渤海灣盆地廊固凹陷烴源巖特征及其發(fā)育模式

刁 帆，鄒華耀，郝 芳，金鳳鳴，孫冶華，羅 強，師玉雷，梁小娟

［1.中國石油大學地球科學學院，北京102249;2.中國地質(zhì)大學，湖北 武漢430074;3.中國石油華北油田分公司勘探開發(fā)研究院，河北 任丘062552］

湖相烴源巖的發(fā)育機理一直是石油地球化學和沉積學領(lǐng)域的研究重點。尤其在中國、印度尼西亞、巴西等以湖相烴源巖為油氣來源的油氣富集區(qū)，其烴源巖的成因機理和分布預(yù)測顯得尤為重要。近年來，伴隨著國內(nèi)外現(xiàn)代湖泊研究資料和數(shù)據(jù)的日益豐富，使古代湖相烴源巖發(fā)育機理的研究進入一個全新的階段，學術(shù)界紛紛重新審視湖相烴源巖的沉積環(huán)境及其成因機理［1-12］。

渤海灣盆地發(fā)育了多個富烴凹陷，其中優(yōu)質(zhì)烴源巖(TOC＞2%)對油氣成藏起到了至關(guān)重要的作用，眾多學者對優(yōu)質(zhì)烴源巖的發(fā)育分布和形成機理進行了深入的研究［9-12］，而忽視了低豐度烴源巖的貢獻。隨著勘探開發(fā)的深入，低豐度烴源巖的發(fā)育模式和成藏貢獻等問題亟待解決。位于渤海灣盆地山前地區(qū)的廊固凹陷是冀中坳陷三大富油氣凹陷之一，發(fā)育了巨厚連續(xù)沉積的暗色泥巖，其有機質(zhì)豐度普遍較低，極少達到優(yōu)質(zhì)烴源巖級別。為避免受有機質(zhì)演化對同位素和分子地球化學參數(shù)的影響，本次研究通過廊固凹陷務(wù)古4井古近系沙河街組沙四段-三段下亞段42個未熟-低熟樣品系統(tǒng)分析，主要包括巖石熱解、碳酸鹽含量、碳酸鹽巖碳氧同位素、有機碳同位素和生物標志化合物等，闡釋了不同構(gòu)造、氣候背景下低豐度湖相烴源巖的發(fā)育模式。

1 區(qū)域地質(zhì)背景

廊固凹陷位于渤海灣盆地冀中坳陷西北部，西鄰大興凸起，東鄰武清凹陷，東南部為牛駝鎮(zhèn)凸起，東北與西南兩側(cè)分別被河西務(wù)斷層和大興斷層所夾持，是一個典型的西傾東翹的半地塹斷塊，具有東高西低，北高南低的構(gòu)造格局，是冀中凹陷主要的富油氣凹陷之一。凹陷主要發(fā)育北東向和北西向兩組斷裂，并在斷層的分別作用下形成了舊州-固安構(gòu)造帶、柳泉構(gòu)造帶、鳳河營-侯尚村構(gòu)造帶、河西務(wù)構(gòu)造帶和牛北斜坡5個構(gòu)造帶，其中務(wù)古4井位于河西務(wù)構(gòu)造帶中部西側(cè)的凹陷帶內(nèi)(圖1)，沙四段-沙三段下亞段沉積了巨厚的暗色泥巖。

古新世-早漸新世，廊固凹陷發(fā)生了強烈的拉張斷陷構(gòu)造運動，大體經(jīng)歷了初始斷陷期(E k-E s4)、強烈斷陷期(E s3(中-下))和斷陷回返期(E s3(上)-E d)三個階段，其古近系沉積厚度居整個冀中凹陷之首(達9 000 m)［13］。古近系沙四段湖盆進入初始裂陷階段，廊固凹陷位于冀中凹陷的沉積中心，沉積厚度400～1 600 m，由于強烈的蒸發(fā)作用，湖水鹽度偏高，主要為半咸水-咸水。與整個渤海灣盆地相似，沙三段湖盆進入了擴展深陷的穩(wěn)定沉積期，廊固凹陷仍是冀中凹陷的沉積中心。由于邊界同沉積斷層的強烈活動，形成了山高水深的古地貌特征，湖盆快速沉降，湖域面積大，是廊固凹陷重要的成湖期和最重要烴源巖發(fā)育期。廊固凹陷油氣資源豐富，目前已發(fā)現(xiàn)了別古莊、永清、河西務(wù)、柳泉等多個油氣田，沙四段和沙三下亞段烴源巖是其主要的油氣來源［14］。

2 古氣候演化

古生物資料研究表明，廊固凹陷古近系沙四段-沙三下亞段氣候由干旱炎熱變?yōu)闇嘏睗?。沙四段時期為干旱炎熱的南亞熱帶型氣候，湖泊水體鹽度較高，植被以裸子植物與被子植物占主導，蕨類植物較少。裸子植物以松科和喜溫的櫟樹科為主;喜熱的漆樹科、大戟科、楝科、椴科等常綠葉被子植物普遍發(fā)育;喜熱耐旱的麻黃粉屬普遍發(fā)育(Ephedripites)，含量高達10% ～30%，在現(xiàn)今我國西北各省和川滇地區(qū)最多，常生長于干旱沙漠地區(qū)，是干熱氣候的典型標志。林間坡地和河谷地帶瘤紋四孢屬(Verrutetraspora)、希指蕨孢屬(Schizaeoisporites)和鳳尾蕨孢屬(Pterisisporites)等喜熱植物生長繁盛(圖2)。沙三段下亞段沉積時期，氣候開始轉(zhuǎn)向濕潤，水體鹽度降低，為淡水湖泊沉積。櫟粉屬(Quercoidites)、胡桃粉屬(Juglanspollenites)和擬榛粉屬(Momipites)等喜溫成分大量連續(xù)出現(xiàn)，典型熱帶亞熱帶成分明顯下降，且縱向上極為不連續(xù)［15］，麻黃粉含量顯著下降，一般在5%之下(圖2)。該時期內(nèi)，代表淺湖亞相的渤海藻和副渤海藻相當繁盛，以近梯形的玻璃介屬為特色的較深湖亞相生物群快速繁殖。這些都說明當時氣候濕潤，雨量充沛，為溫暖濕潤的亞熱帶氣候。

圖1 廊固凹陷區(qū)域地質(zhì)構(gòu)造簡圖及研究井位Fig.1 Sketch map of regional tectonic evolution and well positions in the Langgu Sag

3 同位素特征

圖2 冀中凹陷沙河街組孢粉化石分布及古氣候變化(據(jù)文獻［12］修改)Fig.2 Sporo-pollen fossil distribution and palaeo-climate change of the Shahejie Formation in Jizhong Sag(modified after reference［12］)

廊固凹陷古近系烴源巖中碳酸鹽巖含量變化幅度較大，主要分布在11% ～38.1%(圖3)，沙四段含量(23% ～38%，平均值為23.1%)比沙三下亞段(11% ～29%，平均值為21.9%)略高。碳酸鹽巖含量最大值對應(yīng)沙四段與沙三段分界面附近(高達38.1%)。在顯微鏡下，樣品中碳酸鹽呈棱角狀或磨圓狀，邊界極少發(fā)生溶蝕現(xiàn)象，與同沉積碎屑顆粒膠結(jié)良好，未見其切割內(nèi)部碎屑顆粒。基于以上幾點，認為烴源巖中碳酸鹽巖為自生碳酸鹽，記錄了當時的氣候、水文信息，能夠提供全面的古湖泊環(huán)境信息［2，6，16-17］。本文通過對廊固凹陷古近系沙四段-沙三下亞段碳酸鹽氧、碳同位素的分析，探討其古湖泊學環(huán)境及其對烴源巖發(fā)育的影響。

3.1 氧、碳同位素特征

Drummond 等統(tǒng)計了世界上不同地理環(huán)境和構(gòu)造背景下的非海相碳酸鹽巖的氧同位素數(shù)據(jù)，認為它們主要分布在-15‰～5‰。［18-19］廊固凹陷沙四段碳酸鹽巖δ18OCARB為 -10.1‰ ～ -5.9‰，平均值為 -8.2‰，沙三段碳酸鹽巖δ18OCARB為-11.1‰～8.5‰，平均值為-9.8‰，與世界其他地區(qū)并無明顯差別。受短期低幅度偏離變化的影響，碳酸鹽巖的δ18OCARB表現(xiàn)出明顯的長周期性變化(圖3)。長周期趨勢表現(xiàn)為以3 400 m為界自沙四下亞段至沙四上亞段的中部逐漸增大，向上至沙三下亞段又逐漸降低，最大幅度差值達4.4‰。

研究層段碳酸鹽巖 δ13CCARB分布在 -4.64‰ ～2.56‰，平均值為 -0.61‰。其中，3 400m 以下δ13CCARB整體偏負，由底部的 -4.06‰逐步增大，至3 400 m時 δ13CCARB達到 1.61‰，3 400m 以上δ13CCARB整體偏正，變化趨于穩(wěn)定，主要在1.85‰左右微小變化(圖3)。Kelts和Talbot通過對大量湖相原生碳酸鹽巖 δ13CCARB統(tǒng)計認為其主要分布在 -2‰ ～6‰［18］，廊固凹陷碳酸鹽巖δ13CCARB整體上與全球湖相碳酸鹽巖背景值較為一致，個別樣品表現(xiàn)出偏輕的特征。研究層段δ13COM變化趨勢同樣明顯，整體上δ13COM分布在-28.5‰ ～ -25.5‰，平均值為 -26.6‰。其中，3 400 m以下 δ13COM由底部的 -25.5‰逐步降低，至3 400 mδ13COM降至 -28.5‰，3 400m 以上 δ13COM又逐步升高，至沙三下亞段頂部達到-25.7‰。

3.2 湖平面變化特征

湖平面的升降是湖泊環(huán)境的重要研究內(nèi)容之一，同位素地球化學可以提供湖平面變化旋回的重要依據(jù)。根據(jù)沉積學研究顯示，務(wù)古4井處于較深水的沉積環(huán)境，縱向上連續(xù)發(fā)育了近1 000 m厚的暗色泥巖。盡管依據(jù)巖性變化難以劃分沉積旋回，但是結(jié)合氧、碳同位素數(shù)據(jù)，在縱向上識別出了湖平面的變化(圖3)。

圖3 廊固凹陷務(wù)古4井沙河街組四段-沙河街組三段下亞段TOC，HI，δ13 COM，δ13 CCARB和δ18OCARB和湖平面變化特征Fig.3 Variations of TOC，HI，δ13 COM，δ13 CCARB and δ18 OCARB and lake level change of E s4-lower E s3 in Well Wugu4 in Langgu Sag

在陸相湖泊沉積體系中碳酸鹽巖氧同位素更多的反映湖泊的水文狀態(tài)，即注入量與蒸發(fā)量之間的相對變化。在濕潤氣候下，湖泊流域湖水的注入量往往大于蒸發(fā)量，湖水的δ18O接近湖泊流域的大氣降水的同位素組成。相反，在干旱氣候條件下，湖泊流域降水較少，湖水注入量較小，湖平面較低，蒸發(fā)量較大，較輕的氧同位素δ16O分子優(yōu)先從湖水表面逸出，此時較重的氧同位素 δ18OCARB隨碳酸鹽巖沉淀［6，19］?？v觀廊固凹陷沙四段-沙三下亞段碳酸鹽巖氧同位素的變化，自沙四下開始逐漸正偏移，至沙四上亞段中部，達到最大，之后又開始逐漸負偏移。結(jié)合古氣候的變化特征，認為古湖平面的變化趨勢如下:沙四中、下亞段時期，氣候干熱，降水稀少，湖平面逐漸降低，在沙四上亞段中部達到最低，古鹽度較高，之后由于氣候逐漸暖濕，降雨增多，湖平面逐漸升高，湖水鹽度降低(圖3)。氧同位素反映的湖平面的這種變化趨勢和氣候變化以及伽馬蠟烷指數(shù)的變化一致，即由干旱炎熱、強蒸發(fā)的咸水湖泊環(huán)境向溫暖濕潤、降水增多的淡水湖泊環(huán)境的轉(zhuǎn)變。

同樣，碳酸鹽巖碳同位素的變化同樣能夠反映湖平面的變化。眾多研究者認為在海(湖)平面上升時期，生物的產(chǎn)率明顯增加，大量有機質(zhì)迅速埋藏，暗色泥(頁)巖對富含12C的有機質(zhì)的束縛作用，造成水體中δ13C的富集［20］。沙四中、下亞段碳酸鹽巖δ13C表現(xiàn)為負偏移的趨勢，說明湖平面不斷下降的過程;之后碳酸鹽巖δ13C開始逐漸正偏移，表明湖平面不斷升高(圖3)。整體而言，碳酸鹽巖氧、碳同位素的變化表現(xiàn)出了一致的湖平面變化趨勢。但就單個旋回而言，氧同位素呈現(xiàn)出更加顯著的變化趨勢，特別是在沙四中、下亞段，其變化幅度較為明顯(圖3)。在沙三下亞段，δ18OCARB持續(xù)穩(wěn)定，變化幅度較小，反映了湖泊高水位時期較長的湖水滯留時間。

3.3 湖泊初級生產(chǎn)力和保存條件的變化

烴源巖的性質(zhì)和發(fā)育水平由是湖泊表層水的初始生產(chǎn)力和底層水的氧化還原條件共同決定的，有機、無機碳同位素是初始生產(chǎn)力和保存條件的敏感參數(shù)。由于湖泊碳循環(huán)的復雜性、外部輸入碳之間復雜的相互作用以及湖泊內(nèi)部溶解碳與顆粒碳之間的相互作用［16，21-22］，碳酸鹽巖和有機碳的碳同位素往往具有多解性，甚至是相反的結(jié)論。由于碳酸鹽巖碳同位素對溫度變化不敏感，溫度每升高1℃，δ13CCARB僅增加0.035‰，因此，沙四段-沙三下亞段烴源巖中δ13COM和δ13CCARB變化難以通過單獨的二氧化碳逸散和溫度的分餾效應(yīng)來解釋。實際上，碳同位素(δ13COM和δ13CCARB)、有機碳含量(TOC)和氫指數(shù)(HI)之間存在明顯的相關(guān)性，表明碳同位素特征更可能與湖平面變化造成的湖泊新陳代謝(生產(chǎn)力水平和保存條件)相關(guān)。

沙四中、下亞段低的TOC、中等的HI(圖3)和相對負偏移的碳同位素特征表明相對低的湖平面和初始生產(chǎn)力條件以及相對較好的保存條件。如前所述，沙四中、下亞段湖平面較低，沉積環(huán)境較為閉塞還原［20］。盡管當時古湖泊水體較淺，但是由于其鹽度較高(氧同位素正偏移和伽馬蠟烷指數(shù)較高)容易形成鹽躍層，導致底層水體處于缺氧環(huán)境，這與當時較低的Pr/Ph值的分析是一致的。碳酸鹽巖δ13CCARB的變化除了受湖平面變化和沉積環(huán)境的還原程度影響之外，還被廣泛用來衡量古湖泊生產(chǎn)力的高低。當表層湖水藻類大量繁育時，生物光合作用優(yōu)先吸收較輕的δ12C，使表層水中δ13C增大，從而使原生碳酸鹽巖的δ13C升高。在沙四中、下亞段，隨著氣候的持續(xù)干熱(δ18OCARB逐漸增高)，湖平面逐漸降低，隨地表徑流輸入的陸源高等植物較少，C27/C29甾烷，C28/C29甾烷以及甾烷/藿烷(S/H)等參數(shù)表明有機質(zhì)來源主要以藻類等浮游生物為主，類脂物比例增大，烴源巖δ13COM逐漸變輕。同時，由于降水減少，地表徑流攜帶營養(yǎng)物質(zhì)的減少，δ13CCARB逐漸降低，表明其古生產(chǎn)力水平不斷降低。

沙四上亞段-沙三下亞段相對高的TOC、略高的HI(圖3)和相對正偏移的碳同位素特征表明相對高的湖平面和初始生產(chǎn)力條件以及中等的保存條件。沙四上亞段開始，氣候轉(zhuǎn)向暖濕，湖平面逐漸升高(δ18OCARB逐漸降低，δ13CCARB逐漸升高)，較多的高等植物隨地表徑流被帶入，類脂物比例降低，烴源巖δ13COM逐漸變重。這與下文關(guān)于C27/C29甾烷，C28/C29甾烷以及甾烷/藿烷(S/H)等反映有機質(zhì)來源的分析相一致。此時，由于大量淡水注入，湖泊水體鹽度降低，氧同位素逐漸負偏移，湖泊水體穩(wěn)定的鹽度分層消失。但是由于此時湖泊水體深度較沙四中、下亞段增加，在一定程度上彌補了鹽躍層消失的影響。因此該沉積時期水體的氧化還原條件與沙四中、下亞段穩(wěn)定的水體分層環(huán)境相比，其還原程度略差于沙四中、下亞段。此外，高生產(chǎn)力條件下大量二氧化碳的消耗，限制了同位素的分餾效應(yīng)并引起碳同位素的變重，導致原生碳酸鹽巖中 δ13CCARB和有機質(zhì)中δ13COM均增重［23-26］。沙四上亞段開始δ13COM和δ13CCARB均表現(xiàn)出正偏移的趨勢，說明其古生產(chǎn)力水平相對沙四中、下亞段明顯提高。

陸相盆地可能發(fā)育兩類不同成因的優(yōu)質(zhì)源巖:還原條件控制的優(yōu)質(zhì)源巖和生產(chǎn)率控制的優(yōu)質(zhì)源巖［2-3］。大量研究發(fā)現(xiàn)，在現(xiàn)代Greifen湖沉積物和古代沉積物中，高生產(chǎn)力階段富氫的沉積物中無機碳酸鹽礦物與有機質(zhì)的碳同位素差值△δ13C(δ13CCARB-δ13COM)和HI之間表現(xiàn)出明顯的負相關(guān)關(guān)系，而在缺氧環(huán)境下沉積的富氫有機質(zhì)△δ13C和HI之間具有正相關(guān)性［24］(圖4)。通過廊固凹陷深湖相泥巖的△δ13C和HI的相關(guān)性分析表明，沙四上亞段△δ13C和HI之間表現(xiàn)為正相關(guān)關(guān)系，表明該段有機質(zhì)的富集與缺氧環(huán)境關(guān)系密切;而沙三下亞段△δ13C和HI之間存在明顯的負相關(guān)關(guān)系(圖4)，說明沙三下亞段相對高的生產(chǎn)力條件是有機質(zhì)的富集的重要因素，這與前文關(guān)于廊固凹陷沙四中下段生產(chǎn)力水平較低、保存條件較好而沙三下亞段生產(chǎn)力水平較高、中等保存環(huán)境的古湖泊特征分析相一致。

4 烴源巖特征

如前所述，廊固凹陷沙四段-沙三下亞段由于湖平面的變化，引起了水進、水退不同時期烴源巖發(fā)育的古湖泊環(huán)境的改變，造成了不同時期烴源巖特征的差異。整體而言，廊固凹陷烴源巖有機質(zhì)豐度整體較低，有機碳含量普遍分布在1% ～1.5%，遠低于渤海灣盆地富烴凹陷的烴源巖有機質(zhì)豐度。以務(wù)古4井為例，系統(tǒng)說明烴源巖的縱向上的差異。務(wù)古4井有機碳含量分布在0.5% ～1.8%(圖5)，其分布變化特征與湖平面變化相一致，以3 400 m為界，沙四段-沙三下亞段有機碳豐度差別較大。沙四段水退時期，有機碳含量整體較為穩(wěn)定，主要分布在0.5% ～0.7%。在沙四上亞段隨湖平面的逐漸升高，有機碳豐度迅速變?yōu)?.5%左右;沙三下亞段烴源巖有機碳含量主要分布在1.1%～1.8%，其峰值出現(xiàn)在沙三下亞段3 010 m處，明顯高于沙四段烴源巖有機質(zhì)豐度。

圖4 廊固凹陷沙河街組四段上亞段-沙河街組三段下亞段△δ13 C與氫指數(shù)(HI)關(guān)系Fig.4 Cross plot of△δ13 C vs.hydrogen index(HI)of the upper E s4-lower E s3 in Langgu Sag

圖5 廊固凹陷務(wù)古4井地球化學剖面Fig.5 Geochemical profile of Well Wugu4 in Langgu Sag

巖石熱解分析表明，沙四段和沙三下亞段生烴潛力(S1+S2)與有機質(zhì)豐度變化特征類似，其平均值分別為2.61 mg/g和5.46 mg/g。沙四段HI主要分布在179～473 mg/g，沙四中、下亞段HI分布穩(wěn)定，在沙四上亞段隨湖平面升高，HI迅速變大，達到最大值473 mg/g。沙三下亞段HI分布穩(wěn)定，主要分布在260～495 mg/g，平均值為370 mg/g。HI與TOC之間關(guān)系密切，沙四上亞段至沙三下亞段HI高值區(qū)對應(yīng)于有機質(zhì)富集層段(圖5)。如前所述，該段沉積時期正是湖平面較高，持續(xù)時間較長的時期。

有機質(zhì)顯微組分分析表明，沙四段-沙三下亞段腐泥組中無定形含量普遍在60%以上，其中沙四中、下亞段略高，平均含量67%，沙四上亞段-沙三下亞段略有降低，平均含量為61%。殼質(zhì)組含量極少，鏡質(zhì)組和惰質(zhì)組總含量可達30%-45%。有機質(zhì)類型主要為Ⅱ2型(圖5)，干酪根類型指數(shù)主要分布在25～38.8，整體上，在水退時期，由于陸源碎屑的供給減少，有機質(zhì)類型有變好的趨勢，類型指數(shù)略微增大;在水進時期，干酪根類型指數(shù)增大，表明陸源碎屑增多。

與烴源巖熱解參數(shù)特征類似，廊固凹陷沙四段-沙三下亞段烴源巖的主要生物標志化合物特征同樣存在明顯的差異，表明其在湖泊發(fā)育過程中湖平面變化造成了有機質(zhì)來源和沉積環(huán)境的差異。

通常認為C27甾烷主要來自浮游植物和復細胞動物，C29甾烷主要來自陸源高等植物。沙四中、下亞段至沙四上亞段下部C27/C29甾烷比值相對較高(0.64～0.92，平均值為0.83)，沙四上亞段頂部至沙三下亞段C27/C29甾烷比值略有降低(0.54～0.80，平均值為0.65)(圖6)。C27/C29甾烷變化表明在沙四中、下亞段至沙四上亞段由于氣候干熱，降雨稀少，流域內(nèi)植被不甚發(fā)育，河流攜帶的高等植物碎屑較少，藻類等低等生物相對較多;隨著氣候轉(zhuǎn)向暖濕，流域內(nèi)植被發(fā)育，高等植物碎屑輸入增多，有機質(zhì)以藻類和高等植物混源為特征。

C28甾烷與一些含有葉綠素-C的特定浮游植物有關(guān)［27-28］，C28/C29甾烷比值具有隨 C27/C29甾烷的增加而增加的趨勢(圖6)。沙四中、下亞段C27/C29甾烷分布穩(wěn)定(0.79～0.82，平均值為0.80)，在沙四上亞段頂部至沙三下亞段烴源巖中變化范圍較大(0.36～0.60，平均值為0.45)，反映了沙四中、下亞段含有稍強的葉綠素-C的浮游植物的貢獻，沙四上亞段至沙三下亞段的這種含葉綠素-C的浮游植物貢獻量少于沙四中、下亞段。

甾烷/藿烷(S/H)反映了真核生物(主要是藻類和高等植物)與浮游植物(細菌)的相對貢獻量［29］。沙四中，下亞段的甾烷/藿烷值較為穩(wěn)定，分布在0.36～0.37(圖6)，反映沙四段陸源有機質(zhì)較少、藻類貢獻較多。沙四上亞段至沙三下亞段甾烷/藿烷分布在0.15～0.28，平均為0.22(圖6)，反映出該段烴源巖可能具有相對多的細菌貢獻，可能與烴源巖相對較多的陸源有機質(zhì)輸入并遭受一定的細菌改造有關(guān)［30］，這也解釋了在沙三下亞段陸源有機質(zhì)輸入增多的情況下，其HI普遍高于浮游植物貢獻相對較多的沙四段。

Pr/Ph值與沉積環(huán)境條件有關(guān)，較低的Pr/Ph值指示偏還原的沉積環(huán)境，較高的Pr/Ph值指示偏氧化的環(huán)境。實驗結(jié)果顯示沙四段-沙三下亞段烴源巖的Pr/Ph值總體都不高，但各套烴源巖之間存在一定差別:沙四段具有較低的Pr/Ph值，大多數(shù)小于1，平均為0.63;沙三下亞段具有相對高的 Pr/Ph值，大多在0.6～2.77，平均為1.25(圖6)。這反映了在沙四中、下亞段沉積期間水底較缺氧，還原性較強，而在沙四上亞段至沙三下亞段沉積期間底水的氧化還原環(huán)境有一定范圍的變化，為弱還原環(huán)境。Pr/Ph值的變化趨勢與伽馬蠟烷指數(shù)呈鏡像關(guān)系，說明水體鹽度與氧化還原程度之間關(guān)系密切，高鹽度形成的水體分層可能是造成水體缺氧的重要原因。這與關(guān)于前文δ13CCARB和δ18O的分析相一致。

圖6 廊固凹陷務(wù)古4井沙河街組四段-沙河街組三段下亞段C27/C29，C28/C29，S/H，Pr/Ph和G/H變化特征Fig.6 Variations of C27/C29，C28/C29，S/H，Pr/Ph and G/H of the E s4-lower E s3 in Well Wugu 4 in Langgu Sag

伽馬蠟烷指數(shù)(伽馬蠟烷/αβ-C30藿烷)常用來反映水體鹽度的變化。伽馬蠟烷通常來源于還原環(huán)境下的四膜蟲醇。四膜蟲醇主要來源于生長在分層水體氧化還原界面的食細菌纖毛蟲類［31］。所以，豐富的伽馬蠟烷通常被認為是水體分層或蒸發(fā)環(huán)境下的高鹽度標志［32-35］。沙四中、下亞段伽馬蠟烷指數(shù)相對較高(圖6)，表明其當時沉積時期氣候干熱，湖盆水體蒸發(fā)作用較強，盡管當時湖平面較低，但是由于水體鹽度較高，易出現(xiàn)鹽躍層，導致底部水體產(chǎn)生缺氧環(huán)境;而沙四上亞段至沙三下亞段氣候轉(zhuǎn)向暖濕，大量淡水注入，湖平面升高，伽馬蠟烷指數(shù)相對較低，表明水體環(huán)境由咸水-半咸水轉(zhuǎn)向淡水，鹽躍層消失，加上水體深度不大，難以出現(xiàn)穩(wěn)定的溫躍層，底部水體處于間歇性的充氧，其還原性不如沙四中下亞段，這與前文關(guān)于Pr/Ph的分析相一致。

盡管上述表征有機質(zhì)來源和沉積環(huán)境的參數(shù)指標均表明缺氧環(huán)境下的沙四中、下亞段藻類貢獻相對較高，但是作為衡量古生產(chǎn)力的直接指標TOC在該段卻非常低，說明盡管當時為缺氧環(huán)境，但是由于氣候干熱，降水稀少，地表徑流所攜帶的營養(yǎng)物質(zhì)有限，湖泊表層水生產(chǎn)力水平較低，僅發(fā)育少量藻類，陸源高等植物碎屑也較少，因此其有機質(zhì)豐度較低。而沙四上亞段至沙三下亞段氣候暖濕，湖域面積增大，湖平面升高，河流帶入較多營養(yǎng)物質(zhì)，表層水生產(chǎn)力提高，但同時也帶來大量的高等植物碎屑，這也造成了C27/C29甾烷等表征有機質(zhì)來源的參數(shù)降低，湖平面的升高在一定程度上彌補了鹽躍層消失的影響，盡管底層水還原性不如沙四中、下亞段，處于弱還原環(huán)境，但是仍有相當一部分有機質(zhì)被保存下來。

5 古湖泊環(huán)境與烴源巖發(fā)育模式

與海洋沉積相比，湖泊沉積盡管僅記錄了小范圍內(nèi)的氣候環(huán)境變化，但是在諸如中國、印度和巴西等以湖相烴源巖為主的含油氣系統(tǒng)中占據(jù)重要地位。隨著陸相地層油氣資源的勘探的深入，大量的研究者關(guān)注現(xiàn)代和古代湖泊，探討適合湖相烴源巖發(fā)育的最佳條件，并建立了一系列烴源巖模型:干鹽湖復合體［36］、大型深而缺氧湖盆［37］、超鹽湖盆［38］、貧養(yǎng)沼澤部分分層湖泊［39］、大型中等鹽度堿性湖泊［22］、分層/單循環(huán)熱帶濕潤湖泊［40］和中等深度熱帶湖泊［41］等。大量的研究表明，湖相烴源巖主要受控于有機質(zhì)產(chǎn)率和保存的外部條件(氣候、構(gòu)造演化等)和內(nèi)部環(huán)境(湖泊水體介質(zhì)變化、生產(chǎn)力、保存條件)的平衡。水體的分層是影響有機質(zhì)生產(chǎn)和保存的關(guān)鍵因素，它影響了內(nèi)部營養(yǎng)物質(zhì)的循環(huán)和沉積物和水體中氧的含量［22，41］。其中水體分層的頻率和分層的深度主要取決于氣候、湖泊深度和風區(qū)長度，水體鹽度等［40，42］。

區(qū)域氣候演化和湖盆的構(gòu)造活動控制了湖泊的沉積樣式、地球化學演化以及古地貌特征。湖泊水體條件的變化與構(gòu)造和氣候的變化相一致。更為重要的是，反映有機質(zhì)輸入和初始生產(chǎn)力水平的參數(shù)的變化與反應(yīng)沉積環(huán)境變化的參數(shù)之間協(xié)同變化，這充分說明了湖泊生態(tài)系統(tǒng)和區(qū)域環(huán)境之間的協(xié)同演化。換言之，構(gòu)造和氣候的變化造成了區(qū)域環(huán)境的改變，而湖泊沉積較好的響應(yīng)并記錄了這些變化?；谘跆纪凰匾约胺肿拥厍蚧瘜W參數(shù)對古湖泊水體環(huán)境變化的恢復，建立了不同構(gòu)造氣候條件下的烴源巖發(fā)育模型。

前人研究表明沙四中、下亞段尚處于初始裂陷階段，構(gòu)造活動較弱，構(gòu)造沉降緩慢，氣候干熱，降雨稀少，湖域面積小，湖泊水體相對較淺，水體蒸發(fā)作用較強，發(fā)育穩(wěn)定的鹽躍層;沙四段沉積末期至沙三段沉積開始進入強烈裂陷活動階段，大型斷層強烈活動，盆地快速深陷，同時氣候轉(zhuǎn)向暖濕，降雨量增多，在山高水深的古地貌背景上塑造出廣湖盆、深水體的沉積特征。與之相對應(yīng)，廊固凹陷自沙四中、下亞段至沙三段，由寬/深小的湖盆快速演化為寬/深大的湖泊，較小寬/深的湖泊能夠有效阻止湖水的相互交換。沙四段沉積時，氣候干熱，湖平面不斷降低，水和沉積物供給較少，所攜帶的營養(yǎng)物質(zhì)和陸源有機質(zhì)有限，湖泊蒸發(fā)作用較強，水體鹽度較高，有利于形成穩(wěn)定的湖水分層(圖7a)，穩(wěn)定的水體分層可以形成穩(wěn)定的缺氧環(huán)境，極利于有機質(zhì)的保存。沙四段烴源巖相對較低的δ13CCARB和Pr/Ph值較高的伽馬蠟烷指數(shù)較好的反映了當時的古湖泊水體環(huán)境，這種較好的保存環(huán)境對有機質(zhì)的保存極為重要(圖6)。但是由于湖泊上下水體之間缺乏有效的交換，底層富營養(yǎng)物質(zhì)的水體難以進入表層，因而湖泊的生產(chǎn)力條件相對較差，僅發(fā)育少量的藻類，表現(xiàn)為較低的δ13CCARB和 δ13COM，相對高的 C27/C29甾烷、C28/C29甾烷和S/H。在該模式中，由于湖平面的不斷降低，湖泊以進積式充填為主(圖7a)，由于此時湖泊水域面積狹小，沉積相變較快，基于沉積有機相的劃分標準［43］，無論是陡坡帶還是緩坡帶，有機相E和有機相C難以明確界定，整體發(fā)育低豐度烴源巖，有機碳含量普遍低于1.5%，HI較低，大部分低于300，陸源碎屑組分較高;僅在湖盆中心地帶發(fā)育有機相B，由于該時期湖泊表層水生產(chǎn)力較低，因此即使有機相B的有機碳含量也僅在1.5% ～2.0%，大于2.0%的極少(圖7a)。

沙四段沉積末期至沙三下亞段沉積時期，由于湖泊寬/深大，湖水的交換能力和交換頻率較相對沙四中、下亞段較強，隨著氣候轉(zhuǎn)為暖濕，水和沉積物的供給增多，隨著大量淡水注入水體鹽度降低，鹽躍層消失，水體僅能出現(xiàn)不穩(wěn)定的溫度分層，該分層界面相對較深且不穩(wěn)定，因此湖盆缺氧環(huán)境分布面積較小，大部分處于弱還原環(huán)境，但湖泊營養(yǎng)物質(zhì)循環(huán)更為有效(圖7b)。這種環(huán)境下，大量湖水的注入(δ18O同位素正偏移)帶來了豐富的營養(yǎng)鹽類和大量高等植物碎屑，湖泊的生產(chǎn)力水平相對較高，造成了沙四段至沙三下亞段δ13CCARB和δ13COM的正偏移，C27/C29甾烷、C28/C29甾烷和 S/H 相對較低。相對較高生產(chǎn)力在沙三下亞段富有機質(zhì)烴源巖的形成中起到了關(guān)鍵的作用(圖6)。在該模式中，由于湖平面的不斷升高，湖泊以退積式充填為主(圖7b)，此時湖泊水域面積擴大，橫向上沉積相帶分布相對穩(wěn)定，基于沉積有機相的劃分標準［43］，在緩坡帶的三角洲前緣相帶以及陡坡帶的扇三角洲前緣和前三角洲相帶發(fā)育有機相E，有機質(zhì)豐度普遍較低，主要分布在0.3%～0.8%;在緩坡帶前三角洲和和濱湖相帶以有機相 C為主，有機質(zhì)豐度主要分布在0.7% ～1.5%;由于陡坡帶扇三角洲的不斷擾動，在湖盆中心靠近坡折帶一側(cè)發(fā)育有機相B，該時期湖泊表層水生產(chǎn)力相對較高，有機質(zhì)豐度相對較高，主要分布在1.5% ～3%(圖7b)。

圖7 廊固凹陷不同構(gòu)造-氣候條件下烴源巖發(fā)育模式Fig.7 Diagrammatic model in different tectonic settings and palaeo-climate conditions of the Langgu Sag

6 結(jié)論

1)地球化學和干酪根組分分析數(shù)據(jù)表明，廊固凹陷沙四段-沙三下亞段有機質(zhì)豐度差異較大，沙四段有機質(zhì)豐度剛剛達到有效烴源巖下限，沙三下亞段有機質(zhì)豐度相對較高，達到了好烴源巖的級別。有機質(zhì)來源具有混源特征，沙四段藻類貢獻較多，而沙三下亞段陸源有機質(zhì)增多，并遭受一定的細菌改造，有機質(zhì)成熟度不高，處于未熟-低熟階段。

2)在廊固凹陷裂陷早期，湖泊寬/深較小，氣候干熱，河流所攜帶的營養(yǎng)物質(zhì)和陸源有機質(zhì)有限，湖水鹽度較高，底層水體由于鹽度分層而缺氧，湖泊表層水生產(chǎn)力較低，表層水生產(chǎn)力的大小限制了有機質(zhì)豐度大小;強烈裂陷階段，湖泊寬/深變大，氣候轉(zhuǎn)向暖濕，地表徑流帶來大量的營養(yǎng)物質(zhì)和陸源有機質(zhì)，湖水鹽度降低，表層水生產(chǎn)力增大，底層水體由于分層不穩(wěn)定而處于弱還原狀態(tài)，表層水的高生產(chǎn)力水平對富有機質(zhì)烴源巖的形成起到了關(guān)鍵作用。

［1］Carroll A R，Bohacs K M.Lake-type controls on petroleum source rock potential in nonmarine basins［J］.AAPG Bulletin，2001，85(6):1033-1053.

［2］Goncalves F T T.Organic and isotope geochemistry of the Early Cretaceous rift sequence in the Camamu Basin，Brazil:paleolimnological inferences and source rock models［J］.Organic Geochemistry，2002，33(1):67-80.

［3］Harris N B，F(xiàn)reeman K H，Pancost R D，et al.The character and origin of lacustrine source rocks in the Lower Cretaceous synrift section，Congo Basin，west Africa［J］.AAPG Bulletin，2004，88(8):1163-1184.

［4］Katz B J.Lacustrine basin hydrocarbon exploration-current thoughts［J］.Journal of Paleolimnology，2001，26(2):161-179.

［5］Meyers P A，Lallier-Vergès E.Lacustrine sedimentary organic matter records of Late Quaternary paleoclimates［J］.Journal of Paleolimnology，1999，21(3):345-372.

［6］Talbot MR，Kelts K.Paleolimnological signatures from carbon and oxygen isotopic ratios in carbonates from organic carbon-rich lacustrine sediments［J］.AAPG Memoir，1990，50:99-112.

［7］T?navsuu Milkeviciene K，F(xiàn)rederick Sarg J.Evolution of an organicrich lake basin-stratigraphy，climate and tectonics:Piceance Creek basin，Eocene Green River Formation［J］.Sedimentology，2012，59(6):1735-1768.

［8］劉傳聯(lián).東營凹陷沙河街組湖相碳酸鹽巖碳氧同位素組分及其古湖泊學意義［J］.沉積學報，1998，16(3):109-114.Liu Chuanlian.Carbon and oxygen Isotopic compositions of lacustrine carbonates of the Shahejie Formation in the Dongying depression and their Paleolimnological significance［J］.Acta SsdimentoLogica Sinica，1998，16(3):109-114.

［9］張善文.準噶爾盆地哈拉阿拉特山地區(qū)風城組烴源巖的發(fā)現(xiàn)及石油地質(zhì)意義［J］.石油與天然氣地質(zhì)，2013，34(2):145-152.Zhang Shanwen.Identification and its petroleum geologic significance of the Fengcheng Formation source rocks in Hala’alt area，the northern margin of Junggar Basin［J］.Oil ＆ Gas Geology，2013，34(2):145-152.

［10］白玉彬，趙靖舟，趙子龍，等.鄂爾多斯盆地志丹地區(qū)延長組長7致密油成藏條件與成藏特征［J］.石油與天然氣地質(zhì)，2013，34(5):631-639.Bai Yubin，Zhao Jingzhou，Zhao Zilong，et al.Accumulation conditions and characteristics of the Chang 7 tight oil reservoir of the Yanchang Formation in Zhidan area，Ordos Basin［J］.Oil＆ Gas Geology，2013，34(5):631-639.

［11］蔡希源.湖相烴源巖生排烴機制及生排烴效率差異性——以渤海灣盆地東營凹陷為例［J］.石油與天然氣地質(zhì)，2012，33(3):329-334.Cai Xiyuan.Hydrocarbon generation-expulsion mechanisms and efficiencies of lacustrine source rocks:a case study from the Dongying sag，Bohai Bay Basin［J］.Oil ＆ Gas Geology，2012，33(3):329-334.

［12］朱曉軍，蔡進功.泥質(zhì)烴源巖的比表面與有機質(zhì)關(guān)系研究進展及意義［J］.石油與天然氣地質(zhì)，2012，33(3):375-384.Zhu Xiaojun，Cai Jingong.Progress and significanceof research on relation between specific surface area and organic matter in argillaceous source rocks［J］.Oil＆ Gas Geology，2012，33(3):375-384.

［13］張文朝，崔周旗，韓春元，等.冀中坳陷老第三紀湖盆演化與油氣［J］.古地理學報，2001，3(1):45-54.Zhang Wenchao，Cui Zhouqi，Han Chunyuan，et al.Sedimentary structural characteristics and hydrocarbon distributed rules of Jizhong Depression［J］.Acta Geologica Sinica，2008，82(8):1103-1112.

［14］吳小洲.冀中廊固凹陷含油氣系統(tǒng)［J］.勘探家，2000，5(3):71-74.Wu Xiaozhou.Petroleum systemsof Langgu sag［J］.Petroleum Explorationist，2000，5(3):71-74.

［15］陶明華，王開發(fā)，鄭國光，等.冀中拗陷早第三紀孢粉組合及地質(zhì)時代討論［J］.微體古生物學報，2001，18(3):274-292.Tao Minghua，Wang Kaifa，Zhen Guoguang.Early Tertiary sporopollen assemblages from Jizhong Depression and their stratigraphic implication［J］.Acta Micropalaeontologica Sinica，2001，18(3):274-292.

［16］Talbot MR.A review of the palaeohydrological interpretation of carbon and oxygen isotopic ratios in primary lacustrine carbonates［J］.Chemical Geology(Isotope Geoscience Section)，1990，80(4):261-279.

［17］王起琮，張陽，肖玲.鄂爾多斯盆地奧陶系碳酸鹽巖成巖相碳、氧穩(wěn)定同位素特征［J］.石油與天然氣地質(zhì)，2013，34(5):652-658.Wang Qicong，Zhang Yang，Xiao Ling.Carbon and oxygen stable isotopic features of diagenetic facies of Ordovician carbonate rocks in Ordos Basin［J］.Oil＆ Gas Geology，2013，34(5):652-658.

［18］Kelts K，Talbot M.Lacustrine carbonates as geochemical archives of environmental change and biotic/abiotic interactions［C］//Tilzer MM，Serruya C.Large Lakes.Wisconsin:Madison，1990:288-315.

［19］Drummond C N，Wilkinson B H，Lohmann K C，et al.Effect of regional topography and hydrology on the lacustrine isotopic record of Miocene paleoclimate in the Rocky Mountains［J］.Palaeogeography，1993，101(1-2):67-79.

［20］鄧宏文，錢凱.沉積地球化學與環(huán)境分析［M］.蘭州:甘肅科學技術(shù)出版社，1993.Deng Hongwen，Qian Kai.Sedimentary geochemistry and paleoenvironmental analysis［M］.Lanzhou:Ganshu Seience and Technology Press，1993:22-25.

［21］Hayes J M，Popp B N，Takigiku R，et al.An isotopic study of biogeochemical relationships between carbonates and organic carbon in the Greenhorn Formation［J］.Geochimica et Cosmochimica Acta，1989，53:2961-2972.

［22］Kelts K.Environments of deposition of lacustrine petroleum source rocks:an introduction［J］.Geological Society，1988，40(1):3-26.

［23］Curiale JA，Gibling MR.Productivity control on oil shale formation-Mae Sot Basin，Thailand［J］.Organic geochemistry，1994，21(1):67-89.

［24］Hollander D J，Mckenzie J A，Haven H L T.A 200-year sedimentary record of progressive eutrophication in Lake Greifen(Switzerland):implications for the origin of organic-carbon-rich sediments［J］.Geology，1992，20:825-828.

［25］Wong W W，Sackett W M.Fractionation of stable carbon isotopes by marine phytoplankton［J］.Geochimica et Cosmochimica Acta.1978，42(12):1809-1815.

［26］Deuser W G.Isotopic evidence for diminishing supply of available carbon during diatom bloom in the Black Sea［J］.Nature，1970，225(5237):1069-1071.

［27］Knoll A H，Summons R E，Waldbauer JR，et al.The geological succession of primary producers in the oceans［J］.Evolution of Primary Producers in the Sea，2007:133-163.

［28］Volkman J K，Barrett S M，Blackburn S I，et al.Microalgal biomarkers:a review of recent research developments［J］.Organic Geochemistry，1998，29(5):1163-1179.

［29］Sepúlveda J，Wendler J，Leider A，et al.Molecular isotopic evidence of environmental and ecological changes across the Cenomanian-Turonian boundary in the Levant Platform of central Jordan［J］.Organic Geochemistry，2009，40(5):553-568.

［30］Frimmel A，Oschmann W，Schwark L.Chemostratigraphy of the Posidonia Black Shale，SW Germany:I.Influence of sea-level variation on organic facies evolution［J］.Chemical Geology，2004，206(3):199-230.

［31］Sinninghe DamstéJ S，Kenig F，Koopmans MP，et al.Evidence for gammacerane as an indicator of water column stratification［J］.Geochimica et Cosmochimica Acta，1995，59(9):1895-1900.

［32］Sepúlveda J，Wendler J，Leider A，et al.Molecular isotopic evidence of environmental and ecological changes across the Cenomanian-Turonian boundary in the Levant platform of central Jordan［J］.Organic Geochemistry，2009，40(5):553-568.

［33］Summons R E，Hope J M，Swart R，et al.Origin of Nama Basin bitumen seeps:Petroleum derived from a Permian lacustrine source rock traversing southwestern Gondwana［J］.Organic Geochemistry，2008，39(5):589-607.

［34］Ritts B D，Hanson A D，Zinniker D，et al.Lower-Middle Jurassic nonmarine source rocks and petroleum systems of the northern Qaidam basin，northwest China［J］.AAPG Bulletin，1999，83(12):1980-2005.

［35］Jiamo F，Guoying S，Jiayou X，et al.Application of biological markers in the assessment of paleoenvironments of Chinese non-marine sediments［J］.Organic Geochemistry，1990，16(4):769-779.

［36］Eugster H P，Hardie L A.Sedimentation in an ancient playa-lake complex:the Wilkins Peak Member of the Green River Formation of Wyoming［J］.Geological Society of America Bulletin，1975，86(3):319-334.

［37］Demaison G J，Moore G T.Anoxic environments and oil source bed genesis［J］.Organic Geochemistry，1980，2(1):9-31.

［38］Kirkland D W，Evans R.Source-rock potential of evaporitic environment［J］.AAPG Buuetin，1981，65.

［39］Powell T G.Petroleum geochemistry and depositional setting of lacustrine source rocks［J］.Marine and Petroleum Geology，1986，3(3):200-219.

［40］Talbot MR.The origins of lacustrine oil source rocks:evidence from the lakes of tropical Africa［J］.Geological Society，1988，40(1):29-43.

［41］Katz B J.Controls on distribution of lacustrine source rocks through time and space［C］∥Lacustrine basin exploration:case studies and mod ern analogs，AAPG Memoir.1990，61-76.

［42］Olsen PE.Tectonic，climatic，and biotic modulation of lacustrine ecosystems-examples from Newark Supergroup of eastern North America［C］∥Lacustrine basin exploration:Case studies and modern analogs，AAPG Memoir.1990，50:209-224.

［43］Jones R W.Organic facies［M］.London:Academic Press，1987，1-90.