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    稀土鋁鈦硼晶粒細(xì)化劑的研究現(xiàn)狀*

    2014-08-27 02:40:58黃雅瑩胡治流
    材料研究與應(yīng)用 2014年2期

    胡 華,黃雅瑩,胡治流

    廣西大學(xué)材料科學(xué)與工程學(xué)院,廣西 南寧 530004

    隨著鋁及其合金在飛機(jī)、汽車以及其他結(jié)構(gòu)件等工業(yè)領(lǐng)域的廣泛應(yīng)用,人們對(duì)其在后續(xù)深加工工藝中的組織、性能提出了更為嚴(yán)格的要求,而影響其組織和性能的關(guān)鍵因素之一是熔鑄出細(xì)小均勻的鑄態(tài)晶粒組織.晶粒越細(xì),金屬材料的強(qiáng)度、塑性和韌性等綜合機(jī)械性能就越好.而向鋁熔體添加中間合金獲得細(xì)小均勻的組織是目前生產(chǎn)中最簡(jiǎn)便和常用的方法.

    目前,鋁合金晶粒細(xì)化劑主要有Al-Ti,Al-B,Al-Ti-B,Al-Ti-C等,其中Al-Ti-B合金細(xì)化劑因其制備方法簡(jiǎn)單、價(jià)格低廉、性能穩(wěn)定而成為鋁工業(yè)使用最廣泛的細(xì)化劑.盡管Al-Ti-B合金細(xì)化劑在一定程度上滿足了生產(chǎn)的需要,但由于本身的性能缺陷使其在高檔箔材的軋制上受到限制,以及對(duì)含Zr、Cr及Mn等元素的鋁合金(高強(qiáng)度合金)的細(xì)化作用減弱甚至失效,造成晶粒組織不均勻.針對(duì)這些問題,近年來研究人員通過將稀土的變質(zhì)、凈化、除氣等作用與Al-Ti-B中間合金的細(xì)化作用結(jié)合起來,開發(fā)出新型Al-Ti-B-RE中間合金晶粒細(xì)化劑.

    1 晶粒細(xì)化劑的發(fā)展

    鋁晶粒細(xì)化劑的發(fā)展是從20世紀(jì)40年代開始的,使用的晶粒細(xì)化劑以鹽類為主.到了60年代,由于無芯感應(yīng)爐的使用,中間合金工業(yè)得到了迅猛發(fā)展.最早開發(fā)的是Al-Ti二元合金,后來人們發(fā)現(xiàn)Al-Ti合金中引入B可以增強(qiáng)細(xì)化能力以及提高穩(wěn)定性和長(zhǎng)效性,于是誕生了Al-Ti-B中間合金錠材.70年代中期,美國研制出Al-Ti-B中間合金線材[1],用喂絲機(jī)連續(xù)加入到流槽中.此后10余年中,美國的KBA公司、英國的LSM公司、SMC公司和荷蘭的KBM公司等,以及國內(nèi)的一些研發(fā)機(jī)構(gòu)都陸續(xù)開發(fā)出直徑為9~10 mm的中間合金線材,目前世界鋁工業(yè)75%以上使用此類產(chǎn)品.70年代到80年代,晶粒細(xì)化劑供應(yīng)工業(yè)針對(duì)不同的鋁合金開發(fā)出多種細(xì)化劑,其中一個(gè)重要的研究方向是不斷改變Ti/B比.目前,最常用的仍然是Al-5Ti-1B.

    優(yōu)質(zhì)的Al-Ti-B細(xì)化劑可以取得理想的細(xì)化效果,但其內(nèi)部TiB2容易聚集、沉淀,同時(shí)Cr,Zr,Mn等雜質(zhì)元素還會(huì)與Ti反應(yīng)出現(xiàn)中毒現(xiàn)象.90年代后,人們開發(fā)出Al-Ti-C和Al-Ti-B-RE等新型細(xì)化劑.在此基礎(chǔ)上,又出現(xiàn)了一些復(fù)雜多元的細(xì)化劑,如Al-Ti-C-B,Al-Ti-C-RE等,但都沒有得到廣泛推廣.

    Al-Ti-B-RE中間合金是近年來開發(fā)的一種新型細(xì)化劑.研究發(fā)現(xiàn),稀土可以改善Al-Ti-B中的TiB2,TiAl3粒子的形態(tài)和分布,還能細(xì)化TiAl3粒子,從而增加異質(zhì)晶核數(shù)目,提高細(xì)化效果.另外,RE具有變質(zhì)、精練凈化、除氣等作用,可以提高鋁合金的綜合機(jī)械性能.Al-Ti-B-RE細(xì)化劑很好地解決了TiB2聚集、沉淀和細(xì)化劑中毒的問題.福州大學(xué)、福州冶金研究所、蘭州理工和中南大學(xué)等單位在Al-Ti-B中間合金的基礎(chǔ)上著重研究Al-Ti-B-RE中間合金,贛州鋁廠建立了年產(chǎn)稀土鋁鈦硼錠100 t、稀土鋁鈦硼絲400 t的生產(chǎn)線[2].

    2 稀土鋁鈦硼細(xì)化劑的細(xì)化效果

    近年來,研究人員通過各種方法制備了Al-Ti-B-RE中間合金并對(duì)其細(xì)化效果進(jìn)行了檢驗(yàn).

    2.1 不同細(xì)化劑的細(xì)化效果

    傅高升等[3]采用Al-10Ti,Al-5Ti-1B,Al-3Ti-1B-1RE對(duì)罐用鋁材進(jìn)行細(xì)化試驗(yàn).試驗(yàn)結(jié)果如表1.

    表1顯示,傳統(tǒng)的Al-Ti細(xì)化劑效果最差,采用進(jìn)口Al-Ti-B或Al-Ti-B-RE細(xì)化劑處理后,平均晶粒尺寸明顯減小.其中,Al-Ti-B-RE的細(xì)化效果最好,這表明Al-Ti-B-RE中間合金的細(xì)化效果顯著.

    表1 不同細(xì)化劑的晶粒細(xì)化效果Table 1 The grain refining effect of different refiners

    2.2 Al-Ti-B-RE細(xì)化劑的抗衰退性

    任峻等[4]分別將Al-Ti-B-RE和Al-Ti-B絲細(xì)化劑加入純鋁中進(jìn)行試驗(yàn),結(jié)果發(fā)現(xiàn)Al-Ti-B-RE細(xì)化劑能有效改善Al-Ti-B絲的衰退和“中毒”現(xiàn)象,細(xì)化能力增強(qiáng).表2是細(xì)化劑抗衰退性試驗(yàn)結(jié)果.

    表2 細(xì)化劑抗衰退性試驗(yàn)結(jié)果Table 2 The refining agent recession resistance effect

    2.3 Al-Ti-B-RE中間合金細(xì)化處理對(duì)力學(xué)性能的影響

    傅高升等[5]用Al-3Ti-1B-1RE中間合金對(duì)罐用鋁材進(jìn)行細(xì)化處理.表3為經(jīng)中間合金細(xì)化處理的罐用鋁材拉伸試樣性能的測(cè)試結(jié)果.

    表3 中間合金細(xì)化處理對(duì)罐用鋁材力學(xué)性能的影響Table 3 Master alloy refining treatment on the mechanical properties of aluminum cans

    由表3可知,與未細(xì)化處理相比,采用細(xì)化劑處理后的罐用鋁材抗拉強(qiáng)度和伸長(zhǎng)率都顯著提高,尤其經(jīng)Al-3Ti-1B-1RE處理后,鋁材的力學(xué)性能提高最顯著.

    3 稀土鋁鈦硼晶粒細(xì)化劑的細(xì)化機(jī)理

    關(guān)于Al-Ti-B-RE中間合金的細(xì)化機(jī)理,雖已做了大量研究但還不成熟,特別是沒有對(duì)Al-Ti-B-RE中間合金的第二相以及反應(yīng)的熱力學(xué)和動(dòng)力學(xué)進(jìn)行深入分析.

    一部分觀點(diǎn)支持Al-Ti-B中間合金對(duì)鋁合金細(xì)化機(jī)理中的包晶理論.有人認(rèn)為[6],在鋁液中加入稀土鋁鈦硼合金后,合金中的TiB2,AlB2,TiAl3及稀土化合物(如LaSi2)等金屬化合物在鋁液中呈極細(xì)顆粒,高度分散于金屬液中.當(dāng)鋁液冷卻到一定過冷度時(shí),這些顆粒與鋁液發(fā)生包晶、共晶等反應(yīng).當(dāng)包晶反應(yīng)生成新相時(shí),固相和液相須經(jīng)過一個(gè)擴(kuò)散的阻礙層,形核后的新相被不同濃度的液相所包圍,起著非均質(zhì)形核的基底作用.共晶反應(yīng)較快地形成新相,這些新相也可起著非均質(zhì)形核的核心作用.鋁液中固溶B,Ti,RE等元素,相對(duì)增大了鋁液的過冷度,這樣使晶粒得到細(xì)化.TiB2,AlB2,TiAl3及稀土化合物高度彌散分布將會(huì)成為晶粒長(zhǎng)大的抑制劑,阻礙鋁液中晶粒長(zhǎng)大.

    另一部分觀點(diǎn)支持Al-Ti-B中間合金對(duì)鋁合金細(xì)化機(jī)理中的粒子理論.有人認(rèn)為[7],Al-Ti-B-RE中的稀土極易與Al,Ti生成Al-Ti-RE化合物或(RE,Ti)Al3,生成的化合物在鋁熔體中快速熔解,降低了表面能,增加了鋁熔體對(duì)硼化物、鋁化物的潤濕性,使TiB2顆粒表面的鋪張系數(shù)增加而不易產(chǎn)生緊密團(tuán)塊.既達(dá)到了抑制衰退、長(zhǎng)時(shí)間保持細(xì)化效果的目的,又充分發(fā)揮了它們的異質(zhì)核作用,使細(xì)化效果增強(qiáng).

    有研究者認(rèn)為[8],以化合物形式存在的AlTiRE相(Ti2Al20La,Ti2Al20Ce等)與TiAl3相在熱力學(xué)上是不穩(wěn)定的,細(xì)化過程中隨溫度的升高,化合物Al-Ti-RE熔解釋放出來的稀土元素,加上細(xì)化劑中存在的游離態(tài)稀土元素,與第二相粒子上的活性觸點(diǎn)相互結(jié)合形成“保護(hù)膜”,能在一定程度上降低TiAl3顆粒的自由能,使得TiAl3顆粒在鋁熔體中能夠存在更長(zhǎng)的時(shí)間,從而使Al-Ti-B-RE細(xì)化劑的衰退延時(shí)性得到較大提高.另外,稀土元素的“膜化作用”,可阻止細(xì)化劑中第二相粒子的聚集長(zhǎng)大,增加異質(zhì)晶核的數(shù)量,提高細(xì)化劑細(xì)化能力.

    有研究者認(rèn)為[9]稀土元素與金屬鋁、某些合金元素或雜質(zhì)(Fe,Si,S等)形成的高熔點(diǎn)化合物充當(dāng)了異質(zhì)晶核,在晶界析出,由于釘扎作用而阻止晶粒長(zhǎng)大.此外,稀土表面活性高,能降低晶核表面能,增大結(jié)晶形核率.

    有研究者認(rèn)為[10],由于稀土元素在鋁熔體中的固溶度極低且屬表面活性類物質(zhì),容易在晶界和相界面上吸附偏聚,填補(bǔ)界面上的缺陷,從而阻礙TiB2,TiAl3晶體的生長(zhǎng),起到了細(xì)化TiB2,TiAl3的作用.

    目前提出的理論可以歸納為兩種:一種是稀土與鋁形成的高熔點(diǎn)化合物充當(dāng)了異質(zhì)形核,從而提高了細(xì)化能力;另一種是稀土降低了鋁熔體的表面能而引起細(xì)化.陳亞軍等[11]對(duì)Al-5Ti-1B-1RE的細(xì)化長(zhǎng)效性作了深入研究:稀土元素可以降低鋁熔體表面的活化能,提高鋁熔體在TiB2和TiAl3表面的潤濕度,特別是增加鋁熔體在TiB2表面的擴(kuò)散系數(shù),使其充分發(fā)揮異質(zhì)形核作用.此外,它還能阻礙TiB2團(tuán)聚,從而提高了細(xì)化長(zhǎng)效性.

    4 稀土鋁鈦硼晶粒細(xì)化劑的制備

    4.1 Al-Ti-B-RE的制備方法

    目前,國內(nèi)外研制Al-Ti-B-RE中間合金細(xì)化劑的主要方法是在制備Al-Ti-B中間合金的基礎(chǔ)上,引入稀土元素.關(guān)于制備中間合金晶粒細(xì)化劑的方法,按制備工藝可分為:電解法、鋁熱還原法、自蔓延高溫合成法等,按原料可分為氧化物法、氟鹽法、純鈦顆粒法等.

    4.1.1 電解法

    電解法[12]是在工業(yè)鋁電解的條件下,將組成Al-Ti-B-RE中間合金的各元素的氧化物(TiO2,B2O3,RE2O3)直接加入常規(guī)的鋁工業(yè)電解槽中,按常規(guī)工作條件同步、一次性完成了Al-Ti-B-RE中間合金的電解,該方法具有工藝簡(jiǎn)單、無需添加設(shè)備、成本低廉、鋁收率高、合金的細(xì)化效果好等優(yōu)點(diǎn).該法的缺點(diǎn)是難以生產(chǎn)Ti和B含量較高的Al-Ti-B-RE合金.

    4.1.2 鋁熱還原法

    鋁熱還原法[13]類似于置換法,是用純鋁在高溫下還原TiO2和B2O3等氧化物并重熔的方法制取Al-Ti-B中間合金,然后在熔體中添加稀土制成Al-Ti-B-RE中間合金.鋁熱還原反應(yīng)溫度在1200 ℃以上,不易操作,反應(yīng)速率慢,能耗高,B的回收率僅為25%左右,因而沒有得到廣泛推廣.

    張淑芬等[14]用低溫鋁熱還原法制備稀土鋁合金.采用NH4Cl直接與碳酸稀土反應(yīng),制備稀土氯化物,再將其溶解在鋁熔體中.該方法僅要求熱還原反應(yīng)溫度為700~750 ℃,熱還原反應(yīng)時(shí)間為40 min,稀土氯化物在熔體中的質(zhì)量分?jǐn)?shù)為30%比較合適.該方法具有工藝簡(jiǎn)單、成本低、稀土回收率高的特點(diǎn).

    4.1.3 高溫自蔓延法

    高溫自蔓延法是將一定比例的A1粉和Ti粉、B粉和稀土混合均勻后,使之在高溫下燒結(jié)反應(yīng)而成.該方法理論上可以制得任何成分配比的A1-Ti-B-RE中間合金.但是該法存在反應(yīng)溫度不易控制,原材料Ti,B單質(zhì)及稀土成本高的缺點(diǎn),不適合工業(yè)化生產(chǎn),目前還停留在實(shí)驗(yàn)室研究階段.

    4.1.4 氟鹽反應(yīng)法

    氟鹽反應(yīng)法[15]是在750~850℃向鋁熔體中添加K2TiF6+KBF4,通過機(jī)械攪拌使其充分反應(yīng),然后引入稀土制成Al-Ti-B-RE中間合金.該方法簡(jiǎn)單、反應(yīng)溫度低、成本低、副產(chǎn)物(KAlF4)可回收利用,適合工業(yè)化生產(chǎn),為目前大量采用的生產(chǎn)方法.氟硼酸鉀在530 ℃左右發(fā)生分解,在700 ℃以上開始揮發(fā),致使B的收得率不高.因此,制備過程中應(yīng)該嚴(yán)格控制加料方式、反應(yīng)溫度、作用時(shí)間等工藝條件.

    4.1.5 純鈦顆粒法

    純鈦顆粒法[16]是將去除水分的鈦粉和氟硼酸鉀按化學(xué)計(jì)量比進(jìn)行配比后,在混料機(jī)中干混,然后在萬能試驗(yàn)拉伸機(jī)上冷壓成坯.將壓坯和富鈰稀土在適當(dāng)溫度下同時(shí)壓入鋁熔體的中下部,待其充分反應(yīng)后,進(jìn)行攪拌、除氣、除渣、精煉,澆注在錐形銅模中,制得Al-Ti-B-RE中間合金.

    4.2 制備工藝對(duì)細(xì)化效果的影響

    采用氟鹽法制備工藝時(shí)各元素含量對(duì)該合金細(xì)化相粒子存在形態(tài)有明顯影響[17],其中Ti含量影響最為顯著.由質(zhì)量分?jǐn)?shù)為5%Ti,1%B,0.5%RE合金元素組成的中間合金細(xì)化相粒子的分散性最好,其中TiAl3相呈細(xì)小塊狀,均勻彌散分布于鋁基體中.采用純鈦顆粒熔鑄法制備工藝[18],將Al-Ti-B-RE細(xì)化劑的熔體進(jìn)行過熱處理,最佳熔鑄溫度為825 ℃.采用熔鑄法制備Al-Ti-B-RE中間合金時(shí)最佳工藝[19]:600 ℃時(shí)加入預(yù)熱鋁錠,過熱溫度為820 ℃時(shí)加入反應(yīng)原料,靜置溫度為800 ℃,保溫時(shí)間30~45 min.在較低溫度澆鑄制取的Al-Ti-B-RE中間合金細(xì)化劑,其細(xì)化能力較強(qiáng).

    4.3 制備工藝的選取

    目前,制備Al-Ti-B-RE中間合金較為常用的方法為氟鹽法和純鈦顆粒法.用氟鹽法制備的Al-Ti-B-RE中間合金中細(xì)化相的分布更為均勻,優(yōu)于純Ti粉顆粒法制備的Al-Ti-B-RE中間合金的組織[20].目前主要添加的是含有鑭和鈰的稀土,對(duì)添加其他稀土細(xì)化效果的研究很少.由于細(xì)化劑的性能主要取決于其成分與組織,而組織又與制備方法密切相關(guān).因此,改進(jìn)制備工藝方法和優(yōu)化合金成分是改善Al-Ti-B-RE中間合金組織形態(tài)并提高其細(xì)化性能的重要途徑.

    5 結(jié) 語

    Al-Ti-B-RE作為一種高效長(zhǎng)久的新型細(xì)化劑,有望解決一些重要鋁材的細(xì)化問題,如改善缺陷和提高質(zhì)量穩(wěn)定性等.將Al-Ti-B-RE細(xì)化劑用于生產(chǎn)中,能有效提高鋁的晶粒細(xì)化程度,不僅可以大大提高產(chǎn)品質(zhì)量和成品率,還能減少鋁板的針孔率,提高鋁板的深沖性能,降低電工鋁桿的電阻率,提高鋁型材的擠壓性能和氧化膜的耐蝕性.Al-Ti-B-RE的開發(fā)有著廣闊的市場(chǎng)前景和應(yīng)用前景.

    由于稀土資源稀缺,制備Al-Ti-B-RE的成本高而且工藝復(fù)雜,其細(xì)化機(jī)理和理想成分沒有完全確定,其產(chǎn)品不夠穩(wěn)定.所以,目前Al-Ti-B-RE在工業(yè)中還沒有得到廣泛應(yīng)用.要獲得高性能的Al-Ti-B-RE細(xì)化劑,其細(xì)化機(jī)理有待明確,細(xì)化穩(wěn)定性有待改善.另一方面,可從多方面優(yōu)化生產(chǎn)工藝和制備方法:第一,控制熔體過熱溫度、靜置時(shí)間、對(duì)熔體進(jìn)行攪拌、改變稀土加入量和種類;第二,采用電磁攪拌和連續(xù)鑄扎技術(shù),以達(dá)到縮減成本、提高生產(chǎn)效率的目的.

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