)烷烴(nC27、nC29、nC31)穩(wěn)定碳同位素整體呈偏正的趨勢(shì)，并利用二元模式估算出湖區(qū)主要高等植被類型以C3植物占絕對(duì)優(yōu)勢(shì)，末次冰消期到全新世大暖期C4植物相對(duì)生物量增加；末次冰消期以來，研究區(qū)氣候環(huán)境變化較不穩(wěn)定，可分為5個(gè)階段，分別為氣候冷干的末次冰消期，氣候冷濕的早全新世，氣候暖干的中全新世大暖期前期，氣候溫暖濕潤(rùn)的中全新世大暖期后期以及氣候溫涼變干的晚全新世。

關(guān)鍵詞：湖泊沉積物；正構(gòu)烷烴；碳同位素；末次冰消期；全新世；古環(huán)境；古氣候；東北地區(qū)

中圖分類號(hào)：P593文獻(xiàn)標(biāo)志碼：A

Compoundspecific Carbon Isotopic Characteristics of nalkanes in

Xianghai Lake Sediments of Northeast China and Their Paleoenvironmental Implications

MENG Pei1,2, WANG Yongli1, WANG Zixiang1,2, WANG Gen1,2, WANG Youxiao1

(1. Key Laboratory of Petroleum Resources Research of Chinese Academy of Sciences, Institute of Geology

and Geophysics, Chinese Academy of Sciences, Lanzhou 730000, Gansu, China; 2. University of

Chinese Academy of Sciences, Beijing 100049, China)

Abstract: The section of 1 420 cm lake sediment from Xianghai in the western of Songnen Plain was investigated. According to the AMS 14C dating, the chronology of lake sediment since Last Deglaciation was established; combined with the types of sediment and the abundance of organic matter, molecular organic geochemical characteristics including carbon isotopic compositions of nalkanes and longchain nalkanes in the samples were analyzed; compared with the climatic indicators of sediment core, the changes of paleovegetation and paleoclimate since Last Deglaciation were evaluated. The results show that the organic matters in lake sediment are mainly derived from algae and higher plant according to the distribution of nalkanes from lake sediment in Xianghai; the nalkanes exhibit strong oddcarbon number predominance, and the main peak of high carbon number of nalkanes is nC31, so that the organic matters are mainly derived from terrestrial higher plants, especially herbaceous higher plants; the carbon isotopic compositions of longchain nalkanes (nC27, nC29 and nC31) are positive in whole, and the main higher vegetation type in the lake is C3 plant dominantly by the means of binary pattern, and the relative biomass of C4 plant increases from Last Deglaciation to the megathermal of Holocene; the change of climate fluctuates since Last Deglaciation, and the climatic and environmental changes in the study area can be divided into five stages including cold and dry in Last Deglaciation, cold and wet in Early Holocene, warm and dry in the early megathermal of Holocene, warm and wet in the late megathermal of Holocene, and warmcool and drying in Late Holocene.

Key words: lake sediment; nalkanes; carbon isotope; Last Deglaciation; Holocene; paleoenvironment;paleoclimate;Northeast China

0引言

陸地生態(tài)系統(tǒng)對(duì)全球氣候變化的響應(yīng)是全球氣候變化的研究熱點(diǎn)，而湖泊沉積物的研究是陸地生態(tài)系統(tǒng)研究的重要內(nèi)容。相對(duì)于海洋沉積記錄所揭示的大時(shí)間尺度、大區(qū)域背景古氣候、古環(huán)境演變而言，湖泊沉積是反映區(qū)域高分辨率古環(huán)境、古氣候重建的最佳載體［14］。湖泊沉積記錄的分子有機(jī)地球化學(xué)信息是恢復(fù)和重建湖泊及其周圍流域古氣候、古環(huán)境研究的重要內(nèi)容［57］。

近年來,正構(gòu)烷烴作為一種重要的生物標(biāo)志物在湖泊沉積物的古氣候、古環(huán)境重建中得到廣泛應(yīng)用［811］。正構(gòu)烷烴分布特征為沉積物中有機(jī)質(zhì)來源、古植被歷史恢復(fù)、沉積環(huán)境、源區(qū)的氣候條件分布信息提供了良好依據(jù)［12］。隨著氣相色譜燃燒同位素比值質(zhì)譜聯(lián)用儀(GC/C/IRMS)新技術(shù)的成功應(yīng)用，單體分子標(biāo)志物碳同位素的研究得到很大發(fā)展。應(yīng)用長(zhǎng)鏈正構(gòu)烷烴碳同位素可以對(duì)地質(zhì)歷史時(shí)期C3/C4植物相對(duì)豐度變化進(jìn)行恢復(fù)，這一方法已被廣泛運(yùn)用于黃土/古土壤序列［13］、湖泊［1416］、泥炭［17］和海洋沉積物［1820］的古氣候、古環(huán)境重建中。湖泊沉積物中正構(gòu)烷烴分布特征及其碳同位素組成的聯(lián)合應(yīng)用，大大增強(qiáng)了恢復(fù)和重建古環(huán)境、古氣候的能力。

中國(guó)東北地區(qū)是C3/C4植物的混合分布區(qū)，是研究植被變遷與氣候變化響應(yīng)的敏感地帶。相對(duì)中國(guó)其他地區(qū)湖泊而言，該地區(qū)湖泊分子有機(jī)地球化學(xué)記錄的研究實(shí)例較少。筆者以中國(guó)東北地區(qū)連續(xù)沉積的向海巖芯湖泊沉積物為研究對(duì)象，在AMS 14C年代的基礎(chǔ)上，通過對(duì)沉積物中正構(gòu)烷烴及其單體碳同位素的研究，結(jié)合沉積物類型和有機(jī)質(zhì)豐度，探討了末次冰消期以來向海湖區(qū)的古氣候、古植被演變，揭示了全新世大暖期全球溫度普遍增長(zhǎng)時(shí)期中國(guó)東北地區(qū)植被分布特征，為未來全球變暖趨勢(shì)下的區(qū)域植被分布格局提供重要信息。

1研究區(qū)概況

向海位于吉林省通榆縣西北部(圖1)，現(xiàn)為一封閉性湖泊，湖泊最大深度為10 m，平均水深為35 m，湖面海拔169 m，屬于向海濕地(122°05′E~122°35′E，44°50′N~45°19′N)的重要組成部分。濕地地處大興安嶺南段東側(cè)、松遼平原西部邊緣地帶、科爾沁沙地(草原)中部，為溫帶稀樹砂丘棗沼澤草原生態(tài)類型。該地區(qū)為溫帶大陸性季風(fēng)氣候，四季分明，光照充足，雨熱同步，年平均氣溫6.6 ℃，年平均降水量332.4 mm，集中在7、8月份，年平均蒸發(fā)量為1 945 mm，地表徑流量小于10 mm，年平均日照時(shí)數(shù)約3 000 h。全年盛行西南風(fēng)。由于地處內(nèi)蒙古高原和東北平原的過渡地帶，該地貌類型為湖河相沖積地貌，地勢(shì)低洼平坦。發(fā)源于大興安嶺東部的3條河流分布情況為：南部的霍林河貫穿東西，中部的額穆泰河形成草原沼澤，北部的洮兒河為引水灌溉系統(tǒng)。這些河流進(jìn)入吉林西部后由于地勢(shì)平坦，河道消失，形成大面積濕地。地勢(shì)由西向東微微傾斜，海拔為156~192 m，壟狀沙丘和壟間洼地交錯(cuò)相間排列，呈NW—SE向延伸，表現(xiàn)為沙丘榆林→茫茫草原→蒲草葦蕩→湖泊水域自然景色［2122］。

圖件引自文獻(xiàn)［23］

圖1研究區(qū)地質(zhì)概況和鉆孔位置

Fig.1Geological Map of the Study Area and Position of Core

向海濕地流域內(nèi)沒有大的河流輸入，霍林河、額穆泰河和洮兒河3條水系已基本干涸，均無明顯河床，只有在雨季水量豐富的條件下，才能形成季節(jié)性河流，因此，湖水補(bǔ)給主要靠大氣降水。近年來，由于降水量下降、蒸發(fā)量上升、氣溫不斷升高等自然因素和人為因素的影響，向海水位逐漸降低，湖泊退化嚴(yán)重，湖面萎縮，已露出湖床。

2材料與方法

向海鉆孔點(diǎn)(122°19′34.32″E，45°04′2712″N)位于向海濕地中心位置已裸露的湖床上。鉆孔深1 420 cm，主要為湖相沉積。沉積物主要為細(xì)砂與淤泥交互層，上部泥層較多，下部主要為細(xì)砂。根據(jù)年代和沉積特征，間隔取樣30個(gè)，對(duì)其進(jìn)行分子有機(jī)地球化學(xué)研究。14C測(cè)年是在美國(guó)AMS14C放射性碳測(cè)年BETA實(shí)驗(yàn)室測(cè)得的，測(cè)年樣品為炭屑，測(cè)得1 396 cm處日歷年齡為13.4 ka BP，根據(jù)線性內(nèi)插法建立巖芯0~1 420 cm深度的年齡序列。

樣品的分子有機(jī)地球化學(xué)試驗(yàn)分析是在中國(guó)科學(xué)院地質(zhì)與地球物理研究所油氣資源研究重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室完成的。將經(jīng)自然風(fēng)干的樣品粉碎至大于80目(粒徑為0.180 mm)，用氯仿在索氏抽提器中連續(xù)抽提72 h，在抽提物中加入活性銅粉脫硫后濃縮衡重得到總有機(jī)抽提物。為防止抽提物在分離過程中進(jìn)一步流失，將樣品用二氯甲烷稀釋后直接進(jìn)行全組分GCMS分析。對(duì)總有機(jī)抽提物經(jīng)硅膠氧化鋁色譜柱分離，分離后一些樣品飽和烴含量很低，僅對(duì)25個(gè)樣品的飽和烴餾分進(jìn)行了正構(gòu)烷烴單體烴碳同位素分析。

氣相色譜質(zhì)譜聯(lián)用儀型號(hào)為HP6890GC/5973MS，是美國(guó)惠普公司產(chǎn)品。色譜條件為：HP5MS石英毛細(xì)管柱(30 m×0.25 mm×0.25 μm)，柱始溫為80 ℃，以3 ℃·min-1程序升溫至300 ℃，終溫恒定30 min，進(jìn)樣口溫度300 ℃，載氣為氦氣。質(zhì)譜條件有：離子源為EI，電離能量為70 eV，離子源溫度為230 ℃，GCMS接口溫度為280 ℃。氣相色譜燃燒同位素比值質(zhì)譜聯(lián)用儀分析條件為：Trace GC,MAT253質(zhì)譜儀，HP5MS毛細(xì)管色譜柱(60 m×0.32 m×0.25 μm)，氦氣作載氣。分餾進(jìn)樣，柱頭壓為124 kPa,色譜與質(zhì)譜的接口溫度為850 ℃。柱始溫為80 ℃，恒溫3 min，以3 ℃·min-1程序升溫至300 ℃，恒溫30 min。單體化合物的碳同位素組成δ(13C)按PDB標(biāo)準(zhǔn)進(jìn)行計(jì)算，儀器分析的誤差為±05×10-3。

3結(jié)果與討論

3.1向海湖泊沉積物有機(jī)質(zhì)豐度

湖泊沉積物總有機(jī)碳(TOC)是湖泊沉積物中有機(jī)質(zhì)含量最基本的反映，受湖泊初始生產(chǎn)力、陸源有機(jī)碎屑輸入及沉積后生物降解作用的共同影響，因而是判別湖泊環(huán)境、恢復(fù)古氣候的重要指標(biāo)之一［89］。一般來說，氣候溫暖濕潤(rùn)時(shí)，湖泊初始生產(chǎn)力和生物量較大，且流域內(nèi)植被茂盛，可以提供豐富的有機(jī)質(zhì)來源；湖泊水位較高，湖底易形成還原環(huán)境，有機(jī)質(zhì)可以較好保存，沉積物中TOC值高。在寒冷干燥時(shí)期，植被生長(zhǎng)受抑制，湖水退縮，易形成氧化環(huán)境，有機(jī)質(zhì)保存條件差，氧化分解嚴(yán)重，TOC值較低。由圖2可以看出，巖性和TOC值均隨深度表現(xiàn)出階段性變化，兩者在整個(gè)剖面呈現(xiàn)明顯的相關(guān)性。該鉆孔剖面沉積物主要為砂泥交互層，TOC值整體較低，為0.04%~1.11%，均值為022%。巖性為細(xì)砂時(shí)(主要為剖面下部1 080~1 420 cm和中部600~890 cm)，TOC值較小(<03%)，均值為0.08%，表明湖泊水位較低，氣候較干燥；粉砂質(zhì)泥或淤泥沉積時(shí)(主要為上部600 cm以上和中下部890~1 080 cm深度)，TOC值較大，大部分大于03%，表明湖泊水位較高，氣候溫暖濕潤(rùn)。

圖2向海鉆孔剖面巖性、總有機(jī)碳含量和正構(gòu)烷烴參數(shù)

Fig.2Lithology, Total Organic Carbon and nalkane Parameters from Xianghai Core

3.2向海湖泊沉積物中正構(gòu)烷烴的分布特征

正構(gòu)烷烴廣泛存在于植物及其他生物體內(nèi)，不同生物源的正構(gòu)烷烴具有不同的分布特征，利用湖泊沉積物中正構(gòu)烷烴的碳數(shù)分布特征可以示蹤有機(jī)質(zhì)來源。湖泊沉積物有機(jī)質(zhì)主要有兩大來源：一是來自內(nèi)源的水生生物，包括菌藻類低等生物和水生植物(挺水、漂浮和沉水植物)；二是外源的由河流徑流帶入的陸生高等植物［24］。一般而言，菌藻類低等生物正構(gòu)烷烴碳數(shù)分布范圍為nC15~nC20，多以nC17為主峰的單峰型分布，無明顯的奇偶優(yōu)勢(shì)；沉水/漂浮水生大型植物nC21、nC23或nC25相對(duì)豐度較高；陸生高等植物碳數(shù)分布范圍為nC15~nC33，其表皮蠟中含有大量nC27、nC29及nC31正構(gòu)烷烴，呈明顯的奇碳優(yōu)勢(shì)，其碳優(yōu)勢(shì)指數(shù)(CPI)一般大于5［2528］。正構(gòu)烷烴輕烴/重輕比可用來估算低等菌藻類和高等植物的相對(duì)豐度變化［29］；而水生大型植物中的挺水植物正構(gòu)烷烴分布與陸生高等植物類似。因此，前人也給出了一個(gè)區(qū)分沉水/漂浮水生大型植物源相對(duì)挺水植物與陸生高等植物源的貢獻(xiàn)值(Paq)。當(dāng)Paq值小于01時(shí)，表示陸源類脂物較多；當(dāng)Paq值為01~04時(shí)，主要是挺水植物輸入；當(dāng)Paq值為04~10時(shí)，沉水/漂浮水生大型植物是主要的生物來源［16,26］。

圖3向海鉆孔115~711 cm深度湖泊沉積物正構(gòu)烷烴碳數(shù)分布

Fig.3Carbon Number Distributions of nalkanes from Lake Sediments in the Depth 115711 cm of Xianghai Core

從圖3、4可看出，向海湖泊沉積物中正構(gòu)烷烴碳數(shù)分布主要為nC13~nC33，具有單峰型、雙峰型和三峰型3種分布特征。單峰型主峰主要為nC29或nC31，高碳數(shù)正構(gòu)烷烴(nC25~nC33)具有明顯的奇碳優(yōu)勢(shì)，指示有機(jī)質(zhì)來源以陸生高等植物為主。雙峰型分布前峰群(nC13~nC22)以nC16或nC17為主峰碳，無明顯奇偶優(yōu)勢(shì)；后峰群(nC23~nC33)主峰碳主要為nC31，存在明顯的奇碳優(yōu)勢(shì)，指示有機(jī)質(zhì)為水生菌藻類低等生物和高等植物混合來源。深度605~935 cm處，正構(gòu)烷烴輕烴/重?zé)N比為044~256，均值達(dá)到118，處于整個(gè)剖面的最高值階段，Paq值為0.10~0.33，均值0.21，表明低等菌藻類生物含量相對(duì)增加，甚至超過陸生高等植物輸入成為沉積物有機(jī)質(zhì)的重要來源。剖面上部深度115~337 cm樣品中，nC23和nC25相對(duì)豐度較高，且高碳數(shù)正構(gòu)烷烴(nC22~nC33)具有明顯的奇碳優(yōu)勢(shì)，樣品呈現(xiàn)前峰群以nC17或nC19為主峰、中峰群以nC21或nC23或nC25為主峰、后峰群以nC29為主峰的三峰型分布模式。Paq值處于整個(gè)剖面的最高值階段，分布范圍為037~054，均值044；正構(gòu)烷烴輕烴/重?zé)N比相對(duì)較高，表明沉水/漂浮水生大型植物是主要的生物來源，有機(jī)質(zhì)主要為菌藻類、沉水/漂浮植物和陸生高等植物混合來源。整個(gè)剖面上，碳優(yōu)勢(shì)指數(shù)CPI值分布范圍為1.31~12.89，均值為5.55。這些特征表明沉積物中正構(gòu)烷烴以陸生高等植物輸入占優(yōu)勢(shì)。

圖4向海鉆孔731~1 385 cm深度湖泊沉積物正構(gòu)烷烴碳數(shù)分布

Fig.4Carbon Number Distributions of nalkanes from Lake Sediments in the Depth 7311 385 cm of Xianghai Core

3.3正構(gòu)烷烴分子組成指示的古植被意義

現(xiàn)代分子有機(jī)地球化學(xué)研究顯示：草本植物占優(yōu)勢(shì)時(shí)，nC31為主峰碳；木本植物占優(yōu)勢(shì)時(shí)，以nC27或nC29為主峰碳［16,25,30］，

nC27/nC31值的變化可反映草本和木本植物相對(duì)豐度的變化［10,16,25］；nC27/nC31值增加，草本植物向木本植物演化；nC27/nC31值減小，木本植物向草本植物過渡［9,12］。不同植物能夠生成不同鏈長(zhǎng)的正構(gòu)烷烴，因此，現(xiàn)代湖泊沉積物中長(zhǎng)鏈正構(gòu)烷烴(碳數(shù)高于25)的平均碳鏈長(zhǎng)度(ACL)也可用來指示植被類型差異：草本植物的ACL值比木本植物高，ACL值的變化可反映草本/木本植物的演化變遷［3133］。

向海湖泊沉積物nC27/nC31值和ACL值在整個(gè)剖面上均有明顯變化，兩者呈負(fù)相關(guān)關(guān)系(圖2)。nC27/nC31值和ACL值分布范圍分別為023~115和291~301，均值分別為0.51和29.7，結(jié)合主峰碳分布情況，可反映13.6 ka BP 以來本地區(qū)植被類型主要以草本植物為主。9.0~13.6 ka BP(深度935~1 420 cm)大致對(duì)應(yīng)末次冰消期晚期至全新世早期，nC27/nC31值處于整個(gè)剖面低值階段，從0.72波動(dòng)性降低到0.28，表明該時(shí)期在以草本植物占優(yōu)勢(shì)的生態(tài)格局下，木本植物含量相對(duì)較低；5.8~9.0 ka BP(深度605~935 cm)相當(dāng)于全新世大暖期前期，nC27/nC31值為0.23~0.74，呈現(xiàn)增大的趨勢(shì)，說明木本植物含量相對(duì)增加；38~58 ka BP(深度395~605 cm)相當(dāng)于大暖期后期，nC27/nC31值有減小趨勢(shì)，為053~033，反映此時(shí)期草本植物含量較高；0~38 ka BP(深度0~395 cm)為全新世晚期，nC27/nC31值逐漸升高，為047~115，木本植物含量相對(duì)豐富，甚至由草本植物占優(yōu)勢(shì)過渡為木本植物占優(yōu)勢(shì)。

3.4高碳數(shù)正構(gòu)烷烴單體碳同位素組成特征

向海湖泊沉積物中高碳數(shù)正構(gòu)烷烴(nC27、nC29和nC31)的δ(13C)值分別為(-284~-340)×10-3、(-293~-357)×10-3和(-308~-360)×10-3，均值分別為-307×10-3、-322×10-3和-327×10-3，表明其主要為陸源C3高等植物的輸入［34］。

圖5湖泊沉積物中TOC值、正構(gòu)烷烴碳同位素組成及其加權(quán)平均值、C3植物相對(duì)生物量及其與大氣CO2體積分?jǐn)?shù)、全球平均溫度和格陵蘭GISP2的δ(18O)值對(duì)比

Fig.5Comparison of Total Organic Carbon, Carbon Isotope Composition of nalkanes and Its Weighted Average,

and Relative Yield of C3 Plant from Lake Sediment and Mass Fraction of Atmospheric CO2,

Global Average Temperature, GISP2 δ(18O) of Greenland

由圖5可以看出，高碳數(shù)正構(gòu)烷烴(nC27、nC29和nC31)穩(wěn)定碳同位素值隨鉆孔沉積剖面深度的變化初步可分為5個(gè)階段：103~136 ka BP(深度1 080~1 420 cm)，陸生高等植物來源δ(13C27)、δ(13C29)、δ(13C31)值整體處于低值范圍；90~103 ka BP(深度935~1 080 cm)，δ(13C27)、δ(13C29)、δ(13C31)值均有偏重的趨勢(shì)；58~90 ka BP(深度605~935 cm)，δ(13C27)、δ(13C29)、δ(13C31)值整體處于較高值階段，在小幅度范圍內(nèi)多次波動(dòng)；38~58 ka BP(深度395~605 cm)，δ(13C27)、δ(13C29)、δ(13C31)值

較上一階段較小，有偏輕的趨勢(shì)；3.8 ka BP至今(深度0~395 cm)，δ(13C27)、δ(13C29)、δ(13C31)值整體偏重，并在較大幅度內(nèi)波動(dòng)。從整個(gè)剖面來看，末次冰消期到全新世大暖期，陸生高等植物來源的δ(13C27)、δ(13C29)、δ(13C31)值整體為偏重的趨勢(shì)。

3.5植被類型估算

根據(jù)自身光合作用方式的不同，陸生高等植物可劃分為C3、C4和CAM植物三大類。不同植物類型適宜在不同的環(huán)境條件下生長(zhǎng)，C3植物一般分布于低溫、濕潤(rùn)和高大氣CO2體積分?jǐn)?shù)的氣候環(huán)境；而C4植物在高溫干旱和低大氣CO2體積分?jǐn)?shù)的環(huán)境下更具生長(zhǎng)優(yōu)勢(shì)［35］。研究表明，C3、C4植物產(chǎn)生的長(zhǎng)鏈正構(gòu)烷烴碳同位素組成范圍明顯不同，分別為(-32~-39)×10-3和(-18~-25)×10-3［34,36］。因此，地質(zhì)歷史時(shí)期C3/C4植物生物量的變化可通過兩類植物對(duì)長(zhǎng)鏈正構(gòu)烷烴的貢獻(xiàn)量來估算。δ(13C)值變重通常反映C4植物輸入量的增加，C3/C4植被演變也可以反映不同時(shí)期該湖區(qū)的氣候變化。通過對(duì)向海湖泊沉積物長(zhǎng)鏈

nC27、nC29和nC31的碳同位素組成進(jìn)行加權(quán)平均，計(jì)算得到代表長(zhǎng)鏈正構(gòu)烷烴整體的碳同位素組成［16,20,36］，利用二元模式分別選取-21×10-3和-36×10-3為C4和C3植物長(zhǎng)鏈正構(gòu)烷烴碳同位素組成的端元［13］，估算長(zhǎng)鏈正構(gòu)烷烴中源于C3植物和C4植物貢獻(xiàn)的相對(duì)值。其計(jì)算公式為

M=(δ(13C27)w(nC27)+δ(13C29)w(nC29)+δ(13C31)·w(nC31))/(w(nC27)+w(nC29)+w(nC31))

M=-36×10-3X-21×10-3(100%-X)

式中：w(nC27)、w(nC29)和w(nC31)分別為nC27、nC29和nC31的相對(duì)豐度；M為長(zhǎng)鏈正構(gòu)烷烴碳同位素組成加權(quán)平均值；X為C3植物相對(duì)生物量；δ(·)為元素同位素組成。

碳同位素組成加權(quán)平均值及C3植物相對(duì)生物量X的計(jì)算結(jié)果見圖5。末次冰消期以來，向海湖泊陸生高等植物中C3植物相對(duì)生物量X較高，為61.1%~96.6%，均值為73.8%，反映該地區(qū)陸生高等植物以C3植物為主、C3/C4植物共存的植被景觀。為了對(duì)比研究，圖5中還分別列出南極Vostok冰芯的大氣CO2體積分?jǐn)?shù)記錄［37］和全球平均溫度記錄［38］以及格陵蘭GISP2冰芯δ(18O)值變化曲線［39］。結(jié)果表明：末次冰消期到全新世，在全球平均溫度上升、大氣CO2體積分?jǐn)?shù)增加的背景下，整個(gè)剖面上碳同位素組成加權(quán)平均值變重，C3植物相對(duì)生物量減少，C4植物相對(duì)生物量增加。末次冰消期，碳同位素組成加權(quán)平均值明顯偏輕，C3植物生物量相對(duì)較高，在109 ka BP時(shí)達(dá)到966%，可能是低溫環(huán)境抑制了C4植物的生長(zhǎng)；全新世早期，碳同位素組成加權(quán)平均值有偏重的趨勢(shì)，C3植物生物量降低，說明溫度上升有效促進(jìn)了C4植物相對(duì)生物量的增加；中全新世大暖期前期，碳同位素組成加權(quán)平均值較重，C3植物生物量相對(duì)較小，大暖期后期，碳同位素組成加權(quán)平均值偏輕，波動(dòng)范圍較小，C3植物生物量小幅度增加，表明全新世大暖期適宜的溫度和大氣CO2體積分?jǐn)?shù)有利于陸生高等植物的生長(zhǎng)；晚全新世，碳同位素組成加權(quán)平均值呈明顯偏重的趨勢(shì)，C3植物生物量相對(duì)降低。溫度降低、高CO2體積分?jǐn)?shù)環(huán)境不利于C4植物的發(fā)育，但該地區(qū)C4植物相對(duì)豐度上升，表明全新世期間可能是降水等其他氣候條件是控制向海地區(qū)C3/C4植物相對(duì)豐度變化的主要因素，而非溫度和大氣CO2體積分?jǐn)?shù)，這與前人研究結(jié)果一致［35］。

3.6氣候指示

通過對(duì)向海湖泊沉積物剖面沉積物類型、TOC值、正構(gòu)烷烴及其單體碳同位素等各項(xiàng)氣候環(huán)境指標(biāo)進(jìn)行綜合對(duì)比分析，可以將向海末次冰消期以來古氣候環(huán)境記錄大致劃分為5個(gè)不同階段。

第1階段：末次冰消期(10.3~13.6 ka BP)，此時(shí)期TOC值較低，正構(gòu)烷烴主要呈雙峰型分布， CPI值較低，正構(gòu)烷烴輕烴/重?zé)N比較高，Paq值處于較低階段，說明有機(jī)質(zhì)來源主要以菌藻類低等生物和高等植物混合來源，草本植物占絕對(duì)優(yōu)勢(shì)；長(zhǎng)鏈正構(gòu)烷烴δ(13C)值輕， C3植物相對(duì)生物量高。所有指標(biāo)反映出向海沉積物剖面在此階段湖泊水位相對(duì)較低，對(duì)應(yīng)了冷干的氣候。其中約12.9 ka BP之后，TOC值開始減少，長(zhǎng)鏈正構(gòu)烷烴δ(13C)值有變輕趨勢(shì)，表明氣候變冷，與格陵蘭GISP2冰芯δ(18O)值記錄的新仙女木事件(11.6~12.9 ka BP)相對(duì)應(yīng)。新仙女木期在約11 ka BP結(jié)束，較東北地區(qū)二龍灣瑪珥湖記錄(11.4~12.2 ka BP)和四海龍灣瑪珥湖記錄(11.7~12.7 ka BP)偏晚［4041］，這可能是不同地區(qū)氣候水熱組合導(dǎo)致的。

第2階段：早全新世(9.0~10.3 ka BP)，TOC值較高，正構(gòu)烷烴主要呈單峰型分布，CPI值較高，正構(gòu)烷烴輕烴/重?zé)N比處于低值階段，Paq值較低，有機(jī)質(zhì)以陸生高等植物輸入為主；nC27/nC31值減小，ACL值升高，表明草本植物含量相對(duì)增加；長(zhǎng)鏈正構(gòu)烷烴δ(13C)值較輕，但表現(xiàn)為偏重的趨勢(shì)，C3植物相對(duì)生物量減少。此時(shí)，湖泊水位可能較高，反映出冷濕的氣候特征。

第3階段：中全新世大暖期前期(5.8~9.0 ka BP)，TOC值均處于剖面最低值階段，正構(gòu)烷烴呈雙峰型分布，CPI值低，正構(gòu)烷烴輕烴/重?zé)N比達(dá)到最高，Paq值較高，反映湖泊沉積物中正構(gòu)烷烴的來源以菌藻類及水生植物為主，nC27/nC31值增加，ACL值降低，表明木本植物含量相對(duì)增加；長(zhǎng)鏈正構(gòu)烷烴δ(13C)值較重，C4植物相對(duì)生物量增加?？赡艿臋C(jī)制是此階段溫度較高，蒸發(fā)量增加，使得有效降水減少，湖泊水位相對(duì)下降。河流徑流攜帶的陸源碎屑物減少，有機(jī)質(zhì)來源以湖泊內(nèi)源輸入為主。由此推測(cè)此階段為暖干的氣候。相對(duì)于全球的全新世大暖期(約6 ka BP)在向海湖泊沉積物正構(gòu)烷烴及其單體碳同位素的記錄中也有所體現(xiàn)，TOC值較低但反映出增長(zhǎng)的趨勢(shì)，高碳數(shù)正構(gòu)烷烴的δ(13C)值處于C3和C4植物的混合范圍內(nèi)，此時(shí)C4植物分布占22%并有增加的趨勢(shì)。同時(shí)，nC27/nC31值較高，ACL值較低，木本植物相對(duì)增加，草本植物相對(duì)減少，推測(cè)此時(shí)向海湖區(qū)流域氣候相對(duì)溫暖，有利于木本植物的發(fā)育。

第4階段：中全新世大暖期后期(38~58 ka BP)，可能為中全新世大暖期氣候適宜期，TOC值較高，正構(gòu)烷烴主要呈單峰型分布， CPI值處于剖面最高值階段，正構(gòu)烷烴輕烴/重?zé)N比達(dá)到最低，Paq值低，湖泊沉積物中正構(gòu)烷烴的來源以陸生高等植物為主。這可能是由于溫暖適宜的氣候條件有利于流域內(nèi)植物生長(zhǎng)，豐富的降水使河流徑流量大大增大，為湖泊帶來更多高等植物碎屑并沉積保存下來。nC27/nC31值減小，ACL值有增加趨勢(shì)，表明木本植物含量相對(duì)降低。所有這些指標(biāo)反映此時(shí)期湖泊水位顯著升高，表現(xiàn)出氣候暖濕的特征。

第5階段：晚全新世(0~3.8 ka BP)，TOC值在此階段達(dá)到最高值后又開始下降，正構(gòu)烷烴主要呈三峰型分布， CPI值高但呈減小的趨勢(shì)，正構(gòu)烷烴輕烴/重?zé)N比較高，Paq值處于最高值階段，這些指標(biāo)反映出有機(jī)質(zhì)為菌藻類、水生植物和陸生高等植物混合來源。nC27/nC31值呈增加趨勢(shì)并達(dá)到最高值，ACL值減小，表明草本植物向木本植物過渡；長(zhǎng)鏈正構(gòu)烷烴δ(13C)值比前一階段偏重，呈增加的趨勢(shì)，對(duì)應(yīng)著C3植物相對(duì)生物量的減少。所有這些指標(biāo)都說明此階段湖泊開始退化，呈現(xiàn)溫涼變干的氣候。

綜上所述，末次冰消期以來，向海地區(qū)經(jīng)歷了冷干→冷濕→暖干→溫暖濕潤(rùn)→溫涼變干的氣候演化。松嫩平原地區(qū)除了湖泊以外，還發(fā)育有泥炭和砂地剖面可作為古氣候環(huán)境研究的對(duì)象。汪佩芳等通過對(duì)松嫩平原不同地點(diǎn)6個(gè)湖泊泥炭剖面的孢粉分析資料及14C測(cè)年數(shù)據(jù)，恢復(fù)了該地區(qū)的古植被古氣候演化，末次冰消期到全新世大致經(jīng)歷了冷干→溫涼偏濕→溫暖濕潤(rùn)→溫涼偏干的氣候演化［42］。李宜垠等也通過孢粉記錄、14C測(cè)年及古脊椎動(dòng)物化石、沉積物特征重建松嫩砂地的古植被、古氣候變遷，末次冰消期到全新世大體經(jīng)歷了干冷→半干旱—半干旱→半濕潤(rùn)—半干旱的氣候變遷過程［43］。這些與吉林省境內(nèi)二龍灣瑪珥湖記錄的14 ka BP以來的環(huán)境和氣候變化歷史基本一致［40］。向海湖泊沉積物中正構(gòu)烷烴及其單體碳同位素古氣候記錄為中國(guó)東北地區(qū)的古氣候研究提供了寶貴資料。

4結(jié)語

(1)向海湖泊沉積物中正構(gòu)烷烴的分布特征表明，其來源于低等菌藻類生物和高等植物。正構(gòu)烷烴的高碳數(shù)部分呈現(xiàn)明顯的奇碳優(yōu)勢(shì)，高碳數(shù)部分主峰碳主要為nC31，指示有機(jī)質(zhì)主要來源于陸生高等植物，且草本高等植物輸入豐富。全新世大暖期，沉水/漂浮植物成為有機(jī)質(zhì)的重要來源。

(2)長(zhǎng)鏈正構(gòu)烷烴δ(13C)值呈偏正的趨勢(shì)，反映向海地區(qū)主要高等植被類型以C3植物占絕對(duì)優(yōu)勢(shì)，末次冰消期到全新世大暖期C4植物相對(duì)生物量增加，降水等氣候條件可能是影響C3/C4植物相對(duì)含量變化的主要因素。

(3)末次冰消期以來，向海湖區(qū)氣候環(huán)境變化大致可以分為5個(gè)階段：末次冰消期，氣候冷干；早全新世，氣候冷濕；中全新世大暖期前期，氣候暖干；中全新世大暖期后期，氣候溫暖濕潤(rùn)；晚全新世，氣候溫涼變干。

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