中國(guó)先進(jìn)研究堆中子織構(gòu)衍射儀的研制與調(diào)試

李眉娟，劉曉龍，劉蘊(yùn)韜，田庚方，吳立齊，孫 凱，陳東風(fēng)

（中國(guó)原子能科學(xué)研究院 核物理研究所，北京 102413）

織構(gòu)指多晶材料受加工過(guò)程或其他外界因素的影響，其晶粒在某些方向擇優(yōu)排列，呈現(xiàn)出或多或少的方向上的統(tǒng)計(jì)不均勻性的現(xiàn)象?？棙?gòu)普遍存在于多晶材料中，且直接影響材料的物理和力學(xué)性能，通過(guò)對(duì)織構(gòu)形成機(jī)理和環(huán)境影響因素的研究，不但可評(píng)估材料的性能和壽命，還可改進(jìn)制備和加工工藝，開發(fā)高性能材料和特殊功能材料［1-2］?？棙?gòu)的確切探測(cè)必須使用能直接或間接測(cè)出晶粒取向分布的各種技術(shù)。目前測(cè)定織構(gòu)的主要方法有X 射線衍射法、同步輻射衍射法、透射電鏡、電子背散射衍射（EBSD）法和中子衍射法等。中子衍射技術(shù)與其他衍射技術(shù)相比，在織構(gòu)測(cè)量的某些方面具有一定的優(yōu)勢(shì)［3-6］：1）中子具有較強(qiáng)的穿透性，因此可測(cè)量大體積樣品的織構(gòu)，得到工程上更受重視的體織構(gòu)的信息，同時(shí)也可保證數(shù)據(jù)的高統(tǒng)計(jì)性和高測(cè)量精度，尤其是對(duì)于具有不均勻織構(gòu)、吸收因子各向異性、晶粒粗大的材料的織構(gòu)測(cè)量更為精確；2）可實(shí)現(xiàn)大部件局部織構(gòu)的無(wú)損測(cè)量，還可利用各種樣品環(huán)境開展原位織構(gòu)演化測(cè)量研究；3）中子具有磁矩，中子衍射技術(shù)是目前唯一可測(cè)量材料磁織構(gòu)的手段。正因?yàn)橹凶友苌浼夹g(shù)在織構(gòu)測(cè)量方面的獨(dú)有優(yōu)勢(shì)，國(guó)外許多實(shí)驗(yàn)室相繼開展了利用中子衍射進(jìn)行材料，尤其是工業(yè)領(lǐng)域材料織構(gòu)分析的研究。例如利用中子深穿透性及可加載樣品環(huán)境的優(yōu)勢(shì)，通過(guò)對(duì)鋯合金包殼管擠壓、焊接、原位加載、高溫過(guò)程中織構(gòu)演化機(jī)理的探索［7-10］，揭示了各種因素對(duì)鋯合金包殼材料織構(gòu)的影響，進(jìn)而揭示了對(duì)其強(qiáng)度、輻照蠕變和氫化物取向等性能的影響，相關(guān)研究結(jié)果有助于改善和提高鋯合金包殼材料在堆內(nèi)的綜合性能及使用壽命，使其適應(yīng)新一代反應(yīng)堆發(fā)展的要求［11-12］。國(guó)外還利用中子的深穿透性和非破壞性，開展了大量考古和地質(zhì)領(lǐng)域材料織構(gòu)的研究工作，通過(guò)研究得到了樣品的歷史信息，如地殼深處礦物的形成機(jī)理、古代化石的形成過(guò)程等［13］。

鑒于國(guó)內(nèi)對(duì)中子織構(gòu)測(cè)量的需求和中子織構(gòu)譜儀在織構(gòu)測(cè)量方面的特有優(yōu)勢(shì)，中子織構(gòu)譜儀被列入中國(guó)原子能科學(xué)研究院中國(guó)先進(jìn)研究堆（CARR）首批建造譜儀之一。本文配合該譜儀的實(shí)際建造工作，將較詳細(xì)地介紹中子織構(gòu)譜儀的工作原理和基本組成，CARR 中子織構(gòu)衍射儀的特點(diǎn)、關(guān)鍵部件和性能指標(biāo)，以及該譜儀的具體加工、安裝和調(diào)試，為用戶了解和使用該譜儀提供相關(guān)信息。

1 中子織構(gòu)衍射儀的組成及工作原理

中子織構(gòu)衍射儀一般由單色系統(tǒng)、準(zhǔn)直系統(tǒng)、樣品定位和姿態(tài)調(diào)整系統(tǒng)、探測(cè)系統(tǒng)、屏蔽系統(tǒng)、樣品環(huán)境等輔助支撐系統(tǒng)以及運(yùn)動(dòng)控制、數(shù)據(jù)采集和處理系統(tǒng)等組成。反應(yīng)堆織構(gòu)譜儀典型構(gòu)型如圖1所示。第一準(zhǔn)直器用于限制射向單色器的中子束發(fā)散度。單色器利用布喇格原理，從反應(yīng)堆水平孔道引出的“白色”連續(xù)中子束與單色器作用后，將在單色器特定晶面族某方向上滿足布喇格關(guān)系的、波長(zhǎng)為λ±Δλ 的單色中子引到待測(cè)樣品處。探測(cè)器用于收集和樣品相互作用后某（hkl）面族衍射角度處的中子強(qiáng)度?？棙?gòu)譜儀通過(guò)轉(zhuǎn)動(dòng)歐拉測(cè)角頭改變樣品取向，通過(guò)分析不同樣品取向探測(cè)器衍射信號(hào)強(qiáng)弱變化得出晶粒取向分布情況，即（hkl）面的織構(gòu)極圖。

2 CARR中子織構(gòu)衍射儀

2.1 CARR 中子織構(gòu)衍射儀的特點(diǎn)、組成及性能指標(biāo)

圖1 中子織構(gòu)衍射儀工作（a）和歐拉測(cè)角頭轉(zhuǎn)動(dòng)（b）示意圖Fig.1 Sketch of neutron texture diffractometer（a）and rotation of Eulerian cradle（b）

綜合考慮國(guó)內(nèi)實(shí)際研究需求和反應(yīng)堆譜儀建設(shè)具體條件等實(shí)際情況，CARR中子織構(gòu)衍射儀設(shè)計(jì)的定位為中等分辨、較高強(qiáng)度的衍射譜儀，主要用于使用較廣泛的、結(jié)構(gòu)相對(duì)簡(jiǎn)單、晶胞體積較小、對(duì)譜儀分辨要求不高的工程材料的研究。

CARR中子織構(gòu)譜儀是利用從德國(guó)引進(jìn)的一臺(tái)四圓單晶衍射儀改造完成的。該譜儀利用了德國(guó)四圓單晶衍射儀的單色器和帶有歐拉測(cè)角頭的樣品臺(tái)，同時(shí)對(duì)其探測(cè)和運(yùn)動(dòng)控制系統(tǒng)改造后加以利用，并自行設(shè)計(jì)和研制了單色器姿態(tài)調(diào)整裝置、準(zhǔn)直光學(xué)系統(tǒng)、單色器及生物屏蔽系統(tǒng)、數(shù)據(jù)采集和處理系統(tǒng)及其樣品環(huán)境和其他配套設(shè)施。譜儀的主要系統(tǒng)及部件如下。

1）單色器系統(tǒng)

單色器系統(tǒng)包括單晶單色器及姿態(tài)調(diào)整裝置，姿態(tài)調(diào)整裝置由CARR 中子散射實(shí)驗(yàn)室自行研制，可實(shí)現(xiàn)對(duì)單色器的支撐、轉(zhuǎn)動(dòng)、傾斜以及在3個(gè)方向移動(dòng)的姿態(tài)調(diào)整功能。單色器為垂直聚焦型的Cu（111）單晶?？紤]到CARR反應(yīng)堆大廳的可利用幾何空間，單色器起飛角2θM選為40°，相應(yīng)的入射中子波長(zhǎng)為0.143nm。通常，短波長(zhǎng)中子適合研究某些衍射峰較少、散射角2θ分散較大的金屬及合金材料，長(zhǎng)波長(zhǎng)中子適合研究結(jié)構(gòu)復(fù)雜、衍射峰密集的材料。為拓展可測(cè)材料種類范圍，下一步將為譜儀配備一個(gè)雙聚焦的熱解石墨（002）單色器，即可在40°起飛角處增加一個(gè)0.23nm 可供選擇的中子波長(zhǎng)。兩個(gè)單色器相互補(bǔ)充，提供的單色中子基本可滿足絕大部分材料對(duì)織構(gòu)測(cè)量所需波長(zhǎng)的要求。

2）準(zhǔn)直光學(xué)系統(tǒng)

該譜儀第一和第三準(zhǔn)直器均采用Soller型準(zhǔn)直器，第二準(zhǔn)直系統(tǒng)為自然發(fā)散（相當(dāng)于水平發(fā)散角α2為30′）。在單色器嵌鑲度β、2θM及α2已知的條件下，依據(jù)Caglioti等［14-16］推導(dǎo)的譜儀產(chǎn)生的峰半高寬A1／2作為2θ的函數(shù)與譜儀3個(gè)準(zhǔn)直器的水平發(fā)散角αi（i=1，2，3）、β及2θM之間的關(guān)系公式分別計(jì)算一系列不同值的α1和α3組合所對(duì)應(yīng)的譜儀分辨函數(shù)曲線。將這些分辨曲線分別和常用工業(yè)材料織構(gòu)測(cè)量所需分辨曲線進(jìn)行比較，初步選定譜儀的準(zhǔn)直器參數(shù)為α1=10′、20′、30′及α3=30′。后期還將為譜儀配備多個(gè)不同發(fā)散度的第三準(zhǔn)直器。

3）樣品控制系統(tǒng)

織構(gòu)的精確信息一般通過(guò)測(cè)量極圖獲得。極圖的測(cè)量須借助帶有歐拉測(cè)角頭或其他功能相同裝置的樣品臺(tái)來(lái)完成。測(cè)角頭的作用是安放、支撐樣品和實(shí)現(xiàn)樣品在4π 空間的任意取向。CARR 中子織構(gòu)衍射儀采用四圓單晶衍射儀的測(cè)角頭，其結(jié)構(gòu)和各轉(zhuǎn)動(dòng)軸示意圖示于圖1b。樣品控制系統(tǒng)根據(jù)極圖的具體測(cè)量過(guò)程編制，具體過(guò)程為：將樣品按規(guī)定的初始方向安放在歐拉環(huán)中心位置，轉(zhuǎn)動(dòng)探測(cè)器將其固定在待測(cè)晶（hkl）面族衍射峰2θ處，轉(zhuǎn)動(dòng)ω 到特定角度，該晶面族不同取向的中子強(qiáng)度的測(cè)量則是通過(guò)轉(zhuǎn)動(dòng)歐拉環(huán)的χ 和φ 實(shí)現(xiàn)。通過(guò)χ 在0°～90°、φ在0°～360°的轉(zhuǎn)動(dòng)，即能完成完整極圖的測(cè)量。圖2為等角度間隔測(cè)量一幅完整極圖的取向點(diǎn)分布，每點(diǎn)的位置對(duì)應(yīng)一個(gè)（χ，φ）角度測(cè)點(diǎn)。

圖2 等角度間隔測(cè)量完整極圖的取向分布Fig.2 Equal angle orientation distribution of complete pole figure

4）中子探測(cè)系統(tǒng)

探測(cè)系統(tǒng)是將從德國(guó)引進(jìn)的四圓衍射儀原有的探測(cè)系統(tǒng)改造后加以利用的。四圓衍射儀原有的探測(cè)器是3He正比計(jì)數(shù)管，為端面入射的圓柱形單管，可直接用在織構(gòu)譜儀上。為滿足織構(gòu)測(cè)量對(duì)分辨的要求，將探測(cè)器包括屏蔽體整體沿其軌道向后平移150 mm，同時(shí)在前方加裝第三準(zhǔn)直器，相應(yīng)的探測(cè)器屏蔽體也進(jìn)行了改造。

目前該譜儀在國(guó)際原子能機(jī)構(gòu)的支持下還配置了有效尺寸為200 mm×200 mm 的二維位置靈敏探測(cè)器，使用二維位置靈敏探測(cè)器的優(yōu)勢(shì)包括：可同時(shí)測(cè)量幾幅極圖，極大節(jié)省了測(cè)量時(shí)間，大幅提高了數(shù)據(jù)記錄速度，可開展模擬試樣工況原位織構(gòu)測(cè)量；可分離重疊峰，尤其適合研究具有低對(duì)稱性、高格點(diǎn)常數(shù)的材料和多相材料，極大拓展了織構(gòu)譜儀的應(yīng)用領(lǐng)域。

5）運(yùn)動(dòng)控制、數(shù)據(jù)采集和處理系統(tǒng)

圖3所示為該譜儀運(yùn)動(dòng)控制和數(shù)據(jù)采集系統(tǒng)硬件結(jié)構(gòu)。其中，計(jì)算機(jī)與可編程邏輯控制器（PLC）連接，通過(guò)發(fā)送脈沖實(shí)現(xiàn)對(duì)樣品臺(tái)2θ、ω、χ 和φ 的精確控制。計(jì)算機(jī)內(nèi)插入數(shù)據(jù)采集卡，通過(guò)采集監(jiān)視器和探測(cè)器核電子學(xué)系統(tǒng)輸出的脈沖信號(hào)，記錄監(jiān)視器和探測(cè)器的中子計(jì)數(shù)。運(yùn)動(dòng)控制和數(shù)據(jù)采集系統(tǒng)可實(shí)現(xiàn)束流監(jiān)視和探測(cè)器計(jì)數(shù)、掃描衍射譜、極圖自動(dòng)測(cè)量等功能，該系統(tǒng)由原有四圓單晶衍射儀運(yùn)動(dòng)控制系統(tǒng)改進(jìn)而成［17］；數(shù)據(jù)分析采用專業(yè)商用軟件LaboTex，利用此軟件對(duì)預(yù)處理的數(shù)據(jù)進(jìn)行分析，可直接得到織構(gòu)的極圖，并利用多個(gè)極圖計(jì)算取向分布函數(shù)，得到織構(gòu)的成分、強(qiáng)度和漫散度等信息。

圖3 運(yùn)動(dòng)控制和數(shù)據(jù)采集系統(tǒng)硬件結(jié)構(gòu)Fig.3 Hardware structure of motion control and data acquisition system

6）單色器屏蔽體

譜儀單色器屏蔽體設(shè)計(jì)的總體要求是屏蔽體外側(cè)的劑量當(dāng)量率≤3μSv／h。屏蔽體設(shè)計(jì)時(shí)首先根據(jù)反應(yīng)堆出射中子和γ 能譜選擇含鐵、硼等密度為5.2g／cm3的重混凝土作為屏蔽材料；其次根據(jù)譜儀布局和屏蔽經(jīng)驗(yàn)給出屏蔽體的初步外形尺寸，同時(shí)利用MCNP軟件對(duì)屏蔽體進(jìn)行模擬優(yōu)化；然后通過(guò)模擬計(jì)算獲得屏蔽體外側(cè)劑量分布結(jié)果；最后根據(jù)劑量分布結(jié)果逐步對(duì)屏蔽體進(jìn)行優(yōu)化［18］。圖4 為模擬優(yōu)化后的單色器屏蔽體平面尺寸。

圖4 CARR 中子織構(gòu)衍射儀單色器屏蔽體平面尺寸Fig.4 Plan view size of monochromator shieldingfor neutron texture diffractometer at CARR

7）其他配套設(shè)施

在國(guó)際原子能機(jī)構(gòu)的支持下，該譜儀即將配備300～1 000K 的高溫爐，后期還將配備低溫及加載等樣品環(huán)境裝置，以便開展模擬試樣工況下的織構(gòu)研究工作。

2011年9月，CARR 中子織構(gòu)譜儀安裝完成，譜儀的整體結(jié)構(gòu)和空間布局如圖5 所示。其中，孔道口距單色器中心700mm，單色器距樣品臺(tái)中心1 800 mm，樣品距探測(cè)器前端500mm。該譜儀設(shè)計(jì)的樣品處中子注量率約107cm-2·s-1。譜儀的具體性能指標(biāo)列于表1。

圖5 CARR 中子織構(gòu)衍射儀布局圖Fig.5 Layout of neutron texture diffractometer at CARR

2.2 CARR 中子織構(gòu)衍射儀調(diào)試進(jìn)展

CARR 中子織構(gòu)衍射儀在安裝調(diào)試完畢后，于2012 年8 月 利 用TiO2標(biāo) 樣（直 徑10mm，高度20mm）對(duì)譜儀的性能參數(shù)進(jìn)行了標(biāo)定。標(biāo)定測(cè)量條件如下：中子束流截面尺寸為寬20mm、高30mm，2θ的角度間隔為0.1°，采用監(jiān)視器計(jì)數(shù)模式，即監(jiān)視器每計(jì)數(shù)300 000測(cè)量1個(gè)數(shù)據(jù)點(diǎn)。根據(jù)之前在其他已標(biāo)定衍射譜儀上對(duì)此TiO2樣品測(cè)量得到的結(jié)構(gòu)信息，對(duì)此次測(cè)量得到的衍射實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)利用Fullprof程序進(jìn)行擬合精修，精修結(jié)果如圖6所示，由結(jié)果可知，TiO2衍射譜擬合結(jié)果與實(shí)驗(yàn)測(cè)量結(jié)果符合較好。因此又根據(jù)擬合結(jié)果，計(jì)算得到了譜儀實(shí)際的2θM=42°，λ=0.148 2nm，2θ零點(diǎn)漂移為0.267°。根據(jù)效率已知的監(jiān)視器的計(jì)數(shù)估算樣品處中子注量率約為107cm-2·s-1。

表1 CARR 中子織構(gòu)衍射儀性能指標(biāo)Table 1 Technical parameters of neutron texture diffractometer at CARR

圖6 TiO2 譜精修譜圖Fig.6 Refinement of neutron diffraction patterns of TiO2sample

為進(jìn)一步測(cè)試譜儀的性能，對(duì)熱軋鋯4合金樣品的（0002）極圖進(jìn)行測(cè)量。將熱軋鋯4合金薄片切割成12mm×12mm 的小正方形片，然后按相同的軋向疊在一起粘成尺寸為12mm×12mm×12mm 的立方體。極圖測(cè)量條件為：反應(yīng)堆功率10 MW，中子束流截面尺寸25mm×25mm，χ 在0°～90°、φ在0°～360°范圍內(nèi)掃描，其測(cè)量角度間隔分別為Δχ=5°和Δφ=10°，每個(gè)數(shù)據(jù)點(diǎn)的測(cè)量時(shí)間為10s。實(shí)驗(yàn)結(jié)果采用織構(gòu)專用分析軟件LaboTex3.0 分析。圖7為CARR 中子織構(gòu)譜儀上獲得的首張織構(gòu)極圖——熱軋鋯4合金（0002）極圖。從測(cè)量結(jié)果可看出，利用CARR 中子衍射儀測(cè)量獲得的極圖具有很好的統(tǒng)計(jì)性和測(cè)量精度。

圖7 熱軋鋯4合金樣品（0002）極圖Fig.7 （0002）pole figure of warm-rolled zircaloy-4sample

3 小結(jié)

中國(guó)原子能科學(xué)研究院CARR 上建成的中子織構(gòu)衍射儀是國(guó)內(nèi)首臺(tái)利用中子衍射技術(shù)進(jìn)行織構(gòu)分析的實(shí)驗(yàn)平臺(tái)，目前這臺(tái)譜儀已完成初步調(diào)試和標(biāo)定，即將對(duì)用戶開放。CARR中子織構(gòu)衍射儀的單色器起飛角為42°，中子波長(zhǎng)為0.148 2nm，樣品處的最大中子注量率約為107cm-2·s-1。它是一臺(tái)強(qiáng)度較高、分辨水平中等的衍射儀。CARR 中子織構(gòu)衍射儀將主要應(yīng)用于先進(jìn)材料織構(gòu)的分析和研究。

［1］ BUNGE H J.Texture analysis by neutron diffraction［C］∥ⅥInternational School on Neutron Physics.Alushta：［s.n.］，1990.

［2］ 毛衛(wèi)民，張新明.晶體材料織構(gòu)定量分析［M］.北京：冶金工業(yè)出版社，1995：195-197.

［3］ BROKMEIER H G.Neutron diffraction texture analysis of multi-phase systems［J］.Texture and Microstructures，1989，10（4）：325-346.

［4］ BUNGE H J.Advantages of neutron diffraction in texture analysis［J］.Texture and Microstructures，1989，10（4）：265-307.

［5］ BACON G E.Neutron diffraction［M］.Oxford：The Clarendon Press，1975.

［6］ BUNGE H J.Texture analysis in materials science［M］.London：Butterworths Pub.，1982.

［7］ ROGGE Y L，HOLT R A.Development of local microstructure and crystallographic texture in extruded Zr-2.5Nb tubes［J］.Materials Science and Engineering A，2006，437：10-20.

［8］ CARR D G，RIPLEY M I，HOLDEN T M，et al.Residual stress measurements in a zircaloy-4 weld by neutron diffraction［J］.Acta Materialia，2004，52：4 083-4 091.

［9］ XU F，HOLT R A，DAYMOND M R.Modeling texture evolution during uni-axial deformation of zircaloy-2［J］.Journal of Nuclear Materials，2009，394（1）：9-19.

［10］WENK H R，LONARDELLI I，WILLIAMS D.Texture changes in the hcp→bcc→hcp transformation of zirconium studied in situ by neutron diffraction［J］. Acta Materialia，2004，52：1 899-1 907.

［11］趙文金，周邦新，苗志，等.我國(guó)高性能鋯合金的發(fā)展［J］.原子能科學(xué)技術(shù)，2005，39（增刊）：2-9.ZHAO Wenjin，ZHOU Bangxin，MIAO Zhi，et al.Development of Chinese advanced zirconium alloys［J］.Atomic Energy Science and Technology，2005，39（Suppl.）：2-9（in Chinese）.

［12］彭倩，沈保羅.鋯合金的織構(gòu)及其對(duì)性能的影響［J］.稀有金屬，2005，29（6）：903-907.PENG Qian，SHEN Baoluo.Texture of zirconium alloys and its effect on properties［J］.Chinese Journal of Rare Metals，2005，29（6）：903-907（in Chinese）.

［13］李眉娟，勾成，張百生，等.材料織構(gòu)的中子衍射測(cè)量［J］.原子能科學(xué)技術(shù)，2004，38（增刊）：97-99.LI Meijuan，GOU Cheng，ZHANG Baisheng，et al.Neutron diffraction in material texture measurement［J］.Atomic Energy Science and Technology，2004，38（Suppl.）：97-99（in Chinese）.

［14］CAGLIOTI G，PAOLETTI A，RICCI F P.Choice of collimators for crystal spectrometers for neutron diffraction［J］.Nuclear Instruments and Methods，1958，3（4）：223-228.

［15］CAGLIOTI G，PAOLETTI A，RICCI F P.On resolution and luminosity of a neutron diffraction spectrometer for single crystal anslysis［J］.Nuclear Instruments and Methods，1960，9（2）：195-198.

［16］CAGLIOTI G，RICCI F P.Resolution and luminosity of crystal spectrometers for neutron diffraction［J］.Nuclear Instruments and Methods，1962，15（2）：155-163.

［17］劉曉龍，陳東風(fēng)，李眉娟，等.中國(guó)先進(jìn)研究堆中子織構(gòu)譜儀實(shí)驗(yàn)軟件設(shè)計(jì)［J］.原子能科學(xué)技術(shù)，2013，47（8）：1 435-1 439.LIU Xiaolong，CHEN Dongfeng，LI Meijuan，et al.Expereimental software design of neutron texture diffractometer at China Advanced Research Reactor［J］.Atomic Energy Science and Technology，2013，47（8）：1 435-1 439（in Chinese）.

［18］劉曉龍.中國(guó)先進(jìn)研究堆中子織構(gòu)譜儀設(shè)計(jì)與關(guān)鍵技術(shù)研究［D］.北京：中國(guó)原子能科學(xué)研究院，2012.