川中震旦系燈影組原生—同層瀝青的成因及意義

劉 丹，李 劍，謝增業(yè)，國建英，郝愛勝

(1.中國石油勘探開發(fā)研究院，北京 100083；2.中國石油勘探開發(fā)研究院 廊坊分院，河北 廊坊 065007；3.中國石油天然氣成藏與開發(fā)重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室，河北 廊坊 065007)

川中震旦系燈影組原生—同層瀝青的成因及意義

劉 丹1,2，李 劍2,3，謝增業(yè)2,3，國建英2,3，郝愛勝2,3

(1.中國石油勘探開發(fā)研究院，北京 100083；2.中國石油勘探開發(fā)研究院 廊坊分院，河北 廊坊 065007；3.中國石油天然氣成藏與開發(fā)重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室，河北 廊坊 065007)

以往研究認(rèn)為，四川盆地震旦系燈影組廣泛存在的瀝青為后生—儲(chǔ)層瀝青，其來自古油藏裂解，油源為下寒武統(tǒng)泥巖。但近年在四川盆地震旦系燈影組亦發(fā)現(xiàn)原生—同層瀝青存在，是以上觀點(diǎn)無法解釋的。通過重新研究四川盆地震旦系燈影組瀝青鏡下賦存狀態(tài)、生物標(biāo)志物及瀝青含量分布特征，并結(jié)合震旦系燈影組碳酸鹽巖無機(jī)微量元素等的分析，結(jié)果表明瀝青確實(shí)有來自震旦系燈影組碳酸鹽巖生油巖的貢獻(xiàn)，且燈影組碳酸鹽巖也具備了形成好的生油巖的古沉積環(huán)境和保存條件。

原生；同層；瀝青；碳酸鹽巖；燈影組；震旦系；四川盆地

四川盆地多年勘探揭示盆地及周緣震旦—下古生界地層中存在大量瀝青[1-2]，指示古油藏的存在，表明盆地震旦—下古生界普遍存在過油氣的生排聚過程[3]。瀝青按成因可分為2類：后生—儲(chǔ)層瀝青和原生—同層瀝青，前者由原油裂解作用形成，主要分布在儲(chǔ)層中，瀝青產(chǎn)狀與巖性存在較大差別，可用于識(shí)別油氣藏成藏期和成藏過程；后者形成于烴源巖成熟過程中，是未運(yùn)移出的重質(zhì)餾分逐漸轉(zhuǎn)變而來，作用則在于判識(shí)烴源巖的有效性。目前認(rèn)為四川盆地震旦系燈影組主要分布后生—儲(chǔ)層瀝青[4]，且由于四川盆地震旦系碳酸鹽巖是否參與生烴爭(zhēng)議較大[5-8]，認(rèn)為下寒武統(tǒng)筇竹寺組泥巖為烴源巖，生烴運(yùn)移到震旦系儲(chǔ)層，形成古油藏經(jīng)后期深埋，裂解產(chǎn)生現(xiàn)今所見的瀝青[9-10]。筆者通過大量樣品觀察發(fā)現(xiàn)，震旦系燈影組中亦存在原生—同層瀝青，這是以上觀點(diǎn)無法解釋的。因此以燈影組同層瀝青為線索，對(duì)四川盆地震旦系瀝青進(jìn)行深入研究，驗(yàn)證四川盆地震旦系燈影組碳酸鹽巖烴源巖有效性，對(duì)于提供研究古老碳酸鹽巖生烴問題新思路與新認(rèn)識(shí)，指導(dǎo)四川盆地震旦系的勘探均有重大意義。

本文應(yīng)用反光顯微鏡、全巖光片、色譜—質(zhì)譜聯(lián)用等技術(shù)，對(duì)研究區(qū)震旦系原生—同層瀝青與后生—儲(chǔ)層瀝青的有機(jī)巖石學(xué)特征、有機(jī)地球化學(xué)特征進(jìn)行了研究，并將微量元素、碳氧同位素等無機(jī)參數(shù)及其環(huán)境示蹤原理引入烴源巖研究中，結(jié)合必要有機(jī)參數(shù)，重建了烴源巖發(fā)育環(huán)境，對(duì)四川盆地震旦系高演化碳酸鹽巖生烴問題進(jìn)行了探討。

圖1 四川盆地震旦系樣品取樣井位

1 樣品與實(shí)驗(yàn)

所取樣品采自四川盆地樂山—龍女寺古隆起及其周緣震旦系地層(圖1)，取樣井共21口，主要分布于威遠(yuǎn)—資陽地區(qū)及高石梯—磨溪構(gòu)造帶，實(shí)驗(yàn)分析共8項(xiàng)：包括針對(duì)瀝青的反射光下全巖鏡下鑒

定、固體瀝青含量測(cè)定和瀝青抽提物色譜—質(zhì)譜分析；以及針對(duì)于碳酸鹽巖的有機(jī)碳、微量元素、無機(jī)碳同位素、干酪根碳同位素及抽提物色譜分析，分析樣品總數(shù)322樣次。

2 瀝青有機(jī)巖石學(xué)特征

2.1 固體瀝青賦存形式

四川盆地?zé)粲敖M瀝青以后生—儲(chǔ)層瀝青為主(圖2a)，完全或不完全充填于溶蝕孔洞中。通過大量樣品顯微鏡下觀察發(fā)現(xiàn)，燈二及燈四段碳酸鹽巖中原生—同層瀝青亦大量存在，多以微粒分散狀沿層面或微小孔縫分布。根據(jù)其賦存形態(tài)，可分為以下3種：(1)條帶狀平行層理分布(圖2b)；(2)粒狀、短脈狀充填于粒間孔(圖2c)；(3)粒狀或不規(guī)則散布在礦物顆粒間(圖2d)。顯微鏡下觀察時(shí)，可發(fā)現(xiàn)這類瀝青存在的樣品中均伴生黃鐵礦，指示有利于碳酸鹽巖中有機(jī)質(zhì)保存的還原環(huán)境。

據(jù)傅家謨的定義[11]，原生—同層瀝青主要指分布在碳酸鹽巖生油巖中，呈微粒分散狀的固體瀝青。其形成機(jī)理為，碳酸鹽巖中原始有機(jī)質(zhì)經(jīng)熱成熟生油后，被排擠到碳酸鹽礦物重結(jié)晶顆粒間或碳酸鹽巖層面、縫合線、孔隙、微裂縫等處，其后隨熱演化程度進(jìn)一步升高，分子量較小的富氫烴類向外運(yùn)移，富碳瀝青物質(zhì)便殘留下來。由于這種瀝青未發(fā)生規(guī)模較大的運(yùn)移和聚集，物質(zhì)來源與分布基本上局限于相同碳酸鹽巖層段，因此區(qū)分其分布可以有效地判斷碳酸鹽巖生油巖。

圖2 四川盆地震旦系燈影組原生—同層瀝青賦存形式

鏡下系統(tǒng)觀察和統(tǒng)計(jì)表明，四川盆地震旦系燈影組儲(chǔ)層瀝青中原生—同層瀝青占很大比例(在觀察的85塊樣品中占14%)，這一發(fā)現(xiàn)意義重大，是震旦系碳酸鹽巖曾作為生油巖的最直觀可信的巖石學(xué)依據(jù)。類似地，鄂爾多斯盆地下奧陶統(tǒng)馬家溝組碳酸鹽巖亦表現(xiàn)為熱演化程度高、殘余有機(jī)碳含量低，該區(qū)發(fā)現(xiàn)的同層瀝青也指示馬家溝組高演化碳酸鹽巖曾大量生烴[12]。本次研究發(fā)現(xiàn)的原生—同層瀝青主要分布于高石梯—磨溪地區(qū)，在燈二及燈四段均發(fā)育。但考慮到高石梯—磨溪地區(qū)實(shí)驗(yàn)樣品比例遠(yuǎn)大于其他地區(qū)，認(rèn)為這一分布不能代表原生—同層瀝青整體分布趨勢(shì)。要根據(jù)原生—同層瀝青分布限定有利碳酸鹽巖烴源巖展布范圍仍需進(jìn)一步工作。

2.2 瀝青含量及分布

應(yīng)用瀝青含量及分布，可以預(yù)測(cè)古油藏范圍，識(shí)別油氣成藏過程[13]。通過20口井161樣次瀝青含量統(tǒng)計(jì)(表1)表明，平面上，燈四段從古隆起頂部、上斜坡帶、下斜坡依次降低；縱向上，古隆起頂部及下斜坡帶燈四段向燈二段降低。張林認(rèn)為[4]，這表明瀝青來自于其上的生油巖，四川盆地震旦系燈影組曾經(jīng)歷過桐灣運(yùn)動(dòng)及加里東運(yùn)動(dòng)2期構(gòu)造抬升，導(dǎo)致震旦系頂部風(fēng)化帶發(fā)育有利巖溶儲(chǔ)層，成為油氣運(yùn)移優(yōu)勢(shì)聚集帶并形成古油藏，因此裂解殘留的瀝青在風(fēng)化面附近含量高，向下逐漸降低。

表1 川中古隆起震旦系燈影組瀝青含量

注：括號(hào)內(nèi)為統(tǒng)計(jì)的樣品個(gè)數(shù)。

而進(jìn)一步分析發(fā)現(xiàn)，古隆起上斜坡帶燈二段儲(chǔ)層瀝青含量存在高值，這與以上瀝青含量分布規(guī)律相悖。平面上，燈二段瀝青呈古隆起上斜坡帶、頂部、下斜坡逐漸降低趨勢(shì)；縱向上，上斜坡帶瀝青含量也出現(xiàn)燈四向燈二逐漸升高的趨勢(shì)，與古隆起其他部位變化趨勢(shì)相反。某些單井瀝青含量也體現(xiàn)該縱向分布特征，如磨溪11井、高石2井、威118井、威114井。這種現(xiàn)象是寒武系泥巖作為烴源巖這一認(rèn)識(shí)所無法解釋的，卻可作為震旦系碳酸鹽巖生烴的有力證據(jù)。分析認(rèn)為，震旦系某些區(qū)域的燈二段瀝青含量高值可能與這些區(qū)域發(fā)育震旦系碳酸鹽巖優(yōu)質(zhì)烴源巖有關(guān)，烴源巖成熟生油，沿構(gòu)造運(yùn)動(dòng)改造及生烴超壓形成的微裂縫作短距離運(yùn)移，并在附近優(yōu)質(zhì)儲(chǔ)層中聚集，形成古油藏，后期深埋導(dǎo)致原油裂解，產(chǎn)生區(qū)域內(nèi)殘余瀝青的異常高值。

3 瀝青生物標(biāo)志物有機(jī)地球化學(xué)特征

3.1 飽和烴色譜

由于演化程度高，瀝青抽提過程中氯仿瀝青“A”含量僅為0.001 1%～0.004 6%，盡管如此，仍然保存了大量重要的地球化學(xué)信息。

根據(jù)瀝青抽提物生物標(biāo)志化合物分布特征(圖3)，可將該區(qū)瀝青分為2類：一類以高石梯—磨溪地區(qū)高科1、安平1井為代表；另一類以位于威遠(yuǎn)—資陽地區(qū)的威117井為代表。

第一類瀝青(高科1、安平1井)鏈烷烴分布呈單峰型，顯示正常裂解烴特征。鏈烷烴保存完整，碳數(shù)范圍C15-C30， Pr/Ph介于0.36～1.35，絕大多數(shù)小于1，有一定的植烷優(yōu)勢(shì)。三環(huán)萜烷與五環(huán)三萜烷豐度相差小，伽馬蠟烷含量低，C31-C35甾烷豐度依次降低，C27-C29規(guī)則甾烷的組成，呈C27規(guī)則甾烷占優(yōu)勢(shì)的“V”字型分布或C27甾烷與C29甾烷含量相當(dāng)?shù)姆植稼厔?shì)。

第二類瀝青(威117井)鏈烷烴表現(xiàn)為雙峰型，指示曾存在生物降解[2,10]。三環(huán)萜烷比五環(huán)三萜烷豐度低，反映咸化的水介質(zhì)條件和烴類運(yùn)移特征。重排甾烷含量低，表明環(huán)境偏堿性。伽馬蠟烷含量較高，反映海相蒸發(fā)鹽環(huán)境。C27-C29規(guī)則甾烷的組成，呈C29規(guī)則甾烷占優(yōu)勢(shì)的“V”字型分布，多數(shù)樣品C29占50%以上，反映母源來自具C29甾烷優(yōu)勢(shì)的藍(lán)綠藻[14]。

圖3 四川盆地震旦系儲(chǔ)層瀝青生物標(biāo)志物特征

根據(jù)2種瀝青共同的生物標(biāo)志物特征，可以確定樣品源巖沉積于還原環(huán)境，主要來自低等水生菌藻類。這也是震旦系碳酸鹽巖及寒武系烴源巖共有的特征。進(jìn)一步分析威遠(yuǎn)地區(qū)與高石梯—磨溪地區(qū)瀝青生物標(biāo)志物，鏈烷烴的差異由于生物降解造成；甾萜烷的巨大差異，一方面可能由于所處構(gòu)造不同，造成源巖沉積環(huán)境的差異；另一方面，則可能反映兩者烴源巖層位的不同，指示震旦系碳酸鹽巖烴源巖的貢獻(xiàn)。威117井高伽馬蠟烷含量反映其沉積于海相蒸發(fā)巖環(huán)境，C29甾烷優(yōu)勢(shì)指示藍(lán)綠藻來源。而資料表明，震旦系碳酸鹽巖沉積于海相蒸發(fā)環(huán)境，含鹽度高，且震旦系碳酸鹽巖主要特點(diǎn)為富含藍(lán)綠藻[10]，因而威117井樣品中生物標(biāo)志物的分布反映的母源與震旦系碳酸鹽巖有很好的吻合。

4 燈影組碳酸鹽巖地球化學(xué)特征

判斷碳酸鹽巖生油巖的生油潛力時(shí)，考察有機(jī)質(zhì)沉積于何種環(huán)境十分必要[15]。Demaison[16]認(rèn)為，沉積作用過程中保留足夠數(shù)量的有機(jī)質(zhì)、有機(jī)質(zhì)類型好以及沉積環(huán)境還原是形成碳酸鹽巖生油巖的關(guān)鍵，并特別指出蒸發(fā)鹽環(huán)境是滿足上述條件的有利沉積環(huán)境。四川盆地震旦系燈影組沉積于局限?！舭l(fā)臺(tái)地相[17]，應(yīng)用無機(jī)與有機(jī)地球化學(xué)指標(biāo)研究沉積古環(huán)境時(shí)也證明燈影組為有效生油巖。

近年來研究表明，Ba在海水中具有似營養(yǎng)元素的地球化學(xué)行為，Ba富集指示表層海水高生產(chǎn)率[18]，Ba豐度可表征古生產(chǎn)力(palaeoproductivity)[19]，即沉積時(shí)有機(jī)質(zhì)的供給及保存能力。鄂爾多斯海相高演化烴源巖研究證明鋇積累率與有機(jī)碳含量、生物生產(chǎn)力呈正相關(guān)[20]，證明這一指標(biāo)可用于判別高演化烴源巖的有效性。威117井縱向上Ba含量與有機(jī)質(zhì)豐度對(duì)應(yīng)關(guān)系良好，剖面上在燈二富藻碳酸鹽巖段及燈三泥巖段分別出現(xiàn)Ba富集與TOC高值區(qū)(圖4)，反映了這些巖層沉積時(shí)期較強(qiáng)的古生產(chǎn)力。為消除成巖作用和陸源物質(zhì)的輸入對(duì)沉積巖中Ba豐度造成的影響，常以無機(jī)碳同位素(δ13Ccarb)為輔助判斷古生產(chǎn)力。缺氧條件下，富12C的有機(jī)質(zhì)大量被埋藏，引起δ13C正向偏移，偏移程度與有機(jī)質(zhì)的迅速埋藏量呈正相關(guān)，因此δ13Ccarb正偏移可作為生產(chǎn)力增高的標(biāo)志。圖中δ13Ccarb的正向偏移區(qū)與Ba富集區(qū)對(duì)應(yīng)，進(jìn)一步驗(yàn)證了震旦系燈影組沉積時(shí)期存在高有機(jī)質(zhì)生產(chǎn)力的結(jié)論。

圖4 四川盆地威117井震旦系地球化學(xué)剖面

選自威117井富藻碳酸鹽巖段4塊樣品，其干酪根碳同位素分布范圍為-29.8‰～-32.4‰，表明其有機(jī)質(zhì)類型為腐泥型；抽提物的Pr/Ph介于0.49～0.7，具有植烷優(yōu)勢(shì)，反映還原環(huán)境。燈影組現(xiàn)今仍然保存的黃鐵礦也證明其一直處于還原環(huán)境。

否定四川盆地震旦系燈影組碳酸鹽巖產(chǎn)烴能力的觀點(diǎn)認(rèn)為，燈影組末的桐灣運(yùn)動(dòng)，使燈影組抬升遭風(fēng)化剝蝕和大氣淡水淋濾，有機(jī)質(zhì)遭氧化破壞[10]。然而，實(shí)驗(yàn)及研究表明，震旦系燈影組古生產(chǎn)力高，具有充足的有機(jī)質(zhì)供應(yīng)，有機(jī)質(zhì)類型為腐泥型，沉積古環(huán)境為強(qiáng)還原性，且由于碳酸鹽巖沉積物固結(jié)快，受其保護(hù)大量有機(jī)質(zhì)并未遭到桐灣期風(fēng)化破壞[21]，殘余有機(jī)質(zhì)含量低是由于熱演化程度高造成的。

5 天然氣成藏史恢復(fù)

以上證據(jù)均表明四川盆地震旦系燈影組碳酸鹽巖參與了生烴，而目前針對(duì)四川盆地震旦系成藏史恢復(fù)多基于寒武系為烴源巖的認(rèn)識(shí)，未對(duì)震旦系烴源巖生烴過程加以描述。因此，根據(jù)前人對(duì)四川盆地震旦系構(gòu)造演化史及天然氣成藏模式研究[22-23]，并結(jié)合本文取得的新認(rèn)識(shí)及近年來最新的勘探成果，對(duì)川中震旦系天然氣成藏史進(jìn)行了新的恢復(fù)。

5.1 烴源巖生油階段

震旦系烴源巖的成熟先于下寒武統(tǒng)，寒武紀(jì)晚期，震旦系碳酸鹽巖就已開始生烴，生成的烴類主要儲(chǔ)存在原地，到志留紀(jì)末期，寒武系烴源巖也開始生油，然而由于加里東運(yùn)動(dòng)的抬升、剝蝕，成烴作用終止。中晚二疊世—三疊紀(jì)，震旦系頂部Ro介于0.7%～1.3%，二疊紀(jì)末期震旦系烴源巖進(jìn)入生油高峰期，此時(shí)成巖作用已使細(xì)粒碳酸鹽沉積物變成致密巖石，因微孔的容積很小，生油時(shí)有機(jī)質(zhì)演化熱膨脹力相應(yīng)很大，生成的烴通過喉道排入容積較大的孔隙、洞穴和古裂縫中，油氣發(fā)生短距離二次運(yùn)移。三疊系沉積后寒武系烴源巖開始二次生烴，三疊紀(jì)末進(jìn)入生油高峰期，其生成的烴類主要聚集于桐灣運(yùn)動(dòng)形成的古風(fēng)化殼巖溶儲(chǔ)層中，形成古油藏。

5.2 原油裂解生氣

三疊紀(jì)時(shí)期震旦系地層溫度已達(dá)到原油發(fā)生裂解的最低溫度160 ℃，到侏羅紀(jì)末地溫最高超過220 ℃，油及有機(jī)質(zhì)熱裂解為氣及焦瀝青，殘留原地的瀝青構(gòu)成原生—同層瀝青，熱裂解過程產(chǎn)生的氣因體積膨脹，沿構(gòu)造運(yùn)動(dòng)及生烴高壓產(chǎn)生的微裂縫運(yùn)移到有利儲(chǔ)層形成古氣藏。寒武系烴源巖生成的原油在早—中侏羅世達(dá)到原油裂解條件，裂解成氣并與震旦系碳酸鹽巖生成的氣共同構(gòu)成古氣藏。該期古氣藏的中心位于資陽。

5.3 氣藏破壞及調(diào)整

喜馬拉雅運(yùn)動(dòng)盆地整體隆升，樂山—龍女寺古隆起繼承演變?yōu)槔淆垑巍h(yuǎn)—磨溪—龍女寺疊隆帶，疊隆軸部形成威遠(yuǎn)背斜和高石梯—磨溪潛伏構(gòu)造帶等大型圈閉，成為天然氣聚集優(yōu)勢(shì)區(qū)，資陽則變成威遠(yuǎn)圈閉北斜坡帶。天然氣重新分配，運(yùn)移到這些晚期形成的圈閉中[24]，并最終形成現(xiàn)今的威遠(yuǎn)氣田(探明儲(chǔ)量400×108m3)和高石梯—磨溪含氣構(gòu)造(2011年以來獲日產(chǎn)氣百萬方的高石1等多口井)。此外，隆升過程中威遠(yuǎn)構(gòu)造升高幅度最大，被剝蝕嚴(yán)重而缺乏重要的間接蓋層，最終使得原油裂解氣成藏效率低，只達(dá)到4.82%[25]。

6 結(jié)論

(1)四川盆地震旦系燈影組中發(fā)現(xiàn)的原生—同層瀝青，能夠判別震旦系碳酸鹽巖烴源巖有效性。

(2)四川盆地震旦系瀝青生物標(biāo)志物特征指示其沉積環(huán)境為還原環(huán)境，且母源以藍(lán)綠藻為主，斜坡帶瀝青分布出現(xiàn)風(fēng)化面向下增高的趨勢(shì)，這些都為震旦系燈影組碳酸鹽巖作為生油巖提供了證據(jù)。

(3)微量元素等無機(jī)地化指標(biāo)結(jié)合有機(jī)地球化學(xué)指標(biāo)，表明四川盆地震旦系燈影組具有高有機(jī)質(zhì)生產(chǎn)力，有機(jī)質(zhì)類型腐泥型，且沉積于還原環(huán)境，能夠形成有效生油巖。

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(編輯 黃 娟)

Origin and significance of Sinian original and coexist bitumen of central Sichuan Basin

Liu Dan1,2, Li Jian2,3, Xie Zengye2,3, Guo Jianying2,3, Hao Aisheng2,3

(1.ResearchInstituteofPetroleumExploration&Development,PetroChina,Beijing100083,China;2.LangfangBranchofResearchInstituteofPetroleumExploration&Development,PetroChina,Langfang,Hebei065007,China;3.KeyLaboratoryofGasReservoirFormationandDevelopment,CNPC,Langfang,Hebei065007,China)

The previous studies indicated that the widespread bitumen of the Sinian Dengying Formation in the central Sichuan Basin were epigenetic reservoir bitumen, which originated from the cracking of oil to gas in paleo oil pools and sourced from the Lower Cambrian mudstones. However, the original coexisting bitumen were also found in the Sinian Dengying Formation in the central Sichuan Basin, which could not be explained by the above opinion. Through the restudy of bitumen occurrence under microscope, biomarker characteristics and bitumen content, combined with the analysis of carbonate inorganic microelement, it was concluded that some of the bitumen came from the carbonate source rocks in the Dengying Formation, and the carbonate rocks in the Dengying Formation were qualified for favorable source rocks in paleo sedimentary environment and preservation condition.

original; coexist; bitumen; carbonate rock; Sinian; Dengying Formation; Sichuan Basin

1001-6112(2014)02-0218-06

10.11781/sysydz201402218

2013-01-17；

2014-01-20。

劉丹(1986—)，女，博士，從事油氣地球化學(xué)研究工作。E-mail: liudan829@163.com。

“十二五”國家科技重大專項(xiàng)(2011ZX05007-002)和中國石油天然氣集團(tuán)公司天然氣成藏與開發(fā)重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室項(xiàng)目聯(lián)合資助。

TE135+.6

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