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    三種模型級(jí)聯(lián)的比較

    2014-08-08 01:59:00張宇楠
    原子能科學(xué)技術(shù) 2014年11期
    關(guān)鍵詞:級(jí)聯(lián)同位素分流

    張宇楠,曾 實(shí)

    (清華大學(xué) 工程物理系,北京 100084)

    同位素在生產(chǎn)與科研中的應(yīng)用日益廣泛,各種同位素的需求量也迅速增長(zhǎng),尤其是利用目前最大規(guī)模和最經(jīng)濟(jì)的分離鈾同位素的離心法分離非鈾的穩(wěn)定同位素,推動(dòng)了多組分同位素分離級(jí)聯(lián)的研究。相對(duì)于理論已相當(dāng)成熟的雙組分分離級(jí)聯(lián)(特別是鈾濃縮級(jí)聯(lián))研究,多組分分離級(jí)聯(lián)這一領(lǐng)域還有很多亟待解決的問題,如在傳統(tǒng)的級(jí)聯(lián)形式中無法實(shí)現(xiàn)各級(jí)之間的交匯點(diǎn)處各組分豐度無混合,難以合理確定各級(jí)之間最合適的連接條件;在多組分分離中未能得到公認(rèn)的價(jià)值函數(shù)定義,難以利用價(jià)值函數(shù)和分離功率的概念分析和評(píng)價(jià)級(jí)聯(lián)的分離性能;一般形式的多組分分離級(jí)聯(lián)的計(jì)算牽涉到求解非線性方程組[1],不方便進(jìn)行一般性的分析和研究。此外,在涉及生產(chǎn)實(shí)際時(shí),由于對(duì)穩(wěn)定同位素的需求在量、種類、豐度方面的要求均不同,需建立不同的分離級(jí)聯(lián)并采用不同的運(yùn)行方式,而這成本高昂、費(fèi)時(shí)長(zhǎng)。故以真實(shí)實(shí)驗(yàn)的方式研究各種多組分分離不現(xiàn)實(shí)。

    為解決這些問題,探索高效分離多組分同位素的方法,提出了模型級(jí)聯(lián)的概念。這些模型級(jí)聯(lián)是對(duì)一般形式的多組分分離級(jí)聯(lián)提出一些特殊的限制條件后得到的,它們通常具有相對(duì)簡(jiǎn)單的形式,易于計(jì)算,又能反映多組分分離級(jí)聯(lián)的一般規(guī)律和特性,因此可作為解析或數(shù)值分析級(jí)聯(lián)性質(zhì)的合適對(duì)象。模型級(jí)聯(lián)的一典型例子即雙組分分離的理想級(jí)聯(lián),在大規(guī)模的鈾同位素分離實(shí)踐中得到檢驗(yàn),目前仍在指導(dǎo)生產(chǎn)實(shí)際中發(fā)揮重要作用。然而,對(duì)于多組分分離,提出不同的要求可得到不同的模型級(jí)聯(lián),如要求交匯點(diǎn)處來流中某兩組分的豐度比相等,則得到相對(duì)豐度匹配級(jí)聯(lián)[2](matched abundance ratio cascade,MARC);要求各級(jí)的組分分流比相等則構(gòu)造出準(zhǔn)理想級(jí)聯(lián)[3];而采用小分離系數(shù)、連續(xù)流量的假設(shè)則構(gòu)造出Q級(jí)聯(lián)[4-5]。

    模型級(jí)聯(lián)無論對(duì)于實(shí)際級(jí)聯(lián)設(shè)計(jì)還是分離理論的研究均有重要作用。就前者而言,模型級(jí)聯(lián)可為實(shí)際級(jí)聯(lián)設(shè)計(jì)提供一參考。如Kolokol′tsov等[5]提出可用優(yōu)化后的Q級(jí)聯(lián)為模板,設(shè)計(jì)階梯級(jí)聯(lián)逼近Q級(jí)聯(lián)的形狀;宋天明等[6]通過優(yōu)化MARC分離Si同位素,證實(shí)其結(jié)果非常接近于直接優(yōu)化得到的最優(yōu)解,適合指導(dǎo)實(shí)際級(jí)聯(lián)的設(shè)計(jì)。事實(shí)上,直接對(duì)多組分分離級(jí)聯(lián)進(jìn)行優(yōu)化設(shè)計(jì),計(jì)算量很大,耗時(shí)很長(zhǎng),通常選擇相對(duì)易計(jì)算的模型級(jí)聯(lián)給出一結(jié)果,再以此結(jié)果為初值或目標(biāo),考慮各實(shí)際因素后,進(jìn)一步簡(jiǎn)化和優(yōu)化得到所需的實(shí)際設(shè)計(jì)方案,或分析實(shí)際情況中的缺陷。此外,模型級(jí)聯(lián)是分離理論研究的重要工具。如謝全新等[7]以準(zhǔn)理想級(jí)聯(lián)為模型,研究了存在多個(gè)供取料、有物料損失的級(jí)聯(lián)分離行為;Zeng等[8]也以Q級(jí)聯(lián)為模型進(jìn)行過類似的研究。實(shí)際上,無論是理想級(jí)聯(lián)、相對(duì)豐度匹配級(jí)聯(lián),還是準(zhǔn)理想級(jí)聯(lián)或Q級(jí)聯(lián),人們一直在努力探索最優(yōu)的分離級(jí)聯(lián),以及最優(yōu)分離的物理本質(zhì)。鑒于理想級(jí)聯(lián)在指導(dǎo)鈾同位素分離的成功,模型級(jí)聯(lián)無論從理論和實(shí)驗(yàn)上均成為了同位素分離研究中的重要對(duì)象。

    本文針對(duì)最常使用的三種模型級(jí)聯(lián),即Q級(jí)聯(lián)、MARC級(jí)聯(lián)、準(zhǔn)理想級(jí)聯(lián)進(jìn)行分析,并對(duì)它們的背景以及關(guān)鍵參數(shù)、基本的分離特性等進(jìn)行總結(jié)介紹。以往的研究均發(fā)現(xiàn)這幾種模型級(jí)聯(lián)之間存在很大的相似性和聯(lián)系[1,9-10],但不夠明確。本文擬通過較全面和系統(tǒng)的對(duì)比分析更明確地揭示其內(nèi)在的聯(lián)系,進(jìn)一步認(rèn)識(shí)這些級(jí)聯(lián)的本質(zhì),使對(duì)三種模型分別的研究工作能在一定程度上統(tǒng)一起來,避免或減少不必要的分析。

    1 三種模型級(jí)聯(lián)

    為在相同的條件下進(jìn)行對(duì)比研究,本文以傳統(tǒng)的雙管道逆流級(jí)聯(lián)結(jié)構(gòu)為研究對(duì)象。在級(jí)聯(lián)的兩端分別獲得精料流量P和貧料流量W,在中間某級(jí)引入供料流量F,如圖1所示。

    圖1 連續(xù)流量級(jí)聯(lián)結(jié)構(gòu)(a)和離散流量級(jí)聯(lián)結(jié)構(gòu)(b)

    1.1 Q級(jí)聯(lián)

    Q級(jí)聯(lián)是一種連續(xù)流量的模型級(jí)聯(lián)(model cascade of continuous profile,MCCP),它是從MCCP的一般模型出發(fā),通過給定一組特征函數(shù)φi(l)的特殊形式得到的[4]。Q級(jí)聯(lián)的級(jí)數(shù)為實(shí)數(shù),流量是級(jí)數(shù)的連續(xù)函數(shù),因此稱其為連續(xù)流量級(jí)聯(lián)。MCCP的提出是為在弱分離的情況下,通過適當(dāng)簡(jiǎn)化,將多組分分離級(jí)聯(lián)離散形式的級(jí)間物質(zhì)輸運(yùn)關(guān)系轉(zhuǎn)化為微分形式,設(shè)法求解微分方程得到級(jí)聯(lián)連續(xù)形式的近似解。

    假如引入一組特征函數(shù)φi(l)取代各組分的豐度Ci(l),通過一些數(shù)學(xué)手段可將微分輸運(yùn)方程改寫成如下積分形式[5,11]:

    貧化段

    濃化段

    (1)

    對(duì)φi(l)的要求為:

    (2)

    為導(dǎo)出Q級(jí)聯(lián),令:

    (3)

    其中,流量Q滿足:

    Qi-Qj=εij

    (4)

    在此條件下,式(1)具有特別簡(jiǎn)單的形式,可得到:

    i=1,2,…,NC

    (5)

    其中,SW、SP分別為Q級(jí)聯(lián)貧化段和濃縮段的長(zhǎng)度。

    對(duì)于離心分離、擴(kuò)散分離,單級(jí)的分離系數(shù)滿足如下關(guān)系:

    (6)

    其中:γ0為單位摩爾質(zhì)量差的全分離系數(shù);M為分子量??紤]相對(duì)濃縮系數(shù)εij:

    εij=lnγij=ε0(Mj-Mi)

    (7)

    其中,ε0=lnγ0為單位摩爾質(zhì)量差的濃縮系數(shù),可作為衡量分離強(qiáng)弱的標(biāo)準(zhǔn)。

    Q通常是人為給定的,因此,設(shè):

    Qi=ε0(M*-Mi)

    (8)

    其中,M*為虛擬組分分子量,數(shù)值給定。根據(jù)式(4),有:

    Qi∝ε0

    (9)

    由式(5)可知,決定Q級(jí)聯(lián)取料豐度的是QiSW和QiSP,若隨著ε0的變化,Q級(jí)聯(lián)的長(zhǎng)度SW和SP也相應(yīng)變化而使ε0SW和ε0SP不變,則級(jí)聯(lián)的各組分取料豐度就不會(huì)變化。對(duì)于Q級(jí)聯(lián)的流量分布也有類似的結(jié)論。

    因此,ε0SW、ε0SP相等的Q級(jí)聯(lián)均可視為相似的,具有相似的豐度和流量分布,這也說明Q級(jí)聯(lián)模型不限于ε0遠(yuǎn)小于1的弱分離情況。

    由于Q級(jí)聯(lián)計(jì)算簡(jiǎn)單,易于分析,為多組分分離級(jí)聯(lián)研究中最廣泛使用的模型之一,文獻(xiàn)[12-13]以Q級(jí)聯(lián)為模型討論了多組分分離級(jí)聯(lián)內(nèi)中間質(zhì)量組分的豐度分布規(guī)律與分離策略;文獻(xiàn)[11,14]則討論了Q級(jí)聯(lián)的優(yōu)化設(shè)計(jì)問題。

    1.2 MARC級(jí)聯(lián)

    尋找實(shí)用的多組分同位素混合物的價(jià)值函數(shù)和分離功率的形式一直是研究的重點(diǎn),眾多學(xué)者也提出了多種不同的價(jià)值函數(shù)定義形式,但均存在各自的問題而無法得到普遍的認(rèn)可。文獻(xiàn)[2]試圖通過考察三種組分分離的特殊情況,結(jié)合對(duì)價(jià)值函數(shù)一些實(shí)用性的要求得到適用于多組分混合物的價(jià)值函數(shù)定義:設(shè)想對(duì)于不同豐度組成的多組分混合物,定義一匹配函數(shù),當(dāng)混合物的匹配函數(shù)值相等時(shí),兩種混合物可任意混合而不產(chǎn)生總價(jià)值的變化。從這樣的思想出發(fā),并借助一些數(shù)學(xué)上的推演,de la Garza等[2]得到了匹配函數(shù)與價(jià)值函數(shù)的關(guān)系,并給出了它們必須滿足的限制條件,當(dāng)選取關(guān)鍵組分的相對(duì)豐度R作匹配函數(shù)值時(shí),得到了三組分情況下各級(jí)之間不因混合而產(chǎn)生價(jià)值損失的級(jí)聯(lián)形式。由于是以相對(duì)豐度作為匹配標(biāo)準(zhǔn),因此稱為相對(duì)豐度匹配級(jí)聯(lián),即MARC。后來又將MARC的概念和相應(yīng)的價(jià)值函數(shù)與分離功率定義推廣到更多組分的情況下[15]。

    要確定一MARC的形式,必須事先定義兩種組分:關(guān)鍵組分,記為組分k;參考組分,記為組分n。在MARC的各級(jí)之間,要求匹配這兩種組分的相對(duì)豐度,即:

    (10)

    由于每個(gè)分離級(jí)的分離特性要求:

    (11)

    其中,αkn為兩種組分的濃化系數(shù)。結(jié)合式(10),可知:

    (12)

    即MARC中的關(guān)鍵組分相對(duì)于參考組分是對(duì)稱分離的。根據(jù)式(10)、(12)以及各級(jí)質(zhì)量守恒:

    (13)

    可得式(14)[15]:

    (14)

    1.3 準(zhǔn)理想級(jí)聯(lián)

    準(zhǔn)理想級(jí)聯(lián)是文獻(xiàn)[3]提出的,指各分離級(jí)的組分分流比φi為常數(shù)的離散級(jí)聯(lián)。

    組分分流比的定義為:

    (15)

    (16)

    顯然,βi=φi/(1-φi),準(zhǔn)理想級(jí)聯(lián)的組分分流因子也保持為常數(shù)。

    引入組分分流因子的概念可使多組分分離級(jí)聯(lián)的計(jì)算在形式上相對(duì)容易[17],準(zhǔn)理想級(jí)聯(lián)的物質(zhì)輸運(yùn)關(guān)系可簡(jiǎn)化為:

    (17)

    (18)

    (19)

    其中,δsNf為Kronecker符號(hào)。

    當(dāng)然,與Q級(jí)聯(lián)中的Qi相同,各組分的βi也不是任意的,必須滿足一定的約束關(guān)系。實(shí)際上,只要給定某組分(如關(guān)鍵組分)的組分分流因子,根據(jù)1個(gè)分離級(jí)的分離特性,可直接確定其余各組分的βi:

    βi=γikβk

    (20)

    其中,k為關(guān)鍵組分的編號(hào)。應(yīng)注意,這一關(guān)系不僅限于準(zhǔn)理想級(jí)聯(lián)。

    對(duì)式(17)、(18)、(19)的求解結(jié)果為:

    (21)

    準(zhǔn)理想級(jí)聯(lián)由于計(jì)算簡(jiǎn)單,也廣泛應(yīng)用于多組分分離研究中。

    2 三種模型級(jí)聯(lián)之間的聯(lián)系

    首先要指出的是,式(5)、(14)、(21)在形式上明顯類似或完全相同,說明三種級(jí)聯(lián)之間可能有深層的聯(lián)系。

    以往的研究也涉及對(duì)三種模型之間的關(guān)系分析。文獻(xiàn)[1]從Q級(jí)聯(lián)出發(fā),得到了兩種組分相對(duì)豐度匹配的條件,指出由此可將Q級(jí)聯(lián)得到的組分豐度分布、總流量等結(jié)論應(yīng)用于MARC。文獻(xiàn)[9]嘗試?yán)萌醴蛛x近似,證明Q級(jí)聯(lián)的組分分流比φi與準(zhǔn)理想級(jí)聯(lián)的均為常數(shù),從而將二者歸為一類,但其推導(dǎo)方法在級(jí)聯(lián)長(zhǎng)度較長(zhǎng)的情況下并不合適,仍有待商榷。文獻(xiàn)[10]引入組分分流因子的概念簡(jiǎn)化三組分MARC的計(jì)算,但當(dāng)時(shí)尚未有準(zhǔn)理想級(jí)聯(lián)的概念,且也未進(jìn)一步推廣到更多組分的情況。

    本文將在以往研究的基礎(chǔ)上,分析總結(jié)三種模型級(jí)聯(lián)之間的相似處以及相互關(guān)系,更系統(tǒng)地建立三者之間的聯(lián)系。

    2.1 準(zhǔn)理想級(jí)聯(lián)與MARC

    根據(jù)式(12),MARC的任一級(jí)對(duì)于k、n兩組分均是對(duì)稱分離的,即:

    (22)

    根據(jù)組分分流因子的定義,有:

    (23)

    將式(23)代入式(22),可得:

    (24)

    從另一角度看,對(duì)于準(zhǔn)理想級(jí)聯(lián),根據(jù)式(20),指定關(guān)鍵組分的βk,其余的組分分流因子就都確定了,由于只要求βk>0,因此,可令:

    (25)

    其他組分的組分分流因子可寫成:

    (26)

    因此,所有組分分流因子均可由M*確定。

    對(duì)于MARC,由式(24)可知:M*=(Mk+Mn)/2。因此,MARC只是準(zhǔn)理想級(jí)聯(lián)的虛擬組分分子量取特定值時(shí)的一種特例。具體來說,M*取兩種組分分子量的算術(shù)平均值時(shí),這兩種組分在各級(jí)之間滿足相對(duì)豐度匹配的條件,準(zhǔn)理想級(jí)聯(lián)就成為了一MARC。

    2.2 準(zhǔn)理想級(jí)聯(lián)與Q級(jí)聯(lián)

    準(zhǔn)理想級(jí)聯(lián)與Q級(jí)聯(lián)的相似之處可非常明顯地從式(5)、(21)中看到。假如作如下對(duì)應(yīng):

    SW→Nf,SP→N-Nf+1,βi→eQi

    (27)

    則兩種模型級(jí)聯(lián)的取料豐度的表達(dá)式完全一致。

    進(jìn)一步可證明在一定近似下,Q級(jí)聯(lián)也同準(zhǔn)理想級(jí)聯(lián)一樣,具有常數(shù)的組分分流因子。以貧化段為例,在相鄰兩級(jí)之間,根據(jù)物質(zhì)輸運(yùn)關(guān)系,可得:

    (28)

    利用

    (29)

    (30)

    另外,從Q級(jí)聯(lián)的積分輸運(yùn)方程(式(1))出發(fā),可得到:

    (31)

    利用邊界條件

    (32)

    可求解式(30),得到:

    (33)

    進(jìn)而可得:

    (34)

    一般,ε0?1,而Mi與M*相差不大,故|Qi|?1,由式(34)近似可得:

    (35)

    由式(29)、(31)、(35),可知:

    (36)

    這說明在近似情況下,Q級(jí)聯(lián)的各組分分流因子恒定為常數(shù),與準(zhǔn)理想級(jí)聯(lián)相同。

    另外,在Q級(jí)聯(lián)中,同樣可引入類似于準(zhǔn)理想級(jí)聯(lián)的虛擬組分分子量M*。根據(jù)式(4),考慮εij的定義,可知:

    Qi-Qj=ε0(Mj-Mi)

    (37)

    根據(jù)式(8),式(37)一定得到滿足。

    M*對(duì)Q級(jí)聯(lián)和準(zhǔn)理想級(jí)聯(lián)均為重要的控制參數(shù),其取值影響級(jí)聯(lián)的特性,因此,對(duì)Q級(jí)聯(lián)或準(zhǔn)理想級(jí)聯(lián)的優(yōu)化是針對(duì)M*進(jìn)行的。但本文重點(diǎn)是比較研究不同的級(jí)聯(lián),優(yōu)化設(shè)計(jì)流程以及對(duì)M*參數(shù)范圍的設(shè)置可參考文獻(xiàn)[12,14]。從物理意義看,M*的取值決定了級(jí)聯(lián)對(duì)不同質(zhì)量組分的分離特性,這在文獻(xiàn)中有分析,但由于其非常重要,在下面對(duì)此稍加解釋。

    在Q級(jí)聯(lián)中,對(duì)于輕組分,Qi>0,根據(jù)式(36),βi>1;而對(duì)于重組分,βi<1,這也與準(zhǔn)理想級(jí)聯(lián)的規(guī)律一致。歸納起來,在準(zhǔn)理想級(jí)聯(lián)或Q級(jí)聯(lián)中,輕組分經(jīng)一個(gè)分離級(jí)后會(huì)更多地流向輕端,而重組分則相反,表明M*將所有組分劃為輕、重兩類,輕組分向著精料端被濃縮,而重組分向著貧料端被濃縮。但在精、貧料端獲得同樣的目標(biāo)組分豐度下,M*的取值影響級(jí)聯(lián)的總流量(各級(jí)入口流量之和)。為取得最好分離效益,希望用最小的總流量取得同樣的分離效果,這樣,M*就成為一優(yōu)化的參數(shù),用來對(duì)MARC級(jí)聯(lián)[18]、準(zhǔn)理想級(jí)聯(lián)[19]或Q級(jí)聯(lián)優(yōu)化[11]。

    Q級(jí)聯(lián)是一連續(xù)級(jí)聯(lián),而準(zhǔn)理想級(jí)聯(lián)卻是離散的,二者之間不是嚴(yán)格的對(duì)等關(guān)系,但已可確定這兩種模型級(jí)聯(lián)具有相似的特性,可視為同一類級(jí)聯(lián)模型。

    當(dāng)然,上面的分析也完全適用于描述Q級(jí)聯(lián)和MARC級(jí)聯(lián)之間的關(guān)系。

    3 小結(jié)

    雖然Q級(jí)聯(lián)是一連續(xù)級(jí)聯(lián),無法與準(zhǔn)理想級(jí)聯(lián)完全等同,但分析可知,兩種級(jí)聯(lián)均可引入虛擬組分分子量M*,且其對(duì)于級(jí)聯(lián)的分離特性有相同的影響作用。更重要的是,與準(zhǔn)理想級(jí)聯(lián)類似,Q級(jí)聯(lián)的組分分流比在近似條件下可視為常數(shù)。認(rèn)為Q級(jí)聯(lián)和準(zhǔn)理想級(jí)聯(lián)是相似的級(jí)聯(lián)模型是合理的。

    因此,可將這三種模型級(jí)聯(lián)歸為一種級(jí)聯(lián),根據(jù)實(shí)際情況針對(duì)一種級(jí)聯(lián)進(jìn)行研究。

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