巴爾哲堿性花崗巖鋯石稀土微量元素、U-Pb年齡及其成巖成礦指示*

丘志力　梁冬云　王艷芬,,3　孫媛　李榴芬

1. 中山大學(xué)地球科學(xué)系，廣州　5102752. 廣州有色金屬研究院，廣州　5106513. 江蘇省有色金屬華東地質(zhì)勘查局，南京　2100071.

巴尓哲堿性花崗巖體是分布在我國東北興蒙造山帶中段的罕見超大型稀土、鈮、鈹、鋯礦床。本文通過對堿性花崗巖東巖體(礦體)成礦期有關(guān)深色和淺色鋯石進(jìn)行陰極發(fā)光、電子探針成分和LA-ICP-MS的分析測試，利用鋯石地球化學(xué)特征探討了巖體成巖成礦作用的關(guān)系。巖體的鋯石可分為淺色和深色兩類，兩類鋯石陰極發(fā)光具有不同特征，淺色鋯石可見較寬不連續(xù)振蕩環(huán)帶，部分鋯石存在核幔分區(qū)；和淺色鋯石相比，深色鋯石邊部或內(nèi)部凹坑、裂紋處溶蝕結(jié)構(gòu)更發(fā)育。兩類鋯石均富含Nb、U、Y和REE元素，但深色鋯石具有更高的Fe含量。Ⅰ型淺色鋯石輕稀土富集，重稀土分異明顯，具有高Hf、Nb、Ta，低Y特征，Ⅱ型淺色鋯石輕稀土虧損，重稀土分異不明顯，其稀土元素球粒隕石分布模式具有明顯的“M型”四分組效應(yīng)，顯示出熔體-流體結(jié)晶鋯石的特征。深色鋯石原生結(jié)晶部分稀土配分模式與淺色鋯石Ⅱ型相似，輕稀土虧損，重稀土分異不明顯，受流體改造部分∑REE無明顯變化，但LREE和Nb、Ta、U、Th含量及Th/U比值降低。淺色鋯石和深色鋯石的206Pb/238U年齡相近，獲得鋯石U-Pb的結(jié)晶年齡為122.7±1.8Ma(MSWD=5.1)，與前人用Rb-Sr法及U-Pb法測定的年齡值一致；上述結(jié)果顯示，巴尓哲巖體成礦期鋯石具有幔源花崗巖來源特征，大型稀有稀土金屬成礦物質(zhì)的富集可能和源區(qū)經(jīng)歷的近期富集交代及巖體在富含F(xiàn)，Cl等揮發(fā)分流體-水環(huán)境下作用下經(jīng)歷分離結(jié)晶兩個(gè)因素疊加有關(guān)?？梢哉J(rèn)為，巴尓哲富稀土花崗巖成巖與成礦作用是近于同時(shí)完成的。

巴爾哲堿性花崗巖；鋯石；稀土及微量元素；U-Pb年代學(xué)；成巖成礦指示

1　引言

堿性花崗巖的物質(zhì)來源、同位素特征、巖石成因及其與構(gòu)造環(huán)境的關(guān)系是近二十年巖石學(xué)研究的熱點(diǎn)問題之一(Collinsetal., 1982; Eby, 1990, 1992; Windley, 1993; Poitrassonetal., 1994, 1995; Wickhametal., 1995, 1996; Kingetal., 1996, 2001; Landenberger and Collins, 1996; Turner and Foden, 1996; Boninetal., 1998; Liégeoisetal., 1998; Wuetal., 2002; Klimmetal., 2008; El-Bialy and Streck, 2009; Jiangetal., 2009)。我國東部堿性花崗巖的成因及物質(zhì)來源已有相當(dāng)多的學(xué)者進(jìn)行過研究并提出了不同的成因觀點(diǎn)(顧連興, 1990; 魏春生等, 2001; Wuetal., 2002; 蔡劍輝等, 2004; 吳鎖平等, 2007)，但對于堿性花崗巖成巖與稀有稀土金屬的礦化關(guān)系的研究卻相對較少(林德松, 1994; 馮守忠, 2000; 曹志敏等, 2004; Zhaoetal., 2007; Luetal., 2008; 牛賀才等, 2008)。本文選擇我國東部具有超大型稀土、鈮、鈹、鋯礦化的內(nèi)蒙巴尓哲堿性花崗巖體為研究對象，通過對其成礦期鋯石稀土微量元素及其U-Pb年齡的研究來探討巖體成因及其礦化的關(guān)系。

2　內(nèi)蒙巴尓哲堿性花崗巖及樣品來源

巴爾哲堿性花崗巖體位于大興安嶺南緣內(nèi)蒙古哲里木盟扎魯特旗境內(nèi)，大地構(gòu)造上位于興蒙造山帶中段，巖體主要由兩個(gè)花崗巖巖株及小量巖脈組成，東、西兩個(gè)巖體是礦區(qū)的主體；區(qū)內(nèi)主要的控巖控構(gòu)造是北東向黃崗梁-甘珠爾廟-烏蘭浩特?cái)嗔褞?，區(qū)內(nèi)火山和巖漿活動(dòng)強(qiáng)烈，巖石種類復(fù)雜多樣，巖性包括中基性的閃長巖、閃長斑巖，中性至酸性、酸偏堿性鈉閃石花崗巖等組成，主要圍巖為侏羅紀(jì)呼日格組的堿性流紋質(zhì)晶屑巖屑凝灰?guī)r。

巴爾哲堿性花崗巖巖石地球化學(xué)特征前人已做過較為詳細(xì)的工作(王一先和趙振華, 1997; 馮守忠, 2000; Jahnetal., 2001; 袁忠信等, 2003; 楊武斌等, 2009, 2011)；巖體與圍巖間呈侵入接觸關(guān)系，東巖體主要組成礦物包括微斜長石、石英、鈉長石、鈉閃石、霓石、鋯石及磁鐵礦，巖體鈉閃石化、硅化蝕變強(qiáng)烈；和東巖體相比，西巖體的主要組成礦物條紋長石更為特征，晶洞發(fā)育；巴爾哲堿性花崗巖全巖稀土元素配分具有明顯的四分組效應(yīng)(王一先和趙振華, 1997; Jahnetal., 2001)，同時(shí)巴爾哲堿性花崗巖還是一個(gè)明顯虧損18O的花崗巖，其δ18O值為-5.61，是國內(nèi)δ18O值最低的堿性花崗巖，其中長石18O較石英的氧同位素虧損更加明顯，巖體和圍巖具有相似的氧同位素組成(Jahnetal., 2001; 袁忠信等, 2003)。不同學(xué)者獲得的全巖Rb-Sr等時(shí)線年齡基本一致，變化在122±5Ma～127.2Ma，巖體初始的87Sr/86Sr為0.703～0.7071，εNd(t)為+1.88～+2.40和εNd(t) +1.9～+2.5 (王一先和趙振華, 1997; Jahnetal., 2001; 袁忠信等, 2003)。

本文樣品選自巴爾哲堿性花崗巖東巖體(礦體)從地表到深部的混合樣，樣品破碎粒度<0.32mm。經(jīng)顯微鏡觀察、電子探針分析及X射線衍射分析，確定該混合樣的主要礦物包括微斜長石、石英、鈉長石、鈉閃石、霓石、鋯石、獨(dú)居石、錳鈮鐵礦、氟碳鈰礦、氟碳鈰釔礦、興安石、鋅日光榴石、磁鐵礦、錳鈦鐵礦、釷石、錫石等，和前人研究一致。鋯石的分選工作在廣州有色金屬研究院選礦工程研究所完成，混合樣進(jìn)行重選-磁選及人工淘洗，烘干后在雙目鏡下挑純。選出的鋯石大的可達(dá)到0.3mm，小者0.01mm，玻璃光澤，透明-半透明，顏色有無色、淺黃色、紅色、紅褐色。鋯石晶型復(fù)雜，部分呈不規(guī)則粒狀集合體產(chǎn)出。具完整晶型者以錐面較柱面發(fā)育者居多，呈雙錐狀和短柱狀，和堿性花崗巖中鋯石形態(tài)的標(biāo)型特征一致。大致可分為深色和淺色兩種類型，深色鋯石和淺色鋯石的晶型類似，晶體呈自形-半自形，錐面均主要發(fā)育{101}，柱面主要發(fā)育{100}，但后者自形程度較前者高。淺色鋯石(樣品BEZ1)長約150～300μm，長寬比約為1～2。深色鋯石(BEZ2)長約140～330μm，長寬比約1.1～2.4。

3　測試方法

將分選出來的鋯石按照可以觀察其最大表面積晶面的原則固定在環(huán)氧樹脂上，做成薄圓柱狀樣品靶，放入恒溫箱中冷卻5h，先后用不同型號(hào)的砂紙和磨料粗磨、細(xì)磨去鋯石大約1/3，使樣品柱上全部鋯石均有較好的觀察面，最后進(jìn)行仔細(xì)拋光。

鋯石的電子探針分析在南京大學(xué)內(nèi)生金屬礦床成礦機(jī)制研究國家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室完成。鋯石的陰極發(fā)光照像和LA-ICP-MS微量元素分析和U-Pb定年分析均在中國地質(zhì)大學(xué)(武漢)地質(zhì)過程與礦產(chǎn)資源國家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室完成。

表1兩類鋯石電子探針成分分析(wt%)

Table 1The element compositions (wt%) of two types zircons of Baerzhe alkaline granite by EPMA

序號(hào)1234567891011121314151617181920鋯石類型淺色鋯石深色鋯石SiO232.833.133.633.934.233.533.733.833.934.533.333.93433.632.733.633.833.533.333.2CaO0.02-0.040.020.010.020.020.050.010.160.050.090.080.070.090.070.070.10.050.03TiO20.020.040.040.050.020.040.050.070.090.230.240.260.20.190.230.170.140.270.080.04FeO-0.02--0.010.06-0.020.090.250.310.30.180.180.20.220.320.310.16-MnO0.030.010.01-0.030.040.010.070.010.090.110.140.050.130.080.07-0.14--MgO--0.030.01---0.010.010.03----0.01-0.02-0.020.05Al2O3----0.010.010--0.190.20.230.190.230.120.170.10.290.08-P2O50.08-0.020.020-0.05--0---0.01-0.04---0.05Nb2O50.17-0.10.20.170.290.40.210.290.230.230.240.220.20.270.220.290.250.510.31Ta2O50.22--0.090.08-0.02-----0.06---0.030.01--ZrO254.653.158.257.557.657.25856.55855.756.256.554.756.456.555.655.25756.658.2HfO21.280.931.161.291.521.121.371.021.080.961.011.141.171.271.091.071.011.31.111.52ZrO2/HfO242.657.450.144.537.95142.355.653.857.855.849.646.644.551.951.954.843.951.238.2Y2O37.098.053.63.83.573.83.624.573.063.173.53.264.044.094.484.964.313.424.163.66ThO20.440.250.260.050.30.170.110.010.10.030.010.050.03--0.040.20.030.030.21UO20.510.250.290.290.210.280.220.310.20.250.160.130.240.30.260.40.380.340.260.31Ce2O30.120.070.150.210.150.240.280.110.240.460.420.560.130.120.590.460.23-0.270.33Tm2O30.060.070.04-0.060.11-0.070.050.010.070.040.160.09-0.090.20.04-0.07Yb2O30.270.390.460.470.430.320.410.590.580.460.610.310.750.690.750.610.771.090.330.46Er2O30.490.510.220.210.440.430.390.450.740.430.720.340.790.760.430.640.790.430.610.46Ho2O30.27-0.010.220.090.160.33-0.76-0.27-0.4---0.38-0.950.14Dy2O30.651.010.260.520.440.450.40.410.640.460.460.280.490.620.580.161.030.270.760.45Lu2O30.480.460.30.360.50.710.120.120.110.470.410.350.410.180.660.220.530.450.330.51∑RE2O32.342.511.451.972.112.41.931.743.112.292.951.883.132.443.012.183.942.283.242.41Total99.598.398.899.199.898.999.598.499.998.198.398.298.399.099.198.999.899.399.6100

鋯石的陰極發(fā)光測試儀器為日本JEOL公司的JXA-8100。電子探針成分測試儀器為JXA-8800M，測試條件為：速電壓15kV，束流電流10nA，探針直徑1μm。LA-ICP-MS分析儀器為Agilent7500a等離子體質(zhì)譜儀和GeoLas Pro激光剝蝕系統(tǒng)，等離子體功率：1350w；激光波長：193nm；激光頻率：10Hz；激光能量：90mJ；光斑直徑：1-11號(hào)點(diǎn)為32μm，12-40號(hào)點(diǎn)為24μm，每測試5～7個(gè)點(diǎn)進(jìn)行兩次91500標(biāo)樣校正；微量元素含量計(jì)算以NIST610作外標(biāo)，以Zr作內(nèi)標(biāo)，數(shù)據(jù)處理采用劉勇勝教授編寫的ICPMSDataCal軟件，并用91500標(biāo)準(zhǔn)鋯石作為外標(biāo)進(jìn)行元素和同位素分餾校正，年齡計(jì)算采用ISOPLOT軟件，分析過程中國際標(biāo)準(zhǔn)物質(zhì)NIST610測試值與文獻(xiàn)獲得NIST610參考值在誤差范圍內(nèi)一致(Gaoetal., 2002)。

4　分析結(jié)果

鋯石的陰極發(fā)光圖像顯示(圖1)，兩類鋯石的陰極發(fā)光中等或較弱，根據(jù)鋯石陰極發(fā)光類型可以將鋯石分為幾種不同類型：可見明暗相間的自形振蕩生長環(huán)帶，具巖漿成因特征的鋯石；中心到邊部只呈現(xiàn)微弱的明暗變化(圖1e-i)鋯石；具有扇形分帶結(jié)構(gòu)(圖1m)和發(fā)育多個(gè)世代的鋯石(圖1n, o),其中后者又可分為早世代(核部)和晚世代(幔部)，生長均較自形，且陰極發(fā)光強(qiáng)度無明顯變化；核幔邊界較模糊，核部和幔部晶面生長方向。鋯石的邊部或內(nèi)部凹坑、裂紋處發(fā)育不同程度的溶蝕結(jié)構(gòu)。和淺色鋯石相比，深色鋯石主要以具有扇形分帶結(jié)構(gòu)的鋯石為主，部分鋯石陰極發(fā)光很暗且無分帶，鋯石的邊部或內(nèi)部凹坑、裂紋處溶蝕結(jié)構(gòu)更發(fā)育，?？梢姳唤淮糠执┎邃喪纳L紋理，鋯石內(nèi)部呈現(xiàn)出斑雜狀結(jié)構(gòu)和多孔狀，說明后者形成過程中流體的參與可能更為明顯(Rubatto and Gebauer, 2000)。

圖1　巴爾哲堿性花崗巖鋯石陰極發(fā)光圖左為淺色鋯石；右為深色鋯石.圓圈為測試位置Fig.1　CL images of zircons in Baerzhe granitic plutonLeft: the light-colored zircon; Right: the dark-colored zircon. Round pits are positions of laser analyses

圖2　淺色鋯石的稀土配分模式圖(左Ⅰ型;右Ⅱ型)Fig.2　Chondrite-normalized REE abundance patterns of light zircons from Baerzhe alkaline granites (Left: type Ⅰ; Right: type Ⅱ)

圖3　Ⅰ、Ⅱ型淺色鋯石的Th、U含量(左)和Nb、Ta含量(右)分布圖Fig.3　The distributive diagrams of Th vs. U (left) and Nb vs. Ta (right) of light color typeⅠand Ⅱ zircons in Baerzhe alkaline granites

鋯石電子探針分析結(jié)果顯示，兩類鋯石ZrO2含量明顯偏低，鋯石的HfO2含量為0.925%～1.524%，鋯石具有明顯低的Zr、Hf元素；兩者均含有較高的Nb、U、Y和稀土元素，其中淺色鋯石Nb的含量變化于0.10%～0.40%之間，UO2含量分布于0.13%～0.51%之間，Y2O3的含量主要分布于3.06%～4.57%之間(兩個(gè)分析點(diǎn)除外)，ΣRE2O3變化于1.45～3.13之間；深色鋯石Nb的含量變化于0.22%～0.51%之間，UO2含量分布于0.26%～0.40%之間，Y2O3的含量分布于3.42%～4.96%之間，ΣRE2O3變化于2.18%～3.94%之間(表1)。因此，均屬于賦礦的鋯石。不同的是，淺色鋯石基本上不含F(xiàn)e或者只含微量的Fe，深色鋯石的Fe含量為0.16%～0.32%(1個(gè)除外)，總體上明顯高于淺色鋯石。

對19顆淺色鋯石共22個(gè)點(diǎn)進(jìn)行了LA-ICP-MS微量元素測試(表2)，參考陰極發(fā)光特征，認(rèn)為其中19個(gè)點(diǎn)具有原生結(jié)晶鋯石特征，3個(gè)點(diǎn)具有顯示有流體改造特征。稀土配分模式顯示，淺色鋯石總體上可分為兩種類型，一類(Ⅰ型)具有輕稀土富集，重稀土分異明顯特征(圖2左)，其稀土總量變化于14035×10-6～35731×10-6之間，平均稀土總量為24586×10-6，其LREE/HREE為0.15～1.47，Yb/Sm為3.85～16.7，δEu為0.01～0.03；另一類(Ⅱ型)具有輕稀土虧損，重稀土分異不明顯特征(圖2右)。其稀土總量變化于24666×10-6～46264×10-6之間，平均稀土總量為31587×10-6，LREE/HREE為0.13～0.38，Yb/Sm主要變化于2.03～9.26，δEu為0.01～0.03。

圖4　淺色鋯石的Hf、Y含量分布圖Fig.4　The distributive diagrams of Hf vs. Y of light color typeⅠand Ⅱ zircons in Baerzhe alkaline granites

Ⅰ型淺色鋯石Th含量主要變化于110×10-6～663×10-6，U含量主要變化于894×10-6～2391×10-6之間，Th/U比值除了一個(gè)數(shù)據(jù)為0.55(BEZ1-20)以外，其余的主要分布于0.11～0.29之間，另外有三個(gè)分析點(diǎn)具有異常低的Th/U比值(BEZ1-16，0.07；BEZ1-17，0.02；BEZ1-21，0.07)，(Sm/La)N：0.16～6.73。Ⅱ型淺色鋯石10個(gè)測點(diǎn)Th的含量總體上較第一種類型的高(圖3)，其中5個(gè)分析點(diǎn)(BEZ1-5，6，10，11，13)的Th含量分布于402×10-6～879×10-6之間，其余5個(gè)分析點(diǎn)的Th含量則達(dá)到1010×10-6～3903×10-6，U含量分布于1619×10-6～3957×10-6之間，無明顯變化，10個(gè)分析點(diǎn)的Th/U比值變化于0.12～1.00，(Sm/La)N：1.39～43.9。總體上，Ⅰ型淺色鋯石的Th的含量、Th/U比值和(Sm/La)N均低于于Ⅱ型淺色鋯石。

Ⅰ型淺色鋯石的Nb含量分布于1729×10-6～4517×10-6之間，Ta含量分布于184×10-6～411×10-6之間，Nb/Ta比值變化為8.21～19.2。Ⅱ型淺色鋯石Nb含量分布于1207×10-6～2223×10-6之間(BEZ1-2除外，其Nb含量為861.54×10-6)，Ta含量分布于143×10-6～271×10-6之間，Nb/Ta比值為4.45～13.3。Ⅰ型淺色鋯石的Nb、Ta含量和Nb/Ta比值高于Ⅱ型淺色鋯石(圖3)。

另外，Ⅰ型淺色鋯石Hf含量分布于1.09%～1.37%之間，Y含量分布于1.21%～3.46%之間，Hf/Y比值變化于0.32～1.12之間。Ⅱ型淺色鋯石Hf含量分布于0.96%～1.33%之間，Y含量主要分布于2.7%～3.99%之間，總體上，Ⅰ型淺色鋯石具有高Hf低Y特征而Ⅱ型則具有低Hf高Y特征(圖4)。

根據(jù)微量元素分析結(jié)果(表3)，參考陰極發(fā)光特征，深色鋯石也可分為原生結(jié)晶Ⅰ型鋯石和受流體的改造作用明顯的Ⅱ型鋯石；原生結(jié)晶部分(深色Ⅰ型)的稀土配分模式(圖5)輕稀土虧損，重稀土分異明顯, 其稀土總量分布于27062×10-6～33885×10-6之間，平均稀土總量為30844×10-6，其分布模式明顯不同于淺色鋯石；LREE/HREE為 0.11～0.44，Yb/Sm為2.13～8.34，δEu為0.02。Th/U比值變化于0.20～0.34，Nb/Ta比值變化于5.12～11.60，Hf/Y比值變化于0.26～0.41之間，(Sm/La)N為8.88～38.6。受流體改造鋯石(深色Ⅱ型)根據(jù)其陰極發(fā)光特征又可分為兩種類型，其一為灰色核部-白色邊部類者(測點(diǎn)號(hào)BEZ2-28，BEZ2-29；BEZ2-32，BEZ2-33)，另一種是白色核部-灰色邊部者，兩者稀土總量及Eu負(fù)異常特征和深色原生結(jié)晶Ⅰ型相似，但輕稀土(LREE)和Nb、Ta、U、Th含量及Th/U比值有所降低，LREE/HREE為0.08～0.44，Yb/Sm為1.87～10.8，(Sm/La)N為0.82～4.49。

鋯石的U-Pb同位素分析結(jié)果顯示(表4)，數(shù)據(jù)在206Pb/238U-207Pb/235U諧和圖中不同程度沿水平方向偏離諧和線(圖6)， 根據(jù)較能準(zhǔn)確反映年輕鋯石結(jié)晶時(shí)間的206Pb/238U年齡計(jì)算，淺色鋯石Ⅰ206Pb/238U年齡主要分布范圍為113～129Ma(BEZ1-8除外，為139Ma)，淺色鋯石Ⅱ年齡分布于116～126Ma之間，而深色鋯石Ⅰ年齡分布于117～128Ma之間。

表3巴爾哲堿性花崗巖深色鋯石稀土及微量元素分析結(jié)果(×10-6)

Table 3REE and trace element concentrations (×10-6) of dark zircons in Baerzhe alkaline granite

測點(diǎn)號(hào)BEZ2-27BEZ2-29BEZ2-33BEZ2-34BEZ2-35BEZ2-36BEZ2-38類型深色Ⅰ型CL特征暗色邊部Sr9.972.919.604.4215.585.873.97Ba25976.729811745217698.9Sc123123121123122123123Ga3.121.303.611.415.802.071.41Pb23111112683.9215207273Th6061000108890376711933817U3020294333782759364036013280Nb1799210125691535280717002437Ta201238285283242332243SiO2(wt%)36.934.736.037.938.237.940.0P2O5(wt%)0.080.050.070.090.070.120.06TiO2(wt%)0.080.080.100.060.130.060.09Hf(wt%)1.371.301.171.261.191.101.24Y(wt%)4.613.144.084.134.484.253.06La14510212058.122483.9133Ce126223421535122418519102217Pr15042620916025898.3364Nd112733281572138316818462830Sm1104229815251447128310852232Eu11.919.716.515.110.411.922.5Gd2167267526732421202724043426Tb691640787703643774828Dy6308485667705780597069076152Ho1757118217571452173818681452Er6437387560424742653163804436Tm1205671108682712451112711Yb9207488577806095926278134883Lu11806039227561161931601ΣREE32750279043279627062338853122230288LREE3799851649784288530730357799HREE28951193882781822775285782818722489LREE/HREE0.130.440.180.190.190.110.35δEu0.020.020.020.020.020.020.02δCe1.891.561.852.081.652.141.65Hf/Y0.300.410.290.310.270.260.41Nb/Ta8.958.849.025.4211.65.1210.0Th/U0.200.340.320.330.210.331.16Yb/Sm8.342.135.104.217.227.202.19(Sm/La)N11.834.819.638.68.8820.025.9測點(diǎn)號(hào)BEZ2-28BEZ2-29BEZ2-32BEZ2-33BEZ2-37BEZ2-38BEZ2-39BEZ2-40類型深色Ⅱ型CL特征白色邊部淺灰色邊部白色邊部灰色邊部白色核部灰色邊部白色核部灰色邊部Pb67.8111184126547273442455Th205100056810881054038171982726

續(xù)表3

Continued Table 3

測點(diǎn)號(hào)BEZ2-28BEZ2-29BEZ2-32BEZ2-33BEZ2-37BEZ2-38BEZ2-39BEZ2-40類型深色Ⅱ型CL特征白色邊部淺灰色邊部白色邊部灰色邊部白色核部灰色邊部白色核部灰色邊部U15772943203733782000328031283009Nb15702101152525691206243720753412Ta160238193285223243173200Hf(wt%)1.401.301.151.171.001.241.201.19Y(wt%)3.473.144.464.083.583.064.223.38La144102433120107133113258Ce1754234214181535625221711541640Pr26142615720952.4364206341Nd184533289201572389283017452220Sm143222989351525589223222732056Eu13.619.711.416.59.1622.531.322.0Gd20142675216026731666342656603806Tb55264073078759482815521027Dy473548567098677056356152116718037Ho12601182203517571502145225441846Er45493875709960424987443664395102Tm85567113271086856711839691Yb66594885970977806376488346173842Lu8846031181922811601443366ΣREE2695727904352153279624198302883928831252LREE54508516387449781771779955236537HREE2150719388313402781822426224893376524715LREE/HREE0.250.440.120.180.080.350.160.26δEu0.020.020.020.020.030.020.030.02δCe1.711.561.331.852.031.651.431.15Hf/Y0.400.410.260.290.280.410.280.35Nb/Ta9.808.847.899.025.4010.012.017.1Th/U0.130.340.280.325.271.160.630.24Yb/Sm4.652.1310.45.1010.82.192.031.87(Sm/La)N3.311.834.492.913.831.430.821.01

5　討論

5.1　淺色和深色鋯石的成因及其與礦化的關(guān)系

本文研究的淺色和深色兩類鋯石的組成和鋯石的理論組成相比(ZrO267.1%，SiO232.9%)，ZrO2含量明顯偏低，鋯石具有明顯低的Zr、Hf元素組成，ZrO2/HfO2比值變化于37～59之間，ZrO2與HfO2含量呈正相關(guān)性，大部分鋯石以典型的雙錐狀為主，具有幔源型花崗巖鋯石的特征(汪相和

圖5　深色鋯石的稀土配分模式圖(上：Ⅰ型，下：Ⅱ型；球粒隕石據(jù)Sun and McDonough, 1989)Fig.5　Chondrite-normalized REE abundance patterns of dark zircons in Baerzhe alkaline granites (Upper: typeⅠ; Lower: typeⅡ; chondrite after Sun and McDonough, 1989)

圖6　鋯石U-Pb協(xié)和圖Fig.6　La-ICP-MS U-Pb zircon concordia digram

表4巴爾哲堿性花崗巖鋯石U-Pb年齡測定結(jié)果

Table 4The U-Pb isotopic data of zircons in Baerzhe alkaline granite

序號(hào)測點(diǎn)號(hào)Pb(total)(×10-6)Th(×10-6)U(×10-6)ThU同位素比值年齡/校正(Ma)207Pb206Pb±σ207Pb235U±σ206Pb238U±σ206Pb238U±1σ1BEZ1-8206934712650.270.00000.00000.14270.31040.01910.0027122172BEZ1-959831112990.240.05790.00970.16270.02590.01910.000312223BEZ1-127061447740.190.00000.00000.13690.13760.01900.001112274BEZ1-1444321620550.110.03690.00900.10960.02330.01910.000212225BEZ1-15203237820290.190.00000.00000.12810.23110.01920.0020123136BEZ1-16104993.212270.080.00000.00000.13070.09590.01950.001012467BEZ1-1754715515780.100.00000.00000.11680.06200.01910.000512238BEZ1-2046584616700.510.04500.00810.12550.02140.01910.000212219BEZ1-21342111416620.070.33610.32850.09400.22010.01930.00201231310BEZ1-22102651219540.260.00000.00000.02670.06670.01890.0006121411BEZ1-24200561121350.290.00000.00000.09270.16270.01920.0013123812BEZ1-1216114336950.310.04830.00110.12830.00270.01920.0001123113BEZ1-3591379140550.930.04870.00210.13010.00550.01920.0001123114BEZ1-4291113128740.390.05340.00220.13960.00560.01890.0001121115BEZ1-5232547930930.150.04520.01220.11890.02940.01800.0003115216BEZ1-1059481120850.390.04770.00870.14150.02310.01920.0002123117BEZ1-13329623426950.090.23790.19570.13550.17570.01920.00151231018BEZ1-18787169125330.670.03860.01190.12400.02900.01900.0003122219BEZ1-19142493021850.430.07270.02310.26190.08880.01880.0010120620BEZ2-2788550830040.170.03980.01870.15800.05490.01910.0005122321BEZ2-2933888927300.330.04400.00490.11670.01300.01930.0002123122BEZ2-3337493730330.310.05140.00450.13350.01180.01880.0001120123BEZ2-3419977824600.320.04740.00260.12400.00660.01910.0002122124BEZ2-3578366732870.200.04470.00910.12890.02300.01910.0002122125BEZ2-36729102932230.320.02800.01720.14340.04010.01910.0003122226BEZ2-381024322329161.110.00130.02040.12190.06060.01910.0005122327BEZ2-40226662326520.230.00010.04280.17810.12120.01910.0010122628BEZ1-6283348726600.180.03170.02560.12790.06670.02000.0005127329BEZ1-734014713570.110.04720.00760.12830.02010.01900.0002122130BEZ1-1130267016770.400.03660.01150.12700.03570.01890.0004120231BEZ2-2822416514550.110.03100.00580.08390.01520.01920.0002122132BEZ2-3279748918270.270.07730.01320.22030.03340.01920.0004122233BEZ2-372811894017515.110.00000.00000.28260.18350.02000.00161281034BEZ2-392220155825860.600.00000.00000.09940.19520.01920.001712210

注：1～27為原生結(jié)晶點(diǎn)；其中：1～11淺色鋯石Ⅰ型；12～19淺色鋯石Ⅱ型；20～27深色鋯石Ⅰ型；28～34深色鋯石Ⅱ型

Pupin, 1992)。兩類鋯石的稀土總量變化于1.4%～4.6%之間，富含稀土元素，其中稀土配分模式與一般花崗巖和偉晶巖中的鋯石類似(Belousovaetal., 2002)，也相似與前人研究的花崗巖類的鋯石，鋯石δEu分布于0.01～0.03之間，球粒隕石標(biāo)準(zhǔn)化稀土配分模式呈深“V”型，具顯著的Eu負(fù)異常，指示鋯石結(jié)晶時(shí)花崗質(zhì)巖漿經(jīng)歷過高度的分異，結(jié)果和前人研究獲得該巖體全巖及其它礦物的稀土組成均具有顯著虧損特征具有明顯的一致性(Jahnetal., 2001; Zhaoetal., 2002)；但部分鋯石輕稀土明顯富集，和熱液成因鋯石特征一致(Hoskin and Ireland, 2000; Corfu, 2003; Hoskin, 2005; 畢詩健等, 2008)，說明鋯石主要是在花崗巖或相關(guān)的熔體-流體體系中結(jié)晶的。

但鋯石的陰極發(fā)光特征及稀土配分特征同時(shí)顯示，兩類鋯石形成先后或者經(jīng)歷的過程仍然有所不同。從淺色鋯石到深色鋯石，∑REE、HREE和Y、Th、U等微量元素含量呈漸變增長趨勢，說明淺色鋯石較深色鋯石在巖漿中結(jié)晶早；Ball-haus等進(jìn)行的Fe、Ni、Cu、Pt、Au等元素在流體相(飽和Si-NaC1的C-H-O-S流體)和硫化物相(摻有Pt、Au等金屬)之間的分配實(shí)驗(yàn)(880～900℃、壓力為0.4～lGPa)顯示，流體中Fe含量明顯增高(轉(zhuǎn)引自劉叢強(qiáng)等，2001)，本文深色鋯石Fe的含量明顯高于淺色鋯石，如果考慮其陰極發(fā)光特征較少顯示巖漿鋯石的典型特征和強(qiáng)鈉長石化地段鋯石高度富集的事實(shí)(王一先等，1997)，可以認(rèn)為深色鋯石的形成可能和晚期巖體經(jīng)歷的流體和揮發(fā)分的交代蝕變作用關(guān)系更加密切。

在淺色鋯石中，淺色鋯石Ⅰ的陰極發(fā)光特征以震蕩環(huán)帶為主，其Th/U比值主要分布于0.11～0.29之間，與火成鋯石相似。Yb/Gd=3.96～9.18，重稀土分異程度較大，表現(xiàn)為一般花崗巖鋯石的特征；而淺色鋯石Ⅱ則具有顯著的“M”型稀土元素四分組效應(yīng)，Yb/Gd=1.07～3.45，重稀土分異不明顯，具有流體-熔體共存體系結(jié)晶礦物特點(diǎn)。和淺色鋯石Ⅱ相比，淺色鋯石Ⅰ富輕稀土(LREE)、Nb、Ta，貧Th、U、Y，其稀土總量(∑REE)和重稀土(HREE)含量總體上低于前者，其Th/U比值也較低；同時(shí)，Ⅰ型淺色鋯石具有高Hf低Y特征，和高溫幔源型的花崗巖鋯石一致，而Ⅱ型則具有低Hf高Y特征。由于Y比Hf,Th比U具有更大的離子半徑，前者比后者傾向于在巖漿晚期富集(汪相和Pupin, 1992)，這些特征均顯示Ⅱ型淺色鋯石形成晚于Ⅰ型淺色鋯石。而較多的學(xué)者也認(rèn)同，高度演化的花崗質(zhì)巖漿晚期流體-熔體相互作用是花崗質(zhì)巖漿稀土四分組效應(yīng)形成的重要控制因素(趙振華等, 1992; Bau, 1996; Irber, 1999; Wuetal., 2004; Zhaoetal., 2002; 楊武斌等, 2009)?？梢哉J(rèn)為，Ⅱ型淺色鋯石更可能形成于巖漿演化晚期流體-熔體共存體系環(huán)境，是流體-熔體相互作用的產(chǎn)物，這個(gè)結(jié)論和根據(jù)鋯石Ti溫度計(jì)計(jì)算獲得Ⅰ型、Ⅱ型淺色鋯石和深色鋯石Ti飽和溫度依次下降的結(jié)果相一致。

顯然，礦化鋯石陰極發(fā)光圖像及稀土和微量元素特征顯示，Ⅰ型淺色鋯石形成最早，是高度分異花崗質(zhì)巖漿體系結(jié)晶產(chǎn)物，它們的成因和幔源花崗巖有關(guān)；Ⅱ型淺色鋯石形成于巖漿演化晚期流體-熔體共存的體系，其中深色鋯石的形成和流體交代作用關(guān)系更密切。

5.2　巴爾哲堿性花崗巖的成巖與成礦過程

巴爾哲巖體的造巖礦物中包裹有稀有稀土金屬礦物的包體，說明巖漿冷卻結(jié)晶階段，稀有稀土金屬礦物已有晶出，因此，有人認(rèn)為成礦或早于巖漿結(jié)晶或與巖漿結(jié)晶同時(shí)進(jìn)行(馮守忠, 2000)。但由于造巖礦物不是主要的賦礦礦物，上述的認(rèn)識(shí)有待進(jìn)一步證據(jù)的支持。

本文研究的鋯石既是成巖副礦物也是主要的賦礦礦物之一，從早到晚以及巖漿結(jié)晶及和熔體-流體有關(guān)鋯石的206Pb/238U平均年齡為122.7±1.8Ma，不同類型鋯石在誤差范圍內(nèi)一致，并且和前人利用Rb-Sr等時(shí)線獲得的全巖年齡122±5Ma～127.2Ma非常一致(王一先等, 1997; Jahnetal., 2001; 袁忠信等, 2003)，充分顯示出巴爾哲巖體侵位時(shí)間和賦礦鋯石結(jié)晶時(shí)間不存在時(shí)差，或者說巴爾哲巖體的成巖和成礦是近于同時(shí)進(jìn)行的，這一認(rèn)識(shí)和根據(jù)礦床富晶體流體包裹體研究獲得的結(jié)論一致(牛賀才等, 2008; 楊武斌等, 2009)。

由于鋯石是結(jié)構(gòu)高度穩(wěn)定的副礦物，其稀土微量元素及氧同位素組成不易受高溫變質(zhì)、熱液蝕變的影響而發(fā)生變化(Watson and Cherniak, 1997; Monani and Valley, 2001; 蔡劍輝等, 2004)，甚至即使經(jīng)歷過榴輝巖相高級(jí)變質(zhì)作用，鋯石仍能基本保存原巖氧同位素的特征(鄭永飛等, 2003; Chenetal., 2004)，巴爾哲巖體鋯石具有很大的負(fù)的δ18O(-10.9‰～-10.6‰)(袁忠信, 2003)，顯示鋯石結(jié)晶時(shí)氧同位素虧損是花崗質(zhì)熔體-流體具有的特征。巴爾哲花崗巖εNd(t)=+1.88～+2.50，(87Sr/86Sr)i<0.705，顯示新生地幔來源特征，但巖體的巖石的f(Sm/Nd)<0(王一先等, 1997; Jahnetal., 2001)，顯示出巖漿曾經(jīng)歷了近期的富集事件，這種近期事件可能是該巖體氧同位素虧損的重要原因。就目前的資料來說，強(qiáng)烈伸展體制下巖石圈拆沉過程中經(jīng)歷過高溫海水熱液交換的再循環(huán)下部洋殼的部分熔融物的存在(交代)是一種可接受的解釋(Wuetal., 2002; 蔡劍輝等, 2004)；而巖體全巖及其“整體”組成礦物(包括本文鋯石)均具有強(qiáng)烈的Eu虧損(δEu僅0.01～0.04)，特別是一般呈現(xiàn)Eu正異常的長石也發(fā)生明顯的Eu負(fù)異常(δEu僅0.057)(Zhaoetal., 2002)，說明巖體結(jié)晶前還經(jīng)歷過強(qiáng)烈的分異，鋯石是從經(jīng)歷了長石高度分離結(jié)晶后的殘留花剛質(zhì)熔體中結(jié)晶的。因此，成礦物質(zhì)的富集成礦可能和再循環(huán)下部洋殼近期富集交代及富含F(xiàn)，Cl等揮發(fā)分流體-水環(huán)境下的分離結(jié)晶兩個(gè)因素的疊加有關(guān)。

前人對巖體成巖礦物氧同位素的研究顯示，巖體中長石的氧同位素強(qiáng)烈虧損，但石英的氧同位素則仍然在地幔來源的范圍，顯示出巖漿結(jié)晶時(shí)發(fā)生的揮發(fā)分-水與熔體的交代溫度不會(huì)高于500℃(Jahnetal., 2001)。本文對受到流體改造的深色鋯石的研究顯示，遭受后期流體作用，鋯石稀土元素總量無明顯變化，但輕稀土(LREE)和Nb、Ta、U、Th含量及Th/U比值降低，可能是鋯石在流體的參與下發(fā)生了溶蝕再結(jié)晶作用，在這個(gè)過程中，成礦有關(guān)的元素被不同程度的逐出鋯石晶格(Pidgeonetal., 1998; Hoskin and Ireland, 2000; Tomascheketal., 2003)，因此，我們認(rèn)為后期的流體交代作用雖然可以對成礦產(chǎn)生貢獻(xiàn)(使部分成礦元素重新活化并被富化)，但可能不是成礦物質(zhì)的主要來源。

6　結(jié)論

(1) 巴爾哲花崗巖賦礦鋯石可以分為淺色和深色兩種類型，兩類陰極發(fā)光具有不同特征，淺色鋯石可見較寬不連續(xù)振蕩環(huán)帶，暗示鋯石形成時(shí)巖漿的溫度較高，部分鋯石存在核幔分區(qū)；和淺色鋯石相比，深色鋯石邊部或內(nèi)部凹坑、裂紋處溶蝕結(jié)構(gòu)更發(fā)育，顯示其形成過程中流體的參與更為明顯。

(2) 巴尓哲巖體兩類鋯石均富含Nb、U、Y和REE元素，但深色鋯石具有更高的Fe含量，兩類鋯石球粒隕石標(biāo)準(zhǔn)化稀土配分模式呈深“V”型，具非常顯著的Eu負(fù)異常，巖體成礦期鋯石具有幔源花崗巖來源特征。淺色鋯石Ⅰ型輕稀土富集，重稀土分異明顯，具有高Hf、Nb、Ta，低Y特征，淺色鋯石Ⅱ型輕稀土虧損，重稀土分異不明顯，其稀土元素球粒隕石分布模式具有明顯的“M型”四分組效應(yīng)，顯示出鋯石形成過程中經(jīng)歷過熔體-流體過程。巖漿結(jié)晶及和熔體-流體有關(guān)鋯石206Pb/238U平均年齡為122.7±1.8Ma，給出了該巖體成巖及成礦的年齡。

結(jié)果顯示，大型稀有稀土金屬的成礦物質(zhì)的富集可能和源區(qū)經(jīng)歷的近期富集交代及巖體在富含F(xiàn)，Cl等揮發(fā)分流體-水環(huán)境下的分離結(jié)晶兩個(gè)因素的疊加有關(guān)，成巖與成礦近于同時(shí)完成；后期的流體交代作用雖然可以對成礦產(chǎn)生貢獻(xiàn)，但可能不是成礦物質(zhì)的主要來源。

致謝南京大學(xué)內(nèi)生金屬礦床成礦機(jī)制研究國家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室陳小明教授和中國地質(zhì)大學(xué)(武漢)地質(zhì)過程與礦產(chǎn)資源國家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室劉勇勝教授在鋯石電子探針分析和鋯石LA-ICP-MS微量元素分析、U-Pb定年及數(shù)據(jù)解釋方面提供了重要幫助;中國科學(xué)院廣州地球化學(xué)研究所牛賀才研究員在成文過程中提出了寶貴意見;二位審稿人提出了寶貴的修改意見；特此一并致謝。

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