Fe-Ni-TiO2/AC粒子電極的制備及可見光光電催化協(xié)同降解RhB

孫玲芳,喻澤斌,彭振波,項(xiàng)國梁,李明潔,陳 穎,王 莉 (廣西大學(xué)環(huán)境學(xué)院,廣西 南寧 530004)

Fe-Ni-TiO2/AC粒子電極的制備及可見光光電催化協(xié)同降解RhB

孫玲芳,喻澤斌*,彭振波,項(xiàng)國梁,李明潔,陳 穎,王 莉 (廣西大學(xué)環(huán)境學(xué)院,廣西 南寧 530004)

制備Fe-Ni-TiO2/AC粒子電極,應(yīng)用于可見光助三維電極/電Fenton(Vis-3D/EF)光電催化體系中,以RhB為目標(biāo)污染物,研究了可見光光電催化對 RhB的協(xié)同降解.實(shí)驗(yàn)優(yōu)化了 Fe-Ni-TiO2/AC粒子電極的制備條件,并與活性炭粒子電極、活性炭負(fù)載 TiO2粒子電極在Vis-3D/EF體系中的光電催化性能進(jìn)行對比,結(jié)果表明:TiO2浸漬液濃度為2g/L,Fe-Ni摻雜比為5:5,Fe:Ni:TiO2物質(zhì)的量比為0.5:0.5:100的條件下制備的粒子電極在Vis-3D/EF體系中表現(xiàn)出最優(yōu)的光電催化性能,60min對RhB的去除率達(dá)92.58%,優(yōu)于活性炭粒子電極和活性炭負(fù)載TiO2粒子電極.自制粒子電極在Vis-3D/EF體系比在3D/EF體系對RhB的去除率提高29.46%,表現(xiàn)出明顯的光催化和三維電極/電Fenton協(xié)同處理效果,協(xié)同指數(shù)為1.18,說明了自制粒子電極應(yīng)用在Vis-3D/EF組合技術(shù)中,實(shí)現(xiàn)對RhB的可見光光電協(xié)同降解是可行的.

光電催化；三維電極/電Fenton；粒子電極；可見光

三維電極技術(shù)是在常規(guī)二維電極基礎(chǔ)上在電極板之間填充顆粒催化劑作為第三維電極,較常規(guī)二維電極相比,三維電極結(jié)構(gòu)增加了有效電極面積和傳質(zhì)效率,從而具有更高的電流效率和污染物處理能力[1].基于三維電極的組合技術(shù)如三維電極光電催化、三維電極-電Fenton、三維電極-生物膜等技術(shù)越來越受到關(guān)注,其中將三維電極與光電催化技術(shù)結(jié)合,可以達(dá)到光電協(xié)同處理效果,如An[2]等采用自制三維電極光電催化反應(yīng)器對甲酸進(jìn)行處理,證明三維電極光電催化體系中存在明顯的協(xié)同處理效果.三維電極/電Fenton技術(shù)是通過陰極產(chǎn)生H2O2,外加Fe2+和曝氣條件下將三維電極與電Fenton技術(shù)組合[3],與單獨(dú)的三維電極技術(shù)相比,三維電極/電Fenton技術(shù)對有機(jī)物具有更好的處理效果[4].

基于以上組合技術(shù)研究,對粒子電極進(jìn)行改性使其具有光電催化性能,應(yīng)用于三維電極/電Fenton體系,并施加外加光源,則有望將三維電極/電 Fenton技術(shù)與三維電極光電催化技術(shù)結(jié)合,達(dá)到協(xié)同處理效果.現(xiàn)有文獻(xiàn)報(bào)道中針對粒子電極的光電催化性能的研究大部分停留在紫外光光電催化體系,常采用多孔材料如活性炭、石英砂、沸石等負(fù)載TiO2顆粒作為粒子電極,尚未見可見光下三維電極光電催化體系的研究報(bào)道.活性炭是最常用的一種水污染處理材料和三維電極填充材料,研究表明:將 TiO2負(fù)載于活性炭,不僅具有良好的光催化性能[5],而且可以提高粒子電極的電催化性能[6].因此,本研究采用活性炭作為基底材料, 提出利用過渡金屬Fe、Ni對TiO2進(jìn)行可見光改性,負(fù)載于活性炭上,制備出活性炭負(fù)載Fe-Ni共摻TiO2(Fe-Ni- TiO2/AC)粒子電極,應(yīng)用于新型的可見光助三維電極/電Fenton(Vis-3D/EF)光電催化處理體系,將可見光光電催化和三維電極/電Fenton電催化技術(shù)有機(jī)結(jié)合在一起.以羅丹明 B (RhB)作為指示劑,優(yōu)化了 Fe-Ni-TiO2/AC粒子電極的制備條件,并與常規(guī)的活性炭粒子(AC)電極和活性炭負(fù)載TiO2(TiO2/AC)粒子電極進(jìn)行對比,考察自制粒子電極性能.并驗(yàn)證體系中可見光催化和三維電極/電Fenton協(xié)同處理可行性.

1 材料與方法

1.1 材料

羅丹明 B(分析純);Ti箔(0.3mm; 99.6%～99.7%);3～5mm煤質(zhì)柱狀活性炭;商品 P25-TiO2(銳鈦:金紅石=8:2,粒徑 20nm,比表面積 50m2/g);其他試劑均為分析純,實(shí)驗(yàn)用水為去離子水.

1.2 實(shí)驗(yàn)裝置

電源為直流穩(wěn)壓電源;反應(yīng)器為玻璃槽(12cm×8cm×6cm),有效容積為 400mL,放置暗箱中;模擬可見光源為150W氙燈,濾波片為400nm,光源與陽極板的水平距離為 20cm,垂直距離為12cm,液面光照強(qiáng)度為 413lx;粒子電極在填充之前依次在4000,100,20mg/L RhB溶液中恒溫水浴30℃吸附達(dá)到飽和,直至在20mg/L的RhB溶液中1h內(nèi)吸光度值不發(fā)生變化,填充量為100g/L;板間設(shè)置多孔 PVC擋板,防止短路電流產(chǎn)生;填料底部設(shè)有微孔曝氣管,通入壓縮空氣;實(shí)驗(yàn)中陽極板為多孔TiO2薄膜板(6cm×4cm,厚度0.3mm)由鈦箔陽極氧化制得,孔徑在 40～100nm;陰極為石墨板(6cm×4cm,厚度2mm).反應(yīng)裝置見圖1.

圖1 Vis-3D/EF反應(yīng)裝置Fig.1 Diagram of the Vis-3D/EF reactor

1.3 負(fù)載型粒子電極的制備

諸多研究表明,硝酸改性可增加活性炭表面含氧官能團(tuán)[7],可以與 TiO2表面的羥基形成酯鍵結(jié)合[8],得到的負(fù)載型催化劑結(jié)構(gòu)更加穩(wěn)定.而超聲可以改善活性炭的表面特性,提高負(fù)載催化劑的活性[9],并可以使負(fù)載均勻.因此,采用超聲-硝酸預(yù)處理活性炭,并在超聲環(huán)境下進(jìn)行催化劑的負(fù)載,Fe-Ni-TiO2/AC電極的制備分為3個(gè)步驟:

(1) 活性炭前處理:取適量活性炭用稀H2SO4和NaOH清洗干凈后,超聲改性(75W,頻率40kHz)2次,每次30min,烘干后在5mol/L H2NO3中進(jìn)行氧化改性 2h,去離子水洗至中性,得到超聲-硝酸改性活性炭.

(2) Fe-Ni-TiO2催化劑的制備:取400℃下活化2h的商品TiO2催化劑溶于去離子水中,分散均勻后分別加入不同物質(zhì)的量比的硝酸鐵硝酸鎳,劇烈攪拌 30min,接著在超聲下?lián)诫s(105W、40kHz)2h后真空抽濾,干燥研磨后450℃煅燒2h.

(3) 改性活性炭負(fù)載:取一定濃度的催化劑溶液200mL,分散均勻后加入50g超聲-硝酸改性活性炭,在75W、40kHz超聲環(huán)境下浸漬負(fù)載2h,用去離子水沖洗干凈后干燥并在 450 ℃煅燒2h.

1.4 實(shí)驗(yàn)方法

實(shí)驗(yàn)中固定裝置條件和溶液條件為:電源電壓30V、曝氣量1.5L/min、溶液pH=3、RhB溶液體系 400mL、初始濃度20mg/L、Fe2+投加量為0.5mmol/L、粒子電極填充量100g/L、支持電解質(zhì) Na2SO4投加量 5g/L、采用 0.1mol/L稀H2SO4調(diào)節(jié)pH值,處理時(shí)間60min,通過浸漬液濃度、金屬負(fù)載量、金屬摻雜比3個(gè)因素優(yōu)化離子電極的制備,實(shí)驗(yàn)分光電催化(加光源、通電、曝氣、加Fe2+)和電催化(不加光源、通電、曝氣、加Fe2+)兩個(gè)過程進(jìn)行.

優(yōu)化后的自制 Fe-Ni-TiO2/AC與常規(guī)活性炭(AC)粒子電極、活性炭負(fù)載TiO2(TiO2/AC)粒子電極進(jìn)行對比實(shí)驗(yàn)研究.根據(jù)協(xié)同處理實(shí)驗(yàn)設(shè)計(jì)原則,光電催化實(shí)驗(yàn)條件即光催化和電催化實(shí)驗(yàn)條件的加和,因此實(shí)驗(yàn)中光催化實(shí)驗(yàn)條件為加光源、不通電、不加 Fe2+、不曝氣.協(xié)同作用用協(xié)同指數(shù)表達(dá):即光電催化去除率/(光催化去除率+電催化去除率),若指數(shù)大于 1,則說明體系具有協(xié)同作用.

2 結(jié)果與討論

2.1 粒子電極表征

圖2為原活性炭顆粒及最優(yōu)條件下Fe-Ni-TiO2/AC顆粒2000倍的掃描電鏡圖,由圖2可知,經(jīng)過Fe-Ni-TiO2摻雜改性后的活性炭,其表面上有明顯的顆粒負(fù)載,而且負(fù)載的較為分散.

粒子電極的比表面積(BET)和孔結(jié)構(gòu)特性見表 1.由表 1可知:經(jīng)過硝酸-超聲預(yù)處理改性后,AC的外表面積、BET、總孔容都有所增加,因此,改性后的AC更有于催化劑的負(fù)載;經(jīng)過負(fù)載后粒子電極平均孔徑增大,說明TiO2沒有進(jìn)入載體的孔道內(nèi),而是在載體表面形成一層薄膜催化劑[10],以表面負(fù)載為主,這與類似TiO2/AC催化劑報(bào)道一致[11];最優(yōu)條件下制備的 TiO2/AC和Fe-Ni-TiO2/ AC,與預(yù)處理但未負(fù)載AC相比外表面積、BET和總孔容都減小,說明催化劑在AC上得到負(fù)載;與原AC相比,自制粒子電極的比表面積變化不大,說明負(fù)載改性操作對 AC的吸附性能影響較小.

圖2 粒子電極掃描電鏡圖譜Fig.2 SEM of particle electrodes

表1 粒子電極比表面積及孔結(jié)構(gòu)特性Table 1 The BET and pore structure characteristics of particle electrodes

2.2 浸漬液濃度的影響

浸漬液的濃度不僅影響催化劑在 AC表面的負(fù)載量[10]和粒子電極的光催化活性[12],同時(shí)還影響粒子電極的吸附性能[5].從表 1可見,經(jīng)Fe-Ni摻雜的粒子電極比表面積和孔容與未摻TiO2粒子電極相差不大.因此,為了更好地考察浸漬液濃度對粒子電極的影響,同時(shí)排除過渡金屬摻雜對光電催化性能的貢獻(xiàn),以不同濃度的 TiO2催化劑來確定最佳的浸漬液濃度,并對得到的TiO2/AC進(jìn)行 N2吸附脫附實(shí)驗(yàn),結(jié)果見圖3和表2.

從圖3b可見,5種浸漬液濃度下得到的粒子電極其電催化處理結(jié)果非常接近,說明 TiO2在AC上負(fù)載量的多少對粒子電極電催化性能影響較小.從圖 3a可見,浸漬液的濃度對粒子電極光電催化性能影響較大,說明TiO2在AC上的負(fù)載量影響粒子電極在 Vis-3D/EF體系中可見光貢獻(xiàn)率的大小,2g/L時(shí)制備的粒子電極電催化和光電催化降解率達(dá)到最大值,可見光下去除率的提高值為26.88%,優(yōu)于其他浸漬液濃度.

由表 2可見,隨著負(fù)載液濃度的增加,TiO2/ AC粒子電極的比表面積和總孔容持續(xù)減小,說明TiO2在AC上的負(fù)載量隨著浸漬液濃度的增大而增大[10].外表面積呈現(xiàn)先減小后增大的趨勢,在2g/L時(shí)外表面積最小,可能的原因是當(dāng)浸漬液中TiO2含量低于2g/L時(shí),TiO2濃度的增加,負(fù)載于AC外表面上的TiO2量也增加,對應(yīng)的外表面積減小.濃度繼續(xù)增加,高濃度浸漬液中 TiO2顆粒容易發(fā)生聚團(tuán)[13],沉積在AC表面的TiO2無法形成均勻薄膜覆蓋,外表面積反而增大.TiO2團(tuán)聚會(huì)降低粒子電極的表面對光的利用率,因此,實(shí)驗(yàn)進(jìn)行負(fù)載的最佳浸漬液濃度為2g/L.

圖3 浸漬液濃度的影響Fig.3 The effect of impregnation liquid concentrations

表2 不同浸漬液濃度粒子電極比表面積和孔結(jié)構(gòu)特性Table 2 The BET and pore structure characteristics of particle electrodes under different impregnation liquid concentrations

2.3 Fe-Ni摻雜比的影響

多項(xiàng)研究表明,采用過渡金屬摻TiO2可以拓寬 TiO2的光響應(yīng)范圍,提高 TiO2可見光催化效果[14].固定浸漬液濃度為 2g/L,金屬總物質(zhì)的量量與 TiO2的物質(zhì)的量比為 1:100.通過考察不同F(xiàn)e、Ni物質(zhì)的量比下的RhB去除率,來考察Fe、Ni對粒子電極性能的影響,結(jié)果見圖4.

圖4 Fe、Ni摻雜比的影響Fig.4 The effect of Fe-Ni doping ratios

由圖4b可見,經(jīng)過不同金屬比例摻雜后,粒子電極的電催化去除率隨著Fe含量的增多呈遞減趨勢,但是差別較小,說明金屬摻雜比對粒子電極電催化性能的影響較小.而從圖 4 a可以看出,不同金屬摻雜比下的光電催化去除率差別明顯, F e -N i 摻雜比為5 : 5時(shí),粒子電極的光電催化去除率最大,可見光下去除率的提高為2 9 . 4 6 % .不同F(xiàn) e -N i摻雜比下光電催化去除率差別的原因可能是粒子電極的可見光催化能力不同,而對可見光的吸收能力是判斷催化劑是否具可見光催化能力的一個(gè)先決條件[15],由于活性炭在紫外和可見光區(qū)都是有吸收的因此,自制粒子電極在可見光下的光催化性能區(qū)別主要取決于負(fù)載在上面的金屬摻雜 T i O2催化劑,圖5給出了不同摻雜比下制備的T i O2改性催化劑的紫外-可見( U V -V i s )漫反射光譜圖.

圖5 不同F(xiàn)e-Ni摻雜比下UV-Vis吸收光譜Fig.5 UV-Vis absorption spect for various Fe-Ni doping ratios

由圖 5可見,經(jīng)過渡金屬摻雜后得到的催化劑與 TiO2相比,均有不同程度的紅移,摻雜比為5:5時(shí)得到的催化劑具有明顯的可見光吸收特性,且光響應(yīng)范圍最廣,很好地解釋了該摻雜比條件下制得的粒子電極在可見光下的光電去除率最高,且可見光的貢獻(xiàn)率也最高.

2.4 Fe-Ni摻雜量的影響

過渡金屬離子摻雜TiO2催化劑中,金屬離子既可能成為電子或空穴的陷阱而減緩復(fù)合速率,也可能成為復(fù)合中心反而加快復(fù)合過程[14].摻雜離子量較低時(shí),捕獲電子或空穴的淺勢阱數(shù)量不夠,光生電子-空穴對不能有效分離;摻雜離子量太高時(shí),金屬離子可能成為電子-空穴的復(fù)合中心,增大電子與空穴復(fù)合的幾率[16].為得到最佳光催化性能的Fe-Ni-TiO2催化劑,需要對金屬摻雜量進(jìn)行優(yōu)化.固定浸漬液催化劑濃度2g/L,金屬摻雜物質(zhì)的量比 5:5,通過控制金屬與 TiO2的物質(zhì)的量比來控制金屬摻雜量.不同摻雜量下制得的粒子電極結(jié)果見圖6.

圖6 Fe:Ni: TiO2物質(zhì)的量比的影響Fig.6 The effec of Fe:Ni:TiO2molar ratios

圖7 不同F(xiàn)e:Ni:TiO2物質(zhì)的量比下UV-Vis吸收光譜Fig.7 UV-Vis absorption spect under various Fe:Ni:TiO2molar ratios

由圖7可見,各摻雜量下的催化劑光響應(yīng)范圍均有所增加,摻雜量為0.5:0.5:100催化劑的光響應(yīng)范圍最廣,從0.2:0.2:100到1:1:100,光響應(yīng)范圍先增大后減小,大于 1:1:100后,隨著金屬摻雜量的增大,催化劑光響應(yīng)范圍逐漸增大,這與光電催化去除率和可見光貢獻(xiàn)率變化趨勢一致.說明在一定范圍內(nèi)增加過渡金屬摻雜量可以拓寬催化劑光響應(yīng)范圍,提高催化劑可見光催化性能,使粒子電極在 Vis-3D/EF體系中的光電催化去除率和可見光貢獻(xiàn)率相應(yīng)的提高.但是過多的金屬摻雜會(huì)導(dǎo)致溶出的 Fe2+離子增加,消耗·OH降低體系處理效率,低金屬摻雜量更適合 Vis-3D/EF體系,因此以0.5:0.5:100作為最優(yōu)金屬摻雜量.

2.5 與常規(guī)粒子電極的對比

由圖8可知,將TiO2負(fù)載于AC上,與原AC相比電催化去除率尤其是光電催化去除率得到了大幅度提高,原因在是 TiO2表面空穴具有超強(qiáng)的電子俘獲能力,可以奪取半導(dǎo)體顆粒表面的有機(jī)物或溶液中的電子,發(fā)生催化氧化作用,從而提高了粒子電極的電催化性能[7],同時(shí),使粒子電極具有光催化性能[11],粒子電極表面經(jīng)光催化產(chǎn)生的光生電子-空穴,在外加電場下能夠有效分離,從而大大提高了光電催化過程污染物的去除率.

圖8 Fe-Ni-TiO2/AC與常規(guī)粒子電極對比Fig.8 Comparison between Fe-Ni-TiO2/AC and conventional particle electrodes

通過 Fe-Ni的摻雜負(fù)載后,粒子電極的電催化去除率和光電催化去除率進(jìn)一步提高,原因是經(jīng)過渡金屬修飾的粒子電極,其電催化活性會(huì)得到提高,因此電催化去除率會(huì)得到提高[18].光電催化去除率的提高原因是過渡金屬摻雜一方面拓寬了TiO2的光響應(yīng)范圍,提高了TiO2在可見光區(qū)的催化效率[19],另一方面金屬離子能有效地捕獲光生電子,減少光生電子和空穴復(fù)合的幾率,提高了 TiO2的光催化活性[20],因此 Fe-Ni-TiO2粒子電極的光電催化性能要優(yōu)于TiO2/AC和AC.

對Fe-Ni-TiO2/AC粒子電極進(jìn)行光催化(加光源、不通電、不加 Fe2+、不曝氣)實(shí)驗(yàn),60min的去除率為15.26%,其電催化和光電催化去除率分別為63.12%和92.58%,對應(yīng)的協(xié)同指數(shù)為1.18,說明自制粒子電極在體系中能夠利用可見光發(fā)生協(xié)同催化作用,在該體系中的應(yīng)用是可行的.

2.6 Vis-3D/EF體系降解RhB機(jī)理

Vis-3D/EF體系對污染物的降解機(jī)理十分復(fù)雜,存在著電催化氧化、光催化氧化、Fenton氧化等多種作用過程.不考慮污染物特性,將Vis-3D/EF體系中可能存在的污染物降解過程和主要作用機(jī)理總結(jié)見圖9.

圖9 Vis-3D/EF體系可能的降解機(jī)理Fig.9 Possible degradation mechanism in the vis-3D/EF system

從圖9可以看出,在Vis-3D/EF體系中,污染物的去除主要發(fā)生直接氧化、空穴氧化和活性物質(zhì)氧化3種過程.直接氧化發(fā)生在陽極板和粒子電極表面,在電場作用下,污染物直接與陽極板接觸或吸附在粒子電極表面發(fā)生電子轉(zhuǎn)移從而降解[21];空穴氧化作用發(fā)生在 TiO2表面,即負(fù)載在粒子電極上的改性 TiO2和介孔 TiO2陽極板表面[22],在光照下TiO2表面產(chǎn)生空穴-電子對,空穴與吸附在 TiO2表面上的污染物發(fā)生直接氧化作用[23];活性物質(zhì)氧化是電催化和光催化、Fenton氧化過程中產(chǎn)生的活性物與污染物作用.研究表明·OH為這些高級氧化過程中產(chǎn)生的主要的活性物質(zhì)[24],因此,在Vis-3D/EF體系活性物質(zhì)氧化主要為·OH氧化,其產(chǎn)生途徑見1-5式.

除了上述的有機(jī)污染物在 Vis-3D/EF體系的 3種普遍作用過程外,在有機(jī)染料的作用下還存在著可見光敏化降解作用.即染料分子被可見光激發(fā),激發(fā)態(tài)的染料分子向TiO2半導(dǎo)體的導(dǎo)帶注入一個(gè)電子而生成正自由基離子和導(dǎo)帶電子,導(dǎo)帶上的電子被催化劑表面的 O2等捕獲生成·O2-,并進(jìn)一步形成·OH和 HO2·等活性氧自由基[25]對RhB進(jìn)行降解.

Chen等[26]研究表明:在可見光敏化作用過程中,溶解氧不僅及時(shí)清除了導(dǎo)帶電子,抑制了導(dǎo)帶電子與染料正離子自由基的復(fù)合反應(yīng),同時(shí),也是活性氧物種的母體.因此,將可見光光催化與3D/EF技術(shù)結(jié)合,曝氣為可見光敏化作用提供了充足的溶解氧,促進(jìn)了可見光敏化產(chǎn)生更多的活氧物質(zhì),同時(shí),O2作為光生電子的供體,可以有效減少電子-空穴的復(fù)合[27],均有效提高了 TiO2光催化降解 RhB的效率.而電場的存在,TiO2表面光生電子和空穴得到有效分離,進(jìn)一步提高了粒子電極的光電催化性能[28].

綜上所述,Vis-3D/EF體系協(xié)同作用可能的原因有3點(diǎn):1)O2作為光生電子的受體,減少了電子-空穴的復(fù)合,提高 TiO2光催化降解效率;2)曝氣提供了充足的溶解氧,促進(jìn)光敏化作用產(chǎn)生活氧物質(zhì),進(jìn)而高效降解染料;3)TiO2表面的空穴-電子復(fù)合速率在電場作用下降低,提高了粒子電極光電催化性能,體系中的光電催去除效率得以提高.

3 結(jié)論

3.1 經(jīng)硝酸-超聲預(yù)處理后的AC有利于催化劑的負(fù)載;改性負(fù)載后的粒子電極與原 AC相比比表面積變化不大,說明負(fù)載改性操作對 AC的吸附性能影響較小.

3.2 優(yōu)化后的Fe-Ni-TiO2/AC粒子電極制備條件為:浸漬液中催化劑濃度2g/L,Fe-Ni比為5:5,金屬與TiO2物質(zhì)的量比為0.5:0.5:100.

3.3 最優(yōu)條件下制備的粒子電極在 Vis-3D/EF體系中表現(xiàn)出最優(yōu)的光電催化性能,60min對RhB的去除率達(dá)92.58%,可見光下去除率的提高為29.46%.

3.4 自制Fe-Ni-TiO2粒子電極的電催化和光電催化性能均優(yōu)于 AC和 TiO2/AC,在 Vis-3D/EF體系中具有明顯的協(xié)同催化效果,協(xié)同指數(shù)為1.18,說明在該新型反應(yīng)體系中的應(yīng)用是可行的.

3.5 在Vis-3D/EF體系中,染料污染物RhB的降解除了發(fā)生直接氧化、空穴氧化和活性物質(zhì)氧化三種過程外,還存在可見光光敏化降解.協(xié)同作用的產(chǎn)生原因有3點(diǎn):1)O2可以作為光生電子的受體,減少了電子-空穴的復(fù)合,提高 TiO2光催化降解效率;2)曝氣提供了充足的溶解氧,促進(jìn)光敏化作用產(chǎn)生活氧物質(zhì),進(jìn)而高效降解染料;3)TiO2表面的空穴-電子復(fù)合速率在電場作用下降低,提高了體系光電催化去除率.

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Preparation of Fe-Ni-TiO2/AC particle electrodes and synergic degradation of RhB using visible irradiation

photoelectrocatalytic system.

SUN Ling-fang, YU Ze-bin*, PENG Zhen-bo, XIANG Guo-liang, LI Ming-jie, CHEN

Ying, WANG Li (School of the Environment, Guangxi University, Nanning 530004, China). China Environmental Science, 2014,34(12)：3119～3126

The Fe-Ni co-doping TiO2particles loaded activated carbon (Fe-Ni-TiO2/AC) particle electrodes were synthesized and applied to a visible, irradiation assisted, three-dimensional electro-Fenton (Vis-3D/EF) system. The synergic performance of Vis-3D/EF system was investigated using RhB as target pollutant. Compared with activated carbon particle electrodes and TiO2loaded activated carbon particle electrodes, the photoelectrocatalytic performance of Fe-Ni-TiO2/AC particle electrodes in Vis-3D/EF system was the highest with the optimum synthesized conditions of TiO2concentration of 2g/L, Fe-Ni doping ratio of 5:5 and Fe:Ni:TiO2molar ratio of 0.5:0.5:100. The hightest degradation rate of RhB in Vis-3D/EF system reached 92.58% with in 60min. The RhB removal rate of Fe-Ni-TiO2/AC particle electrodes in Vis-3D/EF increased 29.46% compared with 3D/EF. A significant synergetic effect was observed between visible light photocatalysis and 3D/EF processes in the system, with a synergetic factor of 1.18. Result suggested it was feasible for the synergic degradation of RhB under visible irradiation in the Vis-3D/EF combination technique.

photoelectrocatalytic；three-dimensional electro-Fenton；particle electrodes；visible irradiation

X703.5

A

1000-6923(2014)12-3119-08

孫玲芳(1988-),女,陜西眉縣人,碩士,主要從事水污染控制技術(shù)研究.發(fā)表論文10余篇.

2014-01-22

國家自然科學(xué)基金項(xiàng)目(21367002)

* 責(zé)任作者, 教授, xxzx7514@hotmail.com