點(diǎn)聚焦超聲輻照下液體中的聲場(chǎng)和聲化學(xué)場(chǎng)分布

徐崢，陳皓，程茜，周紅生，錢夢(mèng)騄

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點(diǎn)聚焦超聲輻照下液體中的聲場(chǎng)和聲化學(xué)場(chǎng)分布

徐崢1，陳皓1，程茜1，周紅生2，錢夢(mèng)騄1

(1. 同濟(jì)大學(xué)物理科學(xué)與工程學(xué)院，上海 200092；2. 中國(guó)科學(xué)院聲學(xué)研究所東海研究站，上海 200032)

通過數(shù)值模擬和實(shí)驗(yàn)分別研究了點(diǎn)聚焦超聲換能器在液體中直接輻照和間接輻照時(shí)產(chǎn)生的聲場(chǎng)和聲化學(xué)場(chǎng)分布。研究結(jié)果表明，在直接輻照時(shí)，數(shù)值模擬得到的液體中聲壓較大位置與聲化學(xué)反應(yīng)場(chǎng)位置相一致：在聚焦超聲焦點(diǎn)處及液體表面附近。當(dāng)使用間接輻照時(shí)，焦點(diǎn)處聲壓減小，在試管底與超聲換能器之間形成駐波。為了增加間接輻照時(shí)容器內(nèi)的聲壓，實(shí)驗(yàn)使用底端貼有薄膜的雙通試管，通過計(jì)算機(jī)模擬和實(shí)驗(yàn)證明在該情況下，容器內(nèi)聲壓，特別是容器焦點(diǎn)處聲壓和聲化學(xué)反應(yīng)場(chǎng)有所增強(qiáng)。

點(diǎn)聚焦；聲場(chǎng)成像；聲化學(xué)場(chǎng)；間接輻照

0 引言

聲化學(xué)過程有許多工業(yè)應(yīng)用，如：化學(xué)合成、霧化、萃取、納米技術(shù)、治療等[1-4]。聲化學(xué)過程的產(chǎn)生主要依賴空化效應(yīng)——液體中的氣核在超聲波的激勵(lì)下產(chǎn)生、振蕩并最后內(nèi)爆。在內(nèi)爆時(shí)，泡內(nèi)產(chǎn)生高溫、高壓和沖擊波，這為化學(xué)反應(yīng)提供了極其特殊的環(huán)境。其他超聲效應(yīng)如：聲流、機(jī)械攪拌等也可以增加對(duì)化學(xué)反應(yīng)十分重要的液體混合速度以及溶液中的對(duì)流和傳輸[1]。但是，聲化學(xué)反應(yīng)效率的低下阻礙了其進(jìn)一步的工業(yè)化應(yīng)用。

為了增加聲化學(xué)反應(yīng)的效率，許多研究者提出了新的聲化學(xué)反應(yīng)器結(jié)構(gòu)。Ashokkumar等研究了聲化學(xué)反應(yīng)器內(nèi)的微泡分布，認(rèn)為聲化學(xué)反應(yīng)效率的低下是由反應(yīng)場(chǎng)不均勻造成的[5]。因此，Kumar等、Yasuda等均提出使用多個(gè)換能器輻照可以使容器內(nèi)的化學(xué)反應(yīng)場(chǎng)更均勻[2,6]。為了進(jìn)一步設(shè)計(jì)高效的聲化學(xué)反應(yīng)器，理解反應(yīng)器內(nèi)的聲場(chǎng)或聲化學(xué)場(chǎng)分布極其重要。但是，測(cè)量容器內(nèi)聲壓的主要方法是使用水聽器，水聽器一般逐點(diǎn)測(cè)量，實(shí)時(shí)性較差。并且水聽器是侵入測(cè)量方法，在不破壞聲場(chǎng)和流場(chǎng)的情況下得到聲壓場(chǎng)分布幾乎不可能。而分析方法如量熱法只能得到超聲與液體相互作用的積分信息[7]。因此用數(shù)值模擬方法得到與實(shí)際相符的聲場(chǎng)成為了許多研究者的目標(biāo)，根據(jù)計(jì)算結(jié)果可以對(duì)反應(yīng)器進(jìn)行改進(jìn)。但由于一些聲化學(xué)現(xiàn)象至今仍不清楚，這阻礙了聲場(chǎng)模擬在聲化學(xué)上的發(fā)展，許多研究者們?cè)谶@一方面做了許多工作：Servant等利用有限元求解得到二維反應(yīng)器中的聲壓分布[8]。Klima等在模擬過程中通過改變換能器位置優(yōu)化了聲化學(xué)反應(yīng)器[9]。Yasui等研究了聲場(chǎng)邊界對(duì)聲壓分布的影響[10]。但是將模擬與實(shí)驗(yàn)相結(jié)合分析換能器產(chǎn)生聲場(chǎng)的研究仍不多見。

另外，當(dāng)對(duì)化學(xué)物質(zhì)進(jìn)行分解或合成時(shí)，溶液可能會(huì)與換能器表面或容器壁產(chǎn)生化學(xué)反應(yīng)。因此，一些研究者提出利用超聲間接輻照來對(duì)試樣進(jìn)行聲化學(xué)處理[11,12]。然而，由于間接輻照反應(yīng)效率較低，導(dǎo)致目前這方面的研究仍然十分少[11]。

在本論文中，我們將建立點(diǎn)聚焦超聲換能器直接和間接輻照的數(shù)值模擬計(jì)算模型，通過與實(shí)驗(yàn)結(jié)果的對(duì)比得到點(diǎn)聚焦超聲換能器在液體中間接輻照時(shí)的聲場(chǎng)和聲化學(xué)場(chǎng)。并且，研究對(duì)間接輻照的實(shí)驗(yàn)容器進(jìn)行優(yōu)化，得到更優(yōu)的結(jié)果。為間接輻照聲化學(xué)反應(yīng)計(jì)算及實(shí)際優(yōu)化奠定基礎(chǔ)。

1 數(shù)值模擬

1.1 模型

計(jì)算反應(yīng)器中的聲壓分布使用亥姆赫茲方程：

其中，為聲壓。角頻率定義為=2π，這里是超聲頻率。

為了在方程中加入衰減，定義液體的復(fù)數(shù)c和復(fù)數(shù)c分別為

其中，復(fù)數(shù)波數(shù)c和聲阻抗率c分別寫為

這里：(=0.005 m-1)是液體的吸收系數(shù)；s和0分別是液體的聲速和密度。

圖1為計(jì)算模型示意圖。由于計(jì)算單元必須小于1/10的超聲波長(zhǎng)(當(dāng)超聲換能器工作頻率為311 kHz時(shí)，計(jì)算單元最大邊長(zhǎng)為0.48 mm)，如果采用三維模型，由于模型單元數(shù)過多而導(dǎo)致計(jì)算無法在現(xiàn)有計(jì)算機(jī)上進(jìn)行，所以模擬采用二維軸對(duì)稱模型。實(shí)驗(yàn)容器尺寸為110 mm×110 mm×183 mm，側(cè)面為玻璃(楊氏模量為7.4×1010Pa，泊松比為0.3，密度為2200 kg.m-3)，壁厚為2 mm。因?yàn)闊晒鈩┤芤旱拿芏群吐曀倬纸咏谒?，所以溶液的密度和聲速均設(shè)置為水(密度為1000 kg.m-3，聲速為1481 m.s-1)。

圖1 計(jì)算模型示意圖

超聲換能器是PZT4材料，所加電壓為100 V，背襯為合金，經(jīng)過實(shí)驗(yàn)測(cè)量得到其密度為8500 kg.m-3，楊氏模量為1.9×105Pa，泊松比為0.22。超聲換能器焦距為93.5 mm，張角為22°，工作頻率為311 kHz。

2.2 實(shí)驗(yàn)方法

實(shí)驗(yàn)用溶液為魯米諾試劑(0.56 mMol)溶于氫氧化鈉(25 mMol，2 L)溶液中，照片用相機(jī)對(duì)聲化學(xué)反應(yīng)場(chǎng)曝光(30 s)拍攝。

3 結(jié)果與討論

3.1 直接輻照

熒光反應(yīng)主要是由于魯米諾溶液與氫氧根之間的相互作用，反應(yīng)方程式為[2]：

在超聲輻照作用下，H2O分子在空化效應(yīng)作用下分解為·OH和·H，·OH和魯米諾發(fā)生反應(yīng)后放出430 nm波長(zhǎng)的熒光。因此，利用照相機(jī)拍攝到的熒光位置對(duì)應(yīng)于超聲輻照后空化反應(yīng)產(chǎn)生的區(qū)域。由于大部分的聲化學(xué)反應(yīng)都依賴于·OH的產(chǎn)生，所以可以利用熒光反應(yīng)來描述聲化學(xué)反應(yīng)場(chǎng)的大小和強(qiáng)弱。

圖2(a)為點(diǎn)聚焦超聲換能器產(chǎn)生聲化學(xué)反應(yīng)場(chǎng)的實(shí)驗(yàn)結(jié)果，圖2(b)為聲場(chǎng)模擬結(jié)果。在模擬結(jié)果中，聲壓的大小由顏色表示，其幅值可參閱右側(cè)的顏色條。從實(shí)驗(yàn)和模擬結(jié)果中均可以發(fā)現(xiàn)聚焦超聲換能器在液體中的最大聲壓出現(xiàn)在焦斑位置，模擬得其最大幅值為1.65×106Pa。除了焦斑以外，還可以發(fā)現(xiàn)液體表面也有聲壓較大的聲化學(xué)反應(yīng)場(chǎng)。同時(shí)，在模擬中也發(fā)現(xiàn)液體表面下方為聲壓較大的場(chǎng)，這可能是因?yàn)樗婧吐暡ㄏ嗷プ饔迷斐傻摹３酥?，從模擬和實(shí)驗(yàn)結(jié)果中均可以觀察到液體內(nèi)的駐波，這是因?yàn)槌曉谝后w表面和換能器之間多次反射形成的。通過圖2(a)和2(b)的比較可以發(fā)現(xiàn)數(shù)值模擬結(jié)果與聲化學(xué)場(chǎng)實(shí)驗(yàn)結(jié)果較為符合。

圖2 聚焦換能器的聲化學(xué)場(chǎng)和聲場(chǎng)

3.2 間接輻照

為研究間接輻照時(shí)容器內(nèi)的聲化學(xué)場(chǎng)分布，試管被插在液體上方，試管內(nèi)倒入同樣濃度的魯米諾溶液，使點(diǎn)聚焦超聲換能器焦斑位于試管內(nèi)。試管壁厚度為1 mm，試管底厚為2 mm，材料為玻璃。圖3(a)和3(b)分別是間接輻照時(shí)聲化學(xué)場(chǎng)的實(shí)驗(yàn)和聲場(chǎng)的模擬結(jié)果。從圖3(a)和3(b)中均可以發(fā)現(xiàn)焦斑處的聲化學(xué)反應(yīng)場(chǎng)和聲壓場(chǎng)相對(duì)直接輻照有很明顯的減小與減弱。這與其他組的研究相一致[12]。這可能是由于液體與容器底部玻璃阻抗不匹配造成：聲波在試管底與換能器間來回反射形成了強(qiáng)駐波場(chǎng)，反射疊加的駐波場(chǎng)內(nèi)最大聲壓幅值達(dá)到2.39×106Pa。但這對(duì)于間接輻照下的聲化學(xué)反應(yīng)是不利的，輻照時(shí)，希望更多的能量能夠透入到試管內(nèi)部，使容器內(nèi)的溶液發(fā)生聲化學(xué)反應(yīng)。

圖3 聚焦換能器在間接輻照時(shí)底端為玻璃時(shí)的聲化學(xué)場(chǎng)和聲場(chǎng)

為了增大間接輻照時(shí)試管內(nèi)的聲壓場(chǎng)分布，Kobayashi等通過改變換能器和試管之間的距離得到了使試管內(nèi)反應(yīng)最強(qiáng)的位置[11]。對(duì)于頻率為311 kHz的聲波，在一個(gè)波長(zhǎng)之內(nèi)改變其位置比較困難。因此，本研究通過改變?cè)嚬艿撞康穆曌杩孤蕘頊p少聲波的反射。實(shí)驗(yàn)將試管底部由玻璃改為薄膜，薄膜厚度為1.27×10-4m。密度為0.9×103kg/m3，楊氏模量為2×108Pa，泊松比為0.3。圖4(a)和4(b)分別為使用薄膜后試管內(nèi)的聲化學(xué)場(chǎng)和聲場(chǎng)的模擬結(jié)果?？梢园l(fā)現(xiàn)，試管底部與換能器之間的駐波場(chǎng)與圖3的結(jié)果相比減小了很多。而且，試管內(nèi)部聲壓幅值與反應(yīng)場(chǎng)都有了很大的增強(qiáng)：聚焦超聲換能器焦點(diǎn)處聲壓達(dá)到1.90×106Pa。這可能是由于薄膜的厚度較小且其阻抗相對(duì)玻璃與水匹配較好，使超聲在薄膜表面更少發(fā)生反射。因此，試管內(nèi)部聲壓有了明顯的增加，實(shí)驗(yàn)中也發(fā)現(xiàn)反應(yīng)區(qū)域有了明顯的增大與增強(qiáng)。

圖4 聚焦換能器在間接輻照時(shí)底端為薄膜時(shí)的聲場(chǎng)和聲化學(xué)反應(yīng)場(chǎng)

根據(jù)圖2與圖3、圖4的比較可以發(fā)現(xiàn)，直接輻照相對(duì)間接輻照焦斑較大，反應(yīng)區(qū)域相對(duì)集中，間接輻照在使用薄膜材料后焦斑處聲強(qiáng)有所增大。在焦斑上方出現(xiàn)了另外一處聲壓較大的區(qū)域，這可能是由于水面和試管壁的反射造成的。從實(shí)驗(yàn)結(jié)果看，間接輻照產(chǎn)生的聲化學(xué)反應(yīng)強(qiáng)度低于直接輻照，這是由于容器底部材料與溶液阻抗不匹配造成的，選擇與溶液阻抗接近的材料可以增加聲波的透射率。在以后的工作中，我們也考慮使用可提高透射率的周期結(jié)構(gòu)作為容器底面[13]。

4 結(jié)論

本文利用點(diǎn)聚焦超聲換能器對(duì)間接輻照產(chǎn)生的聲化學(xué)場(chǎng)和聲場(chǎng)進(jìn)行了實(shí)驗(yàn)研究和數(shù)值模擬。結(jié)果表明，利用數(shù)值模擬來求解聲化學(xué)場(chǎng)的反應(yīng)域是可行的。間接輻照時(shí)，玻璃的強(qiáng)反射不利于容器內(nèi)的聲化學(xué)反應(yīng)。使用薄膜可增強(qiáng)間接輻照時(shí)的反應(yīng)效率。

利用間接輻照對(duì)聲化學(xué)反應(yīng)進(jìn)行處理現(xiàn)在還有許多不明點(diǎn)。本研究利用點(diǎn)聚焦超聲換能器對(duì)液體間接輻照的聲化學(xué)反應(yīng)的反應(yīng)域和聲場(chǎng)進(jìn)行了可視化和模擬，在以后的工作里，我們還將考慮超聲的一些非線性效應(yīng)如：流場(chǎng)和溫度場(chǎng)等對(duì)于間接輻照聲場(chǎng)的影響。

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Imaging and numerical simulation of sound field in liquid induced by point-focusing ultrasound transducer

XU Zheng1, CHEN Hao1, CHENG Qian1, ZHOU Hong-sheng2, QIAN Meng-lu1

(1. Tongji University, School of Physics, Shanghai, 200092, China;2. Shanghai Acoustics Laboratory, Institute of Acoustics, China Academy of Sciences, Shanghai 200032, China)

In this work, numerical simulation and experimental studies are carried out to investigate the distribution of ultrasonic and sonochemical fields in a liquid induced by the direct or indirect irradiation of a point-focusing ultrasound transducer. Results indicate that the sonochemical reaction fields are consistent with the high amplitude acoustical fields by direct irradiation. High amplitude acoustical fields are observed at the focused point and near the liquid surface. The amplitude of acoustical field is decreased at the focused point when indirect irradiation is used. Standing waves are formed between the bottom glass of tube and the transducer. To enhance the pressure amplitude at the focused point, a film is pasted on the bottom of a double-passing tube. In this case, simulation and experiment results indicate that the acoustical pressure in the tube is increased.

point-focusing; sound field imaging; sonochemical reaction field; indirect irradiation

O426

A

1000-3630(2014)-03-0218-04

10.3969/j.issn1000-3630.2014.03.007

2013-11-28;

2014-03-08

國(guó)家自然科學(xué)基金(11274342,10804085,11174223)、同濟(jì)大學(xué)重點(diǎn)建 設(shè)項(xiàng)目(139143)、中央高?；究蒲袠I(yè)務(wù)費(fèi)專項(xiàng)資金(1370219175)、上海市自然基金(11ZR1446100)資助項(xiàng)目。

徐崢(1984－), 男, 江蘇蘇州人, 講師, 研究方向?yàn)槌暭俺曅?應(yīng)。

錢夢(mèng)騄, E-mail: mlqian@#edu.cn。