四川盆地東部石炭系古巖溶儲層成巖流體:來自流體包裹體、微量元素和C、O、Sr同位素的證據(jù)*

文華國 陳浩如 溫龍彬 周剛 馮青平 李爽

1.油氣藏地質(zhì)及開發(fā)工程國家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室，成都理工大學(xué)，成都 610059

2.成都理工大學(xué)沉積地質(zhì)研究院，成都 610059

3.中國石油西南油氣田分公司，成都 610041

4.中國石油西南油氣田分公司重慶氣礦，重慶 400021

古巖溶作用是指古代地表水和地下水對可溶性巖石的改造過程及由此產(chǎn)生的地表與地下地質(zhì)現(xiàn)象的總和(Wang and Al-Aasm，2002)，通常可劃分為三種不同類型:同生巖溶作用、古風(fēng)化殼巖溶作用和埋藏巖溶作用(陳景山等，2007;倪新鋒等，2009)。油氣勘探成果表明，古巖溶型碳酸鹽巖儲層常形成大型-超大型油氣田，因而在油氣勘探中占據(jù)重要地位。石炭系黃龍組古巖溶儲層是四川盆地東部(以下簡稱川東)最重要的天然氣儲層類型之一，隨著近期川東石炭系深化勘探力度的加大，優(yōu)質(zhì)儲層特征分析及預(yù)測顯得愈發(fā)重要。近年來，針對該地區(qū)石炭系古巖溶特征研究已積累了較豐富的研究成果，大多僅集中在石炭系古表生風(fēng)化殼巖溶(古喀斯特)儲層特征研究(鄭榮才等，1996，2008，2009;胡忠貴等，2009;文華國等，2009;張兵等，2011)，而對埋藏巖溶作用及其與儲層發(fā)育的關(guān)系并未引起足夠重視;古風(fēng)化殼巖溶作用和埋藏溶蝕作用被認(rèn)為是古巖溶儲層形成的兩個(gè)最重要成巖作用(陳學(xué)時(shí)等，2002)，然而針對研究區(qū)石炭系此兩類巖溶作用特征及其與儲層關(guān)系的相關(guān)研究僅在早期見有零星報(bào)道(王一剛等，1996)，由于受研究手段、資料的完善和認(rèn)識程度的限制，目前還缺乏通過多種地球化學(xué)手段系統(tǒng)地研究川東石炭系兩類重要的古巖溶作用改造下的儲層發(fā)育特征及成巖流體性質(zhì)，一定程度上制約了儲層預(yù)測和勘探部署。古巖溶作用是碳酸鹽巖儲層孔隙系統(tǒng)形成的重要成巖作用之一(Richard et al．，2005;Li et al．，2008;鐘怡江等，2011)，流體流動又是影響古巖溶作用的關(guān)鍵因素之一，目前，地球化學(xué)實(shí)驗(yàn)分析已成為確定碳酸鹽巖儲層成巖流體性質(zhì)的重要手段(馬永生等，2011;鄭榮才等，2010;文華國等，2011;Zhang et al．，2012)，本文在巖石組構(gòu)分析基礎(chǔ)上，結(jié)合鐵、錳、鍶微量元素，碳、氧、鍶同位素，以及流體包裹體實(shí)驗(yàn)分析，嘗試揭示川東石炭系古巖溶儲層成巖流體性質(zhì)、水-巖反應(yīng)機(jī)理、以及與儲層發(fā)育的關(guān)系，為評價(jià)和預(yù)測儲集層和下步天然氣勘探目標(biāo)優(yōu)選提供地質(zhì)依據(jù)。

圖1 四川盆地東部構(gòu)造分布圖Fig．1 Distribution of construction in eastern Sichuan Basin

1 地質(zhì)背景

圖2 川東石炭系埋藏史和成巖演化模式Fig．2 Diagenetic evolution pattern and burial history of Carboniferous in eastern Sichuan Basin

川東地區(qū)東起齊岳山，西到華鎣山，北抵大巴山，南達(dá)重慶-開隆一線，面積約5.5×104km2，區(qū)內(nèi)自西向東分布有多個(gè)北東東-北東向的高陡背斜構(gòu)造帶(圖1)。川東石炭系由于受海西運(yùn)動影響，大部分僅殘存上石炭統(tǒng)黃龍組，少數(shù)相對低洼部位殘存有下石炭統(tǒng)河洲組(C1h)部分地層。相當(dāng)Moscovian的晚石炭世黃龍期，川東地區(qū)位于揚(yáng)子板塊東側(cè)的川鄂克拉通盆地西部，為一個(gè)相對封閉的海灣盆地，發(fā)育了一套蒸發(fā)巖-碳酸鹽巖沉積建造，主體不整合超覆在中志留統(tǒng)韓家店組(S2h)淺海陸棚相的暗色泥頁巖之上。晚石炭世末期，黃龍組在經(jīng)歷了短暫的淺埋藏成巖期后，受海西早期云南運(yùn)動構(gòu)造隆升影響，發(fā)生了區(qū)域性的大氣水淋濾改造，形成頂部的古風(fēng)化殼及層內(nèi)的古巖溶體系(鄭榮才等，2003，2010;文華國等，2009)，殘余地層厚度變化較大，自下而上可劃分出3個(gè)巖性巖相段:一段(C2hl1)殘厚0～20m，以次生晶?；?guī)r為主，夾少量膏鹽巖、含膏云巖和次生灰質(zhì)巖溶角礫巖，屬薩勃哈沉積;二段(C2hl2)殘厚12～50m，為顆粒白云巖、晶粒白云巖和白云質(zhì)巖溶角礫巖沉積組合，屬半局限海灣陸棚亞相靜水泥與淺灘微相的沉積組合;三段(C2hl3)殘厚0～42m，為微晶灰?guī)r、含顆粒微晶灰?guī)r和微晶顆粒灰?guī)r互層組合，并夾有灰質(zhì)巖溶角礫巖，屬開闊海灣陸棚亞相潮下靜水泥和淺灘微相沉積組合(鄭榮才等，2010;陳浩如等，2011)。黃龍組沉積后，被上覆地層掩埋后進(jìn)入再埋藏成巖環(huán)境，并經(jīng)歷了印支期、燕山期和喜山期等多期構(gòu)造作用改造，于局部有利的構(gòu)造區(qū)帶可形成古潛山氣藏(文華國等，2011)。

2 巖石學(xué)特征

參照國家碳酸鹽巖成巖階段劃分標(biāo)準(zhǔn)(SY/T 5478—2003)，可將研究區(qū)石炭系黃龍組古巖溶型碳酸鹽巖儲層成巖演化劃分為連續(xù)的5個(gè)階段:①準(zhǔn)同生階段;②淺埋藏成巖階段;③古表生期風(fēng)化殼巖溶階段;④再埋藏期中-深埋藏成巖階段;⑤晚期構(gòu)造抬升成巖階段(圖2)。近期的研究成果也證實(shí)，川東石炭系優(yōu)質(zhì)古巖溶儲層的形成主要受古表生風(fēng)化殼巖溶作用迭加埋藏巖溶作用共同改造控制(鄭榮才等，2010;文華國等，2011)，我們根據(jù)碳酸鹽巖發(fā)生巖溶作用的時(shí)間與環(huán)境，可將研究區(qū)石炭系古巖溶儲層劃分為古風(fēng)化殼巖溶巖系和埋藏巖溶巖系兩大類。下面分別闡述此兩類巖溶巖巖石組構(gòu)特征，由于非巖溶巖系可作為描述各種地球化學(xué)特征的重要參照對比物，也一并納入討論。

2.1 古風(fēng)化殼巖溶巖

(1)巖溶角礫巖(簡稱Bd)

受海西早期云南運(yùn)動影響，川東石炭系黃龍組被抬升成為區(qū)域性的古表生期大氣水滲流-潛流成巖環(huán)境，廣泛發(fā)育古風(fēng)化殼和層內(nèi)相應(yīng)的古巖溶巖體系，巖性為大氣水溶蝕作用形成的多孔狀顆粒白云巖(圖3a)以及充填古巖溶洞穴的巖溶角礫巖，統(tǒng)稱Bd巖溶巖，其中90%以上的巖溶角礫巖為白云質(zhì)巖溶角礫巖，包括角礫支撐白云質(zhì)巖溶角礫巖(圖3b)、基質(zhì)支撐白云質(zhì)巖溶角礫巖(圖3c)和網(wǎng)縫鑲嵌狀白云質(zhì)巖溶角礫巖(圖3d)三種類型(鄭榮才等，1996)，巖溶角礫巖被認(rèn)為是識別與古風(fēng)化殼巖溶作用有關(guān)的儲層最直觀和最重要的巖石學(xué)標(biāo)志(鄭榮才等，2003)，在陰極發(fā)光下，角礫具弱的發(fā)光性，而角礫間充填物具較強(qiáng)的陰極發(fā)光性(圖3f)。

圖3 川東石炭系黃龍組碳酸鹽巖常見的巖石組構(gòu)(a)-亮晶藻砂屑白云巖，發(fā)育粒間溶孔，充填粉-細(xì)晶淡水白云石(空心箭頭)和瀝青(Bt)，顯微照片(+);(b)-角礫支撐白云質(zhì)巖溶角礫巖，見大量溶孔(空心箭頭)，巖心照片;(c)-基質(zhì)支撐白云質(zhì)巖溶角礫巖，巖心照片;(d)-網(wǎng)縫鑲嵌狀白云質(zhì)巖溶角礫巖，巖心照片;(e)-次生灰質(zhì)巖溶角礫巖，泥炭質(zhì)充填，巖心照片;(f)-網(wǎng)縫鑲嵌狀白云質(zhì)巖溶角礫巖，角礫弱發(fā)光(空心箭頭)，膠結(jié)物具較強(qiáng)的陰極發(fā)光(空心箭頭)，陰極發(fā)光照片;(g)-大氣水淋濾去白云石化成因的次生晶?；?guī)r，方解石晶體保留了白云石晶形(黃色箭頭)，晶間充填由地下水?dāng)y入的外來泥質(zhì)條帶(空心箭頭)和石英粉砂(黑色箭頭)，染色薄片顯微照片(－);(h)-次生細(xì)晶灰?guī)r，方解石具極強(qiáng)的發(fā)光性，陰極發(fā)光照片;(i)-Rd3白云巖，發(fā)育晶間溶孔(空心箭頭)，孔壁充布瀝青(Bt)，顯微照片(+);(j)-溶孔狀粉晶白云巖，溶孔中充填次生白云石晶體(空心箭頭)及自生石英晶體，SEM照片;(k)-Rd1微晶白云巖，發(fā)育藻紋層，顯微照片(+);(l)-微晶灰?guī)r，染色薄片顯微照片(－);(m)-白云質(zhì)巖溶角礫巖，角礫間充填白云石(實(shí)心箭頭)和方解石，染色薄片顯微照片(+);(n)-砂屑白云巖，溶蝕孔洞中充填粗晶方解石膠結(jié)物，顯示中等亮度的環(huán)帶狀的陰極發(fā)光性，陰極發(fā)光照片F(xiàn)ig．3 Common rock fabric of carbonate rocks in Huanglong Formation，Carboniferous in eastern Sichuan

(2)次生灰?guī)r(簡稱Sl)

隨著研究區(qū)持續(xù)抬升暴露，石炭系黃龍組下部地層中也遭受大氣水淋濾溶蝕，形成具去膏去云化成因的次生灰?guī)r(Sl)，包括次生灰質(zhì)巖溶角礫巖(圖3e)和次生晶?；?guī)r(圖3g)，在陰極發(fā)光下具有很強(qiáng)的發(fā)光性(圖3h)。

古風(fēng)化殼巖溶巖的發(fā)育不僅受巖性影響，同時(shí)還明顯受到古表生期的巖溶地貌(文華國等，2009)和地下水動力場的分帶性控制(鄭榮才等，2003)，與儲層發(fā)育關(guān)系最為密切的溶孔顆粒白云巖的面孔率為8%～10%，高的可達(dá)16%以上，巖溶角礫巖的面孔率為5% ～8%，以白云質(zhì)巖溶角礫巖的儲集物性為較好;溶孔狀顆粒白云巖中或白云質(zhì)巖溶角礫巖中常見淡水白云石膠結(jié)物，具明亮干凈和自形程度好等特征，常與淡水方解石共生(圖3a)，因數(shù)量少，對儲層發(fā)育無影響。

2.2 埋藏巖溶巖(簡稱Rd3)

石炭系黃龍組被上覆二疊系煤系地層掩埋后，隨埋深加大，由大氣水成巖環(huán)境進(jìn)入半封閉狀態(tài)的中成巖階段較深的埋藏環(huán)境，發(fā)生深部溶蝕作用，對儲層發(fā)育非常有利，常形成溶孔狀細(xì)晶白云巖(Rd3)，并具有以下特點(diǎn):①白云石晶體呈半自形-自形菱面體，重結(jié)晶作用明顯，一般呈細(xì)晶結(jié)構(gòu)，表面臟，晶體大小一般為0.08～0.25mm(圖3i);②巖石中晶間孔較發(fā)育，形態(tài)呈三角形或多邊形，部分沿晶間孔溶蝕成晶間溶孔，連通性較好，充填瀝青質(zhì)(圖3i)，面孔率為7% ～10%;③溶擴(kuò)和改造后的孔、洞、縫較干凈，除了孔壁有瀝青外，幾乎無外來的充填物;④溶孔中局部會出現(xiàn)異形白云石、石英、方解石、天青石、螢石、黃鐵礦、鈉長石和瀝青等特征的熱液礦物充填作用(圖3j)，這是深部溶蝕作用的最典型特征(李淳，1999;章貴松等，2000;鐘怡江等，2011)。

2.3 非巖溶巖

選取兩類非巖溶巖類進(jìn)行地化樣品分析，用作描述和對比巖溶巖系溶蝕過程中地球化學(xué)特征變化規(guī)律的背景值和參照物，分述如下:

(1)微晶白云巖(簡稱Rd1)

主要為遠(yuǎn)離古喀斯特暴露面、發(fā)育于黃龍組底部的準(zhǔn)同生微晶白云巖(Rd1)，發(fā)育藻紋層(圖3k)，屬薩勃哈環(huán)境，白云石晶體小于0.01mm，巖性致密，面孔率普遍＜1%，連通性極差，不利儲層發(fā)育。

(2)泥-微晶灰?guī)r(簡稱Ml)

發(fā)育于黃龍組上部的正常海相泥-微晶灰?guī)r(Ml)(圖3l)，盡管可能遭受了大氣水淋濾改造(詳見3.2.1節(jié))，但可以代表原始海水特征。

3 地球化學(xué)特征

3.1 樣品和方法

系統(tǒng)的測試分析樣品取自研究區(qū)19個(gè)含氣構(gòu)造48口鉆井石炭系的新鮮巖心，所有樣品均以顯微鏡下的巖石學(xué)鑒定分析為依據(jù)，地化樣品采用美國產(chǎn)MicroMill型號微鉆取樣儀進(jìn)行微區(qū)取樣，盡量避開雜質(zhì)和膠結(jié)物，以保證樣品的純度及其可靠性與代表性，所做的研究包括微量元素，碳、氧、鍶同位素和流體包裹體分析等，分析結(jié)果詳見表1。

Fe、Mn、Sr微量元素分析在中國地質(zhì)科學(xué)院成都礦產(chǎn)綜合利用研究所完成，測試儀器為2000DV，檢測限0.001%，誤差0.002%，檢測依據(jù)為Y/T 05—1996《ICP廣譜法測定》;

C和O同位素分析在中石油西南油氣田分公司勘探開發(fā)研究院完成，測試儀器為Finigan MAT252氣體同位素質(zhì)譜儀，GBW04406標(biāo)樣的分析誤差為0.01%;

Sr同位素測試在油氣藏地質(zhì)及開發(fā)工程國家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室完成，測試儀器為MAT262固體同位素質(zhì)譜儀，87Sr/86Sr測定值誤差(2σ)小于0.006%。

流體包裹體分析在成都理工大學(xué)完成，測試儀器為英國Linkam公司生產(chǎn)的THMSG-600型冷熱臺系統(tǒng)，測量溫度范圍－190～600℃，均一溫度重現(xiàn)誤差＜2℃，冰點(diǎn)溫度重現(xiàn)誤差＜0.2℃。

3.2 結(jié)果和討論

3.2.1 Fe、Mn、Sr微量元素地球化學(xué)特征

共計(jì)56件不同類型碳酸鹽巖樣品的Fe、Mn、Sr微量元素統(tǒng)計(jì)結(jié)果列于表1，從散點(diǎn)圖(圖4a，b)上看，各類碳酸鹽巖具有規(guī)律的變化趨勢，分別闡述如下。

(1)各類碳酸鹽巖Sr含量變化范圍為15×10－6～374×10－6(圖4b)，平均值 96.4 ×10－6，整體 Sr含量值小于 Derry et al．(1989)提出的能較好代表均一化海水樣品的Sr含量下限值(200×10－6)，其中最能代表海水的Ml微晶灰?guī)rSr含量平均值也僅為146×10－6，顯示出大陸淡水對海相碳酸鹽巖影響較大的特征。

(2)巖溶作用是大氣水改造碳酸鹽最為重要的地質(zhì)過程，發(fā)生在黃龍組沉積末期的古暴露喀斯特作用過程會造成不整合面附近碳酸鹽地層具有相對較高的Fe、Mn含量(圖4a)。Bd巖溶巖具有最高的Fe含量(3754×10－6)和比Ml灰?guī)r、Rd1白云巖均高的Mn含量(195.2×10－6)，以及各類碳酸鹽巖中最低的Sr含量(35.1×10－6)，說明它們發(fā)育于完全開放的大氣水巖溶作用(黃思靜等，2006;Huang et al．，2008)條件下，由于大氣水具有比沉積流體(海水)更高的Mn含量和更低的 Sr含量(Walter et al．，2000;Huang et al．，2008)，且氧化條件下以高價(jià)狀態(tài)存在的Fe、Mn會被大氣水淋濾充填在角礫間的基質(zhì)中而使其含量很高，但流體中的Sr卻由于難以取代白云石中的Ca(Huang et al．，2008)而流失。

(3)位于層內(nèi)巖溶體系底部的Sl次生灰?guī)r，被認(rèn)為是云南運(yùn)動之后，大氣水淋濾上覆地層下滲形成的具較高Sr含量的流體去白云石化作用形成，結(jié)合Sr在白云石中的分配系數(shù)只有方解石的一半的理論認(rèn)識(Vahrenkamp and Swart，1990)，可以很好地解釋次生灰?guī)r具有所有樣品中最高Sr平均含量的原因;另外，在表生巖溶環(huán)境下，更多的鐵可能分布在古風(fēng)化殼附近的不溶殘余物或巖溶角礫間基質(zhì)中(黃思靜，2010)，Sl次生灰?guī)r由于遠(yuǎn)離富集鐵等不溶殘余物的巖溶不整合面(圖4c)，而具有很低的Fe含量。

(4)Rd3白云巖具有比Rd1白云巖低、但比Bd巖溶巖高的Sr平均含量，以及所有樣品中最高的Mn含量平均值(241.6×10－6)和較高的 Fe含量平均值(2188.5×10－6)，說明中成巖埋藏環(huán)境下形成Rd3白云巖的成巖過程雖具有一定脫鍶作用，但相對于Bd巖溶巖存在相對強(qiáng)烈的流體濃縮和孔隙水富集Sr的過程，從而可證明Rd3埋藏白云巖化作用發(fā)生在相對封閉的體系中，另外，高M(jìn)n和高Fe含量說明Rd3白云巖經(jīng)歷了較強(qiáng)還原性的熱流體改造(黃思靜等，2006;Zhang et al．，2008)，埋藏還原環(huán)境有利于流體中的Mn、Fe進(jìn)入白云石晶格(朱東亞等，2012)而富集。

表1 石炭系各類碳酸鹽巖樣品元素和同位素地球化學(xué)分析結(jié)果Table 1 Elemental and isotopic geochemical compositions of varies kinds of carbonatites in Carboniferous

圖4 黃龍組各類型碳酸鹽巖Mn-Fe(a)、Mn-Sr(b)以及Fe和據(jù)不整合面距離(c)散點(diǎn)圖Fig．4 Scatter diagram of Mn vs.Fe(a)，Mn vs.Sr(b)and Fe vs.Distance to unconformable surface(c)of varies kinds of carbonatites in Huanglong Formation

圖5 黃龍組各類型碳酸鹽巖氧-碳同位素投點(diǎn)圖Fig．5 Pitch point figure of C-O isotope in varies kinds of carbonatites in Huanglong Formation

3.2.2 氧、碳同位素地球化學(xué)特征

海相碳酸鹽中的13C、18O豐度主要受海平面升降、有機(jī)碳來源及埋藏速率、沉積-成巖環(huán)境的氧化-還原條件等因素影響(鄭永飛和陳江峰，2000)，因此，沉積-成巖環(huán)境和成巖流體性質(zhì)不同，碳酸鹽巖碳、氧同位素組成也不同，對黃龍組各類碳酸鹽巖共計(jì)52件樣品的氧、碳同位素分析結(jié)果(表1、圖5)可知:

(1)Ml方解石 δ13C和 δ18O平均值分別為 －1.145‰(VPDB)和－7.206‰ (VPDB);Rd1、Bd和Rd3白云石的碳同位素(δ13C平均值分別為2.813‰、1.921‰和1.468‰)依次呈現(xiàn)出重碳的虧損，氧同位素(δ18O平均值分別為－1.776‰、－4.033‰和－5.258‰)也具有逐漸負(fù)偏趨勢;Sl方解石 δ13C和 δ18O平均值分別為 －1.62‰ (VPDB)和－6.44‰ (VPDB);

(2)黃龍組不同類型碳酸鹽巖相對于代表Moscovian階原始海水(Veizer et al．，1999)的碳酸鹽巖具有更低的δ13C和δ18O比值，表明在成巖過程中可能有13C和18O虧損的流體注入影響，這一地球化學(xué)異常主要與古表生期研究區(qū)黃龍組碳酸鹽巖地層接受廣泛的大氣水淋濾作用有關(guān)。

(3)相比Rd1白云巖，Bd巖溶巖的δ18O和δ13C值均存在負(fù)偏，這與研究區(qū)黃龍組抬升地表，整體處于開放的成巖環(huán)境，并接受廣泛的富12C和16O的大氣源CO32－特點(diǎn)(Veizer et al．，1999;Azmy et al．，2009)的大氣水淋濾作用有關(guān)(Land et al．，1980;Rosen et al．，1989;Gasparrini et al．，2006);Sl次生灰?guī)r相比Bd巖溶巖具有更低的δ18O和δ13C值，進(jìn)一步說明大氣水的溶蝕作用越強(qiáng)，碳酸鹽巖碳、氧同位素分餾強(qiáng)度越高的演化特點(diǎn)。

圖6 黃龍組各類型碳酸鹽巖87Sr/86Sr比值Fig．6 Ratio of87Sr/86Sr of varies kinds of carbonatites in Huanglong Formation

(4)從古表生期的開放大氣水成巖環(huán)境進(jìn)入半封閉狀態(tài)的中成巖階段較深的埋藏環(huán)境下，形成的Rd3白云巖相比Rd1和Bd巖溶巖，具有更低的δ18O和δ13C值，可能的解釋是:由于再埋藏成巖階段處于海西晚期東吳運(yùn)動拉張構(gòu)造背景下，受來自深部的18O虧損熱流體改造影響(Tritlla and Cardellach，2001;Lavoie and Chi，2006)，δ18O 值負(fù)偏;另外，該成巖階段也是有機(jī)質(zhì)熱成熟時(shí)期，大量的以有機(jī)酸為主的壓釋水對白云巖進(jìn)行溶蝕改造的同時(shí)也帶來了有機(jī)碳的注入，使得13C 虧損(Boni et al．，2000;Azmy et al．，2009)而導(dǎo)致δ13C同位素值負(fù)偏。

3.2.3 Sr同位素地球化學(xué)特征

據(jù)52件樣品鍶同位素分析結(jié)果(表1、圖6)顯示:

(1)作為對比參照物的海相灰?guī)r(Ml)87Sr/86Sr平均值為0.709438(表1)，明顯高于全球晚石炭世(Moscovian)海相灰?guī)r87Sr/86Sr比值變化范圍(Veizer et al．，1999;McArthur et al．，2001)。這與Ml海相灰?guī)r形成于被古陸圍限的半局限海灣盆地，大量來自古陸的高放射性成因鍶進(jìn)入盆地，并導(dǎo)致海水87Sr/86Sr比值偏高有關(guān)(鄭榮才等，2008)。

(2)成巖埋藏期形成的 Rd3白云巖87Sr/86Sr比值(0.712805)與Rd1白云巖(0.712804)幾乎一致，說明埋藏白云石化流體主要來源于囚禁在地層中的薩勃哈鹵水(李忠等，2006)。

(3)以Ml微晶灰?guī)r87Sr/86Sr比值作為背景參照值，各類碳酸鹽巖具有伴隨成巖強(qiáng)度加大、87Sr/86Sr比值也依次同步加大的演化特點(diǎn)(圖6)，說明各成巖期流體都受到富含陸殼鍶的大陸地表水影響，并存在著對高放射性87Sr同步增強(qiáng)的富集作用。

(4)由大氣水溶蝕改造的Bd巖溶巖的87Sr/86Sr比值(0.714965)明顯高于Ml微晶灰?guī)r和Rd1，Rd3白云巖，可能的解釋為:富87Sr的大氣水在強(qiáng)烈溶蝕白云質(zhì)基巖過程中，以及白云石在重結(jié)晶過程中可能混入了更多的高放射性87Sr。

(5)Sl次生灰?guī)r87Sr/86Sr比值(0.710547)僅略高于Ml微晶灰?guī)r，低于其它碳酸鹽巖類，可能的解釋是:大氣水溶蝕過程中由各類碳酸鹽巖對87Sr的富集作用，降低了巖溶流體本身的87Sr/86Sr比值;另外，由去膏去云化過程中形成的次生方解石可能繼承了原始地層背景值，同時(shí)在水巖反應(yīng)過程中方解石也缺乏87Sr的混入。

3.2.4 流體包裹體特征

由于古風(fēng)化殼巖溶巖(Bd巖溶巖)中淡水白云石晶粒細(xì)小，難取樣分析，故本文主要對14件埋藏巖溶巖中縫洞充填粗晶、巨晶方解石和天青石礦物的103個(gè)流體包裹體均一溫度、初熔溫度和冰點(diǎn)進(jìn)行了測定(表2)。據(jù)前人研究，川東地區(qū)古地溫梯度為2.5℃/100m(王瑋等，2011)，取地表常年平均溫度為25℃，可根據(jù)包裹體形成溫度將宿主礦物劃分為海西晚期-早中印支期中-深埋藏環(huán)境和晚印支-燕山期深埋藏環(huán)境的產(chǎn)物，其中，由海西晚期拉張背景下的混合熱鹵水沉淀形成的、充填于晶粒白云巖和白云質(zhì)巖溶角礫巖縫洞中的亮晶方解石，富含氣液兩相鹽水包裹體和液態(tài)烴包裹體，均一溫度變化范圍為93.6～130.9℃，峰值區(qū)集中在110～115℃(圖7)，初熔溫度變化范圍為－35.2～－33.1℃，反映這種混合熱鹵水為中-低溫、含MgCl2-H2O、NaCl-MgCl2-H2O體系流體(盧煥章，2004);在晚印支-燕山期深埋藏環(huán)境下，來自志留系地層的壓釋水，混合有機(jī)質(zhì)熱演化形成的有機(jī)酸，對晶粒白云巖溶蝕改造后，沉淀于縫洞中的方解石和天青石礦物捕獲了大量氣、液兩相烴類包裹體(王一剛等，1996)，同期的氣、液兩相鹽水包裹體均一溫度變化范圍為118.6～148.3℃，峰值區(qū)集中在120～125℃(圖7)，初熔溫度變化范圍為－2.3～－0.9℃，反映這種酸性壓釋水為中-高溫、含 Na2SO4-H2O、Na2CO3-H2O、NaHCO3-H2O 體系的流體(盧煥章，2004)，從表2可以看出，不同成巖環(huán)境下的鹽水溶液包裹體低共熔點(diǎn)明顯不同，反映油氣演化不同階段流體介質(zhì)條件存在差異(陶士振等，2003)，從而可以識別出不同的成巖流體。

圖7 石炭系不同成巖環(huán)境縫洞充填物流體包裹體均一溫度直方圖Fig．7 Histogram of homogenization temperatures for fluid inclusions in fractural and cavernous filling materials under various diagenetic environments in Carboniferous

表2 川東石炭系古巖溶巖流體包裹體特征Table 2 Characteristics of fluid inclusion of paleokarst rock of Carboniferous in eastern Sichuan Basin

3.3 成巖流體與儲層發(fā)育關(guān)系

3.3.1 成巖流體性質(zhì)

綜合上述研究，可將川東黃龍組古巖溶儲層成巖流體劃分出性質(zhì)各異、且與儲層發(fā)育關(guān)系密切的三種類型:

(1)強(qiáng)氧化性低溫大氣水

該流體形成于云南運(yùn)動期的古表生大氣水巖溶環(huán)境，具富Fe和Mn、極低 Sr含量、δ13C和δ18O值弱負(fù)偏以及極高87Sr/86Sr比值的性質(zhì)，作為該流體中最為重要的溶解介質(zhì)CO2，被認(rèn)為主要來源于大氣和土壤，特別是研究區(qū)石炭系碳酸鹽巖地層持續(xù)暴露時(shí)期具備植物繁盛的濕熱氣候(文華國等，2009)，CO2更多的是來自地表和土壤中的植物碎屑和有機(jī)物質(zhì)的腐爛分解(黃思靜，2010)。

(2)強(qiáng)還原性深部混合熱流體

該流體形成于中-深埋藏成巖環(huán)境下，為海西晚期東吳運(yùn)動拉張構(gòu)造背景下，石炭系地層水向負(fù)壓的裂縫系統(tǒng)中流動并與深部向上流動的熱流體(李淳，1999)摻和形成混合熱鹵水，并具富Mn和Fe、貧 Sr、δ18O值明顯負(fù)偏性質(zhì)的中-低溫、含MgCl2-H2O、NaCl-MgCl2-H2O體系流體。

(3)酸性壓釋水

該流體形成于中-深埋藏成巖環(huán)境下，晚印支-燕山運(yùn)動期的志留系地層壓釋水，混合有機(jī)質(zhì)熱演化形成的有機(jī)酸、CO2及H2S氣體等(章貴松和鄭聰斌，2000)，形成酸性壓釋水，具富 Mn和 Fe、δ13C值明顯負(fù)偏性質(zhì)的中-高溫、含Na2SO4-H2O、Na2CO3-H2O、NaHCO3-H2O 體系流體。

3.3.2 成巖流體與儲層發(fā)育關(guān)系

海西早期云南運(yùn)動導(dǎo)致川東石炭系黃龍組被抬升成為區(qū)域性的古表生期大氣水滲流-潛流成巖環(huán)境，在淡水滲流帶，富含CO2強(qiáng)氧化性低溫大氣水對碳酸鹽的強(qiáng)烈不飽和，溶解作用非常發(fā)育，可形成特征的古巖溶型儲層(Choquette and James，1988;McMechan et al．，1998，2002;Loucks et al．，2004;Breesch et al．，2009)，其中經(jīng)大氣水淋濾改造后的Bd巖溶巖晶間、粒間溶孔、超大溶孔與溶縫都非常發(fā)育，為最有利的儲集巖類之一。

海西晚期東吳運(yùn)動拉張構(gòu)造背景下，強(qiáng)還原性深部混合熱流體導(dǎo)致了更廣泛和強(qiáng)烈的中成巖埋藏白云石化作用和重結(jié)晶作用，形成Rd3白云巖，但由于處于中-深埋藏環(huán)境，主要是膠結(jié)和充填作用導(dǎo)致儲層孔隙被堵塞而使物性變差，如充填白云巖和白云質(zhì)巖溶角礫巖溶蝕孔洞中的等軸、粗晶方解石膠結(jié)物(圖3m)，陰極發(fā)光下具環(huán)帶狀的中等亮度發(fā)光性(圖3n)。

晚印支-燕山運(yùn)動期，深埋藏酸性壓釋水沿同期形成的大量NE向通源深大斷裂向上運(yùn)移過程中，隨著壓力和溫度的降低，酸性壓釋水冷卻后對黃龍組碳酸鹽巖發(fā)生“倒退溶解”作用(黃思靜等，2009)，在有機(jī)酸的溶蝕過程中可產(chǎn)生新的CO2，烴類對碳酸鹽巖的還原作用又給地下水補(bǔ)充CO2，有機(jī)酸的溶蝕將與碳酸鹽巖的溶蝕作用疊加(王蘭生等，2000)，一方面對東吳運(yùn)動時(shí)期充填在Rd3埋藏白云巖中的膠結(jié)物進(jìn)行溶蝕，另外，對Rd3白云巖和Bd白云巖中早期形成的孔、洞、縫進(jìn)行溶擴(kuò)和改造，這種非選擇性的埋藏巖溶作用被認(rèn)為可形成大量的溶蝕孔隙(許效松和杜佰偉，2005)而十分有利儲層發(fā)育，其中充填于溶蝕孔洞縫中的石英等嗜酸性礦物(圖3k)，很好的指示了外來酸性流體的侵入和沉淀，另充填于孔隙中的瀝青，不具分散狀，表明為運(yùn)移瀝青，也說明在酸性壓釋水侵入之后存在烴類運(yùn)移和裂解。

綜上，早期的強(qiáng)氧化性低溫大氣水和晚期的酸性壓釋水為黃龍組古巖溶儲層有效儲集空間的形成起到了至關(guān)重要的作用，在后期晚燕山-喜山期構(gòu)造破裂改造下，最終形成川東石炭系黃龍組規(guī)模性裂縫-孔隙型古巖溶儲層。

4 結(jié)論

(1)川東石炭系古巖溶型碳酸鹽巖可劃分為古風(fēng)化殼巖溶巖和埋藏巖溶巖兩種成因類型，地球化學(xué)特征分析顯示，古巖溶儲層成巖流體包括:古表生期大氣水滲流-潛流成巖環(huán)境下的強(qiáng)氧化性低溫大氣水、中-深埋藏成巖環(huán)境下的強(qiáng)還原性深部混合熱流體和酸性壓釋水三種類型。

(2)各成巖流體對古巖溶儲層發(fā)育具有重要的控制和影響作用:①海西早期云南運(yùn)動使石炭系地層暴露地表處于大氣水巖溶環(huán)境下，強(qiáng)氧化性低溫大氣水的淋濾溶蝕改造形成孔、洞、縫發(fā)育的古風(fēng)化殼型巖溶儲層;②海西晚期東吳運(yùn)動拉張構(gòu)造背景下，來自再埋藏成巖階段的深部混合熱鹵水的膠結(jié)和充填作用雖導(dǎo)致儲層孔隙堵塞而物性變差，但晚印支-燕山運(yùn)動期有機(jī)質(zhì)成熟階段形成的酸性壓釋水對前期形成的風(fēng)化殼巖溶巖儲層進(jìn)行埋藏溶蝕再改造，可大大改善儲層的孔滲性，疊加喜山期構(gòu)造破裂作用可形成規(guī)模性裂縫-溶孔型古巖溶儲層。

致謝 承蒙鄭榮才教授和劉文均教授在論文撰寫過程中給予的啟發(fā)和指導(dǎo);審稿專家提供了建設(shè)性意見;特此致謝。

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