QYW鈾礦山地質(zhì)環(huán)境問題及原因探析

彭文彪，羊海文

(1.湖南省核工業(yè)地質(zhì)調(diào)查院， 湖南 長沙 410011；2.湖南核工業(yè)巖土勘察設(shè)計研究院， 湖南 長沙 410011)

0 引 言

閉坑的QYW鈾礦山地處雪峰山脈的北端,湘中資水中游。礦山及影響區(qū)面積約7 km2，有行政村6個,總?cè)丝诩s6千人。該礦山在役期間(1974-1986)開采包括5個工業(yè)礦段(208、202、207 、216和175地段)[1]，共產(chǎn)出礦石約64.5×104t。1991年開始實施為期7年的退役環(huán)境治理，耗資2882萬元，進行了坑(井)口的封堵、建筑物、廢石場、工業(yè)場地的處置、污染農(nóng)田整治和改水。2006年湖南省國土資源部門對該礦區(qū)進行了后續(xù)治理[2]，總投資420萬元。

1 地質(zhì)及背景

1.1 地質(zhì)

礦區(qū)主要出露上元古界板溪群五強溪組(Ptbnw)、震旦系長安組+富祿組(Z1c+f)、大塘坡組+金家洞組(Z2d+j)、留茶坡組(Z21)、寒武系牛蹄塘組+污泥塘組(∈1n+w)、探溪組(∈2t)等地層，震旦系-寒武系為黑色巖系。

鈾礦床產(chǎn)于由震旦系—寒武系組成的單斜構(gòu)造中，北東向的層間擠壓破碎帶(共4條)是含礦帶。含礦層位主要為寒武系下統(tǒng)牛蹄塘組+污泥塘組(∈1n+w)，其次為震旦系上統(tǒng)大塘坡組+金家洞組(Z2d+j)，礦體呈透鏡狀、似層狀、囊狀，產(chǎn)狀與地層、構(gòu)造產(chǎn)狀基本一致。礦石類型為破碎“富炭泥巖”，以破碎炭質(zhì)泥(板)巖、破碎泥灰?guī)r、破碎硅板巖、破碎硅質(zhì)巖為主，礦石呈浸染狀和角礫狀。鈾在礦石中主要是分散吸附狀態(tài)，少量呈鈾礦物(鈣鈾云母、銅鈾云母、鈾黑及瀝青鈾礦)形式存在。伴生的Ga、Ni、Cd、Cu、Mo元素達到綜合利用標(biāo)準(zhǔn)。

1.2 礦山三廢狀況

1958年在礦區(qū)發(fā)現(xiàn)鈾礦隨即進行勘探， 1964～1966年民間采鈾進行土法練鈾，中低品位鈾礦石和共、伴生礦被棄，1974～1986年間礦山生產(chǎn)期間固體廢物迅速積累，范圍不斷擴大。

廢石：現(xiàn)存廢石場(含工業(yè)場地)36個，廢石總量87.36×104t，占地總面積約0.14 km2。經(jīng)退役治理和后續(xù)治理，廢石場現(xiàn)在一般穩(wěn)固，表層均有土層覆蓋保護。

廢水：礦山開采期產(chǎn)生的廢水直排于河溪，受影響的主要有YMC溪(流量4.5 l/s)、LCP溪(15.0 l/s)、LWL溪(前二者匯合處以下段，流量20 l/s)和 SBD 溪(流量0.5 l/s)，LWL溪并入YX河(最大流量28270 l/s，最小203 l/s)，以上所有河、溪最終匯入ZX水庫(見圖1)。現(xiàn)低位坑(如175、207地段)仍有礦坑水溢出，礦坑水直排于近處的河溪。

廢氣：開采期間礦山主要氣載廢物為氡，經(jīng)治理監(jiān)測、檢測氡析出率符合國家要求，大氣氡濃度未見明顯異常 ，廢氣對環(huán)境影響小。

2 主要地質(zhì)環(huán)境問題

2.1 土壤環(huán)境

2.1.1 土鈾污染

統(tǒng)計[3]表明：廢石U濃度范圍值(9.86～328)×10-6，一般為(15.05～99.77) ×10-6，平均59.94×10-6，其構(gòu)成為圍巖和尾礦石；土壤U濃度范圍值(4.28～162.30)×10-6，平均值(X)為12.49×10-6,標(biāo)準(zhǔn)差(σ)為7.37×10-6，礦區(qū)土壤U背景值明顯較高，是湖南省平均水平[4](5.18×10-6)的2.4倍，是U克拉克值[5](2.7×10-6)的4.6倍。

采用內(nèi)梅羅指數(shù)評價礦區(qū)土壤污染，由于國家

圖1QYW鈾礦山地質(zhì)環(huán)境調(diào)查綜合成果

1—板溪群五強溪組 2—震旦系長安組+富祿組 3—震旦系大塘坡組+金家洞組 4—震旦系留茶坡組 5—寒武系牛蹄塘+污泥塘組 6—寒武系探溪組 7—地層界線 8—土(巖)采樣點及樣號—9-污染河溪水采樣點及樣號 10—礦坑(溢)水 11—廢礦坑位置 12—土壤鈾污染警界線區(qū) 13—土壤鈾輕度污染區(qū) 14—土壤鎘污染區(qū) 15—土壤鈾污染分區(qū)代號及級別(Ⅱ,警戒線) 16—土壤鈾污染分區(qū)代號及級別(Ⅲ，輕度)。

標(biāo)準(zhǔn)《土壤環(huán)境質(zhì)量標(biāo)準(zhǔn)》(GB15618-2008) 中未涉及U標(biāo)準(zhǔn)值，本次以數(shù)理統(tǒng)計的X+2σ(增高異常)為相對標(biāo)準(zhǔn)值(27.23×10-6)。

結(jié)果表明：土壤鈾輕度污染(Ⅲ)3處，即：Ⅲ1、Ⅲ2和Ⅲ3，分布在208至202地段、207地段及HJA地段，礦業(yè)活動劇烈，面積約0.50 km2(見表1)；處于警戒線(Ⅱ)2處，即：Ⅱ1和Ⅱ2，分布在XJP地段(儲礦場)和YC地段，為礦業(yè)活動相關(guān)地帶，面積約0.29 km2；其余均為安全(Ⅰ)，分布在礦業(yè)活動之外地段或礦業(yè)活動相對較弱地段。

表1 礦山土壤鈾污染級別與程度

2.1.2 土鎘污染

礦區(qū)土壤pH值平均為5.0。

農(nóng)田(原種水稻、蔬菜)近0.38 km2范圍遭受了重度鎘污染，污染范圍為LCP溪、YMC溪流經(jīng)礦山段及其匯流后的LWL溪等河溪的兩岸農(nóng)田。土壤Cd濃度范圍值為0.34～89.1 mg/kg，平均值為17.9 mg/kg，改種(桑樹)后為11.6 mg/kg，與《土壤環(huán)境質(zhì)量標(biāo)準(zhǔn)》(GB15618-2008)對照，改種前土壤Cd平均水平為第二級標(biāo)準(zhǔn)值(0.25 mg/kg)的71.6倍(即單項污染指數(shù)(Pi)為71.6)，改種后，土壤平均水平為第二級標(biāo)準(zhǔn)值的46.4倍(即平均單項污染指數(shù)(Pi)為46.4)，改種前后Cd平均水平均處于重度污染之上。

2.2 水環(huán)境

礦區(qū)主要流域包括YMC溪、LCP溪、SBD溪、HJ溪、XJ溪、LWL溪和YX河,均受到了不同程度的污染(見表2)。以鎘污染、酸性水污染、鈾污染等為主要形態(tài)，局部還存在鋅污染，產(chǎn)生原因為礦坑水排放、礦渣廢石場淋濾水。

2.2.1 pH值及水質(zhì)

礦區(qū)地表水pH值范圍為4.0～6.5，4≤pH<5.5以下水點分布在LCP溪至LWL一帶和SBD一帶，其他地段水點pH值6～6.5。礦坑坑道溢水pH為4.0～5.5。《地表水環(huán)境質(zhì)量標(biāo)準(zhǔn)》(GB3838-2002)pH值標(biāo)準(zhǔn)值為6～9，《農(nóng)田灌溉水質(zhì)標(biāo)準(zhǔn)》(GB5084-2005)pH值標(biāo)準(zhǔn)值為5.5～8.5，根據(jù)以上標(biāo)準(zhǔn)評判，LCP溪(207礦坑水排放以下)、LWL溪(YMC溪與HJC溪匯合處以下)及SBD溪(216地段)均不符合前者的要求，部分不符合后者的要求。

礦區(qū)地表水水質(zhì)類型較為復(fù)雜，主要有：H-C·M、S-C·M、S-M·C、S·H-C·M、S·H-C型水。

礦坑水水質(zhì)類型為S·H-C和S-M·C型，硫酸根離子濃度較高，分別達132.18 mg/l和1440.38 mg/l。207地段礦坑水(s008)和175地段礦坑水(s001)均為典型的酸性礦坑水(AMD)，其pH值低，富硫酸根，排放口以下的LCP溪全部沉淀有褐紅色絮狀沉淀物；SBD溪(s026)主要受216地段廢石淋濾水補給，該溪水同樣pH值低，富硫酸根，水中沉淀有大量白色絮狀物，明顯具酸性礦坑水的特征。

表2 礦山地表水污染程度

注：U的單位為μg/l，Cd和Zn的單位為mg/l。

礦坑水和廢石淋濾水既是酸性礦坑水，又含有多鐘有毒有害的重金屬元素，是礦山水環(huán)境污染的源項。

2.2.2 水鈾污染

檢測的水U濃度范圍：<0.1～2090.0 μg/l，變幅大，相差5個數(shù)量級。最低值為溪流水，最高值為礦坑水。低點分布在LCP溪水(207礦坑水排放以上段)及FP溪水；高點分布在流經(jīng)礦山廢石場，坑口排放點以下的河、溪流水。由于現(xiàn)行標(biāo)準(zhǔn)無U標(biāo)準(zhǔn)值，評價水鈾污染時采用地下水U濃度X·σ2(增高異常值)作為相對標(biāo)準(zhǔn)值(0.61 μg/l)。

礦坑水和廢石淋濾水單項鈾污染指數(shù)(Pi)達42.6～3426.2。流經(jīng)采礦區(qū)的地表水系單項鈾污染指數(shù)(Pi)為3.8～107.2，礦區(qū)主要河、溪均遭鈾重度污染。

2.2.3 水鎘污染

207坑道排水為鎘污染高含量排放點，水Cd濃度是標(biāo)準(zhǔn)值的51.70倍(標(biāo)準(zhǔn)值為0.01 mg/l)。YMC水庫及水庫以下溪水、SBD溪(216地段)、YX河(匯合處)水Cd濃度均超出GB5084-2005標(biāo)準(zhǔn)限值，并達GB3838-2002標(biāo)準(zhǔn)(Ⅴ類水)標(biāo)準(zhǔn)限值。主要河溪均遭鎘污染，鎘單項污染指數(shù)(Pi)為1～18.20， 污染程度為輕度、中度和重度。

2.2.4 其它污染

207礦坑水和SBD溪水Zn濃度超出GB5084-2005和GB3838-2002標(biāo)準(zhǔn)(Ⅴ類水)限值，207礦坑水Zn濃度為6.38 mg/l ，達重度污染(Pi=3.16)；SBD溪(S026)水中Zn濃度為2.16 mg/l，達輕度污染(Pi=1.08)。

水系Pb濃度符合標(biāo)準(zhǔn)要求。

2.3 生物污染

根據(jù)資料[3],生物U濃度范圍值(0.003～2.31) ×10-6，農(nóng)作物平均U濃度為0.13×10-6，禽畜類動物平均U濃度2.15×10-6，動物比植物U濃度高出數(shù)量級。按照《食品中放射性物質(zhì)限制濃度標(biāo)準(zhǔn)》 (GB14882-94)估算，每年每成人從糧食中攝入U濃度為47.45 mg，標(biāo)準(zhǔn)年攝入量限值(ALI)為551 mg(成人)，此單項為ALI的8.6%，考慮其他攝入源(如飲水和其他食物)所占份量，此單項攝入份量仍具一定安全性。

礦區(qū)農(nóng)作物(稻米、大豆、蔬菜、紅薯、柑桔、油茶)Cd濃度范圍值為0.000055～9.36 mg/kg，單類均值0.0011～2.57 mg/kg。參照《食品污染物限量》(GB2762-2005)對食品鎘限量(稻米、大豆0.2 mg/kg)的規(guī)定，最大均值污染指數(shù)(Pi)達12.6，峰值污染指數(shù)(Pi)達46.8，生物鎘嚴(yán)重超限，礦區(qū)鎘的生物效應(yīng)突出。

3 原因剖析

礦區(qū)污染產(chǎn)生的原因有內(nèi)部和外部因素。黑色巖系(又稱黑色頁巖)是土壤的母質(zhì)，同時也是原始污染源，自然狀態(tài)下，某些重金屬元素如Cd、U、Mo、Ni、V等在土壤中富集，達到了污染程度；污染的地表水灌溉農(nóng)用地，疊加了二次污染,使得污染物不斷積累；礦業(yè)活動加劇了污染范圍和程度。

3.1 黑色巖系是土壤的原始污染源

(1) 巖石主要微量和常量元素。黑色巖系富含微量元素,分布有Cd、Ni、Mo、V、Cu、Zn、U、Se、Au、Ag、稀土(REE)和鉑族元素(PGE)等元素[7￣12]。礦山及周邊分布的震旦系-寒武系地層是黑色巖系，巖石中U、V、Mo、Ni、Cu、Pb和S元素為克拉克值的數(shù)倍-數(shù)十倍，濃度克拉克值為1.6(Pb)～51.42(S)，表明這些元素在地質(zhì)體中相對集中，且具高背景特征 (見表3)。礦山圍巖Cd濃度[13]平均為34×10-6，Cd克拉克值為0.2×10-6，其濃度克拉克值為1700，表明Cd在礦區(qū)集中程度最高。

表3 礦區(qū)周邊黑色巖系(震旦系-寒武系)元素濃度

注：S和 G有機:ω(B)×10-2;其余:ω(B)×10-6.

(2) 礦石及廢石重金屬元素。鈾在礦石中主要是分散吸附狀態(tài)，少量呈鈾礦物形式存在。鈾礦石品位(430～1900)×10-6。 Ga、Ni、Cd、Cu、Mo元素達到綜合利用標(biāo)準(zhǔn)， Cd平均品位為146×10-6，鎘與鈾礦共生(不共體)，以硫鎘礦(CdS)形式存在。礦山開采中未對伴(共)生元素進行選冶，采出的其它礦原礦石進入廢石或廢渣中，Ga、Ni、Cd、Cu、Mo等元素不可避免地進入環(huán)境中。廢石U濃度范圍值(9.86～328)×10-6，平均為59.94×10-6，其構(gòu)成一般為圍巖和尾礦石。礦石和廢石(渣)以及近礦圍巖濃集有多種重金屬元素，是礦區(qū)重金屬污染的源項。

(3) 土壤重金屬元素。一些學(xué)者[9，14，15]對礦區(qū)黑色頁巖、土壤污染、環(huán)境及其效應(yīng)進行了研究,指出土壤因繼承母巖的元素富集特征而富集多種重金屬元素(V、Cr、Co、Ni、Cu、Zn、Mo、Cd、Sn、Sb、Ti、Pb、Th、U)。礦區(qū) Mo、Cd、Sb和U富集最強(見表4)，與周邊巖石U、V、Mo、Ni、Cu、Pb相對集中現(xiàn)象相對應(yīng)。土壤V、Cd、Zn、U和 Cu單值或平均值已超土壤第二級標(biāo)準(zhǔn)值或相對標(biāo)準(zhǔn)值(表4)，Cd 峰值污染指數(shù)(Pi)為4.0(重度)，平均污染指數(shù)(Pi)為1.0～3.0(輕-中度)；V峰值污染指數(shù)(Pi)為8.84，平均污染指數(shù)V為1.02～4.67(輕-重度)；Cu、Zn和U污染屬輕度。Mo、Ga和REE富集趨勢明顯，其濃度或許可達污染程度，表明礦區(qū)土壤存在多種類型的污染復(fù)合。表生作用下，自然狀態(tài)下土壤部分元素已達污染水平。

3.2 疊加的二次污染是土壤污染的又一途徑

土壤鎘有兩種來源[16]，一為成土母質(zhì)，另一為污染(廢氣鎘擴散沉降累積和含鎘污水灌溉積累)。隨水流遷移到土壤中的鎘,可以被土壤吸附,吸附強度與底質(zhì)粘性和有機質(zhì)含量等因素有關(guān)。鎘一般在土壤表層積聚[17￣20]，礦區(qū)土壤耕作層(18 cm內(nèi))鎘含量高，較少向下遷移。污灌土壤中鎘存在明顯的累積性，鎘濃度與污染源強度、時間成正相關(guān)。

建礦前的民采和土法煉鈾開始產(chǎn)生水環(huán)境污染，礦山生產(chǎn)期間土壤環(huán)境污染和水環(huán)境污染不斷擴大，停產(chǎn)后雖不再直接產(chǎn)生新的土壤環(huán)境污染，但礦坑水和廢石淋濾水還持續(xù)影響水環(huán)境，LCP溪、YMC溪及其匯流后的LWL溪等實際為污水。礦山部分農(nóng)田在1987年以前一直用以上河溪水灌溉，長期的污灌造成了農(nóng)田鎘污染不斷積累。原狀土壤Cd平均污染指數(shù)(Pi)為1.0～3.0，為輕-中度(個別重度)，疊加了二次污染的土壤鎘平均單項污染指數(shù)(Pi)為71.6，為重度污染。疊加了二次污染的土壤Cd為原狀土壤的數(shù)十倍，污染程度十分嚴(yán)重。

3.3 礦業(yè)活動加劇了污染范圍和程度

礦業(yè)活動產(chǎn)生了廢石(渣)，廢石(渣)堆放在山谷、綠地，部分還侵占了山塘、河溪，在山洪、雨水等流水的沖刷下，一方面廢石在機械擴散，另一方面廢石中的有害有毒物質(zhì)也在不斷淋浸、析出，從而使污染不斷擴散、遷移，污染形態(tài)也發(fā)生轉(zhuǎn)變。礦業(yè)活動加劇了礦石和巖石中硫化礦物的氧化作用，促進形成了酸性礦坑水(AMD)，礦坑水的排放進而污染河溪，污染的河溪水灌溉農(nóng)田，又促進了土壤鎘(吸附性和難溶性)的積累，從而加劇了礦區(qū)土壤鎘污染程度?？傊?jīng)過原始態(tài)、建礦前、生產(chǎn)期和停產(chǎn)后的四個階段疊合，礦山土壤環(huán)境一直處于污染狀態(tài)。

表4 礦山土壤及巖石剖面主要重金屬元素濃度

注：表中元素:ω(B)×10-6;土壤樣為全剖面采樣,背景值為湖南省土壤(A層)算術(shù)平均值[4](中國環(huán)境監(jiān)測總站，1990);元素濃度數(shù)據(jù)引自參考文獻[14].

4 討 論

4.1 關(guān)于標(biāo)準(zhǔn)值

(1) 現(xiàn)行的土壤環(huán)境質(zhì)量標(biāo)準(zhǔn)無U準(zhǔn)值，本文以數(shù)理統(tǒng)計的X+2σ(增高異常)為相對標(biāo)準(zhǔn)值，該值為湖南省土壤鈾背景值的5.3倍。而規(guī)范中Cd、Ni、V、Cu、Zn和Pb第二級標(biāo)準(zhǔn)值與湖南省背景之比為1.23(V)～2.69(Pb)，由此推測，采用此值作標(biāo)準(zhǔn)值可能略高，致土壤污染程度相對略低。

(2) 現(xiàn)行農(nóng)田灌溉水質(zhì)標(biāo)準(zhǔn)和地表水環(huán)境質(zhì)量標(biāo)準(zhǔn)均無U度標(biāo)準(zhǔn)值，由于調(diào)查的地表水樣本數(shù)少，未進行數(shù)理統(tǒng)計。評價水鈾污染時采用地下水U濃度X·σ2(增高異常值)作為相對標(biāo)準(zhǔn)值，該值比湘江中游水U濃度[21](0.46 μg/l)和ZX水庫水U濃度[22](0.52±0.05 μg/l)略高,采用此值作標(biāo)準(zhǔn)值較適中。

標(biāo)準(zhǔn)值的選取是相對的，它會直接影響到污染評價的污染級別。

4.2 關(guān)于其它類污染

由于采樣分析的局限，分析的范圍不夠廣，另一方面土樣和水樣分析測試項目不一致，影響了污染的評價廣度，以致漏判，礦區(qū)實際上還存在多樣污染類型。

(1) 確認(rèn)的其它類污染。很明顯，該礦區(qū)還存在其它類污染，如V和Cu。已知所有樣品土壤V平均濃度普遍高于第二級標(biāo)準(zhǔn)值(130×10-6)，單項污染指數(shù)(Pi)為1.02～4.67，污染程度為輕度-重度；大部分樣品土壤Cu平均濃度也高于第二級標(biāo)準(zhǔn)值(50×10-6)，單項污染指數(shù)(Pi)為1.02～1.09，污染程度為輕度。土壤V和Cu污染之前并未被發(fā)現(xiàn)和認(rèn)知。

(2) 待確認(rèn)的復(fù)合污染。表4所示，土壤Mo平均值(4.1～90.3)×10-6，為湖南省背景值(1.4×10-6)的2.93～64.5倍，由于現(xiàn)行規(guī)范未列入Mo第二級標(biāo)準(zhǔn)值，根據(jù)前述的分析，第二級標(biāo)準(zhǔn)值與湖南省背景值之比一般在1.23～2.69之間，前者遠高于后者，推測土壤Mo或已達到污染水平，污染程度可能較高。此外，土壤Ga和REE元素亦可能達警戒線或輕污染程度。Cd、Zn、Cu、Mo、V和Ni屬可遷移元素，均存在水溶性化合物形態(tài)，容易從土壤及其巖石中遷出，水遷移能力較強。推測礦區(qū)水環(huán)境可能還復(fù)合有V、Cu和Mo污染。

5 結(jié) 論

(1) 該閉坑鈾礦山地質(zhì)環(huán)境問題主要為土壤環(huán)境污染和水環(huán)境污染，現(xiàn)已確認(rèn)：土壤環(huán)境污染以鎘和鈾為主；水污染主要有鎘、鈾和鋅,采礦區(qū)附近溪水pH值不符合地表水環(huán)境質(zhì)量標(biāo)準(zhǔn)。土壤中，鈾污染為輕度，鎘污染為重度；河溪水中，鈾污染為重度，鎘污染為輕-重度，鋅污染為輕度。調(diào)查認(rèn)為該礦山土壤和水環(huán)境均可能存在其它元素復(fù)合污染。

(2) 礦區(qū)因土壤環(huán)境和水環(huán)境污染，引發(fā)了礦區(qū)生物污染，鎘生物效應(yīng)突出。污染的地表水不適于農(nóng)田灌溉，礦區(qū)不得不進行改種，并由此產(chǎn)生一系列連貫的社會問題，該礦山地質(zhì)環(huán)境脆弱，問題突出，影響較大。

(3) 黑色巖系是土壤的原始污染源，疊加的二次污染是土壤污染的又一途徑。礦坑水和廢石堆淋濾水為酸性礦坑水，是水污染源項。礦業(yè)活動加劇了污染范圍和程度，經(jīng)過原始態(tài)、建礦前、生產(chǎn)期和停產(chǎn)后的四個階段疊合，礦山土壤環(huán)境一直處于污染狀態(tài)，礦產(chǎn)資源的開發(fā)利用導(dǎo)致了水環(huán)境的污染。

(4) 湖南省是華南主要的黑色巖系分布區(qū)，其中的很多地段礦產(chǎn)資源十分豐富。黑色巖系礦產(chǎn)地的土壤可能存在原始污染，或合并有水環(huán)境的污染，該類礦山地質(zhì)環(huán)境脆弱。合理規(guī)劃礦產(chǎn)資源的開發(fā)利用以及加強礦山地質(zhì)環(huán)境保護與治理恢復(fù)工作是十分重要。

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