貴州草海濕地周邊耕地土壤與農(nóng)作物重金屬污染特征

張家春，林紹霞，張清海，何騰兵，林昌虎，丁玉娟，衛(wèi)四濤

（1.貴州大學(xué)，貴陽(yáng)550025；2.貴州省理化測(cè)試研究院，貴陽(yáng)550002；3.貴州科學(xué)院，貴陽(yáng)550001）

土壤是人類賴以生存的自然資源及農(nóng)業(yè)生產(chǎn)的重要資源，近些年來(lái)隨著經(jīng)濟(jì)和城市化的快速發(fā)展，城市和工業(yè)污染物大量向農(nóng)村和農(nóng)業(yè)環(huán)境轉(zhuǎn)移，使得土壤環(huán)境污染物種類和數(shù)量加劇。與大氣污染、水污染和廢棄物污染等直觀性不同，土壤污染具有隱蔽性和滯后性，很難通過(guò)感官就能發(fā)現(xiàn)。土壤污染中備受關(guān)注的是土壤重金屬污染，土壤一旦遭受重金屬的污染，由于其具有不可逆性及長(zhǎng)期性，又不易在生物物質(zhì)循環(huán)和能量交換中分解［1］，因此導(dǎo)致土壤肥力及農(nóng)作物產(chǎn)量和品質(zhì)降低，而且重金屬能夠在土壤中積累和植物對(duì)重金屬的富集作用而殘留在作物體內(nèi)，使得重金屬通過(guò)土壤—作物—食物系統(tǒng)的遷移和累積來(lái)影響人類的健康［2－4］。因此，在涉及重金屬污染的諸多問(wèn)題中，土壤—蔬菜（或糧食作物）系統(tǒng)的重金屬污染格外引人關(guān)注［5－6］。

貴州草海是一個(gè)典型的小流域，包含了流域具備的各種特征和基本要素，如城鎮(zhèn)鄉(xiāng)村、山坡壩地、溪流湖泊、工農(nóng)商、珍稀動(dòng)植物保護(hù)區(qū)等利益相關(guān)者［7］。在草海流域，面對(duì)巨大的農(nóng)業(yè)人口壓力，為提高土地產(chǎn)出水平圍湖造田，化肥、農(nóng)藥的使用量逐年增加，造成草海流域土壤環(huán)境污染物倍增，致使重金屬污染物直接或間接地進(jìn)入農(nóng)田土壤，導(dǎo)致農(nóng)作物受到不同程度的重金屬污染，給人體健康帶來(lái)潛在的危害。迄今為止，有關(guān)草海重金屬污染方面主要集中在土壤、沉積物等方面［8－10］，針對(duì)草海湖周邊耕地土壤—農(nóng)作物系統(tǒng)的重金屬污染及評(píng)價(jià)方面還未見報(bào)道。為了解草海生態(tài)區(qū)土壤及其農(nóng)作物重金屬的污染狀況，更好地促進(jìn)草海生態(tài)環(huán)境的可持續(xù)發(fā)展，本文對(duì)草海湖周邊主要農(nóng)業(yè)區(qū)耕地土壤及農(nóng)作物樣品進(jìn)行分析和測(cè)定，對(duì)比分析土壤中人體危害較大的 Cd，Cr，Hg，Pb，As，Zn重金屬元素的污染特征及富集規(guī)律，并對(duì)土壤和農(nóng)作物中重金屬污染狀況進(jìn)行評(píng)價(jià)，以期為草海生態(tài)區(qū)土壤及農(nóng)作物污染控制提供理論依據(jù)，正確引導(dǎo)居民合理耕作，促進(jìn)農(nóng)業(yè)可持續(xù)發(fā)展。

1 研究區(qū)概況

草海為國(guó)家級(jí)自然保護(hù)區(qū)，屬于一個(gè)典型完整的高原濕地生態(tài)系統(tǒng)，是我國(guó)特有的黑頸鶴等珍稀鳥類及其它候鳥的重要越冬地［11］，草海湖也是貴州最大的高原天然淡水湖泊。位于貴州省西北邊緣威寧彝族回族苗族自治縣縣城西南隅，東經(jīng)104°12′—104°18′，北緯26°49′—26°53′，平均海拔2 171.7 m，保護(hù)區(qū)面積96 k m2，周邊耕地面積有11.05 k m2。草海高原濕地屬亞熱帶高原季風(fēng)氣候，具有長(zhǎng)冬無(wú)夏、春秋相連、干濕分明、光照豐富的特點(diǎn)，年平均氣溫10.5℃，年均日照時(shí)數(shù)1 805.4 h，年均太陽(yáng)總輻射量為4 698.4 kJ／k m2，日照充分，≥10℃ 的年積溫2 275℃，無(wú)霜204 d，年平均降雨量950.9 mm，是貴州省境內(nèi)降水量最少的地區(qū)。草海自然保護(hù)區(qū)分布的土壤主要是黃棕壤、石灰土、石質(zhì)土及沼澤土。保護(hù)區(qū)域內(nèi)種植的農(nóng)作物主要有玉米、馬鈴薯、菜豆、蔬菜等，形成的農(nóng)業(yè)植被有玉米＋馬鈴薯組合、玉米＋菜豆組合、蔬菜等旱地作物植被。

2 材料與方法

2.1 樣品采集與制備

根據(jù)草海實(shí)際情況，在保證樣品具有代表性的基礎(chǔ)上，在白馬村、東山村、鄭家營(yíng)村、民族村、大馬城村、草海湖入口處、出水口、銀龍村、張家灣村、西海村等村種植的農(nóng)作物進(jìn)行植株樣品和對(duì)應(yīng)根系土壤樣品的采集，共采集草海生態(tài)區(qū)農(nóng)作物樣品80個(gè)和土壤樣品64個(gè)。每種農(nóng)作物按小區(qū)采集5個(gè)樣品，去除老葉以及根部土壤，取其可食用部分混合1 kg，貼好標(biāo)簽，帶回實(shí)驗(yàn)室。土壤樣品采用多點(diǎn)采集混合樣，用竹削刀取0—20 c m的土壤5個(gè)分樣組成混合樣，充分混合后用四分法反復(fù)取舍，保留l kg左右土壤裝于布袋中。

將取回的土樣分別裝入不含重金屬的布袋，帶回實(shí)驗(yàn)室風(fēng)干，剔除植物殘?bào)w及大礫石等非土壤物質(zhì)，同時(shí)避免酸、堿等污染。按四分法將風(fēng)干樣充分混合后，研細(xì)，過(guò)孔徑20目尼龍篩。過(guò)篩后的樣品全部置無(wú)色聚乙烯薄膜上，并充分?jǐn)嚢杌靹?，再采用四分法取其兩份，一份置于密封袋中保存，另一份作樣品的?xì)磨用。用于細(xì)磨的樣品再過(guò)100目尼龍篩，將過(guò)篩樣品也置于密封袋中保存。制備完成后放入干燥器中保存待測(cè)。農(nóng)作物樣品采集后先用自來(lái)水沖洗，再用去離子水沖洗干凈，90℃殺青30 min，60～70℃烘干至恒重。所有農(nóng)作物樣品用高速粉碎機(jī)粉碎1 min，過(guò)40～60目篩，在密封袋中保存?zhèn)溆谩?/p>

2.2 測(cè)試方法

分析測(cè)試的重金屬包括Pb，Cr，Zn，Hg，As和Cd共6種，蔬菜樣品采用HNO3－HCl O4加熱消解、土壤樣品采用 HCl-HF-HNO3－HCl O4加熱消解。土壤與蔬菜中As采用原子熒光光譜法，以雙道原子熒光光度計(jì)測(cè)定；蔬菜中其它重金屬元素以ICP-MS測(cè)定。土壤中Cr采用火焰原子吸收分光光度法；土壤中Cd采用石墨爐原子吸收分光光度法測(cè)定；土壤中Hg和Pb采用石墨爐原子吸收分光光度法測(cè)定；土壤中Zn采用火焰原子吸收分光光度法。所有樣品均做相應(yīng)的試劑空白，并以國(guó)家標(biāo)樣進(jìn)行質(zhì)量控制。為與國(guó)內(nèi)外相關(guān)標(biāo)準(zhǔn)和評(píng)價(jià)方法相一致，本研究在獲得蔬菜烘干樣重金屬含量后，根據(jù)蔬菜樣實(shí)測(cè)含水率數(shù)據(jù)，將其進(jìn)一步轉(zhuǎn)換為以鮮重計(jì)量的蔬菜重金屬含量值。

2.3 評(píng)價(jià)標(biāo)準(zhǔn)與方法

單因子污染指數(shù)法只能分別反映各個(gè)污染物的污染程度，不能全面、綜合地反映農(nóng)作物的污染程度，因此這種方法僅適用于單一因子污染特定區(qū)域的評(píng)價(jià)，但單因子指數(shù)法是其他環(huán)境質(zhì)量指數(shù)、環(huán)境質(zhì)量分級(jí)和綜合評(píng)價(jià)的基礎(chǔ)。

表達(dá)式為：Pi＝Ci／Si

式中：Ci——實(shí)測(cè)濃度值（mg／kg）；Si——評(píng)價(jià)標(biāo)準(zhǔn)（mg／kg）；Pi——農(nóng)作物中污染物i的環(huán)境質(zhì)量指數(shù)；Ci——污染物i的實(shí)測(cè)含量；Si——i種污染物的評(píng)價(jià)標(biāo)準(zhǔn)。若Pi≤1.0，則農(nóng)作物沒(méi)有受到污染；若Pi＞1.0，則農(nóng)作物已受到污染，指數(shù)越大則表明農(nóng)作物污染物累積污染程度越高。農(nóng)作物重金屬污染狀況評(píng)價(jià)采用《中華人民共和國(guó)蔬菜食品衛(wèi)生標(biāo)準(zhǔn)》中限量值（表1）作為標(biāo)準(zhǔn)。

表1 中華人民共和國(guó)蔬菜食品衛(wèi)生標(biāo)準(zhǔn)

當(dāng)評(píng)定區(qū)域內(nèi)農(nóng)作物質(zhì)量作為一個(gè)整體與外區(qū)域農(nóng)作物質(zhì)量比較，或土壤同時(shí)被多種污染物污染時(shí)，需將單因子污染指數(shù)按一定方法綜合起來(lái)應(yīng)用綜合污染指數(shù)法進(jìn)行評(píng)價(jià)。綜合污染評(píng)價(jià)采用兼顧單元素污染指數(shù)平均值和最大值的內(nèi)梅羅綜合污染指數(shù)法。該方法計(jì)算公式為：

式中：P綜合——土壤綜合污染指數(shù)；Pi（max）——土壤中單項(xiàng)污染物的最大污染指數(shù)。根據(jù)內(nèi)梅羅綜合污染指數(shù)的大小對(duì)農(nóng)作物質(zhì)量進(jìn)行分級(jí)。農(nóng)作物污染分級(jí)的評(píng)價(jià)標(biāo)準(zhǔn)見表2。

表2 農(nóng)作物污染分級(jí)標(biāo)準(zhǔn)

3 結(jié)果與分析

3.1 草海周邊耕地土壤中重金屬含量特征

草海生態(tài)區(qū)耕地共64個(gè)表層土壤樣品的p H值為6.50～7.50。由表3可知，重金屬元素除Zn，As，Cr平均含量未超過(guò)貴州省土壤元素背景值。其他3種重金屬均超出貴州省土壤背景值含量，且Pb，Cd，Hg平均值分別是背景值的1.24，1.44，7.5倍，相應(yīng)的超標(biāo)點(diǎn)位所占比例分別為：77.14%，80.0%，100.00%；6種重金屬污染程度排序：Hg＞Cd＞Pb＞As＞Cr＞Zn。與中國(guó)的《綠色食品產(chǎn)地環(huán)境技術(shù)條件》（NY／T391—2000）相比，As，Cr，Pb，Cd，Hg平均值分別是標(biāo)準(zhǔn)值的0.98，0.74，0.83，1.43，3.16倍，Cd、Hg均顯著超過(guò)了這一標(biāo)準(zhǔn)，尤其是Cd污染最嚴(yán)重。從各種元素平均含量的地區(qū)分布來(lái)看，Cr的最高含量出現(xiàn)在東山村，Zn，Pb的最高含量出現(xiàn)在民族村，As的最高含量出現(xiàn)在出水口，Cd，Hg的最高含量出現(xiàn)在西海村。從總體含量來(lái)看，草海生態(tài)區(qū)耕地土壤重金屬Hg和Cd的含量偏高，基本都超出了國(guó)家土壤二級(jí)標(biāo)準(zhǔn)值。Cr，Zn和Pb的含量較低，均在二級(jí)標(biāo)準(zhǔn)以內(nèi)。As的含量基本在標(biāo)準(zhǔn)值以內(nèi)，只有西海村超出標(biāo)準(zhǔn)。草海生態(tài)區(qū)周圍各村中，民族村、草海湖入口、東山村、銀龍村和西海村的重金屬含量相對(duì)較高，白馬村、鄭家營(yíng)村和出水口的重金屬含量相對(duì)較低。

表3 貴州草海生態(tài)區(qū)耕地土壤重金屬全量統(tǒng)計(jì) mg／kg

3.2 不同作物中重金屬含量特征

由于我國(guó)食品衛(wèi)生標(biāo)準(zhǔn)限值等針對(duì)的多是以鮮重計(jì)量的蔬菜重金屬含量，為了讓實(shí)驗(yàn)結(jié)果更加準(zhǔn)確，本研究在測(cè)得蔬菜烘干樣重金屬含量測(cè)試結(jié)果后，利用蔬菜含水率測(cè)定值，計(jì)算得到蔬菜可食部分的重金屬含量統(tǒng)計(jì)結(jié)果，見表4。與中國(guó)《食品中污染物限量》標(biāo)準(zhǔn)（GB2762—2005）相比，除Hg平均含量均超標(biāo)外，蔬菜中As，Cr，Zn，Cd和Pb平均含量處在可接受范圍內(nèi)，Hg相應(yīng)的超標(biāo)倍數(shù)為1.40倍；與《農(nóng)產(chǎn)品安全質(zhì)量無(wú)公害蔬菜安全要求》標(biāo)準(zhǔn)（GB18406.1—2001）相比，Cr和As平均含量低于標(biāo)準(zhǔn)值，Cd，Hg，Pb平均含量則超標(biāo)，超標(biāo)倍數(shù)分別為1.00，1.40，1.14倍。根據(jù)《食品中污染物限量》等標(biāo)準(zhǔn)，計(jì)算得到80個(gè)蔬菜樣本中As，Cr，Zn，Cd，Pb和 Hg的超標(biāo)率分別 達(dá) 61.23%，21.11%，11.43%，87.14%，66.13%，90.45%；而由《農(nóng)產(chǎn)品安全質(zhì)量無(wú)公害蔬菜安全要求》標(biāo)準(zhǔn)，80個(gè)點(diǎn)位蔬菜中 As，Cr，Cd，Pb和Hg的超標(biāo)率分別達(dá)11.03%，21.11%，93.14%，73.29%，90.45%。

外部形態(tài)及內(nèi)部結(jié)構(gòu)的不一致，使不同植物器官吸收重金屬機(jī)制各異，而對(duì)吸收的重金屬累計(jì)也不同［15］，從草海生態(tài)區(qū)不同種類可食部分中重金屬含量（表4）可以看出，重金屬Cr在蘿卜葉中含量最高為0.508 mg／kg，其次是菠菜的0.477 mg／kg，最低的是玉米0.045 mg／kg，蘿卜葉Cr的含量比玉米大10倍。本研究中蔬菜類農(nóng)作物主要為青菜、白菜、菠菜三種，糧食類作物主要是玉米和馬鈴薯，蔬菜類和糧食類農(nóng)作物中6種重金屬含量特征分析可知，蔬菜類農(nóng)作物的含量比糧食類作物的含量更高，這與黃銀曉等人在北京東郊研究發(fā)現(xiàn)的可食部分重金屬含量規(guī)律蔬菜＞糧食＞水果相符［16］

表4 草海生態(tài)區(qū)農(nóng)作物重金屬含量 mg／kg

3.3 不同作物重金屬污染評(píng)價(jià)

土壤—植物系統(tǒng)是陸地生態(tài)系統(tǒng)最基本的結(jié)構(gòu)單元，如果該系統(tǒng)發(fā)生重金屬污染，其作用范圍是廣泛的，包括使植物中重金屬元素富集、影響水和大氣環(huán)境質(zhì)量及人體健康，而且污染具有長(zhǎng)期性和潛伏性［19］。重金屬含量也對(duì)農(nóng)作物的品質(zhì)有直接影響，參照中華人民共和國(guó)蔬菜食品衛(wèi)生標(biāo)準(zhǔn)，用單因子污染指數(shù)及綜合污染指數(shù)來(lái)進(jìn)一步評(píng)價(jià)草海生態(tài)區(qū)中不同農(nóng)作物重金屬污染水平，了解草海生態(tài)區(qū)中農(nóng)作物重金屬污染情況。用單因子污染指數(shù)來(lái)單獨(dú)評(píng)價(jià)某類重金屬在不同農(nóng)作物中污染程度，而綜合污染指數(shù)則用來(lái)反映各類農(nóng)作物在6種重金屬作用下的污染狀況。從單因子污染指數(shù)及綜合污染指數(shù)的評(píng)價(jià)結(jié)果（表5）可以發(fā)現(xiàn)，6種重金屬的單因子污染指數(shù)的高低依次是Hg＞Pb＞Cd＞As＞Cr＞Zn。單因子污染指數(shù)最高是豌豆尖中的Hg，已經(jīng)超過(guò)2.0，最低的是蘿卜根中的Zn為0.028，從結(jié)果可以看出各重金屬元素的單項(xiàng)污染指數(shù)為0.028～2.100。菠菜和蘿卜葉綜合污染指數(shù)分別為1.118，1.020，屬于輕污染；蔥和蘿卜根處于安全水平，其余農(nóng)作物雖然沒(méi)有受到污染，但是處于警戒線。

3.4 不同作物重金屬富集特征

重金屬的富集系數(shù)是指植物中重金屬含量與土壤中重金屬含量的比值，它可以大致反映蔬菜在相同土壤重金屬含量條件下對(duì)重金屬的吸收能力。不同農(nóng)作物對(duì)重金屬的吸收能力通常用農(nóng)作物對(duì)土壤中某重金屬富集系數(shù)來(lái)表示，富集系數(shù)＝農(nóng)作物中某重金屬的濃度／該重金屬在土壤中的濃度［20］。富集系數(shù)是最常用評(píng)價(jià)植物吸收富集重視的生物評(píng)價(jià)指標(biāo)，富集系數(shù)越大表示其該重金屬富集能力越強(qiáng)［21］。從圖1可知，菠菜對(duì)As，Cd，Hg，Pb的富集系數(shù)比其余農(nóng)作物高，富集系數(shù)分別為0.27，7.47，2.32，0.67。蘿卜葉對(duì)Cr和Zn的富集能力較強(qiáng)，富集系數(shù)分別為0.59和4.04。重金屬Cr富集系數(shù)最低的是玉米，Zn和Hg富集系數(shù)最低的是蘿卜根，Cd和Pb富集系數(shù)最低為馬鈴薯，As富集能力最低的為白菜。工業(yè)的發(fā)展及城市化使得土壤受到一定程度的重金屬污染，對(duì)于污染相對(duì)較輕的土壤可以從兩方面來(lái)處理，一是選育重金屬富集能力弱的農(nóng)作物，另一方面發(fā)掘利用重金屬富集能力植物，采用植物技術(shù)來(lái)修復(fù)受污染的土壤［22］。

表5 草海生態(tài)區(qū)不同品種農(nóng)作物重金屬污染評(píng)價(jià)指數(shù)

圖1 草海生態(tài)區(qū)不同品種農(nóng)作物重金屬富集系數(shù)

4 討論

草海周邊耕地土壤重金屬Hg和Cd的含量偏高，基本都超出了國(guó)家土壤二級(jí)標(biāo)準(zhǔn)值。而葉菜類對(duì)重金屬的吸收富集能力最強(qiáng)，研究也表明草海生態(tài)區(qū)葉菜類蔬菜的Cd和Pb含量較高，因而在草海重金屬污染區(qū)應(yīng)有意識(shí)地減少小白菜、青菜、空心菜等易富集重金屬的葉菜類農(nóng)作物種植面積，相應(yīng)地增加蘿卜、辣椒、馬鈴薯等根菜類、果菜類農(nóng)作物的種植比例；不同農(nóng)作物對(duì)重金屬富集能力存在明顯差異，如菜苔、白菜、豌豆尖等對(duì)土壤Hg比較敏感，菠菜等對(duì)土壤As比較敏感，因此，生產(chǎn)上應(yīng)根據(jù)不同農(nóng)作物種類、品種間存在的對(duì)重金屬富集的基因型差異特性，以及草海當(dāng)?shù)鼐用駥?duì)農(nóng)作物習(xí)慣性消費(fèi)結(jié)構(gòu)、產(chǎn)地環(huán)境質(zhì)量、生產(chǎn)技術(shù)水平等因素，有針對(duì)性地篩選或選育耐、抗重金屬污染的農(nóng)作物類型品種。

對(duì)于草海周邊耕地土壤重金屬污染較嚴(yán)重的地區(qū)，可通過(guò)施用改良劑、鈍化劑等降低土壤污染物的水溶性、擴(kuò)散性和生物有效性，降低污染物進(jìn)入生物鏈的能力；草海底泥也要經(jīng)過(guò)改良處理，在保留其營(yíng)養(yǎng)元素的基礎(chǔ)上，降低其重金屬污染的能力，再用于耕地使用。同時(shí)可提高土壤p H值，降低重金屬離子的活性，土壤p H對(duì)蔬菜Cd的生物富集程度有較大影響，較高的土壤p H可降低蔬菜的Cd富集程度，針對(duì)草海耕地土壤Cd污染超標(biāo)的現(xiàn)象，可通過(guò)向土壤中添加Ca CO3、Ca（H2PO4）2等堿性物質(zhì)來(lái)實(shí)現(xiàn)提高土壤p H值的目的。提高土壤p H值，對(duì)減弱蔬菜累積重金屬的效果明顯。

5 結(jié)論

（1）草海生態(tài)區(qū)耕地土壤重金屬元素除Zn，As，Cr平均含量未超過(guò)貴州省土壤元素背景值，其他3種重金屬均超出貴州省土壤背景值含量，且Pb，Cd，Hg平均值分別是背景值的1.24，1.44，7.5倍，相應(yīng)的超標(biāo)點(diǎn)位所占比例分別為：77.14%，80.0%，100.00%；6種重金屬污染程度排序：Hg＞Cd＞Pb＞As＞Cr＞Zn。

（2）與中國(guó)《食品中污染物限量》標(biāo)準(zhǔn)（GB 2762—2005）相比，除Hg平均含量均超標(biāo)外，蔬菜中As，Cr，Zn，Cd和Pb平均含量處在可接受范圍內(nèi)；與《農(nóng)產(chǎn)品安全質(zhì)量無(wú)公害蔬菜安全要求》標(biāo)準(zhǔn)（GB18406.1—2001）相比，Cr和 As平均含量低于標(biāo)準(zhǔn)值，Cd，Hg，Pb平均含量則超標(biāo)。

（3）6種重金屬在不同作物中的單因子污染指數(shù)的高低依次是Hg＞Pb＞Cd＞As＞Cr＞Zn。單因子污染指數(shù)最高是豌豆尖中的Hg，最低的是蘿卜根中的Zn。菠菜和蘿卜葉綜合污染指數(shù)分別為1.118，1.020，屬于輕污染；蔥和蘿卜跟處于安全水平，其余農(nóng)作物雖然沒(méi)有受到污染，但是處于警戒線。

（4）菠菜對(duì) As，Cd，Hg，Pb的富集系數(shù)分別為0.27，7.47，2.32，0.67，高于其余農(nóng)作物。蘿卜葉對(duì)Cr和Zn的富集能力較強(qiáng)，重金屬Cr富集系數(shù)最低的是玉米，Zn和Hg富集系數(shù)最低的是蘿卜根，Cd和Pb富集系數(shù)最低為馬鈴薯，As富集能力最低的為白菜。

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