白云巖成因碳氧同位素分析方法初探
——以北京燕山地區(qū)元古界白云巖為例

李倩文，金振奎，姜福杰

（1.中國石油大學(xué)（北京）地球科學(xué)學(xué)院，北京102249；2.中國石油大學(xué)（北京）油氣資源與探測國家重點實驗室，北京102249）

白云巖成因碳氧同位素分析方法初探
——以北京燕山地區(qū)元古界白云巖為例

李倩文1，2，金振奎1，2，姜福杰1，2

（1.中國石油大學(xué)（北京）地球科學(xué)學(xué)院，北京102249；2.中國石油大學(xué)（北京）油氣資源與探測國家重點實驗室，北京102249）

北京燕山地區(qū)元古界高于莊組—霧迷山組發(fā)育了大量的白云巖，但有關(guān)其成因機(jī)理仍認(rèn)識不清。選擇十三陵地區(qū)白云巖較為發(fā)育的高于莊組、楊莊組和霧迷山組進(jìn)行取樣研究，并采用碳氧同位素分析測試方法，對所取樣品進(jìn)行古鹽度和古溫度的恢復(fù)分析，得到如下結(jié)果：高于莊組δ13C值平均為-1.13‰，δ18O值平均為-7.87‰，Z值平均為122.188 5，平均成巖溫度為51.85℃；楊莊組δ13C值平均為-0.93‰，δ18O值平均為-6.11‰，Z值平均為122.434 8，平均成巖溫度為47.82℃；霧迷山組δ13C值平均為0.13‰，δ18O值平均為-4.60‰，Z值平均為125.370 7，平均成巖溫度為39.48℃。對上述結(jié)果分析表明，該區(qū)霧迷山組白云巖主要為準(zhǔn)同生白云石化作用所形成，楊莊組白云巖為混合白云石化作用所形成，高于莊組白云巖成因較為復(fù)雜，既有回流滲透白云石化作用，也有混合白云石化作用。

白云巖成因；碳氧同位素；古鹽度；古溫度；燕山地區(qū)

0 引言

碳酸鹽巖儲層中的油氣產(chǎn)量占世界油氣總產(chǎn)量的一半以上，而其中又有近一半來自白云巖儲層。近年來的研究表明，不同成因機(jī)制的白云巖，其儲集性能也有所差異［1-2］。因此，要預(yù)測白云巖作為油氣儲層的優(yōu)勢與劣勢，需要對白云巖成因進(jìn)行分析。20世紀(jì)50年代以來，我國石油地質(zhì)工作者對白云巖成因問題的探究從未停止過［3］，從早期僅依靠巖石學(xué)手段提出蒸發(fā)泵、回流滲透及混合白云石化模式，到后期結(jié)合地球化學(xué)資料提出玄武巖淋濾白云石化、深水回流準(zhǔn)同生白云石化、壓實白云石化、海水白云石化及熱液白云石化等成因機(jī)理［4-10］，即使對于同一地區(qū)同一層位的巖石，不同學(xué)者在不同時期也提出了多種成因機(jī)理。目前，白云巖成因研究主要依靠地球化學(xué)手段，方法有X射線衍射、碳氧同位素分析、電子探針及陰極發(fā)光包裹體測溫等，其中碳氧同位素分析法最為常用。白云巖中穩(wěn)定碳氧同位素的組成可以用來恢復(fù)古代沉積環(huán)境中的鹽度和溫度，以確定當(dāng)時的成巖環(huán)境，并可用來判斷白云巖的形成機(jī)理［11-12］。

北京十三陵地區(qū)元古界白云巖成層厚、分布廣，具有研究元古界白云巖成因的有利條件，但由于該區(qū)地域廣泛，地層出露較為零散，使樣品采集受到局限，對探究白云巖形成機(jī)制造成不便，因此國內(nèi)外對該區(qū)白云巖成因研究較少。筆者采用最常用于分析白云巖成因的碳氧同位素分析方法，從樣品觀察及樣品地球化學(xué)分析兩方面著手，對該區(qū)高于莊組、楊莊組和霧迷山組白云巖成因模式進(jìn)行分析，以期為該區(qū)白云巖儲層下一步油氣勘探和開發(fā)提供借鑒。

1 區(qū)域地質(zhì)背景及樣品采集

1.1 地質(zhì)概況

燕山中北部地區(qū)位于呈近東西走向延伸的元古宙坳拉槽內(nèi)，沉積地層自下而上依次為中元古界長城系常州溝組、串嶺溝組、團(tuán)山子組及大紅裕組，薊縣系高于莊組、楊莊組、霧迷山組、洪水莊組及鐵嶺組，新元古界青白口系下馬嶺組、長龍山組及景兒裕組。十三陵地區(qū)長城系和薊縣系地層發(fā)育較完整，地層連續(xù)，頂?shù)捉缇€清晰，具備良好的生、儲條件。為了探討該區(qū)白云巖的成因，筆者選擇了白云巖較為發(fā)育的高于莊組、楊莊組和霧迷山組構(gòu)成的典型巖性剖面進(jìn)行取樣研究，其巖性特征如圖1所示。

圖1 十三陵地區(qū)研究層段巖性柱狀圖Fig.1Lithologic column of the studied strata in the Ming Tombs area

高于莊組上段底部以紋層狀泥灰?guī)r、泥云巖及隱晶云巖發(fā)育為特征；頂部厚度大，巖性多變，常見塊狀云巖、燧石云巖、紋層狀藻疊層云巖及球團(tuán)粒云硅巖等。楊莊組巖性橫向穩(wěn)定，主要發(fā)育泥質(zhì)白云巖，常見疊層石、波痕、泥裂、鳥眼及石鹽假晶等沉積構(gòu)造；只有極少的一段地層以砂、泥巖沉積為主，波狀層理發(fā)育。霧迷山組在該區(qū)出露零星，其下段地層巖性多變，下部以含砂泥晶白云巖、燧石條帶泥晶白云巖和紋層狀白云巖為主，小型疊層石發(fā)育；向上砂質(zhì)逐漸減少，可見瀝青質(zhì)白云巖和藻團(tuán)白云巖；黑色燧石中富含微體藻類化石。

1.2 樣品采集

本次研究采集的樣品大部分為白云巖，少數(shù)為灰質(zhì)白云巖，所取樣品均未經(jīng)蝕變或次生風(fēng)化作用，分別采自研究區(qū)高于莊組、楊莊組和霧迷山組地層。取樣位置及巖石薄片的鏡下觀察結(jié)果如表1所列。

表2 十三陵地區(qū)碳酸鹽巖碳、氧同位素測試數(shù)據(jù)及古鹽度、古溫度計算結(jié)果Table 2The test data of carbon and oxygen isotope from carbonate rocks and paleosalinity and paleotemperature in the Ming Tombs area

2 樣品的碳氧同位素分析方法、原始性檢驗和分布特征

2.1 分析方法

碳氧同位素分析測試采用正磷酸法［13］。實驗在中國地質(zhì)科學(xué)院地質(zhì)研究所MF-ISOPRIME型質(zhì)譜儀上完成。巖石樣品研磨至74μm（200目），烘干，稱量400 mg，在50℃條件下烘置12 h后，送入質(zhì)譜儀進(jìn)行測定。碳氧同位素測試標(biāo)準(zhǔn)為GBW04405，GBW04406和TB2GB04417。測試數(shù)據(jù)均按碳同位素國際標(biāo)準(zhǔn)（PDB標(biāo)準(zhǔn)）計算，測試精度為1‰。原始測試數(shù)據(jù)如表2所列。

2.2 碳氧同位素原始性檢驗

樣品能否保持其碳氧同位素的原始組成是討論其地質(zhì)意義的前提［14］。Kaufman等［15］提出將Mn/ Sr＜10作為樣品基本能保持其碳氧同位素原始組成的判斷標(biāo)準(zhǔn)。樣品測試結(jié)果顯示，除BY-17（楊莊組，泥晶白云巖）、BG-32（高于莊組，灰?guī)r）和BG-39（高于莊組，硅質(zhì)白云巖）這3件樣品外，其他樣品的Mn/Sr值都小于10，因此測試出來的δ13C數(shù)據(jù)可作為有效數(shù)據(jù)。由于δ18O的值會受到沉積后期流體作用的影響，所以Kaufman［15］等提出δ18O＞-10‰的數(shù)據(jù)才能作為有效數(shù)據(jù)使用，樣品中除BG-3（高于莊組，硅質(zhì)白云巖）外，其余均滿足此要求，因此測試出來的δ18O數(shù)據(jù)也可作為有效數(shù)據(jù)。

對樣品的碳、氧同位素數(shù)值進(jìn)行分析可以看出（圖2），兩者的組成十分離散，不存在線性關(guān)系，據(jù)此可以認(rèn)為樣品受成巖作用的影響較小，基本能保持原始的組成形態(tài)，用碳氧同位素特征分析研究區(qū)地質(zhì)環(huán)境及成因是可靠的［16-20］。

圖2 十三陵地區(qū)碳、氧同位素數(shù)值的相關(guān)關(guān)系Fig.2The correlation between carbon and oxygen isotopic values in the Ming Tombs area

2.3 碳氧同位素分布特征

Hudson［21］總結(jié)了海相碳酸鹽巖沉積物的碳、氧同位素分布規(guī)律：δ13C均值為-5‰～5‰（PDB），δ18O均值為-10‰～2‰（PDB）。對表2數(shù)據(jù)的分析表明，該地區(qū)δ13C值為-1.86‰～1.56‰，δ18O值為-14.92‰～-2.83‰，符合Hudson所總結(jié)的海相碳酸鹽巖沉積物碳、氧同位素分布規(guī)律，故可判斷區(qū)內(nèi)白云巖屬海相碳酸鹽巖。

3 古鹽度與古溫度分析

碳酸鹽巖的碳、氧同位素值主要受介質(zhì)的溫度和鹽度影響。在成巖作用過程中，沉積物的埋深、溫度和壓力的增加，以及大氣降水的溶解淋濾和生物有機(jī)體降解等都會對δ13C和δ18O的含量產(chǎn)生一定的影響。一般來說，鹽度升高，δ13C和δ18O值增大；溫度升高，δ18O值降低；淡水淋濾和生物降解均可使δ13C和δ18O值降低［21-22］。

3.1 古鹽度

Keith等［11］把δ13C和δ18O二者結(jié)合起來，用以指示古鹽度，并以Z值區(qū)分海相碳酸鹽巖和陸相碳酸鹽巖。定義Z值為

式中：δ13C和δ18O的取值采用的是PDB標(biāo)準(zhǔn)。早期形成的碳酸鹽巖由于碳同位素難以交換，比較穩(wěn)定，故此公式仍有指示意義［23］。用Z值判斷沉積環(huán)境的一般標(biāo)準(zhǔn)是：Z＞120屬海相成巖環(huán)境；Z＜120屬陸相成巖環(huán)境。

將測試所得δ13C和δ18O的數(shù)值代入式（1）中，計算出各樣品的古鹽度值（參見表2）。對計算結(jié)果進(jìn)行分析可知：霧迷山組白云巖的Z值為123.032～128.159，均大于120，表明該組白云巖形成時受海水作用的影響，為海相成因的碳酸鹽巖；楊莊組白云巖的Z值為120.552～123.844，均大于120，表明該組白云巖也形成于海相沉積環(huán)境中；高于莊組白云巖樣品除BG-8（高于莊組，硅質(zhì)白云巖）的Z值為118.705外，其余樣品的Z值為120.906～125.269，均大于120，表明該組白云巖大部分形成于海相沉積環(huán)境中，只偶爾暴露在陸相沉積環(huán)境中。

3.2 古溫度

水體的溫度也是控制碳酸鹽巖穩(wěn)定同位素組分的重要因素之一。介質(zhì)溫度對δ18O值的影響遠(yuǎn)遠(yuǎn)超過鹽度對它的影響,而δ13C值隨溫度變化甚小。因此，在鹽度不變時，δ18O值可作為測定古溫度的可靠標(biāo)志。

許多學(xué)者提出用δ18O來測定溫度值［11，16，23］，本文采用最常用的一個溫度計算經(jīng)驗公式，即

式中：δc=10.25+1.010 25×δCaCO3，其中δCaCO3為方解石礦物（交代完成后即為白云巖）中δ18O的值；δw為25℃時所測試白云巖樣品形成時生成的CO2的δ18O值，通過相關(guān)公式計算得到δw為10.2［23］；δ18O采用PDB標(biāo)準(zhǔn)。

上述同位素溫度計算的經(jīng)驗公式是以如下幾個前提為依據(jù)而得出的：①海水的同位素成分已知；②海水與從海水中沉淀出來的碳酸鹽之間存在著同位素平衡；③不存在由海水深度和密度變化引起的任何影響。

將測試得出的δ18O的值代入式（2）中，計算出各樣品的古溫度值（參見表2）。對計算結(jié)果進(jìn)行分析可知：霧迷山組白云巖的成巖溫度較低，為29.724～44.596℃，平均為39.07℃，接近于地表溫度，表明該組白云巖形成于近地表環(huán)境中；楊莊組白云巖的成巖溫度為32.966～60.105℃，平均為47.76℃，較地表溫度高，表明該組白云巖形成于近熱源環(huán)境中；高于莊組白云巖的成巖溫度為36.370～109.336℃，平均為59.59℃，溫度更高，表明該組白云巖是在更靠近熱源環(huán)境中形成的。

4 白云巖成因分析

4.1 回流滲透白云巖（高于莊組）

高于莊組白云巖主要為細(xì)晶白云巖，且樣品鏡下觀察時見霧心亮邊結(jié)構(gòu)，該結(jié)構(gòu)是回流滲透白云石化作用所形成白云巖晶體的典型標(biāo)志。樣品Z值基本大于120，指示海相沉積環(huán)境但偶爾會出現(xiàn)陸上暴露，疊層石的出現(xiàn)也說明該組巖石在沉積時處于開闊陸表海的潮坪沉積環(huán)境，且基本位于潮間—潮上帶附近。Z值相對較低表明該組白云巖鹽度較霧迷山組有所下降，但溫度較高也表明該組蒸發(fā)作用更加強(qiáng)烈。通過上述分析，再結(jié)合該區(qū)沉積時的古地理環(huán)境，可以推斷其白云巖的形成機(jī)理如下：早期強(qiáng)烈的蒸發(fā)作用導(dǎo)致海水濃縮，巖石粒間水的含鹽度升高，高M(jìn)g粒間水發(fā)生沉淀并交代表層文石，表層沉積物被交代完全時發(fā)生回流滲透作用，并交代下伏石灰?guī)r，即發(fā)生了回流滲透白云石化作用；后期隨著海平面的下降，該組地層處于潮上帶環(huán)境中，由于大氣淡水的淋濾和地下水徑流的補(bǔ)充，使粒間水的含鹽度下降，白云巖部分發(fā)生溶解作用，這樣隨著潮漲潮落，該組所處的環(huán)境周期性地變化，咸水與淡水混合作用，白云巖結(jié)晶與溶解交替發(fā)生，導(dǎo)致了混合白云石化作用，從而在多種作用的共同參與下形成了現(xiàn)今的高于莊組細(xì)晶白云巖。

4.2 混合白云巖（楊莊組）

楊莊組所處的古地理環(huán)境與高于莊組相比，溫度下降，鹽度升高，表明淡水的補(bǔ)給減少；結(jié)合海平面變化特征分析可知，該區(qū)沉積環(huán)境從陸上暴露復(fù)隨海平面上升演化為開闊陸表海環(huán)境。溫度較高于莊組低但較霧迷山組高，說明該組蒸發(fā)作用強(qiáng)度處于高于莊組和霧迷山組之間；鹽度較高于莊組高但較霧迷山組低，說明淡水的混入量處于二者之間，且有一時期處于陸上暴露環(huán)境；巖石鏡下觀察時未見到霧心亮邊結(jié)構(gòu)，表明該組并未發(fā)生回流滲透白云石化作用。由上述分析可以推測，楊莊組白云巖可能是由混合白云石化作用所形成。

4.3 交代和準(zhǔn)同生白云巖（霧迷山組）

霧迷山組為開闊陸表海的環(huán)潮坪沉積，以泥晶或粉晶白云巖及疊層石發(fā)育為特征。該組樣品Z值均大于120，表明其白云巖的形成受海水的影響較大，沒有或很少有淡水的混入，且該組從底部到頂部樣品的Z值逐漸增大，溫度逐漸升高，反映了其白云巖沉積時期氣候炎熱干燥，沉積物間歇性暴露，導(dǎo)致海水蒸發(fā)和濃縮作用強(qiáng)烈，從而使該區(qū)鹽度不斷升高，同時，強(qiáng)烈的蒸發(fā)作用也使得該區(qū)的溫度有所升高。從上述分析可知其白云巖形成過程如下：原生碳酸鹽巖形成于海相潮坪環(huán)境中，強(qiáng)烈的蒸發(fā)和濃縮作用導(dǎo)致該組的碳酸鹽巖中粒間水的含鹽度不斷升高，Mg/Ca比率提高，高M(jìn)g粒間水沉淀并發(fā)生白云石化作用，交代文石，即發(fā)生了準(zhǔn)同生白云石化作用，形成了現(xiàn)今霧迷山組白云巖。

綜上所述，繪制出該區(qū)白云巖的成因模式圖（圖3）。從圖3可以看出，廣泛的海洋地下水通過潮上帶的蒸發(fā)作用將高M(jìn)g粒間水帶至地表，在此過程中流經(jīng)霧迷山組和楊莊組，使此處的方解石發(fā)生蒸發(fā)泵作用，變成白云巖；高于莊組巖石除受該因素影響外，由于較靠近陸地，受大氣降水及潮坪分帶的影響也均較大。

圖3 十三陵地區(qū)白云巖成因模式圖Fig.3The genetic model of dolomites in the Ming Tombs area

5 結(jié)論

（1）高于莊組白云巖樣品相對較低的古鹽度值和較高的古溫度值，表明成巖時的古地理環(huán)境為蒸發(fā)作用強(qiáng)烈的潮上帶，巖心觀察見霧心亮邊結(jié)構(gòu)表明早期發(fā)生了回流滲透白云石化作用，晚期由于淡水的混入使該組又發(fā)生了混合白云石化作用。

（2）楊莊組沉積時的古地理環(huán)境從陸上暴露復(fù)隨海平面上升演化為開闊陸表海環(huán)境。巖心觀察時未見霧心亮邊結(jié)構(gòu)，表明該組未發(fā)生回流滲透白云石化作用，可能只在海水與淡水的交替作用下發(fā)生了混合白云石化作用。

（3）霧迷山組為開闊陸表海的環(huán)潮坪沉積，該組白云巖樣品的古鹽度值較高，古溫度值較低，表明該組很少有淡水混入，最有可能是在強(qiáng)烈的蒸發(fā)作用下發(fā)生了準(zhǔn)同生白云石化作用。

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（本文編輯：于惠宇）

Carbon and oxygen isotope analysis method for dolomite formation mechanism: A case study from Proterozoic dolomite in Yanshan area

LI Qianwen1，2，JIN Zhenkui1，2，JIANG Fujie1，2
（1.College of Geosciences，China University of Petroleum，Beijing 102249，China;2.State Key Laboratory of Petroleum Resource and Prospecting，China University of Petroleum，Beijing 102249，China）

Dolomites are well developed in Gaoyuzhuang Formation to Wumishan Formation in Yanshan area,Beijing. However,the understanding of dolomite genesis in this area is still unclear.This paper used carbon and oxygen isotope analysis to carry out reconstruction of ancient salinity and ancient temperature of the dolomite samples selected from Gaoyuzhuang Formation,Yangzhuang Formation and Wumishan Formation in the Ming Tombs area.The result shows that in Gaoyuzhuang Formation,the mean of δ13C is-1.13‰,the mean of δ18O is-7.87‰,the mean of Z is 122.188 5, and the average diagenetic temperature is 51.85℃;in the Yangzhuang Formation,the mean of δ13C is-0.93‰,the mean of δ18O is-6.11‰,the mean of Z is 122.434 8,and the average diagenetic temperature is 47.82℃;in Wumishan Formation,the mean of δ13C is 0.13‰,the mean of δ18O is-4.60‰,the mean of Z is 125.370 7,and the average diagenetic temperature is 39.48℃.According to the analysis of the above results,we concluded that most dolomites ofWumishan Formation were mainly resulted from penecontemporaneous dolomitization,and dolomites of Yangzhuang Formation were resulted from dorag dolomitization.The dolomite genesis of Gaoyuzhuang Formation is more complicated, which includes not only seepage reflux dolomitization but also dorag dolomitization.

dolomitegenesis；carbonandoxygenisotope；paleosalinity；paleotemperature；Yanshanarea

P597

A

1673-8926（2014）04-0117-06

2014-03-22；

2014-04-25

國家自然科學(xué)基金項目“致密砂巖氣藏形成的流體動力學(xué)機(jī)制”（編號：41102085）和國家重點基礎(chǔ)研究發(fā)展計劃（973）項目“中國西部疊合盆地深部油氣復(fù)合成藏機(jī)制與富集規(guī)律”（編號：2011CB201100）聯(lián)合資助

李倩文（1992-），女，研究方向為地質(zhì)資源與地質(zhì)工程。地址：（102249）北京市昌平區(qū)府學(xué)路18號中國石油大學(xué)地球科學(xué)學(xué)院。E-mail：760003582@qq.com

金振奎（1963-），男，博士，教授，主要從事沉積學(xué)的科研與教學(xué)工作。E-mail：cjzk@cup.edu.cn。