蚊蟲驅(qū)避劑的研究進展

陶波，張大偉

（東北農(nóng)業(yè)大學(xué)農(nóng)學(xué)院，哈爾濱 150030）

蚊蟲驅(qū)避劑的研究進展

陶波，張大偉

（東北農(nóng)業(yè)大學(xué)農(nóng)學(xué)院，哈爾濱 150030）

昆蟲抗藥性問題使得殺蟲劑的使用受到限制，驅(qū)避劑具有高效、低毒、安全環(huán)保且不易產(chǎn)生抗藥性等優(yōu)點。文章結(jié)合天然蚊蟲驅(qū)避劑和人工合成蚊蟲驅(qū)避劑的特點及研究應(yīng)用進展進行論述，同時介紹蚊蟲驅(qū)避劑劑型方面研究進展，并指出蚊蟲驅(qū)避劑發(fā)展方向。

蚊蟲驅(qū)避劑；天然蚊蟲驅(qū)避劑；人工合成蚊蟲驅(qū)避劑；劑型

目前世界上約有3 500多種蚊蟲及其亞種，最常見的蚊蟲有伊蚊屬、庫蚊屬和按蚊屬[1]。蚊蟲傳播多種蚊媒疾病，危害人類健康，如瘧疾、黃熱病、登革熱和西方馬腦炎、乙型腦炎、西尼羅病毒病等[2]，目前已經(jīng)報道的蚊媒病毒病種類達40多種。近年來世界范圍內(nèi)蟲媒疾病發(fā)病幾率呈明顯上升趨勢，而以蚊蟲作為媒介生物引起的蚊媒傳染病在蟲媒傳染病中占有比例較大，一些蚊媒傳染疾病新病種也陸續(xù)被人們發(fā)現(xiàn)，如裂谷熱、西尼羅熱等，同時原有蚊媒傳染疾病的流行范圍不斷擴大、疾病流行頻度不斷增強[3-4]。

我國目前發(fā)現(xiàn)的主要有淡色庫蚊（Culeχ pipienspallens）、中華按蚊（Anopheles sinensis）、三帶緣庫蚊（Culeχ tritaenaorhynchus）、白紋伊蚊（Aedes albopictus）、致倦庫蚊（Culeχ pipiens）、嗜人按蚊（A（Ano）anthropophagus）、微小按蚊（Anopheles mimimus）、大劣按蚊（Anopheles dirus）和埃及伊蚊（Aedes aegypti）等9種傳病蚊種，分別主要傳播乙型腦炎、登革熱、瘧疾和絲蟲病等蚊媒傳染疾病[5-7]，張海林等從蚊蟲體內(nèi)分離提取到基孔肯雅病毒[8]，梁國棟等首次分離到辛德畢斯病毒[9]。蚊媒疾病近幾年在我國發(fā)病率和流行范圍也在不斷發(fā)展和蔓延，相關(guān)學(xué)者也做了大量研究。王曉軍等研究報道了近幾年來乙型腦炎在我國發(fā)病情況，11個高發(fā)省相對集中爆發(fā)，其發(fā)病數(shù)占全國乙腦病例總數(shù)的80%以上，同時近5年發(fā)病率呈明顯上升趨勢[10]。雷心田等報道在中華按蚊、嗜人按蚊危害分布區(qū)，房間中嗜人按蚊所占比例與瘧疾發(fā)病率有密切關(guān)系，占比例占蚊蟲總數(shù)比例越高瘧疾發(fā)病率也相對較高。當(dāng)伊蚊的密度達到一定程度時，傳染源一旦輸入而未被及時發(fā)現(xiàn)和采取預(yù)防措施，極易造成登革熱流行或爆發(fā)[11]。

目前防除蚊蟲主要手段是使用殺蟲劑和驅(qū)避劑，殺蟲劑中以化學(xué)合成殺蟲劑為主?；瘜W(xué)合成殺蟲劑具有高效、快速、方便等特點而不斷發(fā)展和廣泛應(yīng)用，在蚊蟲防治中仍占有重要地位[12]，但長期大量使用化學(xué)合成殺蟲劑會使昆蟲產(chǎn)生抗藥性而藥效大減，同時產(chǎn)生不良副作用，化學(xué)合成殺蟲劑的大量使用還會帶來環(huán)境污染等問題。昆蟲驅(qū)避劑的作用原理與殺蟲劑存在本質(zhì)區(qū)別，驅(qū)避劑不直接作用于昆蟲將其致死，其主要功能是使用后可依靠其物理、化學(xué)作用（如顏色、氣味等）使昆蟲忌避或發(fā)生轉(zhuǎn)移、潛逃，驅(qū)避劑不將昆蟲滅殺，具有處理方法簡單方便，作用效果迅速等優(yōu)點，可降低昆蟲抗藥性產(chǎn)生的機率和減少環(huán)境污染。

1 蚊蟲驅(qū)避劑的種類

蚊蟲驅(qū)避劑按來源分為天然蚊蟲驅(qū)避劑和人工合成蚊蟲驅(qū)避劑，即植物性驅(qū)避劑和化學(xué)合成驅(qū)避劑。植物性蚊蟲驅(qū)避劑具有氣味清新、低毒或無毒、低殘留、易降解、對皮膚不產(chǎn)生灼熱感、安全環(huán)保等化學(xué)合成驅(qū)避劑不可企及的許多優(yōu)點，在驅(qū)蚊活性的高效性和持久性方面化學(xué)合成驅(qū)避劑較植物性驅(qū)避劑具有明顯優(yōu)勢。

1.1 化學(xué)合成蚊蟲驅(qū)避劑

化學(xué)合成蚊蟲驅(qū)避劑是利用化學(xué)方法合成出具有一定驅(qū)避活性的化合物。目前常見的主要包括酰胺類、有機酯類、不飽和醛酮類、醇類、胺類等化合物。

1.1.1 酰胺類

避蚊胺DEET(N,N-二乙基間甲基苯甲酰胺)是美國20世紀50年代研制開發(fā)的合成驅(qū)避劑，隨后其他國家陸續(xù)生產(chǎn)和使用。DEET由于廣譜性、高效性、安全低毒的特點已廣泛應(yīng)用50多年。自避蚊胺的良好驅(qū)避活性被發(fā)現(xiàn)后，酰胺類化合物的合成成為研究焦點。以避蚊胺的結(jié)構(gòu)為骨架，改變苯環(huán)或酰胺氮原子上的取代基團探討其驅(qū)蚊活性的研究成為熱點。DEPA（N，N-二乙基苯乙酰胺），就是根據(jù)DEET結(jié)構(gòu)開發(fā)的一種驅(qū)避劑。對于其驅(qū)避活性與安全性，國外學(xué)者進行了大量研究。Kalyanasundaram等報道DEPA的不同劑型對多種媒介生物的驅(qū)避效果，DEPA驅(qū)避效果具有廣譜性，與DEET相近，驅(qū)避效果優(yōu)于避蚊酯[13]。Sadanandane等在實驗室和現(xiàn)場對DEPA和DEET乳劑的驅(qū)避效果進行比較，結(jié)果表明兩者驅(qū)避效果相當(dāng)。而油性基質(zhì)的DEPA表現(xiàn)出更好驅(qū)避效果，有效驅(qū)避時間達6～8 h，同時DEPA毒性試驗表明其安全性[14]。環(huán)烯酰胺R202是由李潔等利用不飽和環(huán)烯甲酰氯與二乙胺的胺解反應(yīng)，合成的一種新型化學(xué)合成蚊蟲驅(qū)避劑，其毒性和驅(qū)避活性與DEET進行比較分析，R202表現(xiàn)出明顯優(yōu)勢，有較大的開發(fā)應(yīng)用前景[15]。賈家祥等利用鄰甲基苯甲酸與乙二胺為原料，以甲苯為溶劑，縮合制得新型驅(qū)避劑R301，在濃度為7%驗證其驅(qū)蚊活性，R301對白紋伊蚊的平均有效保護時間為（3.80±0.86）h，保護率l00%，時間約為3 h[16]。

1.1.2 酯類

酯類化合物具有宜人的香氣，對皮膚無刺激，易被人們接受。驅(qū)蚊油DMP（鄰苯二甲酸二甲酯）是1929年美國率先開發(fā)研制的第一個人工合成驅(qū)避劑。伊默寧IR3535[3-（N-丁基-N-乙?；┌被嵋阴，1999年在美國登記注冊。Thavara等在實驗室中對比了濃度為20%的DEET與IR3535對埃及伊蚊（Aedes aegypti）、三帶喙庫蚊（Culeχ tritaenaorhynchus）、大劣按蚊（Anopheles dirus）、致倦庫蚊（Culeχ pipiens）的驅(qū)避試驗，兩者對這四種蚊的有效保護時間前者分別為9.7、14.5、12.7、5.8 h，后者分別為9.8、13.7、11.7、3.8 h[17]。KBR3023，又名Picaridin，是一種新型的酯類蚊蟲驅(qū)避劑，因其安全性和高效廣譜的驅(qū)避活性迅速占領(lǐng)市場，在某些情況下KBR3023表現(xiàn)出比避蚊胺更好的驅(qū)避效果[18]。

1.1.3 酮類、醇類

這幾類化合物驅(qū)避活性不夠穩(wěn)定，目前應(yīng)用品種相對較少，避蚊酮、驅(qū)蚊醇是兩類常見的代表化合物，酮類、醇類驅(qū)避劑一般常與酰胺類、酯類化合物混用，可表現(xiàn)出增效作用。對孟烷二醇-3-8（PMD）是一種植物源蚊蟲驅(qū)避劑，目前是有望取代DEET的重要品種[19]。表1列舉了幾個目前常見的化學(xué)合成蚊蟲驅(qū)避劑。

表1 目前常見的化學(xué)合成蚊蟲驅(qū)避劑Table 1 Most common chemical synthesis mosquito repellents

1.2 植物性蚊蟲驅(qū)避劑

植物性蚊蟲驅(qū)避劑主要來源于植物不同組織部位提取物，如莖、葉、根、花及果實等，其活性成分多為萜類的酯類、酮類、醇類等，也常含有黃酮類和生物堿等物質(zhì)。

目前，國內(nèi)外關(guān)于植物性蚊蟲驅(qū)避劑的開發(fā)主要集中于植物天然產(chǎn)物提取，從植物不同部位提取植物精油，研究植物精油的驅(qū)避活性，分析其活性成分是目前研究植物源驅(qū)避劑的熱點問題。假荊芥內(nèi)酯是從貓薄荷（Nepeta cataria）中提取、分離得到的一種驅(qū)蚊活性成分，與避蚊胺（DEET）驅(qū)蚊效果進行對比試驗，結(jié)果表明假荊芥內(nèi)酯具有良好的空間驅(qū)避作用[20-22]。丁德生等將野薄荷精油經(jīng)過分離純化得到一種結(jié)構(gòu)鑒定為右旋8-乙酰氧基別二氫葛縷酮的白色結(jié)晶體，并驗證驅(qū)避效果[23]。Trongtokit等對從丁香（Syzygi?um aromaticum）和檸檬（Zanthoχylum limonella）中提取的精油進行蚊蟲驅(qū)避試驗，發(fā)現(xiàn)在實驗室和現(xiàn)場試驗中對按蚊、庫蚊和伊蚊都有顯著的驅(qū)避效果[24]。Tuetun等將正己烷提取傘形科植物旱芹（Api?um graveolens）提取物與香草醛結(jié)合進行活性測定，發(fā)現(xiàn)其驅(qū)蚊效果與DEET相當(dāng)[25]。Park等從麝香草屬的百里香精油中提取分離出香芹酚、麝香草酚、對-聚傘花素、α-松油烯及芳樟醇等5種單萜類化合物，并研究其對庫蚊的驅(qū)避活性，其中麝香草酚與DEET表現(xiàn)出相當(dāng)?shù)尿?qū)蚊活性，而α-松油烯和香芹酚相對于DEET表現(xiàn)出更好的驅(qū)蚊活性[26]。Kamsuk等從花椒屬植物中提取得到對多種蚊蟲有廣譜驅(qū)避性的胡椒木精油，試驗結(jié)果證明對按蚊、伊蚊和庫蚊的實驗室內(nèi)驅(qū)避效果不及DEET，但在野外環(huán)境中，胡椒木精油與DEET的驅(qū)避效果相當(dāng)，而且胡椒木精油對按蚊屬比DEET有效保護時間更長[27]。王宗德等通過對32個萜類化合物進行驅(qū)蚊活性初步篩選與研究，經(jīng)過總結(jié)分析發(fā)現(xiàn)其中8個萜類化合物對白紋伊蚊表現(xiàn)出一定驅(qū)蚊活性[28]。Mandal從桉樹與印楝種子中分別提取得到桉樹精油與印楝種子油，并測定其驅(qū)蚊活性，兩種精油表現(xiàn)出極好驅(qū)蚊活性，100%有效保護率驅(qū)避時間分別為120和180 min[29]。

植物提取物不僅具有驅(qū)避作用，而且兼有毒性低、安全環(huán)保的優(yōu)點，同時在植物資源豐富的地區(qū)開發(fā)成本相對較低，對其有效成分進行分析還可以發(fā)現(xiàn)新結(jié)構(gòu)化合物，指導(dǎo)化學(xué)合成驅(qū)避劑的開發(fā)，因此目前關(guān)于植物性驅(qū)避劑的研究和開發(fā)日趨受到重視。

2 蚊蟲驅(qū)避劑的劑型

2.1 高分子聚合物制劑

聚合物是一種大分子的網(wǎng)狀結(jié)構(gòu)，分子之間相互纏繞形成交錯體系，當(dāng)制劑溶劑揮發(fā)后聚合物分子網(wǎng)狀結(jié)構(gòu)能夠有效阻礙藥劑的揮發(fā)和被吸收，從而延長驅(qū)避時間，具有較好的緩釋作用。

史衛(wèi)國等利用高分子聚合物的緩釋作用，將避蚊胺（DEET）原藥與氯菊酯結(jié)合高分子聚合物開發(fā)了一種PD型避蚊胺長效高分子制劑。在人體使用劑量1.5 μL·cm-2或1.5 mg·cm-2的處理下，利用白紋伊蚊為試驗對象，進行室內(nèi)驅(qū)避效果驗證試驗，采用避蚊胺原油制劑與3種目前市售蚊蟲驅(qū)避劑進行比較。結(jié)果表明PD型避蚊胺長效高分子制劑對白紋伊蚊的平均有效保護時間達10～11 h，驅(qū)蚊效果明顯好于3種市售驅(qū)蚊劑和避蚊胺原油制劑[30]。

2.2 環(huán)糊精包結(jié)化合物制劑

包結(jié)化合物是指某種化合物通過氫鍵、自由電子授受、范德華力及偶極矩感應(yīng)、極化等作用，與另外的化合物形成不同空間結(jié)構(gòu)的新分子化合物。其分子主體形成環(huán)狀、籠狀的特定空間，被包物能夠在外力作用下進入其內(nèi)部，形成穩(wěn)定的包結(jié)化合物制劑。包結(jié)化合物改變了被包物的物理性質(zhì)，如揮發(fā)性、溶解性、穩(wěn)定性、顏色和氣味等，能夠起到保護和控制釋放的作用，從而提高被包物穩(wěn)定性、延長持效期、降低毒性等[31]。

張稷博等采用飽和水溶液法研制避蚊胺環(huán)糊精包結(jié)化合物，對其進行人體驅(qū)蚊活性驗證實驗及動物急性毒性實驗。結(jié)果表明該制劑對家兔皮膚及眼睛均無明顯不良反應(yīng)與刺激，20%避蚊胺包結(jié)化合物對人體有效保護時間為（6.2±0.45）h，具有明顯控制釋放的作用，且無急性毒性作用[32]。

2.3 微膠囊制劑

將高度分散成幾個到幾百個微米微粒的驅(qū)避劑原藥利用化學(xué)、物理或物理化學(xué)及其相結(jié)合的方法，用高分子化合物包裹和固定起來的過程即微膠囊化。微膠囊制劑具有藥效穩(wěn)定、緩釋、降低毒性的作用[31]。

據(jù)報道蠟油、聚乙烯吡咯烷酮、聚酰胺以及一些乙基聚合物等可以用于微囊化避蚊胺的囊材[33]。Rutledge等采用一種含高分子質(zhì)量脂肪酸的聚合物和幾種含阿拉伯膠、明膠、單寧酸、硬脂酸、丙基乙二醇的微膠囊配方將與同樣濃度的DEET乙醇溶液相比，說明微膠囊化可以提高避蚊胺驅(qū)避活性及持久性[34]。胡云峰等利用復(fù)合凝膠法，以明膠、阿拉伯膠、醋酸及乳化劑等原料將DEET制成微膠囊制劑驗證緩釋性能，可延長避蚊胺作用時間[35]。Solomon等研究微膠囊化對香茅油驅(qū)避活性與皮膚表面吸收的影響，結(jié)果表明微膠囊化有效抑制香茅油的表皮吸收，同時驅(qū)蚊活性明顯提高[36]。Gerald等利用14C標(biāo)記DEET研究微膠囊對DEET皮膚滲透的影響，與未包微膠囊制劑相比，在DEET使用劑量分別為0.45和0.75 mg·cm-2的條件下，微膠囊制劑分別可減少35%與23%皮膚滲透吸收[37]。

2.4 脂質(zhì)體制劑

脂質(zhì)體制備工藝簡單，對人體毒性小，是良好的藥物載體。脂質(zhì)體可以包裹驅(qū)避劑藥劑，減少藥劑與皮膚表面的接觸面積，從而減少皮膚對驅(qū)避劑藥劑的吸收，同時可以降低藥劑在皮膚表面揮發(fā)速率，提高驅(qū)避活性。

Domb等采用注入法利用卵磷脂和天然固態(tài)氫化植物油中的三甘油脂制成脂質(zhì)體包裹避蚊胺，研發(fā)避蚊胺緩釋劑型。然后采用同位素標(biāo)記避蚊胺，研究脂質(zhì)體制劑的皮膚吸收動力學(xué)，以濃度相同的避蚊胺乙醇溶液和避蚊胺脂質(zhì)體制劑涂于兔皮表面，持續(xù)7 d對血漿中14C放射水平24 h不間斷測量。結(jié)果表明脂質(zhì)體透皮生物利用度僅為前者的1/3，并且沒有表現(xiàn)出刺激性和明顯毒性[38]。

2.5 水凝膠乳劑

水凝膠乳劑可以改變驅(qū)避劑制劑與皮膚表面的分配系數(shù)，凝膠劑能夠?qū)Ⅱ?qū)避劑分子分散，有效阻止藥劑集結(jié)成滴，減少藥劑蒸發(fā)損失和皮膚吸收，降低毒性，提高藥效。

董桂蕃等創(chuàng)制了一種以水溶性高分子化合物為載體材料的透明狀水凝膠劑型，與普通酊劑和霜劑比較，明顯延長驅(qū)避時間，室內(nèi)試驗和現(xiàn)場驅(qū)蚊效果試驗對埃及伊蚊和白紋伊蚊均表現(xiàn)出良好的驅(qū)避效果[39]。

Qiu等基于聚乙二醇400和聚丙烯酸聚合物Carbopol 940、PemulenTR-2開發(fā)出一種避蚊胺水凝膠乳劑。該制劑在獵兔犬皮膚上可降低23%的DEET經(jīng)皮吸收，并經(jīng)實驗室驅(qū)避效果驗證，對埃及伊蚊有效保護作用達6 h[40]。

3 展望

隨著蚊蟲驅(qū)避劑研究的發(fā)展，高效、低毒、安全、綠色環(huán)保型蚊蟲驅(qū)避劑的開發(fā)與應(yīng)用是未來蚊蟲驅(qū)避劑研發(fā)的主要方向。

首先，植物源驅(qū)避劑具有低毒或無毒、安全、無污染等許多優(yōu)點，植物天然驅(qū)蚊產(chǎn)物的提取與開發(fā)將是研究熱點，新型植物源驅(qū)避劑開發(fā)與探索應(yīng)注重驅(qū)避效果的廣譜性、高效性、穩(wěn)定性等因素，同時天然驅(qū)蚊產(chǎn)物分離提取技術(shù)的創(chuàng)新性與實用性開發(fā)也是重要研究方向。

其次，人工合成蚊蟲驅(qū)避劑的開發(fā)應(yīng)當(dāng)注意高效、低毒、低殘留等問題，同時考慮經(jīng)濟效益及產(chǎn)率等因素；研究合成驅(qū)避劑化學(xué)結(jié)構(gòu)與活性的構(gòu)效關(guān)系對指導(dǎo)新驅(qū)避劑研發(fā)具有重要意義。另外以植物天然驅(qū)產(chǎn)物為原料，經(jīng)一定基團的化學(xué)修飾，使之兼具天然驅(qū)避劑的安全環(huán)保性與合成驅(qū)避劑的高效廣譜性，也將成為合成蚊蟲驅(qū)避劑的研究熱點。

最后，利用制劑技術(shù)開發(fā)多種實用劑型是蚊蟲驅(qū)避劑劑型應(yīng)用研究的核心問題。緩釋劑與控制釋放技術(shù)具有減少藥劑的皮膚吸收與蒸發(fā)，延長有效驅(qū)蚊活性時間，降低用量、提高藥效，延長現(xiàn)有驅(qū)避劑使用壽命，擴大其應(yīng)用范圍等作用，有廣闊的發(fā)展前景。

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Research advance of mosquito repellents/

TAO Bo,ZHANG Dawei(School of Agriculture,Northeast Agricultural University,Harbin 150030,China)

Mosquitoes suck human blood,spread disease and endanger human health,but the resistance problem of insecticide limits the use of insecticide,the advantages of high efficiency,low toxicity,safety and environmental protection and less resistance problems make mosquito repellent get much people attention.The current research status of mosquito repellents at home and abroad, including the harm of mosquitoes,research development progress of natural mosquito repellents and synthetic mosquito repellents,was summarized systematically.While the research of the mosquito repellent formulations were introduced.At the same time,the future challenges of mosquito repellents were pointed out.

mosquito repellent;natural mosquito repellent;synthetic mosquito repellent;formulation

TQ450

A

1005-9369（2014）02-0123-06

2012-03-02

黑龍江省科技攻關(guān)計劃項目（國際合作WB09A203）

陶波（1963-），男，教授，博士，博士生導(dǎo)師，研究方向為農(nóng)藥作用機理、農(nóng)藥新活性物質(zhì)的開發(fā)與應(yīng)用。E-mail:botaol@ 163.com

時間2014-1-17 16:35:55[URL]http://www.cnki.net/kcms/detail/23.1391.S.20140117.1635.001.html

陶波,張大偉.蚊蟲驅(qū)避劑的研究現(xiàn)狀與展望[J].東北農(nóng)業(yè)大學(xué)學(xué)報,2013,45(2):123-128.

Tao Bo,Zhang Dawei.Research advance of mosquito repellents[J].Journal of Northeast Agricultural University,2014,45 (2):123-128.(in Chinese with English abstract)