納米技術(shù)在揮發(fā)性有機(jī)廢氣處理中的應(yīng)用研究

陳光平，魏煥奇

（貴州省煤礦設(shè)計(jì)研究院，貴州貴陽550025）

納米技術(shù)在揮發(fā)性有機(jī)廢氣處理中的應(yīng)用研究

陳光平，魏煥奇

（貴州省煤礦設(shè)計(jì)研究院，貴州貴陽550025）

在簡要介紹了納米技術(shù)、納米材料以及VOCs處理技術(shù)的基礎(chǔ)上，概述了納米技術(shù)在VOCs處理中應(yīng)用方向，重點(diǎn)綜述了近年來納米光催化技術(shù)、納米熱催化技術(shù)、納米吸附技術(shù)和納米綜合處理技術(shù)在VOCs處理中的應(yīng)用研究進(jìn)展，并指出了今后應(yīng)著重研究的幾個(gè)方面，旨在促進(jìn)其相關(guān)研究的發(fā)展。

納米技術(shù)；VOCs處理；納米光催化技術(shù)；納米熱催化技術(shù)；納米吸附技術(shù)

揮發(fā)性有機(jī)廢氣（VOCs）是石化、交通運(yùn)輸、制藥、印刷、造紙、紡織、涂料裝飾、表面防腐和金屬電鍍等行業(yè)排放的最常見的一類污染物，包括低沸點(diǎn)的烴類、鹵代烴類、醇類、酮類、醛類、醚類、酸類等。該類污染物的肆意排放不僅會(huì)造成極大的資源浪費(fèi)，還會(huì)造成嚴(yán)重的環(huán)境污染。VOCs的危害主要表現(xiàn)在兩方面：（1）VOCs大多具有毒性，部分已被列為致癌物質(zhì)，如甲醛、氯乙烯、苯、多環(huán)芳烴等，對(duì)人類健康和動(dòng)植物生長造成很大的危害；（2）VOCs可破壞大氣臭氧層，產(chǎn)生光化學(xué)煙霧及導(dǎo)致大氣酸性化。VOCs的回收與處理越來越受到各國的重視，許多發(fā)達(dá)國家都頒布了相應(yīng)的法令以限制VOCs的排放，已成為大氣污染控制中的一個(gè)熱點(diǎn)[1]。當(dāng)前，我國大氣污染形勢(shì)嚴(yán)峻，大氣環(huán)境問題日益突出，損害公眾身體健康，影響社會(huì)和諧穩(wěn)定，為切實(shí)改善空氣質(zhì)量，政府相繼頒布了一系列的政策，將VOCs治理提升到了一個(gè)新的高度，也成為我國今后應(yīng)重點(diǎn)發(fā)展的研究課題之一。傳統(tǒng)VOCs處理技術(shù)[2]在處理效率、能耗、物耗、操作管理等方面存在許多缺點(diǎn)，亟待改進(jìn)。近些年來崛起的新技術(shù)——納米技術(shù)，在工業(yè)生產(chǎn)、生物醫(yī)藥、日常生活和環(huán)境保護(hù)等方面的已經(jīng)展示了良好的應(yīng)用前景[3，4]，并有望解決傳統(tǒng)VOCs處理技術(shù)存在的問題。

1 納米技術(shù)與納米材料

納米技術(shù)是指在納米（1～100nm）尺度范圍內(nèi)，研究電子、原子和分子內(nèi)在規(guī)律及特征，并用于制造各種物質(zhì)的一門嶄新的綜合性科學(xué)技術(shù)。納米技術(shù)包括納米結(jié)構(gòu)和納米材料兩部分，納米結(jié)構(gòu)是指在納米尺度上構(gòu)架功能性結(jié)構(gòu)，納米材料是指在三維空間中至少有一維處于納米量級(jí)或由它們作為基本單元構(gòu)成的材料，按其結(jié)構(gòu)可分為零維材料、一維材料、二維材料和基于以上低維材料所構(gòu)成的復(fù)合材料，按其物理形態(tài)也可分為納米微粒、納米纖維、納米膜、納米塊體。

納米材料由于結(jié)構(gòu)上的特殊性和處于熱力學(xué)上極不穩(wěn)定的狀態(tài)，導(dǎo)致了它具有如下5種特異效應(yīng)[7]：小尺寸效應(yīng)、表面與界面效應(yīng)、量子尺寸效應(yīng)、宏觀量子隧道效應(yīng)、介電限域效應(yīng)，其中前兩種效應(yīng)是納米材料在VOCs處理凈化方面應(yīng)用的主要依據(jù)。這使得納米材料具有輻射、吸收、催化、吸附等奇特的性能，從而在許多方面有著廣闊的應(yīng)用前景。

2 有機(jī)廢氣處理技術(shù)

VOCs處理技術(shù)大體上可分為回收和消除技術(shù)兩大類?；厥占夹g(shù)主要包括吸附法、吸收法、冷凝法和膜分離法等物理方法，消除技術(shù)主要包括燃燒法、生物法、低溫等離子體法和催化氧化法等生物、化學(xué)方法[5]。

將納米技術(shù)和納米材料應(yīng)用到空氣污染防治，特別是VOCs治理中，極大的豐富了VOCs處理技術(shù)。單從材料選擇來看，納米材料在VOCs中的應(yīng)用主要包括以下兩個(gè)方面：（1）通過納米技術(shù)對(duì)普通催化劑、吸附劑、膜等固體材料的改良，制備成相應(yīng)的納米級(jí)材料，如納米活性炭、納米膜、納米稀土催化劑等；（2）引入新型納米材料，如納米TiO2半導(dǎo)體、碳納米管等。而從處理過程來看，納米技術(shù)在VOCs中的應(yīng)用可分為物理回收過程和化學(xué)消除過程。所謂物理過程是通過納米材料的小尺寸效應(yīng)使其比表面積增大產(chǎn)生的高效吸附和阻隔作用來分離VOCs，主要包括納米吸附、納米膜分離等；化學(xué)過程則是通過納米材料中處于分立的量子化能級(jí)中電子的波動(dòng)性帶來的特異性催化和光催化性質(zhì)、強(qiáng)氧化還原性質(zhì)，并通過納米材料的表面與界面效應(yīng)使其表面活性增強(qiáng)、比表面積和表面自由能增大，促進(jìn)其表面的催化氧化反應(yīng)來降解VOCs，主要包括納米光催化、納米熱催化（也稱納米催化燃燒）等。

3 納米技術(shù)在VOCs處理中的應(yīng)用研究

3.1 納米光催化的應(yīng)用研究

納米光催化是指在一定波長光照下，光催化劑的納米粒子受激發(fā)生成電子-空穴，吸附在其表面的O2俘獲光生電子形成·O2-，而空穴將吸附在其表面的OH-、H2O氧化成·OH自由基，·O2-和·OH有很強(qiáng)的化學(xué)活性，可將吸附在光催化劑表面的VOCs分解生成CO2和H2O等無機(jī)小分子。光催化具有選擇性，在常溫常壓下就可以反應(yīng)，不產(chǎn)生二次污染，操作簡便，催化劑無毒、使用后可用物理和化學(xué)方法再生后循環(huán)使用，對(duì)幾乎所有污染物均具凈化能力等優(yōu)點(diǎn)[6]。

作為光催化劑的物質(zhì)主要有半導(dǎo)體氧化物和硫化物，如TiO2、ZnO、Fe2O3、WO3、MgO、ZnS、CdS、PbS等。其中，TiO2由于化學(xué)性質(zhì)穩(wěn)定、催化活性高、抗光腐蝕、價(jià)廉且來源廣泛等優(yōu)點(diǎn)而成為目前最常用的光催化劑之一。Bosc等[7]采用溶膠凝膠法、浸漬法制備了WO3-TiO2催化劑，并用于甲苯的光催化降解，當(dāng)輻照時(shí)間為30min時(shí)甲苯的降解率可達(dá)100%。Hussain等[8]在不同的溫度下制備了TiO2納米顆粒，并用于乙烯的降解，當(dāng)輻照時(shí)間為30min時(shí)乙烯的降解率達(dá)70%。TiO2納米顆粒需要經(jīng)過負(fù)載成型才能實(shí)際使用，常見的載體有：SiO2、Al2O3、玻璃、玻璃纖維、光導(dǎo)纖維、活性炭纖維、分子篩等。實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明，嚴(yán)格控制配方和焙燒工藝是制備納米TiO2的關(guān)鍵。然而，TiO2催化劑也有其缺陷，如光能利用范圍較窄，光生載流子的重新復(fù)合影響半導(dǎo)體的光催化效率等，為此，許多學(xué)者通過金屬離子摻雜、復(fù)合半導(dǎo)體、貴金屬沉積以及表面光敏化等手段對(duì)TiO2修飾改性以提高其活性。

近年來，國內(nèi)外有關(guān)光催化技術(shù)在VOCs處理中的應(yīng)用研究極多，如利用TiO2光催化降解有機(jī)廢氣中的鏈烴、醇、醛、酮、芳香族有機(jī)物、含氯有機(jī)物、含硫有機(jī)物、含氮有機(jī)物等的研究[9]，也有室內(nèi)空氣、汽車尾氣等的光催化研究報(bào)道[10]，許多相關(guān)產(chǎn)品也隨之相繼問世。日本在光催化空氣凈化研究領(lǐng)域一直走在科技和市場(chǎng)的前沿，具有空氣凈化、除氣脫臭功能的光觸媒空氣凈化器已經(jīng)有了商業(yè)化的產(chǎn)品。在國內(nèi)，清華同方潔凈技術(shù)有限公司和寧波華光精密儀器有限公司研發(fā)的多種空氣凈化器就運(yùn)用到了納米TiO2光催化技術(shù)，產(chǎn)品已投放市場(chǎng)。北京工業(yè)大學(xué)與北京紫外光云科技有限公司新近研制成功的一種納米光催化涂料，能夠有效分解空氣中的有害組分，無二次污染[11]。李立清等在光催化技術(shù)的基礎(chǔ)上成功開發(fā)了無甲醛地板產(chǎn)品，實(shí)驗(yàn)效果非常理想，已投入工業(yè)應(yīng)用。

3.2 納米熱催化的應(yīng)用研究

納米熱催化是指燃燒過程中借助納米催化劑降低反應(yīng)的活化能，同時(shí)將VOCs富集在催化劑表面以提高反應(yīng)速率，使VOCs在較低溫度下進(jìn)行氧化分解成CO2和H2O。納米催化劑不但繼承了普通催化劑的優(yōu)點(diǎn)，而且顯著提高了其催化活性、高溫?zé)岱€(wěn)定性、抗中毒能力等，催化效果優(yōu)越[12-14]。

納米熱催化劑主要包括兩類：（1）用貴金屬（如Pt、Pd、Ru、Rh、Au等）納米粒子作為催化劑，它們對(duì)C-H、C-O和C-C1鍵的斷裂有著較高的活性，被廣泛應(yīng)用于VOCs的催化燃燒。該類催化劑的催化活性順序一般為：Ru>Rh>Pd>Ir>Pt[15]，但不同的貴金屬納米粒子還具有良好的選擇性，如Pd被認(rèn)為對(duì)于甲烷的催化燃燒有著很高活性，而Pt則對(duì)于含碳量較高的烴類有著更高的活性[16]；（2）用非貴金屬氧化物納米粒子作為催化劑，Cu、Mn、Cr、Ce、Zr等金屬氧化物對(duì)VOCs的催化燃燒都具有良好的活性，一些催化劑的活性甚至超過了貴金屬催化劑[13]。該類催化劑還可以進(jìn)一步分為單金屬氧化物、混合金屬氧化物、尖晶石型氧化物以及鈣鈦礦型金屬氧化物等。

人們對(duì)貴金屬納米材料催化性能的研究起步較早，同時(shí)研究的比較深入，研究方向多集中在反應(yīng)機(jī)理、助劑修飾、失活現(xiàn)象及載體的選擇和負(fù)載方法等方面。貴金屬納米粒子一般是負(fù)載到多孔性載體上作催化劑，常用載體大致分為金屬氧化物、分子篩和其他特殊載體3類。對(duì)于負(fù)載型貴金屬催化劑，將貴金屬負(fù)載在金屬氧化物上形成復(fù)合物催化劑是新的研究熱點(diǎn)，Salvador Ordó?ez等[17]研究了Pt/γ-Al2O3納米晶體材料對(duì)苯和甲苯的催化燃燒性能，實(shí)驗(yàn)表明苯和甲苯完全轉(zhuǎn)化溫度均在200℃以下。低溫催化劑日益引起研究者的關(guān)注，張長斌等[18]通過對(duì)TiO2負(fù)載貴金屬催化劑的研究，結(jié)果表明對(duì)甲醛的催化活性由高到低的依次為Pt/TiO2>>Rh/TiO2>Pd/TiO2>Au/TiO2，其中Pt/TiO2展示了極佳的催化氧化活性，在室溫下就能完全催化氧化甲醛。目前，對(duì)Au作活性組分的研究也很活躍，Salvatore Scirè等[19]用共沉淀和沉淀沉積法制備Au/CeO2催化劑分別對(duì)2-丙醇、甲醇以及甲苯進(jìn)行催化燃燒反應(yīng)，發(fā)現(xiàn)Au對(duì)CeO2的催化性能具有良好的促進(jìn)作用，而這種作用取決于催化劑的制備方法。

近年來，對(duì)過渡金屬氧化物催化劑的研究越來越多，探索用過渡金屬氧化物材料催化燃燒VOCs的研究一直是環(huán)境催化領(lǐng)域的研究熱點(diǎn)。如Huang等[20]發(fā)現(xiàn)用共沉淀法制備的納米級(jí)La1-χSr0.2CoO3鈣鈦礦對(duì)于VOCs有很高的催化活性，La0.8Sr0.2CoO3的催化能力比LaCoO3更強(qiáng)。陳敏等[21]用合成的Ce-Mn-O系列納米粉體材料與未經(jīng)Ce-Mn-O粉體涂層的催化劑對(duì)比研究，發(fā)現(xiàn)在相同Pd含量的催化劑上，0.1%Pd/Ce0.5Mn1.5/Al2O3/堇青石催化劑對(duì)甲苯、丙酮和乙酸乙酯的完全氧化溫度降低了40、50、100℃。ágnes Szegedi等[22]制備了鈷負(fù)載在不同分子篩上的納米材料，考察了對(duì)甲苯降解效果的影響，發(fā)現(xiàn)3種催化劑的吸附性能有高到低為: Co/MCM41>Co/SiO2>Co/SBA-15。

3.3 納米吸附的應(yīng)用研究

由于納米材料或納米復(fù)合材料的特殊結(jié)構(gòu)使它具有優(yōu)越的吸附性能，納米吸附材料眾多[23]，如納米金屬、納米氧化物、碳納米管、富勒烯等，部分已用于VOCs凈化處理。

隨著炭材料制備技術(shù)的發(fā)展，已經(jīng)能夠大規(guī)模制備比表面積在3000m2·cm-3以上、平均孔徑在納米級(jí)的納米活性炭，其對(duì)特定氣體具有突出的吸附能力[24]，從而推動(dòng)了氣體吸附技術(shù)的快速發(fā)展?；钚蕴坷w維（ACF）具有不規(guī)則的結(jié)構(gòu)與納米空間混合的體系，具有比表面積大、微孔結(jié)構(gòu)發(fā)達(dá)、吸脫附速度快、吸附量大、再生能力強(qiáng)等特點(diǎn)，而用靜電紡絲+預(yù)氧化+炭化-活化處理等方法制備的納米ACF在苯吸附處理中有著比常規(guī)ACF更好的吸附性能[25]。也有學(xué)者將納米微粒負(fù)載到ACF上制備成納米材料，通過對(duì)表面化學(xué)結(jié)構(gòu)進(jìn)行改性以增強(qiáng)VOCs降解性能[26]。

納米分子篩的孔容積和孔隙率較大，其吸附性能也很特別。Song等[27]通過改進(jìn)清液合成的方法制備了納米ZSM-5，并用于甲苯的吸附和脫附研究。張佳佳等[28]采用氣相色譜法研究了正丁烷和異丁烷在ZSM-5分于篩和Y分子篩上的擴(kuò)散性能。王稚真也通過穿透曲線法與反相氣相色譜法比較了低硅NaY與其他5種常見沸石分子篩對(duì)不同VOCs氣體的吸附/脫附性能。由于納米分子篩的強(qiáng)烈的聚集特性，常作為載體材料制備成納米分子篩催化劑以催化氧化VOCs氣體。

自從1985年富勒烯以及1991年碳納米管被發(fā)現(xiàn)以來，碳基納米材料的研究開始引起人們的廣泛關(guān)注。富勒烯是一種閉合籠型的碳原子團(tuán)簇，陳才等[29]通過富勒烯、Tenax GR、碳分子篩對(duì)比研究發(fā)現(xiàn)，富勒烯作為VOCs吸附劑有其獨(dú)特的優(yōu)勢(shì)，9種mg·L-1級(jí)VOCs在富勒烯吸附管上的吸附突破體積14.8～48.0L·g-1，吸附-熱脫附回收率在86.5%～123%之間。碳納米管（CNTs）分為單壁碳納米管（SWNTs）和多壁碳納米管（MWNTs），具有比活性炭更高的吸附效率[30]，可以作為許多氣體的吸附劑，比如NH3、NO2和CCl4等。劉杰民等[31]研究了MWNTs作為VOCs吸附劑的采樣性能，實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明碳納米管對(duì)VOCs回收率高，比Tenax TA吸附劑更適于采集大氣中的VOCs。納米碳纖維（CNFs）是在一定條件下催化裂解氣相碳?xì)浠衔镏苽涑傻姆沁B續(xù)石墨纖維，可作為高效吸附劑[32]、催化劑[33]和催化劑載體[34]，但目前在VOCs處理中的研究較少。

3.4 納米技術(shù)在其它VOCs處理技術(shù)中的應(yīng)用研究

此外，納米技術(shù)在VOCs膜分離、等離子體降解、生物降解[35]等方面已有所運(yùn)用。在氣體膜分離方面，已有納米膜分離應(yīng)用的實(shí)例，而在VOCs凈化處理當(dāng)中，納米膜材料用于膜分離技術(shù)的報(bào)道較少。Jeong等[36]利用NaY沸石分子篩膜通過滲透蒸發(fā)分離苯/環(huán)己烷和苯/正己烷，在378K時(shí)最大分離因數(shù)分別為45和29，通量為0.007、0.05kg·（m2· s）-1。李邦民用制備了FAU分子篩膜應(yīng)用在苯/環(huán)己烷、苯/N2、二氯乙烷/N2工業(yè)上常見的混合物的分離，也取得了良好的分離效果。大多數(shù)納米膜作為載體材料，制備成納米膜負(fù)載型催化劑進(jìn)行催化降解[37]。在VOCs低溫等離子體降解方面，竹濤等[38]使用自制的納米鈦酸鋇基介電材料作催化劑，利用低溫等離子體技術(shù)考察在不同電場(chǎng)強(qiáng)度、不同填料情況下對(duì)凈化甲苯廢氣去除效果，在鍍有納米催化劑填料時(shí)去除甲苯效果最佳，降解率最高可達(dá)95%。

3.5 納米技術(shù)在VOCs綜合處理技術(shù)中的應(yīng)用研究

綜合處理技術(shù)主要是指將兩個(gè)或兩個(gè)以上處理工藝有機(jī)結(jié)合，比如吸附-催化氧化技術(shù)、吸附-蒸汽脫附-冷凝回收組合工藝等，這些綜合處理技術(shù)具有極強(qiáng)的針對(duì)性和互補(bǔ)性，處理效果優(yōu)于單一方法。納米材料常常活躍在這些綜合處理技術(shù)中。例如在吸附-吸收方面，姜能座[24]用尼龍酸甲酯為吸收劑，經(jīng)超微霧化吸收乙酸乙酯或甲苯廢氣，結(jié)合納米技術(shù)采用納米活性炭對(duì)尾氣進(jìn)行吸附凈化，實(shí)現(xiàn)零排放。在吸附-光催化協(xié)同技術(shù)方面，張妍等[39]開發(fā)了基于活性炭-納米TiO2復(fù)合材料可降解低濃度VOCs氣體的空氣凈化器，該復(fù)合材料可在太陽光下光解再生，凈化器內(nèi)部無需紫外光源。在吸附-熱催化協(xié)同技術(shù)方面，劉陽生等[40]用納米MnO2顆粒負(fù)載于PAN基活性炭纖維表面獲得MnO2/ACF復(fù)合材料，該材料在室溫下可以將甲苯氧化為CO2，且對(duì)高濃度的甲苯氣體具備很強(qiáng)的抗穿透能力。在光催化-熱催化協(xié)同方面，薛屏等[41]用金紅石型納米TiO2為載體制備了CuMnOχ/TiO2催化劑，研究其對(duì)二甲苯完全燃燒反應(yīng)的催化活性，結(jié)果表明納米TiO2載體對(duì)活性相有很好的分散作用，其晶粒小，使得CuMnOχ/TiO2催化劑的活性高。在吸附-催化協(xié)同技術(shù)方面，孫劍[42]通過稀土La摻雜、貴金屬Pt沉積、ACF負(fù)載制備集吸附-光催化-熱催化一體的Pt/LaTiO2/ACF復(fù)合催化劑，并用于甲苯的降解，研究表明Pt/La0.28Ti10O2/ACF相對(duì)于TiO2/ACF催化活性有很大提高。在等離子體-光催化協(xié)同技術(shù)方面，Jerome等[43]采用低溫等離子體-光催化協(xié)同處理甲醛，去除效果較好。在光催化-生物法協(xié)同技術(shù)方面，陳江耀等[35]利用光催化與生物技術(shù)聯(lián)用工藝處理油漆有機(jī)廢氣，在中試穩(wěn)定期對(duì)苯系物的平均去除率可達(dá)99.2%，處理效果明顯優(yōu)于光催化、生物滴濾法單獨(dú)處理油漆有機(jī)廢氣。

4 結(jié)語

納米技術(shù)以其優(yōu)異的吸附、催化性能引起國內(nèi)外的廣泛關(guān)注，成為目前研究開發(fā)的熱點(diǎn)之一，但在VOCs凈化處理領(lǐng)域的應(yīng)用還處于由實(shí)驗(yàn)室向工業(yè)化發(fā)展的階段。為使納米技術(shù)在VOCs治理方面有著更好的發(fā)展前景，應(yīng)加強(qiáng)以下5個(gè)方面的研究：

（1）深入研究納米技術(shù)在VOCs凈化處理中的相關(guān)機(jī)理以及納米材料凈化性能。

（2）積極開展納米VOCs處理材料的修飾改性、負(fù)載以及相關(guān)制備技術(shù)的研究。

（3）積極拓寬納米技術(shù)在VOCs凈化處理領(lǐng)域的應(yīng)用，加強(qiáng)納米吸附分離、納米催化之間及與其它VOCs凈化處理技術(shù)的協(xié)同耦合的研究，研發(fā)多功能一體化材料和設(shè)備。

（4）隨著納米技術(shù)的發(fā)展，性價(jià)比更為優(yōu)越的新型納米VOCs處理材料將不斷問題，應(yīng)積極推廣這些材料在VOCs處理中的應(yīng)用研究，并積極研發(fā)配套的處理工藝和設(shè)備。

（5）強(qiáng)調(diào)源頭控制，推廣納米技術(shù)在VOCs產(chǎn)生源頭上的控制技術(shù)的研究。

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Study on the application of nanotechnology in volatile organic compounds treatment

CHEN Guang-ping，WEI Huan-qi
（Guizhou Coal Mine Design&Research Institute,Guiyang 550025,China）

Based on nanotechnology,nano-materials and the VOCs treatment technology are briefly introduced,the application direction of nanotechnology in the VOCs treatment are summarized,and the research progress of nanotechnology application in the VOCs treatment in recent years are emphatically reviewed,the nanotechnology include nano-photocatalysis technology,nano-thermocatalysis technology,nano-absorption technology and nano-materials comprehensive treatment technology.Several aspects which future research should focus on are pointed out,in order to promote the development in the relevant research fields．

nanotechnology;the VOCs treatment;nano-photocatalysis technology;nano-thermocatalysis technology;nano-absorption technology

X511；X701.7；TB383

A

1002-1124（2014）09-0044-05

2014-07-17

陳光平（1985-），男，碩士，主要從事環(huán)境保護(hù)方面的工作。