石家莊市環(huán)境空氣中VOCs及惡臭污染特征研究

楊麗麗，馮 媛，姜建彪

(石家莊市環(huán)境監(jiān)測(cè)中心，河北石家莊 050022)

石家莊市環(huán)境空氣中VOCs及惡臭污染特征研究

楊麗麗，馮 媛，姜建彪

(石家莊市環(huán)境監(jiān)測(cè)中心，河北石家莊 050022)

采用SUMMA罐采樣-空氣預(yù)濃縮-GC/MS，對(duì)石家莊市東北工業(yè)區(qū)10個(gè)環(huán)境受體點(diǎn)位30個(gè)樣品中VOCs及惡臭污染物進(jìn)行定性定量分析。結(jié)果顯示，石家莊市VOCs及惡臭污染物檢出物質(zhì)的總質(zhì)量濃度為639.8～1 403.8 μg/m3，全市平均總質(zhì)量濃度為1 019.2 μg/m3。各點(diǎn)位硫化物含量最低，質(zhì)量分?jǐn)?shù)低于1.0%；鹵代烴和芳香烴所占比例分別達(dá)到29.0%(質(zhì)量分?jǐn)?shù))和21.3%(質(zhì)量分?jǐn)?shù))；烷烴和烯烴含量分別為17.8%(質(zhì)量分?jǐn)?shù))和15.9%(質(zhì)量分?jǐn)?shù))。將石家莊市各類(lèi)VOCs平均濃度與國(guó)內(nèi)外其他城市作比較，石家莊市的環(huán)境空氣中VOCs的濃度處于較高的水平。根據(jù)石家莊市受體成分譜圖顯示，乙酸丁酯是成分譜圖中含量最高的組分，所占比例為9.5%(質(zhì)量分?jǐn)?shù))，甲苯次之，含量為9.4%(質(zhì)量分?jǐn)?shù))，顯示出乙酸丁酯和甲苯污染源對(duì)于石家莊市受體的重要影響。烷烯烴類(lèi)中，C3—C5低碳數(shù)組分相對(duì)含量較高；在鹵代烴的化合物中，二氯甲烷是含量最高的組分，所占比例為5.0%(質(zhì)量分?jǐn)?shù))。

石家莊市；環(huán)境空氣；VOCs；惡臭；污染特征

按照世界衛(wèi)生組織的定義，揮發(fā)性有機(jī)物(volatile organic compounds，VOCs)是指在常溫下，沸點(diǎn)為50～260 ℃的各種有機(jī)化合物。按其化學(xué)結(jié)構(gòu)的不同，可以分為烷烴類(lèi)、芳烴類(lèi)、烯烴類(lèi)、鹵烴類(lèi)、酯類(lèi)、醛類(lèi)、酮類(lèi)和其他等8類(lèi)[1]。美國(guó)優(yōu)先控制的有害大氣污染物(hazardous air pollutants，HAPs) VOCs種類(lèi)有97種，其碳原子數(shù)在9個(gè)以下，主要是碳原子數(shù)在8個(gè)(含8個(gè))以下的有機(jī)化合物[2]。揮發(fā)性惡臭有機(jī)物(volatile odorous organic compounds，簡(jiǎn)稱(chēng)VOOCs)屬于惡臭污染(Odorous Pollution)研究的重要內(nèi)容，主要是一些含氮、磷、硫、氧和鹵族元素等雜原子的極易揮發(fā)的有機(jī)化合物(VOCs)的混合物。

醫(yī)藥工業(yè)是石家莊市的優(yōu)勢(shì)主導(dǎo)產(chǎn)業(yè)，在河北省和全國(guó)分別占76%和3.55%。但隨著醫(yī)藥工業(yè)的發(fā)展，隨之而來(lái)的環(huán)境污染問(wèn)題日益突出，特別是醫(yī)藥工業(yè)有機(jī)廢氣的區(qū)域環(huán)境污染，嚴(yán)重影響居民的正常生活，制約區(qū)域經(jīng)濟(jì)發(fā)展[3]。近年來(lái)，惡臭污染案件和公眾對(duì)惡臭污染的投訴急劇增加，已經(jīng)居噪聲之后位列第二。另外，雖然VOCs本身不一定是PM2.5，但它是PM2.5的主要前體物，這些氣體如果與空氣中的氮氧化物在陽(yáng)光照耀下共同作用，就會(huì)形成二次污染物[4]，對(duì)PM2.5的貢獻(xiàn)量很大。

本文應(yīng)用內(nèi)壁經(jīng)硅烷化的SUMMA罐采樣-預(yù)濃縮-氣質(zhì)聯(lián)用對(duì)石家莊市中心城區(qū)的VOCs 進(jìn)行了定性和定量分析，了解環(huán)境空氣中各類(lèi)VOCs及惡臭氣體的污染特征，從而為制定VOCs及惡臭污染控制對(duì)策、降低灰霾發(fā)生概率[5]、加強(qiáng)石家莊市的環(huán)境污染治理提供科學(xué)依據(jù)。

1 采 樣

通過(guò)分析石家莊市醫(yī)藥工業(yè)污染源分布、石家莊市主導(dǎo)風(fēng)向以及居民反映異味情況，以華北制藥集團(tuán)股份有限責(zé)任公司、河北中諾藥業(yè)有限公司中潤(rùn)生產(chǎn)區(qū)、河北華榮制藥有限責(zé)任公司為中心布設(shè)10個(gè)環(huán)境受體采樣點(diǎn)，分別為冀興尊園、綠色家園、師大宿舍、廣安派出所、醫(yī)大宿舍、清暉園、桃園、保利花園、沿東小區(qū)、建華倉(cāng)庫(kù)，具體點(diǎn)位布設(shè)情況見(jiàn)圖1。

將預(yù)先清潔好內(nèi)壁的SUMMA罐進(jìn)行硅烷化并抽好真空，安裝好流速控制閥，打開(kāi)罐閥和真空/壓力計(jì)閥，控制流量采樣。采樣完后，關(guān)好罐閥和真空/壓力計(jì)閥，并記錄有關(guān)的采樣數(shù)據(jù)。用3.2 L的SUMMA罐進(jìn)行樣品采集，采樣高度為1.2～6.0 m，每天采樣1次，每次連續(xù)采樣24 h，連續(xù)采樣3 d。

圖1 環(huán)境受體點(diǎn)位布設(shè)圖Fig.1 Sampling sites in the ambient air

2 樣品分析

SUMMA罐采樣后采用預(yù)濃縮-氣質(zhì)聯(lián)用分析82種VOCs[6-8]及含硫類(lèi)惡臭有機(jī)物[9-10]。

2.1分析儀器與試劑

Agilent6890N-5975B氣質(zhì)聯(lián)用儀(GC-MS)，美國(guó)安捷倫科技有限公司提供；ENTECH7100A預(yù)濃縮儀，ENTECH7032AQ-L進(jìn)樣器，ENTECH3100清洗儀，ENTECH4600配氣儀，美國(guó)ENTECH公司提供。

高純氮(純度為99.999%)；液氮；體積分?jǐn)?shù)為1×10-6的TO14標(biāo)氣(39種VOCs)；體積分?jǐn)?shù)為1×10-6的烯烴類(lèi)混合標(biāo)氣(57種VOCs)；體積分?jǐn)?shù)為1×10-5的含硫類(lèi)惡臭標(biāo)氣(硫化氫、甲硫醇、甲硫醚、二甲二硫、二硫化碳、羰基硫);體積分?jǐn)?shù)為1×10-6的丙酮標(biāo)氣;體積分?jǐn)?shù)為1×10-6的乙酸乙酯標(biāo)氣;體積分?jǐn)?shù)為1×10-6的乙醇標(biāo)氣;體積分?jǐn)?shù)為1×10-6的丁醇標(biāo)氣;體積分?jǐn)?shù)為1×10-6的乙酸丁酯標(biāo)氣;體積分?jǐn)?shù)為1×10-6的異丙硫醇標(biāo)氣。

2.2分析條件[11-12]

將采完樣的SUMMA罐，連接到7032AQ-L進(jìn)樣器上，經(jīng)7100A預(yù)濃縮儀濃縮后，進(jìn)行氣質(zhì)分析。

樣品前處理采用空氣預(yù)濃縮技術(shù)，分3級(jí)預(yù)冷，第1級(jí)采用的捕集溫度為-150 ℃，解析溫度為20 ℃；第2級(jí)采用的捕集溫度為-30 ℃，解析溫度為180 ℃；第3級(jí)采用捕集溫度為-150 ℃，解析溫度為60 ℃。

氣相色譜條件：氣相色譜柱型號(hào)為HP-VOC，內(nèi)徑為320 μm，膜厚0.25 μm，柱長(zhǎng)30 m；進(jìn)口溫度為200 ℃；分流比為5∶1；輔助加熱區(qū)溫度為280 ℃；離子源溫度為230 ℃；MS四極桿溫度為150 ℃；柱流量為1.5 mL/min。

升溫程序如下：初溫為35 ℃，保持10 min；然后以5 ℃/min升至80 ℃，保持10 min；再以10 ℃/min升至220 ℃，保持5 min。

檢測(cè)器：MSD。

質(zhì)譜參數(shù)設(shè)定：設(shè)掃描方式為全掃描，掃描質(zhì)量數(shù)范圍為30～450，其他質(zhì)譜參數(shù)根據(jù)樣品不同來(lái)設(shè)定。

3 結(jié)果與討論

3.1環(huán)境受體污染特征

根據(jù)實(shí)驗(yàn)結(jié)果，將每個(gè)點(diǎn)位樣品中檢出組分的濃度值求平均值，代表該點(diǎn)受體濃度。以所有點(diǎn)位各種組分取平均值，作為全市受體濃度。各點(diǎn)位環(huán)境受體檢出的VOCs及惡臭物質(zhì)總濃度值，見(jiàn)圖2。

圖2 石家莊市受體點(diǎn)位VOCs及惡臭物質(zhì)檢出總質(zhì)量濃度Fig.2 Total VOCs and odor mass concentrations in the sampling sites of Shijiazhuang

由圖可知，檢出物質(zhì)的總質(zhì)量濃度范圍為639.8～1 403.8 μg/m3，全市平均總質(zhì)量濃度為1 019.2 μg/m3，顯示出一定的污染特征。其中綠色家園點(diǎn)位總質(zhì)量濃度為639.8 μg/m3，低于其他點(diǎn)位。采樣期間主導(dǎo)風(fēng)向?yàn)槠巷L(fēng)，此點(diǎn)位位置在研究區(qū)域南部，處于上風(fēng)向，可能受到的影響較小，因此檢出物的質(zhì)量濃度最低。質(zhì)量濃度最高的點(diǎn)位出現(xiàn)在保利花園點(diǎn)位，達(dá)到1 403.8 μg/m3，該點(diǎn)位處于下風(fēng)向；并且根據(jù)采樣記錄，在采樣期間此點(diǎn)位附近在進(jìn)行裝修活動(dòng)。因此該點(diǎn)位除了受到制藥企業(yè)污染物的影響外，還受到了來(lái)自裝修活動(dòng)的影響，導(dǎo)致檢出物質(zhì)量濃度相對(duì)較高。同時(shí)，清暉園、廣安派出所、醫(yī)大宿舍和建華倉(cāng)庫(kù)點(diǎn)位距離制藥企業(yè)污染源相對(duì)較近，其檢出物的質(zhì)量濃度也超過(guò)了全市平均濃度，說(shuō)明受到了一定的污染。

3.2受體VOCs及惡臭組分污染特征

3.2.1 受體化合物類(lèi)別特征

在石家莊市各點(diǎn)位檢出的幾類(lèi)VOCs及惡臭物質(zhì)組成，如圖3所示。根據(jù)結(jié)果，各點(diǎn)位硫化物含量最低，僅在清暉園和醫(yī)大宿舍點(diǎn)位有少量檢出，其余點(diǎn)位均沒(méi)有檢出。由于硫化物具有較強(qiáng)的反應(yīng)活性，易于反應(yīng)，因此在受體點(diǎn)位檢出量很低。

清暉園和師大宿舍點(diǎn)位酯類(lèi)含量最高。芳香烴化合物含量，在醫(yī)大宿舍和保利花園售樓處最高。除了受到附近制藥企業(yè)污染物的影響外，還有來(lái)自附近裝修工程等芳香烴污染源的影響。在其余點(diǎn)位，鹵代烴均為質(zhì)量分?jǐn)?shù)最高的物質(zhì)。在各點(diǎn)位中，烷烴和烯烴所占比例較為一致。從各點(diǎn)位平均情況來(lái)看，硫化物質(zhì)量分?jǐn)?shù)低于1.0%，鹵代烴和芳香烴的質(zhì)量分?jǐn)?shù)分別達(dá)到29.0%和21.3%，烷烴和烯烴質(zhì)量分?jǐn)?shù)分別為17.8%和15.9%。綠色家園、廣安派出所、桃園和沿東小區(qū)等4個(gè)點(diǎn)位，含氧有機(jī)物檢出量很低；同時(shí)，在這些點(diǎn)位，鹵代烴類(lèi)檢出量相對(duì)較高。而清暉園、師大宿舍和冀興尊園點(diǎn)位，檢出的含氧有機(jī)物較高。

圖3 石家莊市各點(diǎn)位及全市平均惡臭物質(zhì)組成Fig.3 Mean concentrations of the VOCs and odor components in the sampling sites of Shijiazhuang

3.2.2 受體組分濃度特征

由分析結(jié)果可知，清暉園、冀興尊園和保利花園點(diǎn)位乙酸正丁酯含量最高，分別為470.17，235.093和169.63 μg/m3。師大宿舍和建華倉(cāng)庫(kù)點(diǎn)位乙酸乙酯含量最高，質(zhì)量濃度分別為347.07 μg/m3和140.99 μg/m3。甲苯在大部分點(diǎn)位的檢出濃度均較高。其中在醫(yī)大宿舍點(diǎn)位，甲苯檢出質(zhì)量濃度達(dá)308.97 μg/m3，不僅高于該點(diǎn)位其他組分的檢出質(zhì)量濃度，也高于其他點(diǎn)位中甲苯的濃度值。同時(shí)，在綠色家園點(diǎn)位和沿東小區(qū)點(diǎn)位，甲苯的質(zhì)量濃度值分別為72.60 μg/m3和89.10 μg/m3，也是檢出濃度最高的組分，顯示這些點(diǎn)位受到了甲苯污染源的較大影響。甲苯是化工合成常見(jiàn)的生產(chǎn)原料，在油料揮發(fā)、機(jī)動(dòng)車(chē)尾氣中也是主要組分，因此，醫(yī)大宿舍點(diǎn)位的甲苯可能來(lái)自多種污染源的共同影響。

此外，廣安派出所和桃園點(diǎn)位的三氯丙烯含量較高，質(zhì)量濃度分別為89.44 μg/m3和66.31 μg/m3。在建華倉(cāng)庫(kù)點(diǎn)位，四氯化碳的檢出質(zhì)量濃度高達(dá)108.30 μg/m3，顯著高于其他點(diǎn)位的濃度值。

3.2.3 主要組分與其他城市對(duì)比分析

將石家莊市各類(lèi)VOCs全市平均濃度，與國(guó)內(nèi)外其他城市作比較，如表1所示。根據(jù)對(duì)比顯示，石家莊市的環(huán)境空氣中VOCs物質(zhì)的濃度處于較高水平。其中，在可得到的數(shù)據(jù)范圍內(nèi)，對(duì)于包括烷烴、烯烴和芳香烴在內(nèi)的NMHC組分，石家莊市的質(zhì)量濃度達(dá)559.8 μg/m3，在表1所列的各城市研究結(jié)果中為最高值，與臺(tái)灣南部547.4 μg/m3較為接近；石家莊市的烷烴濃度低于臺(tái)灣南部，高于其他地區(qū)；石家莊市是烯烴濃度最高的城市；石家莊市芳香烴組分的濃度僅低于長(zhǎng)春市而高于其他地區(qū)；石家莊市的甲苯質(zhì)量濃度接近100 μg/m3，高于長(zhǎng)春、廣州等其他城市甲苯的檢出量，處于較高的水平，說(shuō)明甲苯污染源對(duì)石家莊市的影響較大。

表1 石家莊市和國(guó)內(nèi)外其他城市VOCs質(zhì)量濃度對(duì)比

3.3受體成分譜的建立及特征分析

3.3.1 受體成分譜的建立

根據(jù)環(huán)境受體點(diǎn)位檢出的VOCs及惡臭物質(zhì)含量，建立石家莊市受體點(diǎn)位成分譜。主要組分成分譜圖見(jiàn)圖4。

1-硫化氫; 2-羰基硫; 3-甲硫醇; 4-甲硫醚; 5-二硫化碳; 6-二甲二硫; 7-苯; 8-甲苯; 9-對(duì)二甲苯; 10-間二甲苯; 11-鄰二甲苯; 12-乙苯; 13-苯乙烯; 14-異丙苯; 15-丙苯; 16-間乙基甲苯; 17-三甲苯1; 18-三甲苯2; 19-4-乙基甲苯; 20-1,3,5-三甲基苯; 21-丙烷; 22-正丁烷; 23-異戊烷; 24-正戊烷; 25-2-甲基戊烷; 26-環(huán)戊烷;27-3-甲基戊烷; 28-2,2-二甲基丁烷; 29-正己烷; 30-2,3-二甲基丁烷; 31-甲基環(huán)戊烷; 32-2,4-二甲基戊烷; 33-環(huán)己烷; 34-2-甲基己烷; 35-2,3-二甲基戊烷; 36-正庚烷; 37-甲基環(huán)己烷; 38-2,3,4-三甲基戊烷; 39-2-甲基庚烷; 40-3-甲基庚烷; 41-正辛烷; 42-丙烯43-反-2-丁烯; 44-丁烯; 45-順-2-丁烯; 46-戊烯; 47-反-2-戊烯; 48-順-2-戊烯; 49-己烯; 50-1,3-丁二烯; 51-氟利昂12; 52-氟利昂114; 53-氯甲烷; 54-溴甲烷; 55-氯乙烷; 56-氯乙烯; 57-1,1-二氯乙烯; 58-氟利昂11; 59-氟利昂113; 60-三氯丙烯; 61-二氯甲烷; 62-1,1-二氯乙烷; 63-順-1,2-二氯乙烯; 64-三氯甲烷; 65-1,1,1-三氯乙烷; 66-1,2-二氯乙烷;67-四氯化碳; 68-三氯乙烯; 69-1,2-二氯丙烷; 70-順-1,3-二氯丙烯; 71-反-1,3-二氯丙烯; 72-1,1,2-三氯乙烷; 73-四氯乙烯; 74-1,2-二溴乙烷; 75-氯苯; 76-1,1,2,2-四氯乙烷; 77-二氯苯;78-1,2,4-三氯苯; 79-六氯-1,3-丁二烯; 80-乙醇;81-正丁醇; 82-丙酮; 83-乙酸乙酯; 84-乙酸丁酯圖4 石家莊市受體VOCs及惡臭物質(zhì)成分譜圖Fig.4 VOCs and odor components in the sampling sites of Shijiazhuang

3.3.2 受體成分譜特征分析

根據(jù)石家莊市受體成分譜圖顯示，含量較高的組分主要集中在芳香烴和含氧化合物。其中，乙酸丁酯是成分譜中含量最高的組分，所占比例為9.5%(質(zhì)量分?jǐn)?shù))；甲苯次之，質(zhì)量分?jǐn)?shù)為9.4%，顯示出乙酸丁酯和甲苯的污染源對(duì)于石家莊市受體的重要影響。石家莊市多個(gè)污染源均排放了一定量的甲苯，這對(duì)環(huán)境受體的影響較大。

烷烯烴類(lèi)中，C3—C5低碳數(shù)組分，相對(duì)含量較高，如異戊烷和正丁烷，所占比例分別為5.5%(質(zhì)量分?jǐn)?shù))和4.1%(質(zhì)量分?jǐn)?shù))。

在鹵代烴的化合物中，二氯甲烷是含量最高的組分，所占比例為5.0%(質(zhì)量分?jǐn)?shù))。二氯甲烷是有機(jī)合成過(guò)程常用的溶劑和洗脫劑，在本次研究中均有一定量的排放。

硫化物在成分譜中含量很低。這可能是由于含硫化合物反應(yīng)活性較高，經(jīng)排放源排放到空氣中很快發(fā)生反應(yīng)，因此導(dǎo)致環(huán)境中的硫化物含量較低。

4 結(jié) 論

1) 石家莊市VOCs及惡臭污染物檢出的總質(zhì)量濃度范圍為639.8～1 403.8 μg/m3，全市平均總質(zhì)量濃度為1 019.2 μg/m3。

2) 由于硫化物具有較強(qiáng)的反應(yīng)活性，易于反應(yīng)，因此在受體點(diǎn)位檢出量很低，低于1.0%(質(zhì)量分?jǐn)?shù))；鹵代烴和芳香烴所占比例分別達(dá)到29.0%(質(zhì)量分?jǐn)?shù))和21.3%(質(zhì)量分?jǐn)?shù))；烷烴和烯烴含量分別為17.8%(質(zhì)量分?jǐn)?shù))和15.9%(質(zhì)量分?jǐn)?shù))。

3) 將石家莊市各類(lèi)VOCs平均濃度與國(guó)內(nèi)外其他城市作比較，石家莊市環(huán)境空氣中的VOCs的濃度處于較高水平。

4) 根據(jù)石家莊市受體成分譜顯示，乙酸丁酯是成分譜圖中含量最高的組分，所占比例為9.5%(質(zhì)量分?jǐn)?shù))；甲苯次之，質(zhì)量分?jǐn)?shù)為9.4%；顯示出乙酸丁酯和甲苯污染源對(duì)于石家莊市受體的重要影響。烷烯烴類(lèi)中，C3—C5低碳數(shù)組分，相對(duì)含量較高；在鹵代烴的化合物中，二氯甲烷是含量最高的組分，所占比例為5.0%(質(zhì)量分?jǐn)?shù))。

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Characteristics of air VOCs and odor pollutants of Shijiazhuang City

YANG Lili, FENG Yuan, JIANG Jianbiao

(Shijiazhuang Environmental Monitoring Center, Shijiazhuang Hebei 050022, China)

Thirty samples of the ambient air in 10 different sampling sites of Shijiazhuang northeast industrial area are analyzed by air preconcentration and GC/MS, which are sampled with SUMMA Canister. It shows that the total mass concentration of VOCs and odor pollutants are between 639.8 and 1 403.8 μg/m3, and the mean mass concentration is 1 019.2 μg/m3. In each sampling site the sulphide has the lowest mass concentration and its proportion is less than 1%(g/g). The halogenated hydrocarbons and aromatic hydrocarbons proportions are 29.0%(g/g) and 21.3%(g/g) respectively, and paraffin and olefin are 17.8%(g/g) and 15.9%(g/g) respectively. Compared with other cities at home and abroad, the VOCs pollution in ambient air of Shijiazhuang has a higher level. According to the components of the ambient receptor, the butyl acetate has the highest concentration, whose proportion is 9.5%(g/g); and secondly is the toluene, whose proportion is 9.4%(g/g). It proves that then-butyl acetate and toluene sources have an important influence on the ambient air of Shijiazhuang. Among the Alkanes and alkenes, the components between C3and C5have higher concentrations. Among the halogenated hydrocarbon, the dichloromethane has the highest concentration and its proportion is 5%(g/g).

Shijiazhuang; ambient air; VOCs; odor; pollution characteristic

1008-1534(2013)04-0291-06

X51

A

10.7535/hbgykj.2013yx0417

2013-04-30;

2013-05-20

責(zé)任編輯：王海云

楊麗麗(1983-)，女，河北藁城人，工程師，碩士，主要從事環(huán)境監(jiān)測(cè)方面的研究。

E-mail: yanglili830116@126.com