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    荔枝皮吸附水中孔雀綠的響應(yīng)曲面法研究

    2014-07-18 07:11:18董光霞齊金秋潘新革李曉晨
    化工進(jìn)展 2014年7期
    關(guān)鍵詞:染料吸附劑去除率

    董光霞,齊金秋,潘新革,李曉晨

    (1山東農(nóng)業(yè)大學(xué)化學(xué)學(xué)院,山東 泰安 271018;2山東農(nóng)業(yè)大學(xué)水利土木工程學(xué)院,山東 泰安 271018)

    染料廣泛應(yīng)用于紡織、食品、造紙、塑料、皮革等工業(yè)中。微量的染料進(jìn)入水體后會降低水體的溶解氧,破壞水生生態(tài)系統(tǒng),并具有致癌、致突變和毒性作用[1]。因此,染料廢水排入水體之前必須進(jìn)行適當(dāng)?shù)奶幚?。目前,處理染料廢水的方法包括混凝、化學(xué)氧化、電化學(xué)方法、離子交換、吸附技術(shù)等[2]。已有的研究及實踐結(jié)果表明,與其他技術(shù)相比,吸附技術(shù)是一種更有效的處理染料廢水的方法[3]?;钚蕴渴侨玖蠌U水吸附處理中最常用的吸附劑,但也由于其成本高、再生耗能等弊端而限制了它的廣泛應(yīng)用。近年來,利用來源廣泛、價格低廉的農(nóng)林業(yè)廢棄物作為活性炭的替代品已經(jīng)引起了人們的關(guān)注,很多農(nóng)業(yè)廢棄物已被用作重金屬或者染料吸附劑,如柚子皮[4]、麥稈[5]、絲瓜絡(luò)[6]、蕎麥皮[7]等。

    荔枝是我國一種常見的水果,年產(chǎn)量約為 150萬噸[8],其中荔枝皮約占荔枝鮮重的 15%以上,從而產(chǎn)生了大量的果皮廢棄物[9]。荔枝皮中含有豐富的羰基、羥基、羧基以及氨基等官能團(tuán)[10],因此具備作為新型吸附材料的潛在價值。然而,目前尚未有荔枝皮作為吸附劑處理染料廢水的報道。因此,本工作采用荔枝皮作為吸附劑,研究其吸附去除水中孔雀綠染料(MG)的可行性,利用單因素實驗考察影響吸附效果的各因素,以確定優(yōu)化區(qū)間,然后用響應(yīng)曲面法(RSM)研究吸附的影響因素及其交互作用,優(yōu)化最佳吸附條件。同時對其吸附過程的吸附等溫線、動力學(xué)和熱力學(xué)等進(jìn)行了研究,并對吸附劑進(jìn)行了表征和吸附-解吸實驗,分析荔枝皮吸附孔雀綠染料的吸附特性和機(jī)理,并討論荔枝皮作為新型吸附劑的可行性。

    1 材料方法

    1.1 材料準(zhǔn)備

    實驗所用荔枝皮先分別用自來水和超純水洗凈后于70℃下烘至恒重,然后粉碎并過60目篩,所得粉末置于干燥皿中儲存?zhèn)溆?。稱取 4.0g 上述粉末,置于 50mL錐形瓶中,加入 40mL NaOH(0.1mol/L),恒溫振蕩(25℃)24h,用超純水清洗至中性后于70℃下烘至恒重,研磨并過60目篩,所得粉末置于干燥皿中儲存?zhèn)溆?,記為NLP。

    實驗所用染料為孔雀綠,其分子式為C13H25ClN2。用超純水配成1000mg/L的母液,避光保存,使用時按比例稀釋成相應(yīng)濃度的溶液。

    所需儀器主要有:BS124-S萬分之一分析天平(北京賽多利斯儀器系統(tǒng)有限公司)、Hitech-Sciencetool 超純水機(jī) (上海和泰儀器有限公司)、分光光度計UV-2450(Shimadzu Corporation)、868型PH計 (Thermo Electron Corporation)、HZQ-Z型全溫立式振蕩培養(yǎng)箱 (金壇儀器有限公司)、TDL-5-A型離心機(jī) (上海安亭科學(xué)儀器廠)、IRAffinity-1傅里葉紅外光譜儀 (Shimadzu Corporation)。

    1.2 實驗方法

    1.2.1 單因素實驗

    取50mL 不同濃度(100~300mg/L)的孔雀綠溶液置于100mL的聚乙烯塑料瓶中,在一定溫度下(15~55℃),加入一定量(0.05~0.3g)的NLP,用 0.1mol/L 的 HNO3和 NaOH調(diào)至所需 pH值(pH=2~10),然后于220r/min下振蕩,一段時間后取出,經(jīng)離心機(jī)于4000r/min離心10min過濾取濾液,用分光光度計在染料最大吸收峰波長(618nm)測定。根據(jù)標(biāo)準(zhǔn)曲線計算溶液中剩余染料濃度,用式(1)、式(2)計算去除率和染料吸附量。

    式中,q為吸附劑吸附染料的量,mg/g;V表示溶液體積,L;C0和Ce分別表示染料溶液的初始濃度和平衡濃度,mg/g;m表示所用吸附劑的質(zhì)量,g。

    考察某一參數(shù)對吸附的影響時,將其他參數(shù)設(shè)為固定值。所有實驗均重復(fù)3次,每次都用無吸附劑的染料溶液在相同條件下實驗作為對照,從而排除容器可能對染料吸附而造成的誤差。

    1.2.2 響應(yīng)曲面優(yōu)化實驗

    采用Box-Behnken,研究吸附時間、pH值和吸附劑用量3個因素對NLP吸附MG影響的主效應(yīng)和交互作用,并在實驗范圍內(nèi)對吸附條件進(jìn)行優(yōu)化。采用Box-Behnken響應(yīng)曲面進(jìn)行優(yōu)化設(shè)計,中心點實驗為5次平行實驗,3個因素的3個水平編碼和實驗值關(guān)系見表1,具體實驗方案見表2。

    1.2.3 吸附-解吸實驗

    吸附實驗后,將分離的吸附染料的荔枝皮顆粒添加到100mL的聚乙烯塑料瓶中,加入50mL一定濃度(0.01~0.1mol/L)的 HNO3、H2SO4、HCl,在25℃下,然后于220r/min下振蕩,3h后取出測定解吸量Ce,并按照式(3)計算解吸率。

    表1 實驗自變量因素及水平

    確定最佳解吸條件后,進(jìn)行吸附-解吸循環(huán)實驗,并計算去除率以考察荔枝皮作為新型吸附劑的重用性。

    1.2.4 吸附劑的表征

    采用 IRAffinity-1傅里葉紅外光譜儀(Shimadzu Corporation)在 400~4000cm?1范圍內(nèi)對NLP進(jìn)行光譜掃描。

    2 結(jié)果與討論

    2.1 吸附影響因素

    2.1.1 初始pH值的影響

    對100mg/L的MG溶液加入NLP 2g/L在不同pH值(pH=2~10)下進(jìn)行吸附試驗,120min后計算去除率,結(jié)果見圖1。從圖1 可以看出,pH值在2~7范圍內(nèi),隨著pH值的增大,NLP對孔雀綠的去除率逐漸增加,由89.34%增加到99.38%;而pH值繼續(xù)增大,孔雀綠的去除率不再增加。因此,本實驗中 NLP對孔雀綠吸附的最適 pH值可確定為7.0。在改性豆殼吸附孔雀綠的研究中也得到了類似的結(jié)果[11]。分析其原因可能是當(dāng)溶液的pH值較低時,溶液中游離態(tài)的H+離子濃度較高,會與陽離子染料孔雀綠形成競爭吸附,從而導(dǎo)致去除率較低。隨著pH值的增大,當(dāng)pH值為堿性條件時,染料的吸附去除率幾乎不變而達(dá)到平衡,一方面因為高pH值下,吸附劑表面負(fù)電荷增多,對陽離子染料MG吸附率提高;另一方面,是由于pH>7時,MG本身會發(fā)生水解或形成二聚體,而pH值越大,水解速度越快,因此,pH值越大吸光度降低的越小,隨時間降低的速度也越快,從而MG本身隨時間而逐漸水解而脫色[12]。

    圖1 pH值對NLP吸附孔雀綠的影響

    2.1.2 吸附時間的影響

    對100mg/L的MG溶液加入NLP 2g/L在pH值為7下進(jìn)行吸附試驗,不同時間取樣后計算去除率,結(jié)果見圖2。從圖2可以看出,在10min時,NLP對孔雀綠的去除率已經(jīng)達(dá)到97.43%;當(dāng)時間增加到120min時,去除率增加到99.48%;時間繼續(xù)延長,去除率幾乎不再增加,說明已經(jīng)達(dá)到吸附平衡。因此,NLP對MG的吸附平衡時間定為120min。

    2.1.3 吸附劑用量的影響

    圖2 吸附時間對NLP吸附孔雀綠的影響

    圖3 吸附劑用量對NLP吸附孔雀綠的影響

    吸附劑用量對孔雀綠吸附效果的影響見圖 3。從圖3可以看出,當(dāng)NLP劑量為2g/L時,孔雀綠的去除率為99.53%,劑量繼續(xù)增加,孔雀綠的去除率不再增加。這是因為吸附劑用量增加,吸附表面積增大,吸附活性點位增多,從而去除率增加。隨著劑量繼續(xù)增加而去除率幾乎不再增加,分析其原因可能在于一方面由于達(dá)到吸附平衡后,吸附質(zhì)濃度很低,驅(qū)動力減小;另一方面,高濃度的吸附劑產(chǎn)生了團(tuán)聚效應(yīng),從而導(dǎo)致有效表面積和吸附活性點位降低。因此,NLP吸附孔雀綠的最佳劑量確定為2g/L。

    2.2 Box-Behnken實驗結(jié)果與分析

    2.2.1 Box-Behnken優(yōu)化設(shè)計結(jié)果

    NLP吸附孔雀綠的Box-Behnken實驗設(shè)計及結(jié)果見表2。

    對表2中的實驗結(jié)果用Design-Experts 軟件進(jìn)行方差分析,結(jié)果見表 3。對實驗數(shù)據(jù)進(jìn)行多元回歸擬合,得到的去除率對吸附時間、吸附劑用量、pH值二次回歸模型方程為式(4)。

    由表 3 可見,自變量X2、X3、X2X3、X12、X22和X32的效應(yīng)顯著(p<0.05),即吸附劑用量、pH值、吸附劑用量與pH值的交互作用以及pH值、吸附劑用量、時間的平方效應(yīng)顯著,其他因素的效應(yīng)不顯著。模型決定系數(shù)R2= 0.9893,表明它能夠解釋98.93%的實驗數(shù)據(jù)的變異性。R2與RAdj2(0.9756)接近 1,表明模型預(yù)測結(jié)果與實驗結(jié)果高度吻合,可用于吸附實驗條件的優(yōu)化。

    由式(4)得到的NLP吸附MG的最佳條件為:時間為122.31min,吸附劑用量為2.81g/L,pH值為6.75。為進(jìn)一步檢驗響應(yīng)曲面法優(yōu)化結(jié)果的可靠性,按照上述實驗條件進(jìn)行吸附實驗,5次實驗的平均去除率為99.75%,與預(yù)測值99.98%非常吻合。

    表3 孔雀綠去除率方差分析

    圖4 pH值和吸附劑用量對MG去除率影響的三維響應(yīng)曲面和等高線

    2.2.2 響應(yīng)面分析

    根據(jù)上述結(jié)果可知,吸附劑用量與pH值的交互作用顯著,圖4為兩者對去除率的三維響應(yīng)曲面和相應(yīng)的等高線圖。從圖4可以看出,當(dāng)pH值一定時,隨著吸附劑用量的增加,去除率增大;而當(dāng)吸附劑用量一定時,隨著pH值的增加,去除率也隨之增大。這是因為吸附劑用量增大,吸附位點增加;溶液的pH值較低時,溶液中游離態(tài)的H+離子濃度和活動性較高,會與其他的陽離子形成競爭吸附,從而導(dǎo)致吸附率較低。隨著pH值的增大,溶液中H+離子的濃度降低,OH?離子的濃度增大,同時吸附劑表面負(fù)電荷增加,有利于陽離子染料吸附在活性點位上。然而,吸附劑用量過多會產(chǎn)生團(tuán)聚效應(yīng),導(dǎo)致有效表面積和活性點位降低,去除率不會無限持續(xù)增大而趨于平緩。因此,適當(dāng)增加吸附劑用量并保持pH值弱堿性就能獲得高去除率。

    2.3 吸附等溫線

    吸附等溫線可以描述吸附劑的吸附能力,幫助人們更深刻地探索吸附機(jī)理。實驗用 Langmiur和Freundlich吸附等溫線對數(shù)據(jù)進(jìn)行線性擬合。Langmiur等溫線方程為式(5),F(xiàn)reundlich等溫線方程為式(6)。

    式中,Ce為染料的平衡濃度,mg/L;qe和qm分別為吸附劑吸附染料的平衡量和最大量,mg/g;kL為Langmiur常數(shù),L/mg;kF、n為Freundlich方程經(jīng)驗常數(shù)。對不同濃度(100mg/L、150mg/L、200mg/L、250mg/L、300mg/L)的溶液于25℃進(jìn)行吸附實驗,pH=7,接觸時間4h,吸附劑用量為2g/L。擬合所得參數(shù)見表4。

    由表4可以看出,NLP吸附孔雀綠的過程均可以用Langmuir和Freundlich等溫線模型來很好的描述(R2>0.95),并且Langmiur能更好的描述吸附過程?由Langmuir方程得出NLP對孔雀綠的最大吸附量qm為142.86mg/g。Sonawane等[13]研究表明,玉米芯粉末吸附孔雀綠的最大吸附量為37.037mg/g;Chowdhury等[14]用蛋殼吸附孔雀綠,結(jié)果表明最大吸附量為 56.76mg/g。由此可見,與已報道的吸附劑相比,NLP具有較強(qiáng)的對孔雀綠的吸附能力。通過Freundlich方程得到的0.1<1/n<1,說明NLP易于吸附孔雀綠[14]。

    表4 NLP吸附MG的等溫線參數(shù)

    2.4 吸附動力學(xué)

    實驗利用假一次動力學(xué)模型和假二次動力學(xué)模型對實驗數(shù)據(jù)進(jìn)行線性擬合。假一次動力學(xué)模型如式(7),假二次動力學(xué)模型如式(8)。

    式中,k1和k2分別為假一次動力學(xué)模型和假二次動力學(xué)模型的吸附速率常數(shù),其他參數(shù)同上。對100mg/L的溶液于25℃進(jìn)行吸附實驗,pH=7,吸附劑用量為 2g/L,分別在不同時間(5min、10min、15min、25min、30min、45min、60min、75min、90min、105min、120min)下測定吸光度。實驗所得數(shù)據(jù)用兩個模型進(jìn)行擬合。

    由表5可以看出,雖然NLP吸附MG的假一次動力學(xué)模型相關(guān)性系數(shù)R2>0.95,但是根據(jù)一次動力學(xué)模型計算出的 NLP的吸附量理論值qe(cal.)為1.407遠(yuǎn)遠(yuǎn)小于吸附量實驗值qe(exp.)49.603mg/g,因此NLP吸附MG的過程不符合假一次動力學(xué)模型。而二次動力學(xué)模型擬合R2=1,且得到的吸附量理論值qe(cal.)為 49.751mg/g和實驗值qe(exp.)極為接近,因此二次動力學(xué)模型能很好的擬合整個吸附過程,并且說明 NLP吸附孔雀綠的限速步驟是化學(xué)吸附[14]。

    2.5 吸附熱力學(xué)

    熱力學(xué)是研究熱現(xiàn)象中物質(zhì)系統(tǒng)在平衡時的性質(zhì)和建立能量的平衡關(guān)系。目前通常采用van’t Hoff方程進(jìn)行熱力學(xué)計算。對van’t Hoff方程的表述如式(9)[15]。

    其中,ΔG是吉布斯自由能,kJ/mol;ΔH是焓變,kJ/mol;ΔS是熵變,J/(mol·K);T是熱力學(xué)溫度,K;R是理想氣體常數(shù),取值為8.314;kd是熱力學(xué)平衡常數(shù),其中kd可以采用式(10)進(jìn)行計算[16]。

    表5 NLP吸附MG的動力學(xué)參數(shù)

    式中,qe是平衡時吸附劑對吸附質(zhì)的吸附量,mg/g;Ce是平衡時吸附質(zhì)的濃度,mg/L。在確定的最佳吸附條件下,對100mg/L的MG于15~55℃下進(jìn)行吸附實驗,pH=7,接觸時間 2h,吸附劑用量為 2g/L。數(shù)據(jù)通過式(9)和式(10),以 lnkd對1/T作圖,根據(jù)直線的斜率和截距,求得ΔG?ΔH以及ΔS的值。

    Van’t Hoff方程能很好的擬合NLP在不同溫度下吸附 MG的過程,R2為 0.9665。由表 6 可得,ΔG均為負(fù)值,說明NLP吸附MG的過程是自發(fā)進(jìn)行的;隨著溫度升高,ΔG絕對值增大,說明該吸附過程在高溫下更容易進(jìn)行。ΔH值均為正值,說明NLP對MG的吸附是吸熱過程,此時吸附過程是由顆粒內(nèi)部擴(kuò)散控制,那么隨著溫度的升高,吸附質(zhì)溶解度增大,吸附質(zhì)與吸附劑之間的傳質(zhì)阻力減小,增大顆粒之間的擴(kuò)散速率,從而吸附效果提高[17]。ΔS也為正值,說明在吸附過程中固液表面的無序度增加,可能發(fā)生了離子交換反應(yīng)。綜上可知,NLP吸附MG屬于自發(fā)的吸熱反應(yīng)。

    2.6 吸附解吸實驗

    利用不同濃度的不同酸對吸附后的 NLP進(jìn)行解吸并計算解吸率,結(jié)果如圖5所示。

    由圖5得知MG均在3種酸濃度為0.01mol/L時解吸率最高,分別為10.67%、10.03%、12.54%,而隨著濃度增大,解吸率均降低,在0.1mol/L時僅為2.35%、1.80%、2.37%。3種酸對MG的解吸率大小分別為HCl>HNO3>H2SO4。因此,用50mL的0.01mol/L的HCl對吸附后的NLP進(jìn)行4次吸附-解吸循環(huán)實驗,結(jié)果見圖6。

    由圖 6所示,4次吸附-解吸循環(huán)實驗中 NLP對MG的去除率依次為99.38%、91.56%、85.67%和 81.46%。由此可見,NLP作為吸附劑去除 MG至少可以重復(fù)使用4次以上,說明NLP作為吸附劑的重用性較好。

    表6 NLP吸附MG的熱力學(xué)參數(shù)

    圖5 不同酸及其濃度對解吸的影響

    圖6 吸附-解吸循環(huán)實驗

    2.7 FT-IR分析

    傅里葉變換紅外光譜儀是化合物結(jié)構(gòu)、官能團(tuán)鑒定的重要信息來源之一,官能團(tuán)的分類、方向定位、相互作用等都可能從圖譜上找到信息。為了更好的了解NLP吸附MG的機(jī)理,對NLP進(jìn)行了紅外光譜分析,如圖7所示。

    圖7 NLP的紅外光譜

    從圖7中可以看出,NLP在3356cm?1附近處的吸收峰較強(qiáng)且寬,說明NLP的表面存在大量的羥基(—OH);2926cm?1附近處的吸收峰為甲基(—CH3)、亞甲基(—CH2—)中的碳?xì)洌–—H)鍵的伸縮振動;1741cm?1附近處為脂肪酮類(RCOR′R)或脂類(—COOR)物質(zhì)的 C=O的吸收峰;1624cm?1附近處為 C=C的吸收峰;在1032cm?1附近可能為環(huán)己烷類化合物、伯醇(R—CH2—OH)類物質(zhì)的—OH的吸收峰。由此可見,NLP表面存在—OH、C=O、—COOH等官能團(tuán),而—OH、C=O和—COOH都很可能是染料孔雀綠的吸附點位[14],這些官能團(tuán)都能有效地捕捉水溶液中的孔雀綠離子,從而對MG有較好的吸附性能。

    3 結(jié) 論

    (1)響應(yīng)曲面法設(shè)計研究結(jié)果表明,NLP吸附MG的過程中,吸附劑用量、pH值、吸附劑用量與pH值的交互作用以及pH值、吸附劑用量、時間的平方效應(yīng)對去除率的影響顯著,其他因素的效應(yīng)不顯著。

    (2)對于 100mg/L的 MG溶液,時間為122.31min、吸附劑用量為 2.81g/L、pH值為 6.75時,NLP對MG的最大去除率為99.75%。

    (3)NLP對MG的吸附過程可以用Langmuir吸附等溫線模型更好的擬合,且得到NLP的最大比吸附量為142.86mg/g;并且吸附過程符合假二次動力學(xué)模型,NLP對MG的吸附為自發(fā)的吸熱過程。

    (4)0.01mol/L的HCl對吸附MG后的 NLP的解吸效果最好,并且NLP吸附MG的重用性較好,至少能用4次。

    (5)NLP的FT-IR分析表明,NLP表面存在著—OH、C=O和—COOH等官能團(tuán),能有效地捕捉水溶液中的孔雀綠離子。

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