北京及周邊地區(qū)2013年1—3月PM2.5變化特征

靳軍莉顏 鵬馬志強林偉立劉寧薇馬建中張曉春賈小芳

1）（中國氣象科學研究院，北京100081）2）（中國科學院大學，北京100049）

3）（中國氣象局氣象探測中心，北京100081）4）（中國氣象局北京城市氣象研究所，北京100089）

5）（京津冀環(huán)境氣象預報預警中心，北京100089）6）（中國氣象局沈陽大氣環(huán)境研究所，沈陽110016）

北京及周邊地區(qū)2013年1—3月PM2.5變化特征

靳軍莉1）2）3）顏 鵬3）＊馬志強4）5）林偉立3）劉寧薇6）馬建中1）張曉春3）賈小芳3）

1）（中國氣象科學研究院，北京100081）2）（中國科學院大學，北京100049）

3）（中國氣象局氣象探測中心，北京100081）4）（中國氣象局北京城市氣象研究所，北京100089）

5）（京津冀環(huán)境氣象預報預警中心，北京100089）6）（中國氣象局沈陽大氣環(huán)境研究所，沈陽110016）

2013年1—3月北京及周邊地區(qū)霧、霾高發(fā)，氣候特征異于常年。利用2013年1—3月北京及周邊地區(qū)6個地面觀測站觀測資料，研究PM2.5和黑碳（BC）的質量濃度、區(qū)域分布特征及氣象要素的影響情況。結果表明：北京及周邊地區(qū)PM2.5污染呈區(qū)域性高值、污染局地積累以及由南向北輸送的特征。北京上甸子站在霧、霾與清潔期間BC與PM2.5質量濃度的比值分別為7.1%和10.3%，霧、霾期間低于清潔期間；而河北固城站在霧、霾與清潔期間BC與PM2.5質量濃度的比值分別為17.5%和11.9%，霧、霾期間明顯高于清潔期間。二者相反的比值特征反映在清潔的下游地區(qū)霧、霾過程中二次生成的氣溶膠所占比例較污染的上游地區(qū)偏高。

霧和霾；PM2.5質量濃度；黑碳；區(qū)域變化特征

引 言

大氣氣溶膠通過對輻射的散射和吸收作用對地球的輻射平衡產生直接影響，同時也可作為云凝結核在成云過程中發(fā)揮作用，進而影響云的光學特性和生命周期，對區(qū)域和全球的氣候變化產生間接影響［1－2］，氣溶膠亦會損害人體健康［3］。隨著我國城市化和經濟的快速發(fā)展，污染物的排放不斷增加，區(qū)域型大氣細顆粒物污染日趨嚴重，霧、霾天氣頻繁出現(xiàn)，導致城市和區(qū)域空氣質量惡化和大氣能見度降低［4－5］。霧、霾天氣已經被認為是一種新的氣象災害［］。

華北地區(qū)是我國霧、霾出現(xiàn)頻率較高地區(qū)［7－8］，該地區(qū)集中了北京、天津等超大城市以及唐山、石家莊等工業(yè)發(fā)達地區(qū)，是氣溶膠及其氣態(tài)污染物的高排放源區(qū)。觀測試驗表明：華北地區(qū)同時受到城市和工業(yè)污染排放以及礦物質輸送沙塵的影響，低層大氣污染物濃度高、氧化性強、更易形成霾云或霧、霾［9－10］。對京津冀地區(qū)近30年的霾天氣特征研究亦表明京津冀范圍內霾天氣具有明顯的區(qū)域性特征［11］。對污染物區(qū)域輸送的研究發(fā)現(xiàn)，環(huán)北京地區(qū)污染物存在明顯的輸送通道，西南—東北走向的輸送可導致區(qū)域內大部分城市大氣污染加重［12］。對北京及周邊地區(qū)氣溶膠光學特性觀測發(fā)現(xiàn)，霧和霾期間氣溶膠光學特性與非霧、霾時段有顯著不同，霧、霾期間散射、吸收系數(shù)和單次散射反照率均遠高于霧、霾過后的清潔時段。霧、霾天氣中，相比于黑碳（black carbon，BC）等一次排放的氣溶膠，二次氣溶膠的產生及其對消光的貢獻有較大增加，且鄉(xiāng)村地區(qū)相比城市區(qū)域二次氣溶膠含量增加更強、氣溶膠具有更強的散射性［13－15］。

2013年1—3月我國出現(xiàn)持續(xù)的大范圍霧、霾天氣。其中，1月中旬北京及周邊地區(qū)出現(xiàn)了能見度不足1000m、局部能見度小于100m的天氣；北京、河北等地多次出現(xiàn)PM2.5質量濃度日平均值超過500μg·m－3（空氣污染指數(shù)超過500），極值濃度超過了已有文獻報道的觀測結果［4，14－16］，引起了極大關注，有關該時段霧、霾發(fā)生頻率、大氣顆粒物時段濃度水平等也有一些報道［17－19］。然而針對該期間，尤其是重污染期間大氣細顆粒物的區(qū)域分布和輸送特征、細顆粒物中一次和二次氣溶膠的相對貢獻情況及研究工作的報道不多。為此，本文選取華北地區(qū)6個不同觀測站點2013年1—3月PM2.5及部分BC質量濃度的觀測資料，并結合多站氣象觀測資料等進行分析，研究重度霧、霾過程中北京及周邊地區(qū)不同站點的顆粒物濃度水平、區(qū)域分布和輸送特征，以及氣溶膠理化和光學特性的變化特征及其與氣象條件的關系；通過比較污染和清潔站點BC與PM2.5質量濃度的比值變化，了解在霧、霾過程和清潔過程中PM2.5源自一次排放或二次形成的相對貢獻。

1 觀測簡介

1.1 站點分布

BC及PM2.5質量濃度數(shù)據來自2013年1—3月北京、天津、河北等地6個地面觀測站，6個觀測站分布如圖1所示。北京上甸子站（40°39′N，117°07′E，海拔為293.3m）是華北區(qū)域大氣本底觀測站，位于北京市東北部的密云縣，距北京市區(qū)直線距離約110km。該站位于西南—東北走向山谷的北側，站點周邊的主要經濟活動為農業(yè)和果木栽培，方圓30km范圍內較少受人為污染影響，較好地代表了華北地區(qū)的大氣背景狀態(tài)。北京寶聯(lián)站（39°56′N，116°17′E）位于北京市西三環(huán)路和西四環(huán)路間的海淀區(qū)寶聯(lián)體育公園內。天津站（39°04′N，117°12′E）位于天津河西區(qū)，屬于居民與交通混合區(qū)。石家莊站（38°01′N，114°25′E）和太原站（37°55′N，112°28′E）分別位于河北省石家莊和山西省太原市區(qū)。河北固城站（39°08′N，115°48′E）位于河北省保定定興縣，距北京西南約110km，為華北平原腹地農村站點，是污染物向北京輸送的西南通道上具有較好指示意義的觀測站點，且具有較好的區(qū)域代表性［20］。天津、河北和山西是北京東南和西南方向污染排放較高的區(qū)域［21］，其污染物的排放對北京地區(qū)空氣質量有顯著影響［22］。

能見度觀測數(shù)據來自北京順義站（40°08′N，116°15′E）和天津開發(fā)西區(qū)站（39°04′N，117°32′E）。

圖1 北京及周邊地區(qū)觀測站分布（黑色圓點表示該站提供氣象數(shù)據、PM2.5和部分黑碳質量濃度數(shù)據；空心方框表示該站僅提供氣象數(shù)據）Fig.1 Distribution of stations in Beijing and surrounding areas（stations with black dots provide meteorological data，PM2.5and black carbon mass concentration data；stations with hollow box provide meteorological data only）

1.2 觀測方法與觀測儀器

寶聯(lián)站和上甸子站采用美國R＆P公司的R＆P 1400a、天津站采用R＆P 1405顆粒物監(jiān)測儀連續(xù)觀測量大氣PM2.5質量濃度，它們采用錐管振蕩微天平（Tapered Element Oscillating Microbalance，TEOM）方法進行顆粒物濃度的測量。儀器每兩周檢查流量和濾膜負載率，當濾膜負載率超過30%時更換濾膜。進氣管路附加加熱裝置，維持恒溫50℃。固城站、石家莊站和太原站采用德國Grimm公司Grimm 180空氣顆粒物監(jiān)測儀。該儀器使用激光散射原理進行顆粒物測量，進氣管路采用Nafion分子滲透膜技術進行除濕，并保持測量過程相對濕度小于40%，以減少水汽對觀測的影響。研究表明：TEOM測量方法對進氣管路的加熱會導致顆粒物里面揮發(fā)性有機物的損失，因此在富含揮發(fā)性有機物及在高相對濕度的環(huán)境中，TEOM測量結果會低于 Grimm 180［23］。

BC質量濃度使用AE31型黑碳儀（Magee Scientific Co.，美國）進行觀測，通過測量石英濾膜上采集的氣溶膠顆粒物對7個波段（370，470，520，590，660，880nm和950nm）透射光的衰減變化計算BC質量濃度。

相對濕度、風向風速采用自動氣象站數(shù)據，順義站與天津開發(fā)西區(qū)站分別使用中國氣象局華云升達DNQ1型前向散射能見度儀和芬蘭Vaisala PWD20自動觀測能見度儀。

以上觀測均遵循中國氣象局大氣成分業(yè)務觀測規(guī)范，定期進行進氣管路的清洗維護，流量校準和零點、光源穩(wěn)定性等檢查，更換濾膜。

BC和PM2.5質量濃度的觀測數(shù)據均為每5min 1組，經過多觀測要素協(xié)同相關判斷、連續(xù)性和孤點極值排除等方法進行數(shù)據質量控制后，計算得到小時平均和日平均值（小時或日內有效樣本數(shù)不低于75%）。溫度、相對濕度、風向、風速以及能見度觀測數(shù)據來源于中國氣象局氣象探測中心數(shù)據共享平臺，所有資料均為每小時1組，且經過了嚴格的質量控制。

2 結果與分析

2.1 霧、霾期間氣象要素的變化特征

目前氣象上定義日平均能見度小于10km、日平均相對濕度小于90%并排除降水等其他因素導致低能見度事件的情況為1個霾日；日平均能見度小于10km，日平均相對濕度大于90%并排除降水等其他因素導致低能見度事件的情況為1個出現(xiàn)輕霧日［16，24－26］。由于在污染地區(qū)霧、霾天氣過程常相互影響并相互轉換，目前尚不能準確區(qū)分霧、霾出現(xiàn)時段，故統(tǒng)一用霧、霾過程來描述［13］。根據順義站與天津開發(fā)西區(qū)站氣象要素以及能見度觀測結果，選取兩站同時滿足上述氣象學霧、霾定義的時段，2013年1—3月北京及周邊地區(qū)共劃分了8次霧、霾過程（圖2和表1，時間為北京時，下同）。

圖2 2013年1—3月北京及周邊地區(qū)地面氣象要素與能見度的逐時變化Fig.2 Hourly variations of surface air temperature，relative humidity，wind speed and visibility in Beijing and surrounding areas from January to March in 2013

對8次霧、霾過程中能見度和相對濕度的統(tǒng)計（表1）表明，前3次過程能見度較低、相對濕度較高，尤其是第2次霧、霾過程中觀測到僅為33m的最小能見度，是2013年1—3月能見度的最低值；而第7次過程、第8次過程能見度相對較高（均超過1000m）、相對濕度較低（低于80%），顯示出以霾為主的特點?？傮w而言，2013年1—3月霧、霾過程出現(xiàn)頻繁、持續(xù)時間長，且PM2.5質量濃度水平高，如北京城區(qū)的寶聯(lián)站以及河北石家莊站的PM2.5質量濃度日平均值最高分別為396μg·m－3和579μg·m－3，遠高于文獻報道的北京及周邊地區(qū)強霧、霾過程的細顆粒物濃度水平［13－14］。

表1 2013年1—3月北京及周邊地區(qū)8次霧、霾過程能見度和相對濕度的變化Table 1 Visibility and relative humidity in 8fog and haze events in Beijing and surrounding areas from January to March in 2013

在排放變化相對穩(wěn)定的情況下，不利于大氣污染物擴散的氣象條件，如穩(wěn)定的低層大氣及低風速是形成霧、霾天氣的重要原因［27－29］。大氣穩(wěn)定度可綜合考慮溫度遞減率與風速進行判定［30］，本研究使用NCEP再分析資料（時間分辨率為6h）計算了北京及周邊地區(qū)2006年—2013年的1—3月地面平均風速和低層大氣垂直方向兩個高度層的溫度差（1000hPa與925hPa兩層高度溫度差，溫差越小表明低層大氣越穩(wěn)定）。結果表明：2013年1月北京及周邊地區(qū)地面風速為2007年以來最低（2.3m·s－1），2月和3月地面風速略高于1月（分別為2.3m·s－1和2.4m·s－1），也基本低于其他年份同期水平；2013年1月、2月和3月低層大氣溫度差均為2006年以來同期最低，1000hPa與925hPa兩層高度溫度差分別為1.8℃，2.6℃和3.0℃。其中，1月的兩層高度溫度差與往年相比下降最為顯著，比出現(xiàn)在2011年的最高值（3.3℃）低1.5℃（圖3）。較低的地面風速不利于大氣污染物的水平擴散，低層穩(wěn)定的大氣層結不利于污染物的垂直擴散，這是2013年1—3月北京及周邊地區(qū)地面顆粒物、污染物高度積累、霧和霾高發(fā)的重要氣象原因。對京津冀地區(qū)1980—2008年近30年能見度變化特征的統(tǒng)計研究認為，由于北京地區(qū)冬季、天津和河北地區(qū)春季的風速更高，相對濕度更低，因此，能見度相對更好［31］。然而，2013年冬季北京及周邊地區(qū)氣象要素特征與之前相比有顯著變化，成為常態(tài)，表明北京及周邊地區(qū)冬、春季也將出現(xiàn)多霧、霾的現(xiàn)象，必須引起足夠的重視。

圖3 2006—2013年的1—3月北京及周邊地區(qū)地面風速與大氣穩(wěn)定度（1000hPa與925hPa溫度差）Fig.3 Variations of the surface wind speed and atmospheric stability （temperature differece between 1000hPa and 925hPa）in Beijing and surrounding areas for January－March from 2006to 2013

2.2 PM2.5質量濃度水平及區(qū)域性變化特征

為了更直觀地表現(xiàn)北京及周邊地區(qū)2013年1—3月PM2.5質量濃度水平及區(qū)域性變化特征，按照站點地理位置由北向南將6個站點自上而下排列，并給出各站PM2.5質量濃度日平均值變化（圖4）。圖4顯示，霧、霾期間北京及周邊地區(qū)PM2.5污染具有明顯的區(qū)域性高值特征。1月6個站點PM2.5質量濃度日平均值均高于2月和3月，即1月的 PM2.5污染最重；盡管6個站點的PM2.5質量濃度變化并不完全一致，但8次霧、霾過程中PM2.5質量濃度均出現(xiàn)較高水平，顯示出了區(qū)域PM2.5質量濃度高值的特征。其中，石家莊站1月PM2.5質量濃度日平均值高于200μg·m－3的日數(shù)為29d，最大值為579μg·m－3，而我國國家環(huán)境空氣質量標準（GB3095—2012）規(guī)定的PM2.5質量濃度日平均值二級標準是75μg·m－3，超標嚴重。

除了PM2.5質量濃度區(qū)域性高值特征外，1—3月北京及周邊地區(qū)氣溶膠PM2.5質量濃度同時具有局地積累和由南向北的輸送特征。由圖4可以看出（如過程1），與上甸子站和固城站相比，在分別位于其上風向的寶聯(lián)站和石家莊站PM2.5質量濃度在霧、霾開始期間增加更為顯著，顯示出在較大排放源附近污染物的局地積累。除8次霧、霾過程外，也存在PM2.5質量濃度水平較高的時段，如1月1—10日，石家莊站和固城站均出現(xiàn)了PM2.5質量濃度日平均值連續(xù)多日接近或超過200μg·m－3的現(xiàn)象，太原站有類似過程但濃度水平明顯低于河北省兩個站，而北京、天津各站的濃度變化很不明顯，顯示出該時段PM2.5污染主要是河北地區(qū)的局地污染，而非大范圍的區(qū)域污染過程。另外，根據站點位置以及PM2.5污染出現(xiàn)的時間可看出多次霧、霾過程均呈現(xiàn)出由南向北滯后出現(xiàn)的現(xiàn)象，南部站點最先出現(xiàn)PM2.5質量濃度日平均值的升高過程，如太原站、石家莊站和固城站在1月初便出現(xiàn)PM2.5質量濃度日平均值超標并逐漸升高，而天津、北京地區(qū)這些相對位于北部的站點則于10日后始出現(xiàn)霧、霾。結合圖2顯示的霧、霾過程前地面多有南風系統(tǒng)影響，說明大氣污染物是由南向北輸送并導致區(qū)域性霧、霾發(fā)生的。此外需要注意的是，2013年3月9日有沙塵過程影響華北中北部地區(qū)［32］，受此影響，第7次霾過程中河北、山西省站點的PM2.5質量濃度水平并不高。

圖4 北京及周邊地區(qū)6個站點2013年1—3月PM2.5質量濃度逐日變化Fig.4 Diurnal variations of PM2.5mass concentrations at six stations in Beijing and surrounding areas from January to March in 2013

表2給出了霧、霾過程6個站點的PM2.5質量濃度平均值和最大小時平均值。除上甸子站外，絕大多數(shù)站在霧、霾期間的PM2.5質量濃度平均值都超過100μg·m－3，最大值超過400μg·m－3。霧、霾期間，所有站點的最大小時平均濃度均超過了150μg·m－3，最大值為750μg·m－3。但各個站點PM2.5質量濃度最高值的出現(xiàn)時間均不相同，這與不同站點所處地區(qū)大氣污染源排放強度與當?shù)靥鞖鈼l件的差異緊密相關，體現(xiàn)出局地污染的差異。

表2 8次霧、霾過程不同站點PM2.5質量濃度平均值和最大小時平均值（單位：μg·m－3）Table 2 The mean and the maximum hourly mean of PM2.5for 8fog and haze events at 6stations（unit：μg·m－3）

為了進一步分析2013年1—3月北京及周邊地區(qū)霧、霾天氣過程的區(qū)域性輸送特征，本文對6個站點的風向、風向頻率與風速進行統(tǒng)計分析。圖5是不同站點PM2.5質量濃度風玫瑰圖，剔除了風速低于0.5m·s－1的數(shù)據，并綜合考慮了風向頻率的影響，即每個風向區(qū)間PM2.5質量濃度平均值乘相應的風向頻率。

圖5 2013年1—3月風向對北京及周邊地區(qū)6個站點PM2.5質量濃度影響Fig.5 Wind direction and PM2.5mass concentration at 6stations in Beijing and surrounding areas from January to March in 2013

通過對比不同風向對PM2.5質量濃度的影響發(fā)現(xiàn)，除石家莊站以外，其他5個站點的PM2.5質量濃度風向玫瑰圖均顯示西南—東北走向的輸送通道形態(tài)、呈現(xiàn)明顯的西南—東北高值分布特征。上甸子站在SW，WSW和W風向時更易出現(xiàn)高的細顆粒物濃度，顯示來自西南城區(qū)方向的污染物對該站的影響；寶聯(lián)站在SSW，SW，WSW以及NNE和NE風向時平均PM2.5質量濃度較高；天津站在 WSW風向時大氣細顆粒物濃度最高，同樣顯示來自西南的污染物輸送對該站影響；固城站在S，SSW以及NNE和NE風向時均有較高的細顆粒物濃度，表明固城站同時受到石家莊、保定等西南方城市和廊坊等東北方向城市的污染影響，石家莊站則受到SE和SSE方向的衡水市較大影響，太原站受到SW，WSW以及N，NNE方向的污染影響較大。

續(xù)圖5

2.3 霧、霾期間BC質量濃度及其與PM2.5質量濃度比值的變化特征

BC是一次氣溶膠的重要組成部分，主要與生物質燃燒、機動車以及工業(yè)燃燒廢氣等一次排放有關，為了反映幾次霧、霾過程PM2.5質量濃度與氣溶膠一次排放和二次顆粒物生成的特點，本文分析了具有一次排放指示意義的BC及其在PM2.5中的比例霧、霾過程前后的變化。

表3給出了上甸子站和固城站在8次霧、霾過程中的BC質量濃度分布情況，兩個站點在霧、霾過程中的BC質量濃度分別為5.2±4.2μg·m－3和19.0±12.4μg·m－3。霧、霾期間兩個站點的BC質量濃度均出現(xiàn)升高，但后者明顯高于前者，平均高出2倍。兩個站點的BC質量濃度變化特征并不一致，上甸子站在第1次霧、霾過程中出現(xiàn)了冬季最大小時平均值21.8μg·m－3，而固城站則在第2次霧、霾過程中出現(xiàn)了冬季最大小時平均值65.4μg·m－3。

表3 8次霧、霾過程中上甸子站和固城站BC質量濃度平均值和最大小時平均值（單位：μg·m－3）Table 3 The mean and the maximum hourly mean BC for 8fog and haze events at Shangdianzi and Gucheng stations（unit：μg·m－3）

經燃燒直接排放的BC粒子，通常處于細粒子粒徑范圍，是PM2.5的重要組成部分，BC在PM2.5中的比例一定程度上反映了一次排放和二次生成對PM2.5的相對貢獻，同時也部分反映了氣溶膠光學散射和吸收對大氣消光貢獻的相對大小。表4是上甸子站和固城站在霧、霾過程以及霧、霾過程前后的清潔時段所對應的BC和PM2.5平均質量濃度及BC與PM2.5質量濃度的比值，其中BC與PM2.5質量濃度的比值通過壓軸回歸分析方法（Reduced Major Axis Regression）［33］獲得。壓軸回歸分析方法適用于存在測量誤差的獨立數(shù)據集的線性擬合，能利用多點的相關關系在一定程度上排除奇異值的影響［34］?；貧w分析中分別將BC質量濃度與PM2.5質量濃度作為y與x變量、使用壓軸回歸分析方法進行線性擬合，擬合曲線的斜率為BC與PM2.5質量濃度的比值，這種回歸分析由于綜合考慮了BC和PM2.5質量濃度各自的測量誤差，比直接用BC和PM2.5質量濃度的平均值相除獲得的比值更趨于保守。

表4 霧、霾過程及其前后清潔期間上甸子站和固城站BC和PM2.5質量濃度平均值及BC與PM2.5質量濃度比值統(tǒng)計分析Table 4 Statistic analysis of averaged BC，PM2.5mass concentration and their ratios for fog，haze and clear events at Shangdianzi and Gucheng stations

2013年1—3月上甸子站在霧、霾與清潔期間BC與PM2.5質量濃度的比值分別為7.1%和10.3%，霧、霾期間的比值普遍低于清潔期間（圖6），與已有研究得到的關于霧、霾天氣有利于二次氣溶膠的生成從而導致一次氣溶膠BC在PM2.5中比例下降的結論相一致［35－36］。固城站霧、霾期間與清潔期間BC與PM2.5質量濃度的比值分別為17.5%和11.9%，霧、霾期間的比值明顯高于清潔期間，表明霧、霾期間的二次氣溶膠在PM2.5中的比例要小于非霧、霾期間二次氣溶膠在PM2.5中的比例，這與上甸子站的結果相反。

圖6 2013年1—3月上甸子站和固城站8次霧、霾過程及霧、霾過程前后的清潔期間BC與PM2.5質量濃度的比值Fig.6 Variation of ratio of BC and PM2.5mass concentration during fog，haze and clear events at Shangdianzi and Gucheng stations from January to March in 2013

冬季霧、霾期間與清潔期間，上甸子站BC與PM2.5質量濃度比值平均值低于固城站，與北京城區(qū)全年平均的BC與PM2.5質量濃度的比值相近［37］，明顯高于夏季北京郊區(qū)［38］，但低于北京城區(qū)冬季［39］以及廣州2004—2007年平均值［40］。上甸子站位于北京東北清潔地區(qū)，而固城站位于北京西南偏南的污染路徑上，前者BC與PM2.5質量濃度比值低于后者，這一方面反映了影響上甸子和固城站的氣溶膠污染來源的不同，另一方面也反映了污染物輸送過程中二次氣溶膠生成情況的差異。局地排放對固城站的影響相對重要，但上甸子站局地源較少，主要來自北京城區(qū)等輸送。BC與PM2.5質量濃度比值進一步說明，冬季北京及周邊地區(qū)大范圍霧、霾的出現(xiàn)是由于各個地區(qū)排放到大氣中的一次氣溶膠顆粒物由南向北輸送、并伴隨著二次氣溶膠生成而造成的。

通常在霧、霾過程中BC和PM2.5質量濃度相關性要好于清潔期間，但也有相反個例，如上甸子站第2次和第8次霧、霾過程，以及固城站第6次和第8次霧、霾過程中BC和PM2.5質量濃度相關性低于其他霧、霾過程，且均低于清潔期間。以上現(xiàn)象體現(xiàn)了氣象條件及二次氣溶膠的生成效率對二者相關性影響程度的差異，有待進一步研究。

3 結 論

本文研究了北京及周邊地區(qū)PM2.5質量濃度和黑碳（BC）質量濃度區(qū)域分布和輸送特征及氣象要素的影響，并對PM2.5源自一次排放或二次生成的相對貢獻進行了初步探討，得到如下結論：

1）2013年1—3月北京及周邊地區(qū)按照氣象學霧、霾定義劃分出8次霧、霾天氣過程。冬、春季出現(xiàn)頻繁的、持續(xù)時間長的霧、霾天氣，異于常年的氣候特征，與出現(xiàn)較低的地面風速和低層大氣較穩(wěn)定的氣象條件緊密相關。

2）2013年1—3月北京及周邊地區(qū)氣溶膠PM2.5污染以1月為最重，盡管多個站點的PM2.5質量濃度日變化不完全一致，但PM2.5污染呈局地積累和區(qū)域性高值的特點，以及在霧、霾發(fā)展過程中污染由南向北輸送的特征。多個站點的PM2.5質量濃度風玫瑰圖均呈現(xiàn)明顯的西南—東北高的特征，與環(huán)北京地區(qū)西南—東北走向的輸送通道相符合。

3）2013年1—3月上甸子站和固城站在霧、霾過程中的黑碳（BC）質量濃度分別為5.2±4.2μg·m－3和19.0±12.4μg·m－3。霧、霾期間兩個站點的BC質量濃度均升高，但變化特征并不完全一致，且后者的平均濃度約為前者的3倍。

4）2013年1—3月上甸子站霧、霾期間與清潔期間BC與PM2.5質量濃度的比值分別為7.1%和10.3%，霧、霾期間低于清潔期間；固城站在霧、霾期間與清潔期間BC與PM2.5質量濃度比值分別為17.5%和11.9%，霧、霾期間明顯高于清潔期間。二者相反的比值特征反映了清潔的下游地區(qū)在霧、霾過程中，二次生成的氣溶膠所占比例較上游的污染地區(qū)相對更高。

［1］ Sean T.The influence of pollution on the shortwave albedo of clouds.J Atmos Sci，1977，34：1149－1152.

［2］ Joyce E P，Dong X Q，Yang C.Observational evidence of a change in radiative forcing due to the indirect aerosol effect.Nature，2004，427（6971）：231－234.

［3］ Arden C P III，Majid E，Douglas W D.Fine－particulate air pollution and life expectancy in the United States.New England Journal of Medicine，2009，360（4）：376－386.

［4］ 宋宇，唐孝炎，方晨，等.北京市能見度下降與顆粒物污染的關系.環(huán)境科學學報，2003，23（4）：468－471.

［5］ Chang D，Song Y，Liu B.Visibility trends in six megacities in China 1973－2007.Atmos Res，2009，94（2）：161－167.

［6］ Ma J Z，Xu X B，Zhao C S，et al.A review of atmospheric chemistry research in China：Photochemical smog，haze pollution，and gas－aerosol interactions.Adv Atmos Sci，2012，29：1006－1026.

［7］ 胡亞旦，周自江.中國霾天氣的氣候特征分析.氣象，2009，35（7）：73－78.

［8］ 王繼志，徐祥德，楊元琴.北京城市能見度及霧特征分析.應用氣象學報，2002，13（增刊I）：160－169.

［9］ Ma J Z，Wang W，Chen Y，et al.The IPAC－NC field campaign：A pollution and oxidization pool in the lower atmosphere over Huabei，China.Atmospheric Chemistry and Physics，2012，12（9）：3883－3908.

［10］ Ma J Z，Chen Y，Wang W，et al.Strong air pollution causes widespread haze－clouds over China.J Geophys Res，2010，115，D18024，doi：10.1029／2009JD013065.

［11］ 趙普生，徐曉峰，孟偉，等.京津冀區(qū)域霾天氣特征.中國環(huán)境科學，2012，32（1）：31－36.

［12］ 陳朝暉，程水源，蘇福慶，等.華北區(qū)域大氣污染過程中天氣型和輸送路徑分析.環(huán)境科學研究，2008，21（1）：17－21.

［13］ 顏鵬，劉桂清，周秀驥，等.上甸子秋冬季霧霾期間氣溶膠光學特性.應用氣象學報，2010，21（3）：257－265.

［14］ 趙秀娟，蒲維維，孟偉，等.北京地區(qū)秋季霧霾天PM2.5污染與氣溶膠光學特征分析.環(huán)境科學，2013，34（2）：416－423.

［15］ 邊海，張裕芬，韓素芹，等.天津市大氣能見度與顆粒物污染的關系.中國環(huán)境科學，2012，32（3）：406－410.

［16］ 吳兌，畢雪巖，鄧雪嬌，等.珠江三角洲大氣灰霾導致能見度下降問題研究.氣象學報，2006，64（4）：510－517.

［17］ Tao M H，Chen L F，Wang Z F，et al.A study of urban pollution and haze clouds over northern China during the dusty season based on satellite and surface observations.Atmos Environ，2014，82：183－192.

［18］ 呂效譜，成海容，王祖武，等.中國大范圍霧霾期間大氣污染特征分析.湖南科技大學學報：自然科學版，2013，28（3）：104－110.

［19］ Wang L T，Wei Z，Yang J，et al.The 2013severe haze over the southern Hebei，China：Model evaluation，source apportionment，and policy implications.Atmospheric Chemistry ＆Physics Discussions，2013，13（11）：28395－28451.

［20］ Lin W L，Xu X B，Ge B Z，et al.Characteristics of gaseous pollutants at Gucheng，a rural site southwest of Beijing.J Geophys Res，2009，114，doi：10.1029／2008jd010339.

［21］ Zhao B，Wang P，Ma J Z，et al.A high－resolution emission inventory of primary pollutants for the Huabei Region，China.Atmospheric Chemistry and Physics，2012，12（1）：481－501.

［22］ 徐祥德，周麗，周秀驥，等.城市環(huán)境大氣重污染過程周邊源影響域.中國科學：D輯，2005，34（10）：958－966.

［23］ Hans G，Delbert J E.Aerosol measurement：The use of optical light scattering for the determination of particulate size distribution，and particulate mass，including the semi－volatile fraction.Journal of the Air ＆ Waste Management Association，2009，59（1）：101－107.

［24］ 吳兌.霾與霧的區(qū)別和灰霾天氣預警建議.廣東氣象，2004，4（1）：1－4.

［25］ 吳兌，吳曉京，朱小祥.霧和霾.北京：氣象出版社，2009.

［26］ 中國氣象局.霾的觀測和預報等級.QX／T 113—2010.2010.

［27］ 陳林，王莉莉，吉東生，等.廣州亞運會期間鼎湖山站大氣污染特征.應用氣象學報，2013，24（2）：151－161.

［28］ 王淑英，張小玲.北京地區(qū)PM10污染的氣象特征.應用氣象學報，2002，13（增刊I）：177－184.

［29］ 蒲維維，趙秀娟，張小玲.北京地區(qū)夏末秋初氣象要素對PM2.5污染的影響.應用氣象學報，2011，22（6）：716－723.

［30］ John L W.Estimating the Flammable Mass of a Vapor Cloud.Hoboken：John Wiley ＆ Sons，2010.

［31］ Zhao P S，Zhang X L，Xu X F，et al.Long－term visibility trends and characteristics in the region of Beijing，Tianjin，and Hebei，China.Atmos Res，2011，101（3）：711－718.

［32］ Tao M H，Chen L F，Wang Z F，et al.A study of urban pollution and haze clouds over northern China during the dusty season based on satellite and surface observations.Atmos Environ，2014，82：183－192.

［33］ Andrew J B，van der Linde K.RMA：Software for Reduced Major Axis Regression.Java Version，2004.

［34］ McArdle B H.The structural relationship：Regression in biology.Canadian Journal of Zoology，1988，66（11）：2329－2339.

［35］ Sun Y L，Zhuang G S，Tang A H，et al.Chemical characteristics of PM2.5and PM10in haze－fog episodes in Beijing.Environ Sci Technol，2006，40（10）：3148－3155.

［36］ 顏鵬，郇寧，張養(yǎng)梅，等.北京鄉(xiāng)村地區(qū)分粒徑氣溶膠 OC及EC分析.應用氣象學報，2012，23（3）：285－293.

［37］ 張小曳，張養(yǎng)梅，曹國良.北京PM1中的化學組成及其控制對策思考.應用氣象學報，2012，23（3）：257－264.

［38］ 荊俊山，張仁健，陶俊.北京郊區(qū)夏季PM2.5和黑碳氣溶膠的觀測資料分析.氣象科學，2011，31（4）：510－515.

［39］ Dan M，Zhuang G S，Li X X，et al.The characteristics of carbonaceous species and their sources in PM2.5in Beijing.Atmos Environ，2004，38（21）：3443－3452.

［40］ 吳兌，毛節(jié)泰，鄧雪嬌，等.珠江三角洲黑碳氣溶膠及其輻射特性的觀測研究.中國科學：D輯，2009，39（11）：1542－1553.

Characteristics of PM2.5in Beijing and Surrounding Areas from January to March in 2013

Jin Junli1）2）3）Yan Peng3）Ma Zhiqiang4）5）Lin Weili3）Liu Ningwei6）Ma Jianzhong1）Zhang Xiaochun3）Jia Xiaofang3）

1）（Chinese Academy of Meteorological Sciences，Beijing100081）
2）（University of Chinese Academy of Sciences，Beijing100049）
3）（Meteorological Observation Center of CMA，Beijing100081）
4）（Institute of Urban Meteorology，CMA，Beijing100089）
5）（Environmental Meteorology Forecast Center of Beijing－Tianjin－Hebei，Beijing100089）
6）（Institute of Atmospheric Environment，CMA，Shenyang110016）

Frequent and serious haze and fog events happen from January to March in 2013in Beijing and surrounding areas under special climate conditions，which are different from those in last decades.8haze and fog events during this period are defined in accordance with the meteorological definition.The observation－al PM2.5，black carbon（BC）concentration and the meteorological data at 8stations in Beijing，Tianjin，Hebei and Shanxi are used to analyze the fine particle matter and BC pollution level and regional characteristics.The meteorological－parameter variation characteristic and its possible influence on transportation and dilution of atmosphere pollutants are investigated as well.

Extraordinarily high daily average PM2.5concentrations（e.g.，579μg·m－3at Shijiazhuang Station）are found，much higher than former researches.Investigations indicate that even though the diurnal variation of PM2.5concentration varies from station to station，there is a regional high concentration level of PM2.5in Beijing and surrounding areas for average，which also has characteristic of local accumulation of air pollutants.Analysis on average surface wind speed and atmospheric vertical stability from NCEP reanalysis data in Beijing and surrounding areas from January to March since 2006to 2013are conducted，revealing remarkable feature of low surface wind speed and stable structure in lower part of atmosphere in 2013.During the development of fog and haze events，pollution transportation from south to north are observed.High values in south－west and north－east sectors in PM2.5concentration wind rose correspond to atmospheric－pollutant transportation channel around Beijing.

Apart from PM2.5concentration，BC variation characteristic and its proportion in PM2.5at Shangdianzi Global Atmosphere Watch Regional Station（SDZ）of Beijing and Gucheng Station（GCH，a rural representative site）of Hebei are studied to enhance the understanding of distinguishing feature of aerosol pollution and its composition in this region.Sharing the similar escalation trend during haze and fog events at both stations，the BC concentration at SDZ is lower，roughly one third of it at GCH.The ratio of BC and PM2.5mass concentration is of 7.1%during haze and fog events，and 10.3%during the clean days at SDZ.The ratio of BC and PM2.5mass concentration during haze and fog events versus clean days are of 17.5%and 11.9%at GCH.The contrast values between haze and fog events versus clean days in different stations indicate a higher secondary aerosol proportion during haze and fog events in the down－wind northern area when compared to that in the polluted up－wind southern area in and around Beijing.

haze and fog；PM2.5concentration；black carbon；regional variation characteristics

靳軍莉，顏鵬，馬志強，等.北京及周邊地區(qū)2013年1—3月PM2.5變化特征.應用氣象學報，2014，25（6）：690－700.

2014－04－16收到，2014－09－05收到再改稿。

國家重點基礎研究發(fā)展計劃（2011CB403402）

＊通信作者，email：yanpeng＠cams.cma.gov.cn