南極普里茲灣表層沉積物中生物鋇的含量與分布

譚賽章 于培松 扈傳昱 韓正兵 張海生

（國(guó)家海洋局第二海洋研究所，國(guó)家海洋局海洋生態(tài)系統(tǒng)與生物地球化學(xué)重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室，浙江杭州310012）

0 引言

20世紀(jì)50年代，科學(xué)家發(fā)現(xiàn)鋇的積累率在赤道附近達(dá)到高峰，與赤道附近的高生產(chǎn)力一致，故推測(cè)鋇的積累是上層海洋生產(chǎn)力的標(biāo)志，可以用來(lái)研究海洋生態(tài)環(huán)境的變化［1］，從而引起了各國(guó)研究者的廣泛關(guān)注。80年代Schmitz等［2］在印度洋赤道附近海域發(fā)現(xiàn)沉積物中的生物鋇與表層生產(chǎn)力具有良好相關(guān)性。90年代 Dymond和 Francois等［3-4］利用沉積物捕獲器所獲得的數(shù)據(jù)建立了以鋇為指標(biāo)的表層生產(chǎn)力計(jì)算模型。近年來(lái)很多學(xué)者陸續(xù)在南大洋區(qū)域展開(kāi)了生物鋇的研究，Bonn等［5］對(duì)南極大陸邊緣區(qū)域Weddell海、Lazarev海、Cosmonaut海域進(jìn)行研究發(fā)現(xiàn)沉積物中生物鋇和生物硅之間存在較好的一致性，并用生物鋇作為定量工具較好地反演了古生產(chǎn)力的變化。Fagel和Hernandez［6-7］對(duì)南印度洋洋區(qū)進(jìn)行研究后認(rèn)為可以利用已有的關(guān)于沉積物中生物鋇的計(jì)算模型對(duì)輸出生產(chǎn)力進(jìn)行估算。

關(guān)于生物鋇的形成機(jī)制，存在著兩種看法：一種認(rèn)為海洋生物在生長(zhǎng)過(guò)程中吸收溶解態(tài)鋇后富集于骨骼或者原生質(zhì)中，形成硫酸鋇晶體［4，8］。另一種看法認(rèn)為有機(jī)質(zhì)絮凝體內(nèi)含硫蛋白質(zhì)等有機(jī)物的分解導(dǎo)致絮凝體微環(huán)境中硫酸鹽或鋇的局部富集，達(dá)到硫酸鋇飽和程度，從而硫酸鋇晶體發(fā)生沉淀［4］。目前更多學(xué)者傾向于第二種觀點(diǎn)。雖然人們對(duì)于生物鋇的形成機(jī)制還存在著分歧，但對(duì)于其與生物過(guò)程相關(guān)，即與生產(chǎn)力相關(guān)的看法是一致的。

南大洋是最大的高營(yíng)養(yǎng)鹽和低葉綠素區(qū)域，具有調(diào)控全球氣候變化的潛力，已經(jīng)成為海洋生物地球化學(xué)循環(huán)研究最具吸引力的海域之一。普里茲灣位于南大洋印度洋洋區(qū)，是南極大陸的第三大海灣，也是中國(guó)長(zhǎng)期南極科考的重要海區(qū)，由于氣候條件惡劣和取樣的困難，目前對(duì)該海區(qū)沉積物的研究還相對(duì)匱乏，限制了對(duì)該海域生物地球化學(xué)循環(huán)過(guò)程的進(jìn)一步理解。本文將生物鋇這一生產(chǎn)力標(biāo)志物應(yīng)用于南極普里茲灣，對(duì)其含量與分布進(jìn)行分析，并討論了其控制因素，這不僅有助于找到生物鋇與上層海洋生產(chǎn)力的準(zhǔn)確關(guān)系，還有助于進(jìn)一步地理解該海區(qū)的生物地球化學(xué)循環(huán)過(guò)程。

1 樣品采集和分析方法

1.1 研究海區(qū)

普里茲灣位于 70°E—80°E、66°45′S—69°30′S所圍成的區(qū)域內(nèi)，處于印度洋扇形區(qū)，是深嵌入南極大陸的一片水域。灣頂部西南角與埃默里冰架連接，呈西南—東北走向的喇叭狀，東部為四女士淺灘，西部為福拉姆淺灘，兩淺灘中間是水深大于500 m的凹槽，是灣內(nèi)外交換的主要通道。灣中部水深超過(guò)500 m，只有東西兩邊小于500 m。海區(qū)內(nèi)海冰面積變化存在明顯的年周期［9］：一般而言，9月份海冰面積最大，整個(gè)海灣冰封，之后開(kāi)始融化，融化過(guò)程并不是單單從北向南整體推進(jìn)，而是從南北兩個(gè)方向進(jìn)行，隨著融化的推進(jìn)，在普里茲灣近岸處出現(xiàn)了海冰密集度的低值區(qū)，逐漸形成了達(dá)恩利角冰間湖（68°E—70.5°E）和普里茲灣冰間湖（75°E—79°E）；海冰面積在2月底達(dá)到最小值，但浮冰覆蓋率仍高，且覆蓋區(qū)多變，之后開(kāi)始凍結(jié)，到9月份面積最大，構(gòu)成了一個(gè)年循環(huán)。

1.2 樣品采集

本研究中的沉積物樣品分別采集于中國(guó)南極第21和27次科學(xué)考察，雪龍?zhí)栐谀蠘O普里茲灣進(jìn)行作業(yè)期間，共9個(gè)站位，其中P3-15、P3-16位于灣內(nèi)中心區(qū)域，P4-11位于灣內(nèi)偏東南區(qū)域，IS-4、IS-6、IS-12和IS-21位于埃默里冰架邊緣區(qū)，Ⅱ-9位于福拉姆淺灘區(qū)，P4-9位于四女士淺灘區(qū)，采樣時(shí)間、采樣方式、具體位置和水深見(jiàn)圖1和表1。樣品采集主要來(lái)自箱式采集器：對(duì)箱式采集器中沉積物樣品插管后取0—1 cm為表層樣；個(gè)別樣品來(lái)自多管采樣器：即四管（PVC）無(wú)擾動(dòng)采樣器，管子直徑為10 cm，長(zhǎng)60 cm，取樣長(zhǎng)度在10—30 cm范圍，現(xiàn)場(chǎng)分割，取0—1 cm為表層樣。樣品冷凍保存，帶回實(shí)驗(yàn)室凍干研磨，隨后分別用于 Ba、Al、Ti、生物硅（BSi）、有機(jī)碳（OC）和總氮（TN）的測(cè)定。

圖1 采樣站位圖.箭頭代表區(qū)域內(nèi)海面環(huán)流，黑點(diǎn)代表采樣站位Fig.1.Map of sampling stations.Arrows denote the surface circulation in this region，black dots represent sediment sampling sites

表1 沉積物采樣站位信息Table 1.Information of sediment sampling stations

1.3 實(shí)驗(yàn)方法

沉積物中Ba和Al元素用電感耦合等離子體發(fā)射光譜儀（ICP-AES）測(cè)定。沉積物樣品經(jīng)冷凍干燥后研磨均勻，稱(chēng)取約0.2 g樣品（精確到小數(shù)點(diǎn)后4位）經(jīng)硝酸、鹽酸、氫氟酸和高氯酸封閉消解，將消解液定容后，測(cè)定Ba和Al元素的含量。

Schenau等［10］提出的分步萃取法，稱(chēng)取約 0.1 g（精確到小數(shù)點(diǎn)后4位）凍干并研磨均勻的沉積物樣品于50 mL離心管中，在20℃條件下，按照下面的順序加入不同試劑連續(xù)提?。海?）6×25 mL 2 mol／L NH4Cl（氨水調(diào)至 pH＝7，提取重晶石鋇，提取1次時(shí)間為 4 h，共提取 6次）；（2）1×25 mL 0.15 mol／L檸檬酸，0.5 mol／L NaHCO3（pH＝7.6），和1.125 g連二亞硫酸鈉（提取與鐵錳氧化物結(jié)合態(tài)鋇，提取時(shí)間為16 h）；（3）1×25 mL 1 mol／L醋酸鈉（用醋酸調(diào)至pH＝4，提取與碳酸鹽結(jié)合態(tài)鋇，提取時(shí)間為16 h）。每種試劑萃取完畢后以4 000 r／min的速度離心5 min，將上清液倒入適當(dāng)規(guī)格的容量瓶中。兩種試劑萃取之間用去離子水清洗，清洗的水也加入對(duì)應(yīng)的容量瓶中，最后定容，測(cè)定Ba元素的含量。殘?jiān)稍锖笙?，然后定容，測(cè)定Ba和Al元素的含量。

ICP-AES測(cè)定元素含量時(shí)，Ba的檢出限為10μg·g－1，Al的檢出限為 0.01%。用海洋沉積物標(biāo)準(zhǔn)物質(zhì)GBW 07314和GBW 07315控制分析準(zhǔn)確度，測(cè)定結(jié)果相對(duì)誤差＜5.0%，采用雙樣平行分析控制分析精度，其相對(duì)標(biāo)準(zhǔn)偏差Ba為5.0%，Al為2.5%，能夠滿(mǎn)足沉積物中痕量元素的測(cè)定要求。

沉積物中的 BSi的測(cè)定采用 Mortlock等［11］的分析方法，用H2O2和HCl對(duì)樣品進(jìn)行預(yù)處理，分別去除有機(jī)質(zhì)和碳酸鹽，隨后用2 mol／L的Na2CO3在85℃水浴加熱進(jìn)行提取，提取時(shí)間為5 h，提取液中硅酸鹽含量按照海洋調(diào)查規(guī)范（GB17378—2007）中硅鉬黃法測(cè)定。OC和TN含量采用元素分析儀（Elementar Vario MICRO cube）測(cè)定，測(cè)量過(guò)程中以標(biāo)樣為內(nèi)控，平行樣作對(duì)照，測(cè)量結(jié)果表明儀器在分析過(guò)程中非常穩(wěn)定，標(biāo)準(zhǔn)偏差＜1%。

2 結(jié)果與討論

2.1 生物鋇的估算

沉積物中總鋇主要來(lái)源于陸源鋁硅酸鹽和生物成因，還有一部分吸附于碳酸鹽或鐵錳氧化物中［12］，有時(shí)熱液沉積也會(huì)成為鋇的一個(gè)主要來(lái)源［13］，但這只發(fā)生在局部地區(qū)。與海洋生產(chǎn)力有關(guān)的則是生物成因鋇，主要表現(xiàn)形式是重晶石，稱(chēng)為生物鋇（Biogenic Barium，BBa）。目前獲得BBa含量主要有兩種方法：直接扣除法和分步萃取法。為了獲得較為準(zhǔn)確的BBa含量，常采用兩種方法進(jìn)行對(duì)照比較。

一般來(lái)說(shuō)，熱液沉積鋇、吸附于碳酸鹽或鐵錳氧化物中的鋇都不是沉積物中總鋇的主要來(lái)源，常忽略不計(jì)，直接扣除法就是根據(jù)所測(cè)定的總鋇與估算的陸源鋁硅酸鹽鋇之間的差值來(lái)計(jì)算BBa的含量［12］，如公式 1所示：

BBa＝Batotal－Alsed×（Ba／Al）terr（1）式中，Batotal為沉積物中的總鋇；Alsed為沉積物中的總Al；（Ba／Al）teer為陸源 Ba／Al比值。由于無(wú)法直接確定研究區(qū)域內(nèi)陸源鋁硅酸鹽鋇的實(shí)際含量，（Ba／Al）teer的選取將對(duì)BBa的估算產(chǎn)生顯著的影響，從文獻(xiàn)中可發(fā)現(xiàn)，不同學(xué)者所引用的（Ba／Al）teer之間存在較大差異［14］，但通常采用上地殼的平均值或研究區(qū)域附近的純陸源物質(zhì)中Ba／Al比值，這里我們選取0.003 7和 0.006 7，分別是 Reitz等［15］獲得的印度洋海域陸源碎屑中Ba／Al比值和南極威德?tīng)柡Ｄ喜考冴懺次镔|(zhì)中 Ba／Al比值［5］。

分步萃取法是采用Schenau提出的萃取方案［10］，選擇不同的萃取試劑，分別萃取出重晶石鋇（BBa）、與鐵錳氧化物結(jié)合態(tài)鋇和與碳酸鹽結(jié)合態(tài)鋇。因其是一種直接確定的方法，有相對(duì)較高的選擇性，所以目前使用越來(lái)越普遍。

表2列出了研究海域9個(gè)站位表層沉積物樣品中的總鋇、直接扣除法（陸源鋁硅酸鹽中Ba／Al分別選取0.003 7和0.006 7）和分步萃取法獲得的BBa，以及分步萃取法獲得27航次6個(gè)站位的鐵錳氧化物結(jié)合態(tài)鋇的含量，因?yàn)榕c碳酸鹽結(jié)合態(tài)鋇含量較低，表中沒(méi)有列出。

表2 表層沉積物中總鋇含量和BBa的估算含量Table 2.The contents of the total barium and estimated biogenic barium for sediments

可以看出兩種方法獲得的BBa之間有較大差異，直接扣除法獲得BBa含量要明顯的高于分步萃取法結(jié)果。對(duì)數(shù)據(jù)進(jìn)行分析后發(fā)現(xiàn)，與鐵錳氧化物結(jié)合態(tài)的鋇在總鋇中所占比例為18.8%—53.1%，平均為35.8%，較高的比例說(shuō)明與鐵錳氧化物結(jié)合態(tài)的鋇在所研究的站位中是不可忽略的一部分，而在直接扣除法估算的BBa中包含了與鐵錳氧化物結(jié)合態(tài)的鋇，而它們與上層水體生產(chǎn)力并沒(méi)有關(guān)聯(lián)，并不是生物成因鋇，導(dǎo)致過(guò)高地估算了BBa，大大偏離了實(shí)際值。

直接扣除法中（Ba／Al）teer分別選取 0.003 7和0.006 7時(shí)，獲得BBa也存在一定的差異。萃取實(shí)驗(yàn)的結(jié)果說(shuō)明研究海域內(nèi)沉積物中總鋇主要包括生物成因鋇、與鐵錳結(jié)合態(tài)鋇和陸源鋁硅酸鹽鋇，所以扣除法獲得BBa含量應(yīng)與萃取法獲得生物成因鋇、與鐵錳結(jié)合態(tài)鋇含量之和相當(dāng)，分析后發(fā)現(xiàn)，當(dāng)（Ba／Al）teer選取 0.003 7時(shí)，兩組數(shù)據(jù)吻合性較大，通過(guò)對(duì)萃取殘?jiān)M(jìn)行消解分析，Ba／Al比平均值也接近0.003 7，與 Reitz等［15］的研究結(jié)果較為一致，說(shuō)明0.003 7更接近研究海域內(nèi)陸源鋁硅酸鹽中Ba／Al比的平均值。

2.2 生物鋇的含量與分布

普里茲灣表層沉積物中總鋇含量為513—874μg·g－1，平均含量為 654μg·g－1。利用分步萃取法獲得的BBa含量為104—445μg·g－1，平均值為227μg·g－1。BBa占總鋇的比例為13.9%—68.1%，平均值為36.4%，是總鋇中的重要組成部分。總鋇與BBa的分布趨勢(shì)有很大的區(qū)別?？備^高值出現(xiàn)冰架邊緣和四女士淺灘區(qū)域，含砂量也顯著地高于其他區(qū)域。通過(guò)進(jìn)一步分析發(fā)現(xiàn)，與鐵錳氧化物結(jié)合態(tài)的鋇與含砂量之間呈顯著性相關(guān)，相關(guān)性系數(shù)高達(dá) 0.93（n＝6，p＜0.01），含砂量越高，與鐵錳氧化物結(jié)合態(tài)的鋇含量越高。雖然對(duì)兩者之間的作用機(jī)理尚需研究，但可以肯定的是沉積物中陸源組分含量高低對(duì)非生源鋇含量大小影響顯著。圖2中給出了研究站位表層沉積物中BBa的含量分布圖，可以看出整體分布趨勢(shì)為灣中心較高，淺灘及冰緣區(qū)偏低。位于普里茲灣內(nèi)環(huán)流中心區(qū)域的P3-15，P3-16兩站表層沉積物中BBa含量遠(yuǎn)遠(yuǎn)高于其他站位，含量分別是 445μg·g－1，351μg·g－1；位于冰緣區(qū)的ⅠS-4和ⅠS-21明顯低于前面兩個(gè)站位，分別為115和116μg·g－1；BBa含量最低的站位為福拉姆淺灘處的Ⅱ-9，為104μg·g－1。

圖2 表層沉積物中BBa和OC的分布Fig.2.Spatial distributions of BBa and OC in surface sediments

2.3 生物鋇分布的控制因素

根據(jù)于培松等［16］對(duì)南極普里茲灣海域沉積速率的研究，灣內(nèi)沉積速率變化范圍在0.47—1.88 mm／a之間，平均值為 1.06 mm／a，這說(shuō)明所獲得沉積物樣品代表了近十幾年來(lái)的沉積記錄，根據(jù)歷年來(lái)的現(xiàn)場(chǎng)調(diào)查結(jié)果，普里茲灣葉綠素a和初級(jí)生產(chǎn)力高值均出現(xiàn)在普里茲灣和陸架南部近岸海區(qū)，并且在灣內(nèi)中心區(qū)域達(dá)到最高值［17-19］，與 BBa的分布較為一致。此外對(duì)南極普里茲灣夏季浮游植物群落的調(diào)查顯示主要以大細(xì)胞或鏈狀群體的硅藻為主，硅藻在一定的物理化學(xué)條件下通過(guò)吸收水中的可溶性硅酸形成BSi，以遺骸的形式由表層輸送并沉積到海底沉積物中，扈傳昱等［20］對(duì)沉積物表層BSi含量變化進(jìn)行研究后，發(fā)現(xiàn)與上層水體中生物生產(chǎn)過(guò)程密切相關(guān)，對(duì)表層沉積物中BSi與BBa進(jìn)行相關(guān)性分析，兩組數(shù)據(jù)為顯著性相關(guān)，相關(guān)性系數(shù)高達(dá)0.96（n＝9，p＜0.01），這說(shuō)明表層沉積物中BBa同樣可以指示上層水體的生物生產(chǎn)狀況。圖2中給出了表層沉積物中OC的分布情況，因?yàn)镺C含量可以指示從海洋表層輸出而降落到海底的有機(jī)質(zhì)豐度，其通量能夠直接反映表層生產(chǎn)力變化，BBa與OC之間也表現(xiàn)出一定的相關(guān)性，相關(guān)性系數(shù)為 0.67（n＝9，p＜0.05），但沒(méi)有與 BSi的正相關(guān)性更加顯著，這可能與由水體中向海底輸送的過(guò)程中，相對(duì)于OC，BSi和BBa有著較高的保存率有關(guān)。

表層沉積物中BBa的分布不僅受到上層水體生物生產(chǎn)過(guò)程的影響，還可能與沉積環(huán)境的氧化還原性有關(guān)［12］。一般來(lái)說(shuō)，富氧環(huán)境比缺氧環(huán)境有利于重晶石鋇的保存，因?yàn)樵谌毖鯒l件下，硫酸鹽會(huì)被硫化細(xì)菌還原，從而造成硫酸鋇晶體流失。沉積物中OC和TN含量可作為沉積物氧化還原環(huán)境的指標(biāo)之一，因?yàn)檫@兩個(gè)指標(biāo)一方面反映有機(jī)質(zhì)的來(lái)源，另一方面也顯示保存的條件［21］。在有機(jī)質(zhì)富集的環(huán)境中因?yàn)橛袡C(jī)質(zhì)的降解會(huì)使沉積環(huán)境出現(xiàn)弱氧化甚至還原環(huán)境，造成BBa的遷移，含量偏低。但是研究海域內(nèi)表層沉積物中OC、TN和BBa并沒(méi)有呈現(xiàn)負(fù)相關(guān)性。沉積物中氧化還原敏感元素V已經(jīng)成功地應(yīng)用在氧化還原環(huán)境的重建中，因?yàn)閂含量受沉積環(huán)境的氧化還原狀態(tài)控制，而且來(lái)源單一，沉積和埋藏后不易發(fā)生遷移［22］。在氧化-次氧化的環(huán)境中，V不會(huì)富集，缺氧條件下會(huì)富集，而且在硫化的沉積環(huán)境中會(huì)強(qiáng)烈地富集，利用王志廣等［23］對(duì)普里茲灣沉積物中微量元素V的分析結(jié)果，扣除非自生來(lái)源的部分后，與BBa進(jìn)行比較，兩者之間沒(méi)有明顯的相關(guān)性。不同的氧化還原狀態(tài)指標(biāo)都沒(méi)有發(fā)現(xiàn)與BBa含量之間有明顯的聯(lián)系，這說(shuō)明沉積環(huán)境的氧化還原性對(duì)BBa分布趨勢(shì)影響不明顯。

3 結(jié)論

（1）分別利用直接扣除法和分步萃取法對(duì)南極普里茲灣9個(gè)站位表層沉積物中BBa含量進(jìn)行了分析，發(fā)現(xiàn)結(jié)果差異較大，直接扣除法獲得結(jié)果明顯高于分步萃取法。通過(guò)進(jìn)一步分析發(fā)現(xiàn)，表層沉積物中與鐵錳氧化物結(jié)合態(tài)鋇在總鋇中占重要比例，將這一部分歸于生物成因鋇是兩者差異的主要來(lái)源。研究發(fā)現(xiàn)表層沉積物中總鋇主要包括生物成因鋇、與鐵錳結(jié)合態(tài)鋇和陸源鋁硅酸鹽鋇，并且0.003 7更接近研究海域內(nèi)陸源鋁硅酸鹽中Ba／Al比的平均值，同時(shí)發(fā)現(xiàn)非生物成因鋇與沉積物中含砂量關(guān)系顯著。

（2）分步萃取法獲得的普里茲灣表層沉積物中BBa含量為104—445μg·g－1，平均值為227μg·g－1，呈現(xiàn)明顯的空間分布差異，整體分布趨勢(shì)為灣中心較高，福拉姆淺灘、四女士淺灘及冰緣區(qū)較低。表層沉積物樣品中BBa的含量與BSi、OC以及上層水體的葉綠素a和初級(jí)生產(chǎn)力的變化趨勢(shì)密切相關(guān)，說(shuō)明上層水體的生物生產(chǎn)情況是其分布的主要控制因素。沉積環(huán)境的氧化還原性對(duì)BBa的分布影響較小。

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