非能動先進壓水堆核電廠嚴重事故下裂變產物行為研究

袁 凱，鄒 杰，佟立麗，曹學武

（上海交通大學機械與動力工程學院，上海200240）

核電廠嚴重事故下堆芯熔化會產生大量的放射性裂變產物，如果安全殼難以保持完整性，那么將對環(huán)境及人類健康產生重大威脅。因此有必要研究嚴重事故下放射性裂變產物釋放和遷移特性以及分布狀況，并計算相應的源項，這樣既可研究源項釋放緩解措施，減少放射性裂變產物的釋放［1］；也可以直接應用于廠外后果評價系統(tǒng)，在事故下正確采取應急策略［2］。由于非能動先進壓水堆的嚴重事故源項有別于常規(guī)壓水堆的源項，它依靠非能動安全殼冷卻系統(tǒng)保持安全殼的完整性，在無防火噴淋的情況下依靠沉降、擴散電泳和熱電泳等自然機理去除裂變產物［3］。相關學者針對非能動先進壓水堆核電廠安全殼旁通（BP）、安全殼早期失效（CFE）、安全殼隔離失效（CI）三類典型釋放類進行了源項分析，但未給出詳細的裂變產物在系統(tǒng)內的遷移行為［4］。因此，需要開展非能動先進壓水堆安全殼失效情況下裂變產物的釋放及遷移特性的研究，以揭示嚴重事故源項的機理。

本文分析了安全殼早期、中期和晚期失效情況裂變產物釋放和遷移的特性，并計算了三種事故情況下的事故源項。

1 計算方法與模型

1.1 電廠模型

本文建立的事故分析模型耦合了熱工水力計算以及裂變產物釋放與遷移的計算，可以模擬百萬千瓦級非能動先進壓水堆嚴重事故的全部過程。圖1為主系統(tǒng)節(jié)點圖，主系統(tǒng)用12個節(jié)點進行模擬。圖2為安全殼節(jié)點圖，安全殼被劃分為12個節(jié)點，各節(jié)點間由不同流道相連（如圖2中箭頭所示）。除此之外，本文還模擬了非能動堆芯冷卻系統(tǒng)、自動卸壓系統(tǒng)、化學與容積控制系統(tǒng)、氫氣控制系統(tǒng)和非能動安全殼冷卻系統(tǒng)（PCS）等主要系統(tǒng)。

圖1 主系統(tǒng)節(jié)點圖Fig.1 RCS nodalization

圖2 安全殼節(jié)點圖Fig.2 Hodalization of containment

1.2 裂變產物分組

本文對10組裂變產物進行跟蹤計算（見表1），其中，第1組為惰性氣體類，第2、3、6和10組為揮發(fā)性類，其余組為非揮發(fā)性類。

表1 裂變產物的分組Table 1 Grouping of fission products

1.3 裂變產物釋放模型

目前，國內外已有的裂變產物釋放模型主要有5種，即蒸汽氧化模型（專門用于計算揮發(fā)性裂變產物）［5］、NUREG－0772模型（專門用于計算揮發(fā)性裂變產物）［6］、Kelly準則（專門用于計算非揮發(fā)性裂變產物）［7］、CORSOR－O 模型和CORSOR－M模型。目前國際上最新的研究成果中［8，9］，采用聯(lián)合使用 CORSOR－O 和CORSOR－M的方法進行模擬。

CORSOR－O模型如式1所示［10］：

其中：fo為釋放率，1／min；ko為釋放系數(shù)；q是活化能，KJ／mol；R為氣體常數(shù)，0.019 87；T為堆芯節(jié)點的平均溫度，K；fH2，堆芯節(jié)點內流動氣體的H2摩爾份額；fcoro1，初始燃料條件下的相對因子；fcoro2，減少燃料條件下的相對因子。

CORSOR－M 模型如式2所示［11］：

其中：fm為釋放率，1／min；km釋放率系數(shù)；R為氣體常數(shù)，0.019 87；q是活化能，KJ／mol；T為堆芯節(jié)點的平均溫度，K。

為了驗證CORSOR－M模型和CORSORO模型的在嚴重事故下的適用性，本文采用ORNL實驗室的 VI實驗的結果［12－15］進行了比對。VI裂變產物釋放測試裝置，是一個垂直的燃料測試裝置，它用于研究燃料高溫條件下裂變產物的釋放率、化學形式和裂變產物的遷移行為。燃料測試裝置中采用了15.2cm長的燃料棒，五個測試實驗均采用了比利時研究堆的燃料（BR3）。VI測試中得到 Kr、Cs、I、Ba、Te和Mo等核素的釋放份額，本文中Kr、Cs和I采用CORSOR－M模型進行模擬，Ba、Te和 Mo采用CORSOR－O模型進行模擬。通過將 VI－2～VI－5實驗結果與CORSOR模型的計算結果進行比較，如表2所示，可知，選取的裂變產物釋放模型可以較為準確地實現(xiàn)VI實驗的模擬。

因此，在本文建立的一體化分析模型中，選取CORSOR－M計算惰性氣體、CsI組和CsOH組的釋放，選擇CORSOR－O模型計算其他裂變產物的釋放。

表2 裂變產物釋放模型計算結果與VI實驗結果的比較Table 2 Comparison between the calculation results of fission product release model and results of experiment VI

2 事故假設和進程分析

2.1 安全殼早期失效

安全殼早期失效發(fā)生在堆芯開始熔化和堆芯坍塌之間。根據(jù)非能動先進壓水堆的PRA報告［16］，本文選取的事故序列為ADS（自動卸壓系統(tǒng)）的第二級卸壓閥誤開，并假設其他幾級ADS、PRHR（非能動余熱排出）熱交換器、CMT（堆芯補水箱）和IRWST（內置換料水箱）的重力注射不可用，安注箱、堆腔注水管線、氫氣點火器可用。假設堆芯開始熔化后1 000s時安全殼由于氫氣火焰的快速傳播失效。

由于第二級卸壓閥的誤開，導致主系統(tǒng)的大量冷卻劑從卸壓閥流入IRWST，隨著IRWST內冷卻劑溫度的升高，開始產生蒸汽，并釋入安全殼，導致安全殼內溫度的升高，從而在22s的時候啟動PCS，在1 734s時，安注箱排空，由于主系統(tǒng)冷卻劑的不斷流失，導致在2 567s時堆芯開始裸露，隨著堆芯溫度的升高，堆腔注水被觸發(fā)，但是堆芯仍在3 500s時開始熔化，由于成功實施了壓力容器的外部冷卻，雖然在5 861s時堆芯開始坍塌，但直至計算結束，壓力容器始終能夠保持完整性。為了研究安全殼早期失效時的裂變產物行為和源項，假設堆芯開始熔化1 000s后安全殼由于氫氣火焰的快速傳播導致安全殼失效。

2.2 安全殼中期失效

安全殼中期失效發(fā)生在堆芯坍塌和堆芯開始熔化后的24h之間。根據(jù)PRA報告，本文選取的事故序列為DVI管線上發(fā)生當量直徑為4英寸的破口，并假設PRHR熱交換器、氫氣點火器、IRWST的重力注射、一個CMT和一個安注箱不可用，ADS、堆腔注水和PCS可用。假設安全殼整體氫氣濃度超過10%時，發(fā)生氫氣快速燃燒到爆燃的轉變，即DDT，此時安全殼發(fā)生失效。

破口發(fā)生后，大量冷卻劑從破口流失，安注箱和CMT、ADS相繼啟動，堆芯在2 364s時發(fā)生裸露，隨著堆芯溫度的不斷升高，堆腔注水在3 238s啟動，成功實施了壓力容器的外部冷卻，雖然在再循環(huán)冷卻的作用下，堆芯很快重新淹沒，但是部分堆芯仍然在23 848s時開始向下封頭坍塌。截至計算結束，壓力容器始終保持完整性。在25 246s時，安全殼內發(fā)生DDT，導致安全殼失效。

2.3 安全殼晚期失效

安全殼晚期失效發(fā)生在堆芯熔化24h之后。根據(jù)PRA報告，本文選取的事故序列是熱管段發(fā)生當量直徑為2英寸的破口，并假設PRHR熱交換器、IRWST的重力注射和PCS不可用。并根據(jù)PRA報告，選取安全殼5%失效可能性下的失效壓力0.73MPa（g）為超壓失效壓力。

破口發(fā)生后，大量冷卻劑流失，同樣因為壓力容器的外部冷卻，壓力容器可以保持完整性。隨著事故的發(fā)展，安全殼內充滿水蒸氣，由于PCS水冷功能失效，因此安全殼內的壓力逐漸升高，最終在115 507s達到失效壓力。

以上事故主要進程時間節(jié)點如表3所示。

表3 事故進程Table 3 Accident progression

3 裂變產物行為分析

由于裂變產物組可分為惰性氣體、揮發(fā)性裂變產物和非揮發(fā)性裂變產物三種，因此本文選取CsI組作為揮發(fā)性裂變產物組的代表，選取SrO作為非揮發(fā)性裂變產物組的代表進行分析。

3.1 安全殼早期失效

由圖3所示，從堆芯釋放的惰性氣體很快通過第二級自動卸壓系統(tǒng)釋入IRWST，IRWST的壓力升高后，上部的通風口打開，這樣IRWST內的惰性氣體和水蒸氣一起釋入安全殼的大氣空間，安全殼失效以后，惰性氣體緩慢向環(huán)境釋放。至計算結束，惰性氣體釋入環(huán)境的份額為0.971。

圖3 安全殼早期失效時惰性氣體的分布Fig.3 Distribution of noble gas under early containment failure

CsI組在電廠的分布如圖4所示，堆芯開始熔化后，CsI組快速從堆芯釋放，進入主系統(tǒng)后，通過第二級卸壓系統(tǒng)向IRWST遷移，進入IRWST的CsI組沉積在箱體的壁面或者水中（如圖6），對于存在水中的那部分，在水的不斷蒸發(fā)下，CsI蒸汽通過IRWST上部的通風口向安全殼遷移，大部分CsI蒸汽會快速冷凝形成氣溶膠，并且沉積在安全殼熱構件的表面，其余的很小部分以氣溶膠和蒸汽的形式存在于安全殼的氣空間，安全殼失效以后，氣溶膠和蒸汽向環(huán)境釋放。至計算結束，CsI組釋入環(huán)境的份額為0.065 7。

SrO在電廠的分布如圖5所示，與揮發(fā)性裂變產物組最大的區(qū)別是大量的SrO殘留在堆芯熔融物內而未釋放。對于已經從堆芯釋放的SrO，它的遷移過程與CsI組比較相似，同樣是先進入內置換料水箱（如圖6），然后再進入安全殼大氣，安全殼失效后，氣溶膠和極少量蒸汽形式的SrO釋入環(huán)境。至計算結束，SrO釋入環(huán)境的份額是0.003 59。

圖4 安全殼早期失效時CsI組的分布Fig.4 Distribution of group CsI under early containment failure

圖5 安全殼早期失效時SrO的分布Fig.5 Distribution of SrO under early containment failure

圖6 安全殼早期失效時IRWST內的沉積Fig.6 Deposition of aerosol in IRWST under early containment failure

3.2 安全殼中期失效

如圖7所示，惰性氣體從堆芯釋放以后，快速通過破口和卸壓閥釋入安全殼，并且漂浮在安全殼的氣空間。安全殼在25 246s發(fā)生失效時，惰性氣體緩慢地從安全殼氣空間向環(huán)境釋放，至計算結束，惰性氣體釋入環(huán)境的份額為0.90。

圖7 安全殼中期失效時惰性氣體的分布Fig.7 Distribution of noble gas under intermediate containment failure

如圖8所示，堆芯熔化以后，釋出的CsI組快速向安全殼遷移，大部分CsI組的氣溶膠逐漸沉積在安全殼的熱構件表面，只有極少數(shù)的CsI組以氣溶膠和蒸汽的形式漂浮在安全殼的氣空間，安全殼失效以后，氣空間內的CsI會逐漸釋入環(huán)境，至計算結束，CsI組釋入環(huán)境的份額為0.002 9。和安全殼早期失效的事故序列相比，該事故序列中堆芯未完全坍塌，因此，除了熔融物內還有未釋放的CsI組裂變產物，在堆芯內也有未釋放的CsI組裂變產物。

圖8 安全殼中期失效時CsI組的分布Fig.8 Distribution of group CsI under intermediate containment failure

對于SrO，由于堆芯未完全坍塌，約69%SrO仍然存在于堆芯內（如圖9）。但是相比CsI組，釋入環(huán)境的份額更大，約為0.033。

圖9 安全殼中期失效時SrO的分布Fig.9 Distribution of SrO under intermediate containment failure

3.3 安全殼晚期失效

如圖10所示，惰性氣體從堆芯釋放以后，在主系統(tǒng)內滯留的時間很短，快速通過破口釋入安全殼，大量的惰性氣體漂浮在安全殼內，安全殼失效以后，惰性氣體快速向環(huán)境釋放，至計算結束，釋入環(huán)境的份額達到0.99。

圖10 安全殼晚期失效時惰性氣體的分布Fig.10 Distribution of noble gas under late containment failure

對于CsI組，由圖11可知，從堆芯釋放的CsI組大部分滯留在主系統(tǒng)內，至計算結束，主系統(tǒng)滯留量占初始堆芯總量的65%。進入安全殼的大部分CsI組沉積在熱構件的表面，懸浮在氣空間的CsI組則以蒸汽和氣溶膠的形式存在。由計算可知，安全殼超壓失效的時刻，安全殼氣空間內CsI組蒸汽和氣溶膠的質量只有0.000 75kg，而最終釋入環(huán)境的質量卻達到0.217 5kg，這是因為約21萬秒的時候，主系統(tǒng)內原先沉積在主系統(tǒng)熱構件表面的CsI組在衰變熱的作用下發(fā)生二次蒸發(fā)，產生的CsI組蒸汽很快又冷凝成氣溶膠，氣溶膠快速釋入安全殼（圖12），隨后釋入環(huán)境。因此從圖11可知，從21萬秒至計算結束，CsI組釋入環(huán)境的質量是緩慢增加的，二次蒸發(fā)對CsI組釋入環(huán)境的質量起主要貢獻。至計算結束，釋入環(huán)境的份額為0.004 3。

圖11 安全殼晚期失效時CsI組的分布Fig.11 Distribution of group CsI under late containment failure

圖12 安全殼晚期失效時CsI組的狀態(tài)Fig.12 State of group CsI under late containment failure

對于SrO，由圖13可知，在整個事故進程中約有94.4%的初始堆芯總量未釋放出來，其中16%殘留在未坍塌的堆芯部分，78.4%殘留在堆芯熔融物內，而且主系統(tǒng)內未發(fā)生SrO的二次蒸發(fā)。因此進入安全殼以及隨后釋入環(huán)境的份額都是非常小的。至計算結束，釋入環(huán)境的份額為0.000 29。

圖13 安全殼晚期失效時SrO的分布Fig.13 Distribution of SrO under late containment failure

4 事故源項

表4給出了三種安全殼失效情況下的事故源項，即釋入環(huán)境的份額。從表4可知，對于某一事故序列，惰性氣體的釋放份額是最大的，而且揮發(fā)性裂變產物的釋放份額通常要比一般的非揮發(fā)性裂變產物的釋放份額大，除了惰性氣體，早期失效情況下裂變產物的釋放份額為10－2～10－5數(shù)量級，中期失效情況下裂變產物的釋放份額為10－2～10－3數(shù)量級，晚期失效情況下裂變產物的釋放份額為10－2～10－6數(shù)量級。

5 總結和展望

本文首先利用ORNL實驗室的VI裂變產物釋放測試裝置實驗數(shù)據(jù)驗證了裂變產物釋放模型，在此基礎上，采用一體化事故分析程序對非能動先進壓水堆安全殼早期、中期和晚期失效情況下典型嚴重事故序列的裂變產物在主系統(tǒng)以及安全殼內的行為以及源項進行分析，揭示了三種情況下各類裂變產物的釋放機理和遷移特性。三種情況下，惰性氣體向環(huán)境的釋放均達到0.9以上；揮發(fā)性裂變產物的釋放份額通常要比一般的非揮發(fā)性裂變產物的釋放份額大；總體來說，早、中和晚期失效情況下，氣溶膠的釋放份額依次減少。以上結果可以為后續(xù)嚴重事故的管理提供支持。

表4 事故源項Table 4 Source Item

為了進一步分析安全殼失效后對環(huán)境和公眾的影響，后續(xù)還應開展廠外放射性后果的評價，比較各種情況下放射性后果的大小。

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