• <tr id="yyy80"></tr>
  • <sup id="yyy80"></sup>
  • <tfoot id="yyy80"><noscript id="yyy80"></noscript></tfoot>
  • 99热精品在线国产_美女午夜性视频免费_国产精品国产高清国产av_av欧美777_自拍偷自拍亚洲精品老妇_亚洲熟女精品中文字幕_www日本黄色视频网_国产精品野战在线观看 ?

    蒜苗葉纖維對廢水中Cr6+的吸附效果

    2013-12-01 08:27:38劉壯壯馬沛勤
    草業(yè)科學(xué) 2013年10期
    關(guān)鍵詞:蒜苗等溫廢水

    陳 莉,劉壯壯,馬沛勤

    (山西運(yùn)城學(xué)院生命科學(xué)系,山西 運(yùn)城 044000)

    蒜苗葉纖維對廢水中Cr6+的吸附效果

    陳 莉,劉壯壯,馬沛勤

    (山西運(yùn)城學(xué)院生命科學(xué)系,山西 運(yùn)城 044000)

    以蒜(Alliumsativum)苗葉渣為吸附材料,建立吸附率對Cr6+濃度、蒜苗葉渣加入量、溶液pH值、吸附溫度及吸附時間5個影響因素的二次回歸正交旋轉(zhuǎn)組合模型,研究蒜苗葉渣對重金屬離子Cr6+的吸附作用。從模型推知,pH值為5、溫度40 ℃、時間2 h、濃度40 mg·L-1、加入量0.5 g時達(dá)最大吸附率94.91%。試驗(yàn)結(jié)果表明,蒜苗葉渣可以用來吸附低濃度含鉻廢水。Langmuir和Freundlich等溫吸附模型都可以描述Cr6+在蒜苗葉渣上的等溫吸附行為,其中Langmuir較Freundlich更為擬合。蒜苗葉渣吸附Cr6+的動力學(xué)試驗(yàn)表明,吸附過程符合二級動力學(xué)模型,說明該吸附過程為混合吸附,以化學(xué)吸附為主,物理吸附為輔,二級動力吸附曲線可以很好地描述其吸附動力學(xué)情況。

    蒜苗葉渣;吸附;Cr6+

    近年來,隨著工業(yè)化水平的加劇,重金屬污染與日俱增,其危害性引起了世界各國環(huán)境學(xué)者的關(guān)注。電鍍、選礦和制革等許多工業(yè)排放的廢水、廢氣和廢渣常導(dǎo)致水環(huán)境的重金屬污染[1]。重金屬對環(huán)境的危害性突出表現(xiàn)為其不能被生物分解,相反卻能在食物鏈的生物放大作用下,成千百倍地富集,最后進(jìn)入人體[2]。傳統(tǒng)處理含Cr廢水的方法主要有兩種:1)物理法,即不改變Cr的存在形態(tài),從而將鉻從廢水中清除的方法,如液膜法、離子交換法和活性炭吸附法等;2)化學(xué)法,即改變Cr在水中的存在形態(tài),使溶解性的金屬轉(zhuǎn)變?yōu)椴蝗芙饣螂y溶解的金屬化合物從廢水中除去,如藥劑還原沉淀法、鐵屑處理法和電解還原法等[3]。除此之外,羅偉鋒[4]采用反滲透膜法及硫化物氫氧化物共沉淀法處理電鍍廢水中的重金屬離子;左鳴和汪曉軍[5]采用鐵氧體法去除廢水中的鎳、鉻、鋅、銅離子;孫瑩和李素琴[6]采用吸附法處理含鉻廢水。二次回歸正交旋轉(zhuǎn)組合設(shè)計既具有回歸正交設(shè)計試驗(yàn)次數(shù)較少、計算簡便以及部分消除回歸系數(shù)之間的相關(guān)性等優(yōu)點(diǎn),又具有有效的克服二次回歸正交設(shè)計無旋轉(zhuǎn)性,能根據(jù)預(yù)測值直接尋求最優(yōu)區(qū)域的優(yōu)點(diǎn)[7]。

    蒜苗葉中含豐富的膳食纖維,有研究表明膳食纖維中的酸性多糖有著很好的離子交換作用,特別是對重金屬元素有很強(qiáng)的吸附作用。例如,楊賢慶等[8]研究了4種海藻膳食纖維對Cd2+、Pb2+、Hg2+的吸附作用。我國大蒜(Alliumsativum)產(chǎn)量很高,年產(chǎn)量達(dá)400萬t,居世界首位,約占世界總產(chǎn)量的1/4[9]。廢棄蒜苗葉材料容易獲取,因此本研究選擇蒜苗葉渣中膳食纖維為原料,用于吸附重金屬離子Cr6+治理污水。

    1 材料與方法

    1.1材料、試劑與儀器 蒜苗葉,市場購買;蒸餾水,自制;重鉻酸鉀、氫氧化鈉、鹽酸均為AR級。

    TAS-986型原子吸收光譜儀(上海精密科學(xué)儀器有限公司),微型高速萬能粉碎機(jī)(天津泰斯特儀器有限公司)。

    1.2方法

    1.2.1蒜苗葉渣的制取 具體工藝流程為:材料→搗碎去汁→HCl(pH值為2)煮沸10 min→NaOH(pH值為12)浸泡30 min→HCl(pH值為2,60 ℃)浸泡2 h→漂洗→加乙醇煮沸20 min→過濾→烘干→磨細(xì)→半成品→漂白→漂洗→烘干→粉碎→過篩→產(chǎn)品[10]。

    1.2.2標(biāo)準(zhǔn)曲線的繪制 《污水綜合排放標(biāo)準(zhǔn)》(GB8978-1996)規(guī)定,Cr6+的最高允許排放濃度為 0.5 mg·L-1。本試驗(yàn)主要研究蒜苗葉渣對Cr6+的吸附效果,故試驗(yàn)時Cr6+吸附前濃度均采用其允許排放濃度的10~100倍。分別配制5、10、15、20、30、40、50 mg·L-1的重鉻酸鉀溶液各50 mL,用原子吸收分光光度儀作3次平行試驗(yàn),測其吸光度,繪制標(biāo)準(zhǔn)曲線。標(biāo)準(zhǔn)曲線結(jié)果表明Cr6+的標(biāo)準(zhǔn)溶液在5~50 mg·L-1范圍內(nèi)呈良好的線性關(guān)系,線性方程為y=0.001 5x+0.009 6,相關(guān)系數(shù)R2為0.997 0。

    1.2.3單因素對吸附效果的影響 選取以下6個因素:蒜苗葉渣粒徑過篩(0.833、0.350、0.246、0.198、0.165 mm)、溫度(20、40、60、80、100 ℃)、溶液的初始濃度(5、10、15、20、30、40、50 mg·L-1)、時間(2、4、6、8、10 h)、蒜苗葉渣的加入量(0.1、0.3、0.5、0.7、0.9 g·mL-1)、溶液的pH(1、3、5、7,9)開展蒜苗葉渣對Cr6+吸附效果的試驗(yàn)。其中,當(dāng)開展1個單因子試驗(yàn)時,其他單因子設(shè)置如下:①蒜苗葉渣粒徑:溫度40 ℃、溶液的初始濃度50 mg·L-1、時間4 h、蒜苗葉渣的加入量0.3 g、溶液的pH值為 5,得出0.165 mm時吸附率最高,因此以下試驗(yàn)均采用0.165 mm的蒜苗葉渣。②溫度:溶液的初始濃度50 mg·L-1、時間4 h、蒜苗葉渣的加入量0.3 g、溶液的pH 值為5。③溶液的初始濃度:溫度40 ℃、時間4 h、蒜苗葉渣的加入量0.3 g、溶液的pH值為5。④時間:溫度40 ℃、溶液的初始濃度50 mg·L-1、蒜苗葉渣的加入量0.3 g、溶液的pH值為5。⑤蒜苗葉渣的加入量:溫度40 ℃、溶液的初始濃度50 mg·L-1、時間4 h、溶液的pH值為5。⑥溶液的pH值:溫度40 ℃、溶液的初始濃度50 mg·L-1、時間4 h、蒜苗葉渣的加入量0.3 g。

    1.2.4五因素二次回歸正交旋轉(zhuǎn)組合設(shè)計 根據(jù)單因素試驗(yàn)結(jié)果,并在前人研究的基礎(chǔ)上[11-13],選取5個關(guān)鍵因素pH、溫度、時間、濃度、加入量進(jìn)行二次正交旋轉(zhuǎn)組合設(shè)計。首先,選擇5因素的上下限值。計算各影響因素的零水平(Z0j)和變化間隔Δj并根據(jù)公式:Z0j=(Z1j+Z2j)/2;Δj=(Z1j-Z2j)/γ編制因素水平編碼表(表1)和五因子正交回歸旋轉(zhuǎn)設(shè)計組合[14](表2)。依次向36組試管中加入所需的溶液50 mL,再加入對應(yīng)的蒜苗葉渣量,置于不同條件下靜置。根據(jù)不同條件取出相應(yīng)的試管,過濾,用原子吸收分光光度計測量吸光度(表2)。

    1.2.5與活性炭吸附能力的比較 分別配制50 mL不同濃度(5、10、20、30、40、50 mg·L-1)的Cr6+標(biāo)準(zhǔn)溶液各兩份,將pH調(diào)整為5,一份各加入0.3 g蒜苗葉渣,另一份各加入0.3 g活性炭,在40 ℃的水浴鍋中靜置4 h。經(jīng)過濾后測Cr6+的吸光度,計算出吸附率。

    1.2.6蒜苗葉渣對Cr6+吸附率的測定[15]采用公式:

    吸附率=(C0-C)×100%/C0

    (1)

    吸附量(q)= (C0-C)×V/W

    (2)

    式中,q為吸附量(mg·g-1),C0為金屬離子的初始濃度(mg·L-1),C為蒜苗葉渣吸附后的平衡濃度(mg·L-1),V為金屬離子溶液體積(L),W為加入蒜苗葉渣質(zhì)量(g)。

    1.2.7吸附等溫線試驗(yàn) Langmuir和Freundlich等溫式為溶液中重金屬吸附[11]最常用的模型。Langmuir等溫式可以用式(3)表示。

    (3)

    式中,Ce為平衡濃度(mg·L-1),qe為平衡吸附量(mg·g-1),qm為飽和吸附量,a為Langmuir平衡常數(shù)。

    Freundlich等溫式[16]可以表示為式(4)。

    (4)

    式中,K和n(ngt;1)是在一定溫度下的常數(shù)。這個公式考慮了不均勻表面的情況,尤其是在適中濃度時,F(xiàn)reundlich等溫式能夠很好地符合,因而在液相吸附中也常使用Freundlich等溫式。Freundlich等溫式被看作經(jīng)驗(yàn)式,但是如果對Langmuir等溫式吸附能量[10]進(jìn)行全范圍的積分,可以得到Freundlich等溫式。式(4)兩邊取對數(shù)即可變成線性形式:

    (5)

    配制不同濃度的Cr6+標(biāo)準(zhǔn)溶液50 mL,將pH調(diào)整為5,加入0.3 g蒜苗葉渣,在40 ℃作Cr的吸附等溫線,取其濃度分別為5、10、20、30、40、50 mg·L-1,靜置4 h。取上清液測其對Cr6+的平衡濃度,計算出吸附率。

    1.2.8吸附動力線試驗(yàn) 動力學(xué)研究是工藝設(shè)計的基礎(chǔ),有助于探討吸附機(jī)理。為了揭示蒜苗葉渣吸附重金屬離子的機(jī)理和規(guī)律,將蒜苗葉渣吸附重金屬離子的試驗(yàn)數(shù)據(jù)根據(jù)目前常用的吸附動力學(xué)模型[17]進(jìn)行擬合。

    表1 因素水平編碼表Table 1 Code table of factors and levels

    表2 五因子正交回歸旋轉(zhuǎn)設(shè)計組合表Table 2 Five factors orthogonal regression rotation design combination

    本研究采用一級動力學(xué)和二級動力學(xué)吸附速率模型[18]。一級動力學(xué)模型表達(dá)式為:

    (6)

    式中,qe和qt分別為吸附平衡和吸附時間為t時的吸附量(mg·g-1);K1為一級吸附速率常數(shù)(min-1)。

    擬二級動力學(xué)模型是建立在速率步驟為化學(xué)反應(yīng)或通過電子得失的化學(xué)吸附基礎(chǔ)上的二級動力學(xué)模型,表達(dá)式為:

    (7)

    式中,K2為二級吸附速率常數(shù)(g·mg-1·min-1)。

    配制50 mL的50 mg·L-1Cr6+標(biāo)準(zhǔn)溶液,將pH調(diào)整為5,加入0.3 g蒜苗葉渣40 ℃下靜置、密封浸泡,測定不同時間(2、4、6、8、10 h)濾液中鉻離子的剩余量,繪出吸附速率曲線。

    1.3數(shù)據(jù)處理 采用Excel、SAS和DPS軟件對數(shù)據(jù)進(jìn)行分析、處理以及圖形的繪制。

    2 結(jié)果與分析

    2.1單因素結(jié)果分析 吸附率隨著蒜苗渣粒徑的增大而降低,其中粒徑為0.165 cm的吸附率最高,達(dá)69.33%(F=0.32,P=0.59)(圖1)。隨著溫度的升高,吸附率先快速上升再緩慢上升,溫度為100 ℃時吸附率達(dá)到最高,為70.13%(F=0.11,P=0.74)。隨著溶液初始濃度的增加,吸附率呈先增加后下降的趨勢,在40 mg·L-1時達(dá)到最高,為67.00%(F=33,Plt;0.01)。隨著吸附時間的增加,吸附率呈先增大后基本不變的趨勢,當(dāng)吸附時間為4 h時吸附率最高,可達(dá)67.47%,原因是4 h前屬快速吸附階段,之后屬緩慢吸附階段,4 h后曲線趨于平緩,此時Cr6+已達(dá)到或接近吸附平衡,時間繼續(xù)延長吸附阻力會隨蒜苗葉渣表面吸附的Cr6+增多而增大[19]致使吸附率不再增加。隨著蒜苗葉渣加入量的增加,吸附率先增加后下降,在加入量為0.5 g時吸附率最高,達(dá)66.13%(F=33,Plt;0.01)。隨著溶液pH的增加,吸附率先增加后減小,在pH為5時吸附率最高,為75.33%(F=702,Plt;0.01)(圖1)。

    圖1 蒜苗葉渣粒徑、溫度、溶液初始濃度、吸附時間、加入量和溶液pH對吸附效果的影響Fig.1 Effects of garlic bolt slag size, temperature, Chromium ion initial concentration,time, garlic bolt slag addition and pH

    2.2回歸方程及模型的建立 濃度(X1)、加入量 (X2)、pH(X3)、溫度(X4)、時間(X5)及吸附率(Y)的數(shù)學(xué)模型回歸方程為:

    Y=85.269 6+8.340 8X1-3.253 3X2+0.758 3X3+0.801 7X4-2.693 3X5-5.036 9X12-4.263 1X22-2.595 6X32-2.473 1X42+1.826 9X52-0.916 3X1X2-0.853 8X1X3-3.421 3X1X4-0.433 8X1X5-0.998 8X2X3-3.223 8X2X4+0.363 8X2X5+1.188 8X3X4-1.166 3X3X5+1.158 8X4X5.

    在顯著水平為0.01的條件下,通過方差分析求出蒜苗葉吸附擬合的模型F失擬=F1=2.849 54lt;F0.01=3.37,表明存在未知因素對試驗(yàn)結(jié)果的影響,但影響不大;F回歸=5.601 63gt;F0.01=3.37,達(dá)到極顯著水平,說明模型成立。

    2.3二次回歸模型的顯著性檢驗(yàn)及重建二次回歸模型 由于試驗(yàn)設(shè)計具有正交性,消除了回歸系數(shù)之間的相關(guān)性,故可直接把不顯著因子剔除,將其平方和及自由度并入剩余項,再次進(jìn)行方差分析(表3)。

    X1,X12,X22在0.01水平上達(dá)極顯著,X2,X5,X32,X42,X1X4,X2X4在0.05水平上達(dá)顯著。可剔除不顯著項,構(gòu)成簡化回歸方程(α=0.10):

    表3 二次方差分析Table 3 Two-way analysis of variance table

    注:*表示顯著(Plt;0.05),**表示極顯著(Plt;0.01)。

    Note:*express significance at 0.05 level,**express significance at 0.01 level.

    Y=85.269 6+8.340 8X1-3.253 3X2-2.693 3X5-5.036 9X12-4.263 1X22-2.595 6X32-2.473 1X42-3.421 3X1X4-3.223 8X2X4.

    蒜苗葉渣對Cr6+的吸附率與加入量、時間、pH、溫度、濃度的相關(guān)指數(shù)R2為83.33%,而其它因素的影響誤差和占16.67%。

    2.4因子互作效應(yīng)的響應(yīng)面分析(其他因子為零水平) 對顯著項X1X4、X2X4做響應(yīng)面效應(yīng)分析。固定pH、時間和加入量分別為5、6 h和0.5 g,濃度為40 mg·L-1,溫度為50 ℃時,蒜苗葉渣對Cr6+吸附率達(dá)到最大值89.665 9%。整個曲面沿濃度的變化較為明顯,說明濃度對吸附率的影響比溫度大(圖2)。固定pH、時間和濃度分別為5、6 h和30 mg·L-1,加入量為0.4 g,溫度為70 ℃時,蒜苗葉渣對Cr6+吸附率達(dá)到最大值86.018 1%。整個曲面沿加入量的變化較為明顯,說明加入量對吸附率的影響比溫度大(圖3)。

    2.5蒜苗葉渣對重金屬Cr6+吸附的最佳參數(shù)組合 5個因素的水平取在端點(diǎn)(1、0、0、-1、-2),即濃度40 mg·L-1、加入量 0.5 g 、pH值為5、溫度40 ℃、時間2 h,此時預(yù)測的吸附率最大為94.91%。為了證實(shí)預(yù)測結(jié)果,采用上述最優(yōu)條件再次進(jìn)行試驗(yàn),實(shí)測其對重金屬Cr6+的吸附率為86.99%,與理論值接近,可進(jìn)一步驗(yàn)證數(shù)學(xué)回歸模型具有一定的合理性。

    圖2 濃度與溫度交互作用對吸附率的影響Fig.2 Effect of interaction between concentration and temperature

    圖3 加入量與溫度交互作用對吸附率的影響Fig.3 Effect of interaction between joins the quantity and temperature

    2.6蒜苗葉渣與活性炭吸附能力的對比 在濃度為5 mg·L-1時,蒜苗葉渣的吸附率明顯高于活性炭;濃度為30和50 mg·L-1時,二者相等;其它濃度時,蒜苗葉渣的吸附率比活性炭略高,因此可用蒜苗葉渣來處理低濃度的含鉻廢水(圖4,F(xiàn)=158,Plt;0.01)。二者的吸附機(jī)理不同:活性炭的特性決定了其對Cr6+的吸附屬物理吸附;蒜苗葉渣主要成分是纖維素[8,20],纖維素自身有很強(qiáng)的重金屬螯合能力[8,21-22],據(jù)此推測蒜苗葉渣對Cr6+的吸附可能既有物理吸附又有化學(xué)吸附,且以化學(xué)吸附為主,物理吸附為輔,當(dāng)Cr6+溶液初始濃度較低時,蒜苗葉渣在物理吸附和化學(xué)吸附共同作用下,吸附效果較活性炭好,更適合去除低濃度廢水中的Cr6+。

    圖4 蒜苗葉渣與活性炭吸附能力的對比Fig.4 Comparison of garlic bolt slag and activated carbon adsorption capacity

    圖5 Cr6+的吸附等溫線Fig.5 Adsorption isotherm plots of Cr6+

    2.7吸附等溫線 選用40 ℃作鉻的吸附等溫線,隨著濃度的增加,吸附等溫線呈L型,蒜苗葉渣膳食纖維對鉻離子的吸附可能以單分子層吸附占優(yōu)勢,符合Langmuir和Freundlich等溫式。試驗(yàn)條件同1.2.7,以吸附量對平衡濃度作圖,得到吸附等溫曲線(圖5)。等溫線起始段的斜率較大,且為凸向吸附量軸的曲線,當(dāng)濃度增大到一定程度后,吸附量基本不再變化,說明有利于低濃度Cr6+的脫除,為優(yōu)化吸附等溫線[23]。當(dāng)平衡濃度大到一定程度時,吸附量有一變化平緩的區(qū)域,這是由于Cr6+的單層極限吸附[20,24]所致。

    用Langmuir和Freundlich吸附等溫線方程對圖5的數(shù)據(jù)進(jìn)行擬合。其中,Langmuir吸附等溫方程各數(shù)據(jù)點(diǎn)呈一擬合良好的直線,R2=0.988 8(圖6),而Freundlich吸附等溫方程偏離直線的有多個數(shù)據(jù)點(diǎn),R2=0.96(圖6),Langmuir方程和Freundlich方程擬合的相關(guān)系數(shù)均接近于1,但Langmuir方程相關(guān)系數(shù)r=0.994 4更接近于1,說明本試驗(yàn)結(jié)果使用Langmuir等溫式表示效果更加符合試驗(yàn)結(jié)果,即Langmuir等溫式能很好地描述蒜苗葉渣對Cr6+的吸附,屬于單分子層吸附,以化學(xué)吸附為主,物理吸附為輔。

    2.8吸附動力曲線 試驗(yàn)條件同1.2.8,以吸附量對吸附時間作圖,得到吸附動力學(xué)曲線(圖7)。蒜苗葉渣對Cr6+的吸附量在開始的2 h增加很快,隨著吸附時間的延長,吸附量增加逐漸變緩,在4 h以后基本達(dá)到平衡。在較短的時間內(nèi),蒜苗葉渣對Cr6+產(chǎn)生較大的吸附,吸附量達(dá)3.865 mg·g-1,說明蒜苗葉渣對Cr6+有較強(qiáng)的結(jié)合力。

    用擬一級速率方程、擬二級速率方程對Cr6+的吸附動力y曲線的數(shù)據(jù)進(jìn)行擬合,發(fā)現(xiàn)擬一級速率方程有多個數(shù)據(jù)點(diǎn)偏離直線,R2=0.876 7(圖8),擬二級速率方程數(shù)據(jù)點(diǎn)呈線性,R2=1(圖9),在兩種動力學(xué)方程擬合結(jié)果中,擬二級速率方程擬合的相關(guān)系數(shù)高于擬一級速率方程的相關(guān)系數(shù),說明本試驗(yàn)結(jié)果更適合使用擬二級速率方程。更進(jìn)一步說明該吸附為混合吸附,以化學(xué)吸附為主,物理吸附為輔。根據(jù)擬二級速率方程的特點(diǎn),實(shí)際操作中采用靜態(tài)操作,應(yīng)控制好吸附時間。

    圖6 線性Langmuir和Freundlich吸附等溫線Fig.6 Line Langmuir and Freundlich isotherm plots for adsorption

    圖7 Cr6+(VI)的吸附動力學(xué)曲線Fig.7 Adsorption kinetic plots for Cr6+(VI)

    圖8 擬一級速率方程曲線Fig.8 Pseudo-first order rate equation curve

    圖9 擬二級速率方程曲線Fig.9 Pseudo-second order rate equation curve

    3 討論與結(jié)論

    本試驗(yàn)利用我國主要的農(nóng)產(chǎn)品蒜苗廢棄葉渣中膳食纖維的吸附作用,進(jìn)行了其對廢水中有毒重金屬Cr6+的吸附研究。試驗(yàn)中探討了各種因素:如吸附劑的加入量、Cr6+的初始濃度、pH值、吸附時間以及溫度對Cr6+去除效果的影響,擬合了常見的吸附等溫模型與吸附動力模型,得出了以下結(jié)論:采用二次回歸正交旋轉(zhuǎn)組合設(shè)計,通過DPS軟件分析得知,濃度40 mg·L-1、加入量 0.5 g、pH為5、溫度40 ℃、時間2 h,此時預(yù)測的吸附率最大,為94.91%;通過與活性炭的對比可知蒜苗葉渣可用來處理低濃度的含鉻廢水;Langmuir和Freundlich等溫吸附模型都可以很好的描述Cr6+在蒜苗葉渣上的等溫吸附行為,但Langmuir吸附等溫式能更好地描述蒜苗葉渣對Cr6+的吸附熱力學(xué)機(jī)理,蒜苗葉渣對Cr6+的吸附以單分子層吸附為主;蒜苗葉渣吸附Cr6+的動力學(xué)試驗(yàn)表明,吸附過程符合二級動力學(xué)模型,說明該吸附為混合吸附,以化學(xué)吸附為主,物理吸附為輔。

    試驗(yàn)結(jié)果表明,此模型能很好地反映出利用蒜苗葉渣吸附重金屬離子鉻的條件,這可以用來處理含鉻廢水,從而解決環(huán)境污染問題,一旦研制成功,蒜苗葉渣將可成為一種安全無污染的生物吸附材料。但試驗(yàn)過程中排除了溶液中共存重金屬離子影響,在實(shí)際生活與生產(chǎn)中,共存離子不可避免,所以關(guān)于蒜苗渣對共存重金屬離子溶液的吸附特性有待進(jìn)一步研究。另外,由于時間及試驗(yàn)條件限制,本試驗(yàn)尚存在不足之處,未對吸附劑進(jìn)行循環(huán)利用研究,而且其機(jī)理的深入研究仍需采用電鏡、紅外光譜等手段進(jìn)一步驗(yàn)證。以上問題都將是進(jìn)一步研究的方向。

    [1] 王焰新.去除廢水中重金屬的低成本吸附劑:生物質(zhì)和地質(zhì)材料的環(huán)境利用[J].地學(xué)前緣,2001,8(2):301-306.

    [2] 劉賢淼,費(fèi)本華,江澤慧,等.竹漿造紙污泥的特性及資源化利用[J].中國造紙學(xué)報,2009,24(4):67-70.

    [3] 許彩霞.米糠和麥糠對水中鉻離子的吸附研究[D].湘潭:湘潭大學(xué),2007.

    [4] 羅偉鋒.電鍍廢水膜法回用后濃水達(dá)標(biāo)處理研究[J].能源環(huán)境保護(hù),2012,26(1):39-41.

    [5] 左鳴,汪曉軍.鐵氧體法去除廢水中的鎳、鉻、鋅、銅離子[J].電鍍與涂飾,2011,30(7):48-50.

    [6] 孫瑩,李素琴.吸附法處理含鉻廢水的研究[J].工業(yè)安全與環(huán)保,2009,35(3):11-13.

    [7] 陳飛比.外部調(diào)控因子對加工番茄幼苗發(fā)育影響及細(xì)胞學(xué)觀察的研究[D].石河子:石河子大學(xué),2009.

    [8] 楊賢慶,李來好,戚勃.4種海藻膳食纖維對Cd2+、Pb2+、Hg2+的吸附作用[J].中國水產(chǎn)科學(xué),2007,14(1):132-138.

    [9] 金紹黑.大蒜的保健作用與開發(fā)利用[J].中國果菜,2004,6(2):37-38.

    [10] 曹樹穩(wěn),黃紹華.幾種膳食纖維的制備工藝研究[J].食品科學(xué),1997,18(6):41-45.

    [11] 相波,李義久.吸附等溫式在重金屬吸附性能研究中的應(yīng)用[J].有色金屬,2007,59(1):77-80.

    [12] 張巧艷,錢俊青.響應(yīng)面發(fā)優(yōu)化黃桿菌突變株產(chǎn)脂肪酶搖瓶發(fā)酵條件[J].浙江工業(yè)大學(xué)學(xué)報,2009,37(2):156-160.

    [13] 吳涓,李清彪.重金屬生物吸附的研究進(jìn)展[J].離子交換與吸附,1988,14(2):180-187.

    [14] 池靜波,姚鐵,李俊華.棉花滴灌專用肥氮磷配比的研究初報[J].新疆農(nóng)業(yè)大學(xué)學(xué)報,2002,25(1):12-16.

    [15] 玄哲仙.生物吸附劑桔子皮的制備及重金屬PC的吸附研究[D].長春:東北師范大學(xué),2006.

    [16] 王憲.海藻生物吸附金屬離子技術(shù)的特點(diǎn)和功能[J].臺灣海峽,2003,22(1):121-124.

    [17] 趙芳石,李盛華,羅小平.茶葉對水中重金屬離子吸附性能的研究[J].離子交換與吸附,1990,6(2):117-122.

    [18] 林少苑.絲狀真菌菌株X-1對染料廢水吸附脫色的研究[D].廣州:華南師范大學(xué),2008.

    [19] 趙振國.吸附作用應(yīng)用原理[M].北京:化學(xué)工業(yè)出版社,2005.

    [20] 李小敏.桔皮纖維素生物吸附劑的制備及其對重金屬的吸附研究[D].長春:東北師范大學(xué),2000.

    [21] 歐仕益,高孔榮,吳暉.麥麩膳食纖維清除重金屬離子的研究[J].食品科學(xué),1998,19(5):7-10.

    [22] 鄧安彬.竹筍及筍渣膳食纖維的提取工藝及其理化特性研究[D].雅安:四川農(nóng)業(yè)大學(xué),2008.

    [23] 李山.改性花生殼對水中重金屬離子和染料的吸附特性研究[D].西安:西北大學(xué),2009.

    [24] 敖曉奎.速溶茶渣對廢水中重金屬離子的吸附行為和機(jī)理研究[D].長沙:湖南農(nóng)業(yè)大學(xué),2008.

    Studyonadsorptionofchromiuminwastewaterbymealfiberingarlicslag

    CHEN Li, LIU Zhuang-zhuang, MA Pei-qin

    (Department of Life Science, Yuncheng University, Yuncheng 044000,China)

    In order to study the adsorption of Cr6+with garlic bolt slag, garlic slag was used as adsorption materials, and effects of five factors were analyzed such as adsorption rate of Cr6+concentration, garlic bolt slag quantity, the solution to pH value, adsorption temperature and adsorption time. The five factors were studied using two regressions orthogonal rotating combination designs. From the model, it could be concluded that the best adsorption rate was 94.14% when pH was 5, temperature was 40 ℃, time was 2 h, concentration was 40 mg·L-1, addition amount was 0.5 g. From the experiment, it could be concluded that garlic bolt slag could be used for adsorbing low concentration wastewater. The isothermal adsorption Langmuir and Freundlich model could describe isothermal adsorption behavior of Cr6+in garlic bolt, Langmuir model was fit than Freundlich. From the dynamics experiment of garlic bolt absorption Cr6+, conclusion was made that the adsorption processes fitted the secondary dynamic model. It indicated that adsorption process was a mixed adsorption process and chemical adsorption was given priority to physical adsorption. Secondary dynamic adsorption curve could well describe the adsorption dynamics condition.

    garlic bolt slag; adsorption; Cr6+

    CHEN Li E-mail:clsshine@163.com

    S633.9

    A

    1001-0629(2013)10-1648-08

    2013-01-19 接受日期:2013-05-07

    山西省教育廳科技創(chuàng)新項目(2013154);運(yùn)城學(xué)院院級項目(CY-2012001)作者簡介:陳莉(1980-),女,山西運(yùn)城人,講師,碩士,研究方向?yàn)樯锛夹g(shù)與生態(tài)環(huán)境。E-mail:clsshine@163.com

    猜你喜歡
    蒜苗等溫廢水
    種蒜苗
    廢水中難降解有機(jī)物的高級氧化技術(shù)
    云南化工(2021年6期)2021-12-21 07:31:12
    EPDM/PP基TPV非等溫結(jié)晶行為的研究
    高氯廢水COD測定探究
    幸福的蒜苗
    種蒜苗
    蒜苗成長記
    快速檢測豬鏈球菌的環(huán)介導(dǎo)等溫擴(kuò)增方法
    納米CaCO3對FEP非等溫結(jié)晶動力學(xué)的影響
    中國塑料(2015年3期)2015-11-27 03:41:54
    絡(luò)合萃取法預(yù)處理H酸廢水
    丝袜人妻中文字幕| 在线天堂中文资源库| 女人被躁到高潮嗷嗷叫费观| 国产欧美日韩一区二区三区在线| 91字幕亚洲| 日韩成人在线观看一区二区三区| 亚洲精品一二三| av有码第一页| 一级片免费观看大全| 十八禁人妻一区二区| 中文欧美无线码| av一本久久久久| 欧美激情久久久久久爽电影 | 日本a在线网址| 亚洲国产av影院在线观看| xxxhd国产人妻xxx| 少妇粗大呻吟视频| 国产成人精品在线电影| 两人在一起打扑克的视频| 免费一级毛片在线播放高清视频 | 无人区码免费观看不卡 | 精品国产乱码久久久久久男人| 黄色片一级片一级黄色片| 国产日韩一区二区三区精品不卡| 999精品在线视频| 欧美老熟妇乱子伦牲交| 欧美成狂野欧美在线观看| 高清在线国产一区| 午夜两性在线视频| 久久久久精品人妻al黑| 久久久精品国产亚洲av高清涩受| 国产成+人综合+亚洲专区| 99久久人妻综合| 国产在线免费精品| aaaaa片日本免费| 91精品国产国语对白视频| 美女视频免费永久观看网站| videosex国产| 18禁裸乳无遮挡动漫免费视频| 亚洲成人手机| 丁香六月天网| 交换朋友夫妻互换小说| 午夜成年电影在线免费观看| 欧美日韩精品网址| 久久中文看片网| 免费看十八禁软件| 淫妇啪啪啪对白视频| 亚洲成人免费电影在线观看| 黄片小视频在线播放| 亚洲av国产av综合av卡| 午夜免费鲁丝| 丝瓜视频免费看黄片| 亚洲精品国产精品久久久不卡| 后天国语完整版免费观看| 国产精品一区二区免费欧美| 纯流量卡能插随身wifi吗| 日韩三级视频一区二区三区| 无人区码免费观看不卡 | 69av精品久久久久久 | 成人18禁高潮啪啪吃奶动态图| 亚洲一区中文字幕在线| kizo精华| 欧美亚洲 丝袜 人妻 在线| 高清在线国产一区| 女人被躁到高潮嗷嗷叫费观| 极品教师在线免费播放| 成人三级做爰电影| 一区二区三区国产精品乱码| 国产亚洲精品第一综合不卡| 久久99一区二区三区| 自拍欧美九色日韩亚洲蝌蚪91| 岛国在线观看网站| 久久精品国产亚洲av香蕉五月 | 伦理电影免费视频| 动漫黄色视频在线观看| 国产日韩欧美在线精品| 19禁男女啪啪无遮挡网站| 亚洲精品国产色婷婷电影| 亚洲欧洲精品一区二区精品久久久| 真人做人爱边吃奶动态| 五月天丁香电影| 亚洲五月色婷婷综合| 久久婷婷成人综合色麻豆| videos熟女内射| a级片在线免费高清观看视频| 老汉色av国产亚洲站长工具| 黑丝袜美女国产一区| 国内毛片毛片毛片毛片毛片| 亚洲色图 男人天堂 中文字幕| 国产成人免费观看mmmm| 人人妻人人添人人爽欧美一区卜| 黄色成人免费大全| av欧美777| 黄色视频,在线免费观看| 夜夜爽天天搞| 黄片大片在线免费观看| 好男人电影高清在线观看| 欧美在线黄色| 美女高潮喷水抽搐中文字幕| 亚洲一码二码三码区别大吗| 视频在线观看一区二区三区| cao死你这个sao货| 久久中文字幕一级| 一本久久精品| 国产精品久久久久成人av| 中文亚洲av片在线观看爽 | 黄色成人免费大全| 91成人精品电影| 天堂动漫精品| 啪啪无遮挡十八禁网站| 老司机午夜十八禁免费视频| 丰满迷人的少妇在线观看| 国产精品熟女久久久久浪| 老熟妇仑乱视频hdxx| 一进一出好大好爽视频| 亚洲欧美一区二区三区黑人| 成人手机av| 亚洲色图综合在线观看| 丁香欧美五月| 久久久久国内视频| 国产成人精品久久二区二区免费| h视频一区二区三区| 亚洲人成电影观看| 精品国产国语对白av| 丁香欧美五月| 制服诱惑二区| 两性午夜刺激爽爽歪歪视频在线观看 | 中文字幕色久视频| 国产精品国产高清国产av | 一区二区三区精品91| xxxhd国产人妻xxx| 国产xxxxx性猛交| 久久久久国内视频| 午夜91福利影院| 男女无遮挡免费网站观看| 又大又爽又粗| 亚洲av片天天在线观看| 午夜福利一区二区在线看| 欧美乱妇无乱码| 男男h啪啪无遮挡| 国产一区有黄有色的免费视频| 中亚洲国语对白在线视频| 淫妇啪啪啪对白视频| 日韩欧美国产一区二区入口| av超薄肉色丝袜交足视频| 高潮久久久久久久久久久不卡| 国产精品影院久久| 日韩大码丰满熟妇| av电影中文网址| 80岁老熟妇乱子伦牲交| 精品国产乱码久久久久久小说| 成人永久免费在线观看视频 | 少妇猛男粗大的猛烈进出视频| 男女午夜视频在线观看| 久久亚洲真实| 色综合婷婷激情| 国产真人三级小视频在线观看| 一边摸一边抽搐一进一小说 | 好男人电影高清在线观看| 天堂中文最新版在线下载| 色尼玛亚洲综合影院| 色老头精品视频在线观看| 日韩 欧美 亚洲 中文字幕| 亚洲第一青青草原| 久久久久精品人妻al黑| 99riav亚洲国产免费| av又黄又爽大尺度在线免费看| 高清欧美精品videossex| 亚洲专区中文字幕在线| 人妻一区二区av| 嫁个100分男人电影在线观看| 制服人妻中文乱码| 国产精品1区2区在线观看. | 国产欧美日韩一区二区三区在线| 色94色欧美一区二区| 亚洲人成电影观看| 精品国产国语对白av| 香蕉久久夜色| 下体分泌物呈黄色| 国产成人欧美| 精品一区二区三卡| 人人妻人人澡人人爽人人夜夜| 制服诱惑二区| 青青草视频在线视频观看| 亚洲专区国产一区二区| 久久狼人影院| 男女免费视频国产| 狂野欧美激情性xxxx| 成人永久免费在线观看视频 | 精品一区二区三区四区五区乱码| 搡老乐熟女国产| 在线观看66精品国产| 成年动漫av网址| 久久99一区二区三区| 性少妇av在线| 精品国产亚洲在线| 99国产综合亚洲精品| 黄色丝袜av网址大全| av线在线观看网站| 人成视频在线观看免费观看| 久久国产亚洲av麻豆专区| 成年动漫av网址| 精品国产乱码久久久久久小说| 岛国在线观看网站| 大香蕉久久网| 一级毛片电影观看| 搡老岳熟女国产| 成人手机av| 不卡av一区二区三区| 精品少妇黑人巨大在线播放| svipshipincom国产片| 国产欧美日韩一区二区三区在线| a在线观看视频网站| 亚洲av片天天在线观看| 亚洲精品美女久久久久99蜜臀| 少妇的丰满在线观看| 动漫黄色视频在线观看| 久久亚洲真实| 欧美人与性动交α欧美软件| 亚洲成av片中文字幕在线观看| 少妇的丰满在线观看| 999精品在线视频| 亚洲av日韩在线播放| 淫妇啪啪啪对白视频| 天天影视国产精品| 99久久精品国产亚洲精品| 国产亚洲av高清不卡| 99精国产麻豆久久婷婷| 国产精品电影一区二区三区 | 亚洲av欧美aⅴ国产| 国产99久久九九免费精品| 日韩视频在线欧美| 亚洲国产av影院在线观看| 亚洲熟女毛片儿| 久久人妻福利社区极品人妻图片| 久久国产亚洲av麻豆专区| 他把我摸到了高潮在线观看 | 久久久欧美国产精品| 操美女的视频在线观看| 女人被躁到高潮嗷嗷叫费观| 大香蕉久久成人网| 精品福利观看| 精品免费久久久久久久清纯 | 国产欧美日韩一区二区三区在线| 日韩大码丰满熟妇| 精品福利观看| 丝袜美腿诱惑在线| 色播在线永久视频| 在线天堂中文资源库| 国产精品 欧美亚洲| 欧美+亚洲+日韩+国产| 久久天躁狠狠躁夜夜2o2o| 王馨瑶露胸无遮挡在线观看| 国产精品九九99| 国产片内射在线| 男女午夜视频在线观看| 精品国产一区二区久久| 欧美 日韩 精品 国产| 中亚洲国语对白在线视频| 国产成+人综合+亚洲专区| 亚洲精品美女久久久久99蜜臀| www.精华液| 涩涩av久久男人的天堂| 精品国产一区二区久久| 狠狠精品人妻久久久久久综合| 18在线观看网站| 热99国产精品久久久久久7| 岛国毛片在线播放| 一级毛片女人18水好多| 亚洲成人国产一区在线观看| 国产成人啪精品午夜网站| 国产在线一区二区三区精| 亚洲五月婷婷丁香| 黄色视频在线播放观看不卡| 国产成人精品无人区| 中文字幕高清在线视频| 日本黄色日本黄色录像| 丰满迷人的少妇在线观看| av在线播放免费不卡| 日韩一卡2卡3卡4卡2021年| 老汉色∧v一级毛片| 亚洲黑人精品在线| 久久久久网色| 黄频高清免费视频| 精品少妇内射三级| 欧美日韩中文字幕国产精品一区二区三区 | 久久精品亚洲熟妇少妇任你| 国产一区二区激情短视频| 亚洲精品国产色婷婷电影| 国产日韩欧美在线精品| 日韩中文字幕视频在线看片| 免费黄频网站在线观看国产| 人人妻人人澡人人看| 日韩一区二区三区影片| 汤姆久久久久久久影院中文字幕| 精品少妇一区二区三区视频日本电影| 中文字幕人妻丝袜制服| 最近最新中文字幕大全电影3 | 精品少妇久久久久久888优播| 久久久久久久国产电影| 亚洲七黄色美女视频| 91老司机精品| 精品亚洲乱码少妇综合久久| 天天操日日干夜夜撸| 脱女人内裤的视频| 99re在线观看精品视频| 国产精品成人在线| av国产精品久久久久影院| 国产欧美日韩一区二区三区在线| 亚洲人成77777在线视频| 十分钟在线观看高清视频www| 9191精品国产免费久久| 日韩大片免费观看网站| 精品国产国语对白av| 在线观看一区二区三区激情| 成在线人永久免费视频| 日韩中文字幕视频在线看片| 一二三四在线观看免费中文在| 久久久国产精品麻豆| 久久影院123| 欧美av亚洲av综合av国产av| 日韩人妻精品一区2区三区| 欧美大码av| 每晚都被弄得嗷嗷叫到高潮| 一个人免费在线观看的高清视频| 色综合欧美亚洲国产小说| 国产视频一区二区在线看| 国产一卡二卡三卡精品| 中文字幕人妻熟女乱码| 色老头精品视频在线观看| 国产欧美日韩精品亚洲av| 欧美黄色淫秽网站| 亚洲五月色婷婷综合| 亚洲av日韩精品久久久久久密| 欧美一级毛片孕妇| 精品国产亚洲在线| 国产一区二区三区在线臀色熟女 | 精品一区二区三卡| tocl精华| 老司机深夜福利视频在线观看| 欧美老熟妇乱子伦牲交| 一区二区av电影网| 757午夜福利合集在线观看| 国产不卡av网站在线观看| 亚洲伊人久久精品综合| 老司机靠b影院| 肉色欧美久久久久久久蜜桃| 国产精品一区二区免费欧美| 国产真人三级小视频在线观看| 丝袜人妻中文字幕| 免费一级毛片在线播放高清视频 | 免费观看av网站的网址| 久久久精品94久久精品| 欧美精品高潮呻吟av久久| 国产熟女午夜一区二区三区| 亚洲一区中文字幕在线| 美女高潮到喷水免费观看| 亚洲第一欧美日韩一区二区三区 | 国产免费现黄频在线看| 正在播放国产对白刺激| 日韩欧美国产一区二区入口| 欧美精品人与动牲交sv欧美| 色综合婷婷激情| 一个人免费看片子| 国产色视频综合| 午夜91福利影院| 久久av网站| 国产成人免费观看mmmm| 婷婷成人精品国产| 国产av精品麻豆| 人人妻人人添人人爽欧美一区卜| 男女午夜视频在线观看| 中文字幕另类日韩欧美亚洲嫩草| 欧美精品av麻豆av| 日韩欧美国产一区二区入口| 这个男人来自地球电影免费观看| 亚洲成人手机| 人妻一区二区av| 亚洲avbb在线观看| 亚洲伊人色综图| 欧美亚洲 丝袜 人妻 在线| 丰满少妇做爰视频| 男女床上黄色一级片免费看| 欧美中文综合在线视频| 国产亚洲精品第一综合不卡| 两性夫妻黄色片| 欧美激情久久久久久爽电影 | 免费在线观看黄色视频的| av免费在线观看网站| 午夜福利在线免费观看网站| 欧美精品av麻豆av| 丝袜喷水一区| 欧美日韩福利视频一区二区| 天堂俺去俺来也www色官网| 最近最新中文字幕大全免费视频| 中文字幕高清在线视频| 国产欧美日韩精品亚洲av| svipshipincom国产片| 日韩成人在线观看一区二区三区| 美女扒开内裤让男人捅视频| 国产精品免费一区二区三区在线 | 美女福利国产在线| 日韩熟女老妇一区二区性免费视频| 国产1区2区3区精品| videosex国产| 不卡av一区二区三区| 欧美精品一区二区大全| 欧美成人午夜精品| 麻豆国产av国片精品| 久久人人97超碰香蕉20202| 99久久精品国产亚洲精品| 国产一区有黄有色的免费视频| 欧美日韩亚洲国产一区二区在线观看 | 三上悠亚av全集在线观看| 无人区码免费观看不卡 | 成人18禁在线播放| 天堂动漫精品| 精品卡一卡二卡四卡免费| 国内毛片毛片毛片毛片毛片| 老熟妇乱子伦视频在线观看| 最新的欧美精品一区二区| 999久久久精品免费观看国产| 99精品久久久久人妻精品| av线在线观看网站| 777米奇影视久久| 国产高清激情床上av| 欧美大码av| 捣出白浆h1v1| 亚洲欧美一区二区三区久久| 男女免费视频国产| 国产日韩欧美视频二区| 99热国产这里只有精品6| www.自偷自拍.com| 国产单亲对白刺激| 久热这里只有精品99| 欧美久久黑人一区二区| 人人妻人人澡人人爽人人夜夜| 午夜免费鲁丝| 另类亚洲欧美激情| 99久久精品国产亚洲精品| 日韩一区二区三区影片| cao死你这个sao货| 国产在线精品亚洲第一网站| 日韩欧美一区二区三区在线观看 | 老司机影院毛片| 色视频在线一区二区三区| av欧美777| 精品少妇内射三级| 国产精品二区激情视频| 老司机靠b影院| 美女视频免费永久观看网站| 国产精品久久久久久精品电影小说| 涩涩av久久男人的天堂| 亚洲一区二区三区欧美精品| 日日爽夜夜爽网站| 悠悠久久av| 香蕉丝袜av| 夫妻午夜视频| 欧美 日韩 精品 国产| 国产精品免费一区二区三区在线 | 色在线成人网| 久久亚洲真实| 9色porny在线观看| 精品亚洲成国产av| 欧美日韩成人在线一区二区| 99国产精品99久久久久| av在线播放免费不卡| 国产欧美日韩一区二区精品| 夜夜骑夜夜射夜夜干| 欧美老熟妇乱子伦牲交| 精品一区二区三区四区五区乱码| 在线 av 中文字幕| 亚洲精品美女久久av网站| 精品午夜福利视频在线观看一区 | 两个人免费观看高清视频| 99久久精品国产亚洲精品| 日本欧美视频一区| 亚洲成国产人片在线观看| 午夜福利乱码中文字幕| 黑人欧美特级aaaaaa片| 国产精品.久久久| 亚洲va日本ⅴa欧美va伊人久久| 老鸭窝网址在线观看| 丰满饥渴人妻一区二区三| 精品熟女少妇八av免费久了| 在线观看人妻少妇| 在线播放国产精品三级| 国产在线免费精品| 久久精品国产综合久久久| 最近最新中文字幕大全免费视频| 777久久人妻少妇嫩草av网站| 久久免费观看电影| 老汉色av国产亚洲站长工具| videos熟女内射| 久久精品成人免费网站| 亚洲成人手机| 一二三四社区在线视频社区8| 亚洲av片天天在线观看| 欧美精品一区二区大全| 欧美国产精品va在线观看不卡| 大香蕉久久网| av片东京热男人的天堂| 可以免费在线观看a视频的电影网站| 亚洲一区中文字幕在线| 亚洲av美国av| 制服诱惑二区| 欧美日韩av久久| 欧美老熟妇乱子伦牲交| 亚洲免费av在线视频| 亚洲国产欧美日韩在线播放| 叶爱在线成人免费视频播放| 搡老乐熟女国产| 日韩视频在线欧美| 老司机午夜十八禁免费视频| 日韩一区二区三区影片| 91成年电影在线观看| 精品少妇久久久久久888优播| 欧美精品高潮呻吟av久久| 最新在线观看一区二区三区| 嫩草影视91久久| 大片电影免费在线观看免费| 十八禁网站免费在线| 国产在视频线精品| 久久精品成人免费网站| 每晚都被弄得嗷嗷叫到高潮| av又黄又爽大尺度在线免费看| 美女高潮喷水抽搐中文字幕| 91九色精品人成在线观看| 一级片免费观看大全| 老熟妇仑乱视频hdxx| 777米奇影视久久| 男女床上黄色一级片免费看| 亚洲专区字幕在线| 国产黄频视频在线观看| 色在线成人网| 国产成人av激情在线播放| 精品国产一区二区三区久久久樱花| 国产精品1区2区在线观看. | 啪啪无遮挡十八禁网站| 大型黄色视频在线免费观看| 精品午夜福利视频在线观看一区 | 亚洲欧美精品综合一区二区三区| 在线观看免费午夜福利视频| 国产不卡一卡二| 久久影院123| 大陆偷拍与自拍| 国产亚洲av高清不卡| 亚洲国产av影院在线观看| 久久精品aⅴ一区二区三区四区| 看免费av毛片| 大型av网站在线播放| 丝袜在线中文字幕| 自拍欧美九色日韩亚洲蝌蚪91| 99国产精品免费福利视频| 免费在线观看视频国产中文字幕亚洲| 久久九九热精品免费| 亚洲欧美色中文字幕在线| 淫妇啪啪啪对白视频| 肉色欧美久久久久久久蜜桃| 精品一区二区三区视频在线观看免费 | 淫妇啪啪啪对白视频| 亚洲欧美一区二区三区黑人| 免费在线观看影片大全网站| 亚洲avbb在线观看| 国产亚洲欧美在线一区二区| 精品福利观看| 亚洲国产av新网站| 1024香蕉在线观看| 搡老熟女国产l中国老女人| 一区二区三区精品91| tube8黄色片| 怎么达到女性高潮| 亚洲av日韩在线播放| 免费在线观看影片大全网站| 亚洲国产中文字幕在线视频| 欧美日韩中文字幕国产精品一区二区三区 | avwww免费| 黄色毛片三级朝国网站| 一级,二级,三级黄色视频| 亚洲av成人不卡在线观看播放网| www.熟女人妻精品国产| 极品教师在线免费播放| 日本黄色视频三级网站网址 | 老熟妇乱子伦视频在线观看| 日本一区二区免费在线视频| 久久精品国产亚洲av香蕉五月 | 在线观看人妻少妇| xxxhd国产人妻xxx| 69av精品久久久久久 | 国产激情久久老熟女| 欧美日韩中文字幕国产精品一区二区三区 | 国产精品国产av在线观看| 午夜91福利影院| 国产精品偷伦视频观看了| 免费少妇av软件| 精品人妻在线不人妻| netflix在线观看网站| 亚洲五月婷婷丁香| 日本欧美视频一区| 精品高清国产在线一区| 国产黄频视频在线观看| 男女无遮挡免费网站观看| 热re99久久国产66热| 91国产中文字幕| 亚洲国产看品久久| 精品少妇内射三级| 欧美乱妇无乱码| 日韩精品免费视频一区二区三区| 精品国产国语对白av| 国产精品偷伦视频观看了| 国产精品香港三级国产av潘金莲| 国产1区2区3区精品| a在线观看视频网站| 国产精品久久久av美女十八| 黄色毛片三级朝国网站|