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    CrCl3對稠油O—H…O氫鍵削弱的密度泛函理論研究

    2014-03-21 03:17:27劉紅飛楊海霞
    關(guān)鍵詞:系統(tǒng)

    劉紅飛 楊海霞

    1寧夏大學物理電氣信息學院 (寧夏銀川 750021)

    2中國礦業(yè)大學銀川學院 (寧夏銀川 750021)

    CrCl3對稠油O—H…O氫鍵削弱的密度泛函理論研究

    劉紅飛1楊海霞2

    1寧夏大學物理電氣信息學院 (寧夏銀川 750021)

    2中國礦業(yè)大學銀川學院 (寧夏銀川 750021)

    采用第一性原理計算方法,使用Gaussian 03軟件,以CrCl3為催化劑,對稠油間O—H…O氫鍵的攻擊削弱情況進行了計算。結(jié)果表明,氫鍵鍵長增加,電荷發(fā)生了轉(zhuǎn)移,CrCl3有效地降低了分子間的能量,削弱了氫鍵。

    鍵長 氫鍵 密度泛函理論 能量

    隨著社會的發(fā)展,石油需求量不斷增加。但是,作為一種消耗性的化石能源,石油能源危機正在來臨。隨著常規(guī)石油的不斷消耗,原油儲量不斷減少,稠油成為了人們研究的重點[1-3]。稠油是由具有烷基支鏈并含雜原子的多環(huán)芳核和環(huán)烷芳核形成的三維締合網(wǎng)絡(luò)復雜結(jié)構(gòu),含有大量的氧、氮、硫雜原子,很容易和化合物上的氫原子形成O—H…X(X=O、N、S)氫鍵,導致內(nèi)聚力大、黏度大[4-7]。在這些氫鍵中O—H…O氫鍵的鍵強最大,因此本文主要研究O—H…O氫鍵。由于稠油組成比較復雜,因此用呋喃中的O原子和丙酸中的羧基構(gòu)成氫鍵作為代表進行研究。以CrCl3作為催化劑去攻擊氫鍵,對此構(gòu)建模型并計算稠油氫鍵削弱的理論研究。

    1 計算方法

    采用基于DFT的B3LYP方法計算全部使用Gaussian03程序[8]。Cr原子使用Lanl2dz基組,C、H、O使用6-31+G*基組[9-10],該法已被廣泛應(yīng)用于過渡金屬與有機分子反應(yīng)的開殼層體系電子結(jié)構(gòu)計算。

    2 結(jié)果及討論

    經(jīng)過對比CrCl3—CH3CH2COOH—C4H4O和CH3CH2COOH—C4H4O的鍵長及凈電荷數(shù)據(jù)(見表1),看出O19—H20…O5形成的氫鍵鍵長發(fā)生了明顯的變化,其H20…O5的鍵長由原來的1.956?變?yōu)?.917?,O5和H20之間的距離明顯增加,作用力顯著減小。而同時H20—O19的鍵長由原來的0.974?變?yōu)?.981?,距離變化不大,因此從鍵長上看O19—H20…O5氫鍵大為削弱。同時對比圖1和圖2可以看出加入CrCl3后,C4H4O向左旋轉(zhuǎn)導致O5向左旋轉(zhuǎn),CH3CH2COOH中的H20—O19逆時針方向向右偏轉(zhuǎn),同時兩者之間距離拉開。CH3CH2COOH和C4H4O的距離增加,作用力減小。

    表1 CrCl3對CH3CH2COOH—C4H4O中O—H…O系統(tǒng)鍵長和凈電荷的影響

    圖1 CH3CH2COOH—C4H4O的優(yōu)化結(jié)構(gòu)

    O5所帶的電荷由-0.280變?yōu)?0.680,增加了0.4,H20所帶的電荷由0.477變?yōu)?.410,降低了0.067,O19所帶的電荷由-0.432變?yōu)?0.595,增加了0.163。雖然O5和O19電荷都增加了,但是氫鍵的強弱與鍵長和電荷都有關(guān)系,由于鍵長增加的更大一些,因此這時鍵長的變化是主要因素,因而整體會表現(xiàn)出氫鍵削弱的狀況。

    圖2 CrCl3-CH3CH2COOH—C4H4O的優(yōu)化結(jié)構(gòu)

    加入CrCl3后,系統(tǒng)的自旋多重度變?yōu)?,從能量上看(見表2),系統(tǒng)的α-HOMO(最高已占軌道)能量為-712.2 kJ/mol,α-LUMO(最低未占軌道)為-398.2 kJ/mol,前線能隙為355.9 kJ/mol;系統(tǒng)的β-HOMO能量為-313.6 kJ/mol,β-LUMO為-300.6 kJ/mol,前線能隙為13.0 kJ/mol,這兩個前線能隙小于沒有加催化劑時的前線能隙612.1 kJ/mol,使電子更容易發(fā)生躍遷,系統(tǒng)的穩(wěn)定度降低,更活躍。

    表2 CrCl3對CH3CH2COOH—C4H4O中O—H…O系統(tǒng)能量的影響kJ/mol

    從鍵長、電荷、能量來看,CrCl3的加入,使得CrCl3—CH3CH2COOH—C4H4O中的氫鍵受到削弱,進而使稠油分子間的作用力減小,黏度降低,這表明CrCl3具有較好的降黏能力。

    3 結(jié)論

    計算表明:CrCl3的加入,使氫鍵鍵長增加、電荷轉(zhuǎn)移、系統(tǒng)的前線能隙由312.1 kJ/mol降低到355.9 kJ/mol和13.0 kJ/mol,電子更容易發(fā)生躍遷,系統(tǒng)的穩(wěn)定度降低。稠油分子間作用力減小,其黏度降低,表明CrCl3具有較好的降黏能力。

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    Study on O—H…O Hydrogen Bonds of Heavy Oil Weakened by CrCl3Using Density Functional Theory

    Liu Hongfei Yang Haixia

    Using the first-principles calculation method and the Gaussian 03 software,taking CrCl3as catalyst,the weakened situationsofO—H…O hydrogen bondsofheavy oil caused by CrCl3attack were calculated.The results showed that the lengths of hydrogen bonds increased,and the charge transfer occurred.It could be said that CrCl3reduced the energy between heavy oilmoleculesand weakened the hydrogen bondseffectively.

    Bond length;Hydrogen bond;Density functional theory;Energy

    TE 624.4

    2013年11月

    劉紅飛 男 1973年生 講師 碩士研究生 2006年畢業(yè)于武漢理工大學 主要從事材料方面的研究 已發(fā)表論文20余篇

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