湖南砂礦金剛石包裹體原位測(cè)試:對(duì)金剛石成因來源的啟示

丘志力 , 王 琦 , 秦社彩 袁 姝 , 孫 媛 , 陸太進(jìn),李榴芬 , 張 健

(1.中山大學(xué) 地球科學(xué)與地質(zhì)工程學(xué)院, 廣東 廣州 510275; 2.廣東省地質(zhì)過程與礦產(chǎn)資源探查重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室,廣東 廣州 510275; 3.國土資源部 珠寶玉石首飾管理中心, 北京 100013)

大多數(shù)自然條件下, 金剛石獨(dú)特的化學(xué)惰性使其成為一個(gè)“密封倉”, 封閉在內(nèi)的包裹體不會(huì)遭受后期地質(zhì)作用改造, 可以借助包裹體反演金剛石的形成環(huán)境及物理化學(xué)條件, 提供古老巖石圈地幔成分、溫壓條件及金剛石成因等重要信息(Meyer, 1987;Richardson et al., 1984)。

金剛石內(nèi)包裹體可分為橄欖巖型、榴輝巖型和超深系列(型)3種, 分別對(duì)應(yīng)不同的生長環(huán)境(Meyer,1987; Harte and Harris, 1994; Davies et al., 2003;Stachel et al., 2009)。已有的研究顯示, 湖南金剛石含有橄欖石、頑火輝石、鉻透輝石、綠輝石、鎂鋁榴石、鎂鋁-鐵鋁榴石、高銅高氯包體、Si-Fe球粒、Si-Al玻璃等包裹體, 并認(rèn)為流體參與了金剛石的形成(郭九皋等, 1989; 陳豐等, 1992; 劉觀亮等, 1997;龔平等, 2005)。最近, 施倪承等(2011)發(fā)現(xiàn)了高壓的高鉻剛玉包裹體的存在, 暗示金剛石和榴輝巖捕擄體來源具關(guān)聯(lián)性。但這些研究大多采用破碎/燃燒金剛石, 以獲得包裹體的破壞性測(cè)試方法, 很難分析金剛石的異質(zhì)性, 且破碎后金剛石的不同生長區(qū)域和包裹體之間的空間關(guān)系會(huì)丟失(Wang, 1998;Tappert et al., 2005), 本文采用激光Raman、電子探針(EMPA)和 LA-ICP-MS等原位(in-situ)分析方法, 揭示湖南砂礦金剛石的形成機(jī)制及形成條件, 進(jìn)而探討揚(yáng)子克拉通巖石圈演化過程。

1 湖南砂礦金剛石來源及地質(zhì)概況

湖南砂礦金剛石分布廣泛, 湘、資、沅、澧等流域均有金剛石產(chǎn)出, 以沅江流域含量最高、質(zhì)量最優(yōu)(談逸梅和容振球, 1983; 馬文運(yùn), 1989)。沅水流域位于江南地軸西段的雪峰山脈北側(cè), 屬揚(yáng)子克拉通中南邊緣隆起帶, 該區(qū)出露的基底為中新元古界冷家溪群, 是灰綠色、綠色千枚巖與千枚狀板巖組成的淺變質(zhì)巖系, 厚度大于 1000 m, 巖石的同位素地質(zhì)年齡為950~1100 Ma(賀灌之, 1984)。沅江中、下游主流河段位于湖南省中西部地區(qū), 金剛石砂礦主要分布在Ⅰ-Ⅷ級(jí)階地及現(xiàn)代河床沉積物中(談逸梅和容振球, 1983; 章人駿, 1985; 馬文運(yùn), 1989)。

湖南位于揚(yáng)子克拉通南緣, 基底主要由元古宇巖石組成(Chen and Jahn, 1998), 具備相對(duì)穩(wěn)定的古老結(jié)晶基底, 與盛產(chǎn)金剛石的西澳準(zhǔn)地臺(tái)基本相似。根據(jù)深部地球物理資料, 湖南中西-西北部絕大部分地區(qū)的巖石圈厚度曾達(dá)到150~300 km, 且在常德-桃源、大庸(張家界)以及漣源-邵陽三地區(qū)形成了巖石圈厚度增大區(qū)(250~300 km), 暗示部分地質(zhì)時(shí)期區(qū)內(nèi)巖石圈處于較穩(wěn)定的狀態(tài), 這種穩(wěn)定性高、剛性強(qiáng)、厚度大的巖石圈有利于地幔中金剛石的生成、生長和富集(饒家榮, 1999; 董斌等, 2006,2009①董斌. 2009. 對(duì)湖南金剛石原生礦找礦工作與方向的再思考//揚(yáng)子地臺(tái)金剛石找礦工作研討會(huì)交流材料匯編.; 張令明等, 2007)。湖南巖石圈斷裂發(fā)育, 區(qū)內(nèi)有NNE向鄂湘黔、湘桂、NE向城步-桃江(古俯沖碰撞帶)、NW 向安仁-常德(轉(zhuǎn)換斷裂)、以及近EW 向黔湘贛等 5條巖石圈斷裂分布。在地殼或基底斷裂交匯處, 幔源基性-超基性巖、火山巖及煌斑巖, 乃至鉀鎂煌斑巖成群成帶分布, 多地已發(fā)現(xiàn)含微粒金剛石的鉀鎂煌斑巖、似鉀鎂煌斑巖, 特別是在望城麻田發(fā)現(xiàn)了含微粒金剛石的超基性火山巖,這些均顯示出湖南鉀鎂煌斑巖和金剛石之間具有一定的聯(lián)系(董斌等, 2006, 2009①; 張令明等, 2007)。

2 實(shí)驗(yàn)樣品與測(cè)試方法

本文收集的 24顆金剛石樣品來自湖南沅水流域, 都屬于寶石級(jí), 凈度較高。金剛石樣品通過激光劃線切割, 使包裹體盡可能地出露或接近表面, 并采用原位測(cè)試方法, 保證結(jié)果不受裂隙和外部雜質(zhì)元素的影響。顯微激光拉曼光譜分析采用了兩種型號(hào)的拉曼光譜儀, 分別是英國RENISHAW inVia和法國 LABHR-VIS LabRAM HR800, 激光波長分別為514 nm和633 nm, 掃描范圍100~4200 cm–1, 掃描次數(shù)3次, 每次6~40 s。電子探針測(cè)試采用儀器型號(hào)為日本JXA-8100, 測(cè)試條件: 電壓15 kV, 電流1×10–8A, 束斑 1 μm, 檢出角 40°, 校正 ZAF, 標(biāo)樣為中國GSB、美國 SPI, 測(cè)試溫度 24 ℃, 濕度 30%, 標(biāo)準(zhǔn)為GB/T 15617-2002。激光剝蝕-電感耦合等離子體質(zhì)譜測(cè)試采用的激光剝蝕系統(tǒng)型號(hào)為德國 GeoLas 200M, ICP-MS型號(hào)為Agilent 7500, 激光束直徑40 μm,激光剝蝕能量 35~65 mJ, 頻率 6 Hz。測(cè)試時(shí)使用NIST610, NIST612, BCR-2G 和BHVO-2G等做標(biāo)樣,微量元素?cái)?shù)據(jù)處理時(shí)用Si作內(nèi)標(biāo)。

3 結(jié)果及討論

3.1 金剛石包裹體的種類及比例統(tǒng)計(jì)

測(cè)試結(jié)果顯示, 湖南沅水流域砂礦金剛石中橄欖巖型(P型)和榴輝巖型(E型)包裹體的比例基本相當(dāng), 與前人采用其他測(cè)試方法獲得的結(jié)論一致(劉觀亮等, 1997), 其中 2顆金剛石中存在共生的橄欖巖型和榴輝巖型包裹體組合, 這在遼寧50號(hào)和山東蒙陰勝利 1號(hào)金伯利巖筒的金剛石中也發(fā)現(xiàn)過(苗青,1996; Wang, 1998)。表1顯示湖南沅水流域砂礦金剛石的橄欖巖型包裹體包括橄欖石、頑火輝石、鎂鐵輝石、鎂鋁榴石等, 其中橄欖石包裹體出現(xiàn)的頻率較高，頑火輝石次之。

橄欖石包裹體大多數(shù)為無色透明的渾圓球狀、柱狀或啞鈴狀外形, 晶面上常被黑色石墨斑點(diǎn)覆蓋(圖1a), 部分晶體與石墨、裂隙相連接。對(duì)橄欖石包裹體進(jìn)行成分分析(表 2、3), 結(jié)果顯示明顯富鎂,Mg#=91~94(平均 93), 均屬于鎂橄欖石, 以低 FeO(6.14%~8.52%)、高 NiO(>0.3%)、Ca、Mn、Cr 和Co為特征。

表1 湖南沅水流域砂礦金剛石中包體礦物種類及數(shù)量Table 1 Paragenesis and abundance of mineral inclusions in Hunan diamonds

圖1 湖南金剛石中礦物包裹體(微分干涉相差顯微鏡照片)Fig.1 Mineral inclusions in the diamonds from Hunan

表2 湖南金剛石中部分包裹體的電子探針分析(%)Table 2 Electron microprobe results of mineral inclusions in the Hunan diamonds (%)

橄欖巖型頑火輝石包裹體, 晶體呈膝狀、柱狀單獨(dú)存在, 部分和延伸微小的裂隙有聯(lián)系、顯示規(guī)則階梯狀晶面(圖 1b), 拉曼譜峰組合主要有 349、407、668、689、1020 和 1037 cm–1。

橄欖巖型石榴石包裹體含量少, 僅在一顆樣品中發(fā)現(xiàn)了兩粒沿同一方向排列的鎂鋁榴石, 包裹體晶棱圓化, 晶形為拉長的菱形十二面體(圖 1c)。根據(jù)鎂鋁榴石包裹體的 LA-ICP-MS成分分析(表 3)計(jì)算所得，該包裹體富 Cr2O3(9.45%), 屬于鉻鎂鋁榴石,貧CaO(4.54%)、低FeO(4.05%), TiO2含量極低(0.01%),Mg#為88, Cr/Al原子比為0.19, 在Cr2O3-CaO圖解中投點(diǎn), 落入方輝橄欖巖-純橄欖巖區(qū)(G10)。根據(jù)Cr/Al比值(0.19)可以估計(jì)金剛石源區(qū)的虧損程度(Stachel and Harris, 1997), 暗示該類金剛石的源區(qū)屬于強(qiáng)虧損的地幔。高 Cr石榴石是克拉通橄欖巖的標(biāo)志礦物(Sobolev, 1977), 與原巖在尖晶石穩(wěn)定區(qū)域部分熔融的化學(xué)虧損有關(guān), 巖石的 Cr/Al比值在部分熔融或堆積形成期間不會(huì)改變, 因此, 該高Cr石榴石的存在不支持金剛石地幔柱來源的觀點(diǎn)(Stachel et al., 2006)。

表3 湖南金剛石部分包裹體的LA-ICP-MS分析(μg/g)Table 3 LA-ICP-MS results of mineral inclusions in the diamonds from Hunan (μg/g)

湖南沅水流域砂礦金剛石中的榴輝巖型包裹體主要有鎂鋁-鐵鋁榴石、柯石英、綠輝石、藍(lán)晶石、銳鈦礦和金紅石等, 最豐富的是柯石英和鎂鋁-鐵鋁榴石, 其次是金紅石和綠輝石等。

榴輝巖型鎂鋁-鐵鋁榴石包裹體呈拉長柱狀晶形或釘頭狀外形, 孤立或線狀分布, 拉曼峰位置均發(fā)生了不同程度的漂移, 以大于1000 cm–1的較強(qiáng)峰為特征。

榴輝巖型綠輝石包裹體呈淺灰綠色, 其中一顆晶形完好, 晶面上有呈小圓片狀的石墨附著物(圖1d), 拉曼譜峰組合主要有 353、553、681、1031 cm–1,普遍存在漂移。電子探針成分分析結(jié)果顯示(表 2),綠輝石低 MgO(7.34%~7.60%), Mg#為 62~69, Cr2O3含量非常低(0.01%~0.04%), 相對(duì)富 Na2O(5.94%~6.28%)和 K2O(0.24%~0.26%), Al2O3含量較高(10.61%~10.74%), Na/(Na+Ca)=0.473~0.489, Al/(Al+Fe)=0.677~0.691。較高鉀含量單斜輝石的出現(xiàn)說明其源區(qū)屬于高壓環(huán)境(Harlow and Davies, 2004)。

本次研究發(fā)現(xiàn)了多個(gè)柯石英包裹體, 多呈孤立分布, 為無色板狀和渾圓狀晶體, 板狀晶體顯示較平直的邊棱, 晶形較為完整, 能觀察到特征的晶面橫紋, 渾圓狀晶體具有多個(gè)曲面, 表明它經(jīng)歷了溶蝕改造。激光拉曼原位分析顯示, 這些包裹體具有132、152、182、274、430 和 529 cm–1等柯石英的特征峰。一些學(xué)者利用柯石英包裹體拉曼強(qiáng)峰521 cm–1的漂移估算了金剛石的形成壓力(Sobolev et al.,2000)。本研究中據(jù)柯石英包裹體拉曼強(qiáng)峰521 cm–1的漂移Δν=8.4 cm–1, 估算出相應(yīng)的壓力為2.90 GPa。電子探針測(cè)試顯示, 柯石英幾乎全部由SiO2(99.89%)組成(表 2)。

此外, 本次研究發(fā)現(xiàn)一顆金剛石中含有藍(lán)晶石包裹體, 其橫截面為長條狀, 邊棱彎曲圓滑, 表現(xiàn)出明顯的熔蝕特征, 具有典型的藍(lán)晶石激光拉曼特征峰(301, 487, 902和954 cm–1)。在其周圍還分布著幾顆熔蝕更為嚴(yán)重的類似的晶體包體。陰極發(fā)光圖像顯示, 藍(lán)晶石及附近的礦物包體均位于金剛石生長環(huán)帶的中心, 環(huán)帶較為連續(xù)均勻, 推測(cè)這幾顆礦物包裹體都是在金剛石形成初期捕獲的, 應(yīng)該為原生包裹體(另文討論)。

其他類型的包裹體包括石墨、金剛石和硫化物等, 石墨在所有礦物包裹體種類中所占比例最高,呈云朵狀及片狀成群出現(xiàn), 或呈線狀分布在微裂隙中, 或聚集成薄膜狀斑點(diǎn)/塊覆蓋在晶體包裹體的晶面上。

3.2 金剛石形成溫壓條件

Griffin et al. (1989)證實(shí)在幔源橄欖巖型捕虜體中 Ni在共生的橄欖石和石榴石之間的分配受溫度控制, 可用石榴石中的Ni含量直接表示為T的函數(shù):1000/T(K)= -0.435lg(Nignt/30)+0.83, 該方程在假定Niol=3000×10–6(相關(guān)系數(shù)r=-0.98)時(shí)獲得的溫度的精度為±50 ℃。我們?cè)诤辖饎偸瘶悠?0-HN-02中發(fā)現(xiàn)鎂鋁榴石與橄欖石共生礦物對(duì), 其Nignt=52.71 μg/g,根據(jù)上述公式估算出湖南金剛石源區(qū)溫度為1108.97 ℃。

與此同時(shí), 湖南金剛石中含有較多的同生橄欖石包裹體, 而橄欖石的拉曼峰位移程度與其形成壓力相關(guān)(Rosenfeld and Chase, 1961; Wang et al., 1993;Izraeli et al., 1999)。在拉曼位移壓力計(jì)計(jì)算公式中,將郭九皋等(1989)利用輝石估算的湖南金剛石源區(qū)溫度1326.85 ℃作為下限溫度T01, 將本文根據(jù)橄欖石和石榴石溫度計(jì)獲得的較低的溫度作為金剛石源區(qū)的上限溫度T02,利用橄欖石包裹體12顆個(gè)測(cè)點(diǎn)的拉曼位移數(shù)據(jù)估算出了湖南金剛石的源區(qū)壓力范圍(P01,P02)(表4)。結(jié)果顯示, 湖南金剛石的源區(qū)壓力范圍分別為 4.05~5.05 GPa和 4.77~5.83 GPa(除去177-HN-01異常高值), 相應(yīng)的形成深度為133~167 km和157~192 km, 變化較大。

表4 湖南金剛石中的橄欖石拉曼壓力計(jì)Table 4 The estmated pressures of the inclusion olivines in the Hunan diamonds using Raman barometry

Evans and Qi (1982)、Clark and Davey (1984)等對(duì)金剛石中氮的轉(zhuǎn)變過程及影響因素和動(dòng)力學(xué)機(jī)制的研究顯示, 不同氮聚集態(tài)值(如A中心或B中心)是其聚集溫度、地幔存留時(shí)間和N的豐度值的函數(shù)。假設(shè)金剛石形成初始狀態(tài)時(shí)全部是NA, 經(jīng)過漫長的地質(zhì)年代后其 N含量 NT=exp(ln(B/100-B)+81600/T-lnA-lntm), 其中, NT代表鉆石中的總氮含量(圖2縱坐標(biāo)),B代表NB的百分比數(shù),A代表NA的百分比數(shù),tm為鉆石在地幔中的賦存時(shí)間,T代表鉆石在地幔中生長及保存的平均溫度, lnA=13.51(Taylor et al.,1990)。假設(shè)湖南沅水流域砂礦金剛石的地幔存留時(shí)間為1 Ga和500 Ma(兩種假設(shè)條件下對(duì)相同數(shù)據(jù)進(jìn)行計(jì)算獲得結(jié)果相差很小), 金剛石存留溫度分別集中在 1050~1180 ℃和 1250~1327 ℃兩個(gè)區(qū)間, 并主要集中在低溫區(qū)(圖2), 它與利用包裹體估算的形成溫度接近, 但與華北克拉通內(nèi)金剛石形成的溫壓條件有顯著差別。已有的研究顯示, 華北克拉通金剛石形成的溫度和壓力分別為1000~1200 ℃和5~7 GPa(路鳳香等, 1991; 董振信, 1991; 苗青, 1996; 池際尚, 1996;Wang, 1998; Zhang et al., 1999; Wang and Gasparil,2001; 殷莉等, 2008)。顯然, 與華北克拉通的金剛石相比, 揚(yáng)子克拉通金剛石形成的溫度變化范圍略大,形成壓力更小, 深度偏淺。實(shí)際上橄欖石和石墨包裹體共存也表明湖南金剛石形成深度可能位于石墨與金剛石穩(wěn)定區(qū)轉(zhuǎn)換帶附近。此外, 一部分金剛石的形成溫度較高, 可能暗示其來源于地幔溫度相對(duì)較高的深部, 暗示了湖南沅水砂礦金剛石可能存在不同深度的源區(qū), 揚(yáng)子克拉通巖石圈的地幔熱結(jié)構(gòu)與華北克拉通有差異。

圖2 湖南金剛石NB-NT等溫線散點(diǎn)圖(假設(shè)tm分別為1 Ga和500 Ma)Fig.2 NB vs NT isotherm plot of the diamonds from Hunan

3.3 金剛石包裹體對(duì)其成因來源的啟示

湖南沅水流域砂礦金剛石的橄欖石包裹體 Mg#在 90.5~93.7之間(表 2), 形成時(shí)揚(yáng)子克拉通的巖石圈地幔與華北克拉通一樣, 屬于難熔地?；蜻^渡型地幔(Zhang et al., 1999; Zhang et al., 2006; 鄭建平,2009)。湖南金剛石內(nèi)橄欖巖型和榴輝巖型包裹體的比例基本相似(劉觀亮等, 1997; 董斌, 2009①; 本文),這與華北克拉通金剛石以橄欖巖型包裹體為主有明顯差異, 表明揚(yáng)子克拉通和華北克拉通金剛石形成時(shí)地幔環(huán)境有所不同。金剛石中橄欖巖型和榴輝巖型包裹體比例相近的礦區(qū)較為罕見, 西澳 Ellendale巖區(qū)是罕見的個(gè)例之一(Jaques et al., 1986)。該礦區(qū)最大的兩個(gè)鉀鎂煌斑巖巖筒(Ellendale 4和Ellendale 9)產(chǎn)出的金剛石內(nèi)榴輝巖型包裹體的比例明顯較一般金伯利巖高, 暗示相當(dāng)數(shù)量的金剛石形成可能與地殼俯沖作用相關(guān)(Griffin et al., 1988; Davies et al.,2003; Tappert et al., 2005)。橄欖巖型和榴輝巖型包裹體一顆金剛石內(nèi)共生, 且全體包裹體中二者比例接近以及原生藍(lán)晶石包裹體的存在均表明在湖南金剛石形成過程中有更多的地殼物質(zhì)參與, 也就是說有更多的地殼物質(zhì)循環(huán)至地幔, 對(duì)巖石圈地幔進(jìn)行了改造。湖南金剛石碳同位素變化范圍大且相對(duì)富集輕碳同位素(劉觀亮和李志昌, 1997; Chen et al.,2013)支持上述觀點(diǎn)。

4 結(jié)論及認(rèn)識(shí)

通過對(duì)湖南沅水流域砂礦 24顆寶石級(jí)金剛石內(nèi)包裹體礦物的激光拉曼光譜、電子探針及LA-ICP-MS原位分析, 初步獲得如下幾點(diǎn)認(rèn)識(shí):

(1) 進(jìn)一步證實(shí)湖南金剛石內(nèi)橄欖巖型和榴輝巖型包裹體比例近似及二者可共存于同一金剛石中。

(2) 根據(jù)橄欖石-石榴石礦物對(duì) Ni溫度計(jì), 計(jì)算湖南金剛石形成溫度約為 1109 ℃, 結(jié)合前人獲得溫度, 估算壓力范圍為4.05~5.83 Gpa，估算的深度范圍約為133~192 km。

(3) 橄欖巖型包裹體證實(shí)了揚(yáng)子克拉通的金剛石形成于難熔的巖石圈地幔, 而原生藍(lán)晶石、綠輝石、柯石英等高壓變質(zhì)礦物及高壓剛玉的發(fā)現(xiàn)(施倪承等, 2011)證實(shí), 在湖南金剛石形成過程中循環(huán)至巖石圈地幔深部的陸殼物質(zhì)可能發(fā)揮了重要作用。

致謝: 野外工作曾得到湖南常德 413地質(zhì)隊(duì)馬文運(yùn)、李子云和董斌等幾任總工的大力支持與幫助;室內(nèi)測(cè)試過程中得到西北大學(xué)大陸動(dòng)力學(xué)國家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室柳小明研究員、西安地質(zhì)礦產(chǎn)研究所電子探針儀器室劉亞非老師, 國土資源部珠寶玉石首飾管理中心北京寶石研究所陳華研究員等的幫助; 同時(shí)感謝中國地質(zhì)大學(xué)(武漢)陳美華教授、中國科學(xué)院廣州地球化學(xué)研究所牛賀才研究員對(duì)論文完善給予的建議及意見。

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